函數型數據視角下湖北省大氣污染物特征分析

魏 玉， 胡二琴， 穆新宇

(湖北工業大學理學院， 湖北 武漢 430068)

大氣中高濃度的NO2與氨、水分等在日照等條件下會產生化學反應生成臭氧等二次污染物，不僅嚴重影響空氣質量，而且危害環境效益[1-2]，是我國及歐美國家環保部門監測的主要大氣污染物。研究發現，長時間暴露在富含高濃度NO2或O3大氣環境中，極易導致人群尤其是兒童和老人產生肺部及呼吸系統疾病[3-4]。隨著經濟的快速發展，我國已經成為全球氮氧化物污染最為嚴重的地區之一[5-6]。

2017年國家環保部城市質量報告顯示，74個實施新標準第一階段監測的城市中，湖北省武漢市空氣質量綜合指數排名48，在74個城市中處于下游。湖北省環境質量公告顯示，按照《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)評價，除神農架以外，2016年至2018年全省其余城市空氣質量均未達到二級標準，其中2017年NO2濃度較2016年上升7.7%，O3濃度與2016年持平；2018年，NO2濃度與2017年持平，O3濃度值較2017年上升10.8%。由此可以看出，湖北省治理大氣污染問題已刻不容緩。

不少學者已對我國空氣質量進行了探究[5,7-14]，但大多數是基于傳統的統計方法，少有從函數型數據尤其是多元函數型主成分的角度對湖北省的空氣質量進行分析。由于空氣質量及其相關指標具有函數特征，所以本文從函數型高維數據的角度，采用函數型二元主成分挖掘出相互影響的兩種污染氣體之間的聯合變異方式，最大程度地利用變量之間的關系以及數據提供的信息，這樣，根據分析結果去制定相應治理方案會更加準確有效。

1 數據處理

1.1 數據情況

原始數據采自中國環境監測總站。選取湖北省12個省轄市和1個自治州共13個行政區的大氣NO2與O3日均濃度數據，時間跨度為2018年10月21日至2019年10月20日，共365天。數據狀態良好，每個城市365天的數據缺失值均少于8個，采用該缺失值的相鄰前后共4天數據的平均值進行填補。

1.2 曲線擬合

(a)NO2

(b) O3圖 1 湖北省13個城市大氣中NO2和O3變化趨勢

湖北省13個城市大氣中NO2和O3變化趨勢如圖1所示。采用傅里葉基函數對原始數據進行懲罰擬合，通過廣義交叉驗證法(GCV)確定基函數個數為21個。從圖2可見，武漢空氣中NO2的含量全年都明顯高于其他城市，而咸寧市和孝感市的NO2含量較低?？偟膩砜矗笔?3個城市NO2含量在冬天要更高一些，并且在2月份的時候濃度有一個明顯的低谷區域。O3情況恰好與NO2相反，夏季空氣中的含量要明顯高于冬季，這是因為夏季尤其中午光線較強的時候，光化學反應會更加劇烈空氣中O3含量會更高。13個城市中大氣中O3含量較低的城市是恩施市。春夏秋三季的O3濃度要高于冬季，但是在7、8兩個月O3濃度較低，形成了一個明顯的波谷。

(a)NO2

(b)O3圖 2 各城市NO2與O3的擬合數據

2 二元函數型主成分分析

2.1 二元函數型主成分

設有兩個相互聯系的函數型變量(隨機函數)x(s)和y(s)，s∈T，假設x(s)和y(s)的N次觀察分別為xi(s)和yi(s)，i=1,2,…,N，s∈T，且二維向量函數mi(s)=(xi(s),yi(s))′。定義x(s)和y(s)主成分權函數為向量函數ξ=(ξ(x)(s),ξ(y)(s))′，其中ξ(x)(s)和ξ(y)(s)分別表示x(s)與y(s)各自的主成分權函數，本文稱之為邊緣權重函數。定義兩個函數型變量的第j個主成分得分

(1)

x(s)和y(s)各自的方差函數記為vxx和vyy，x(s)和y(s)的交叉協方差函數記為vxy(s,t)=cov(x(s),y(t))(t,s∈T)。

與一元隨機函數的主成分分析過程類似，二元函數型主成分分析也可以轉化為特征方程的求解問題，具體表示為[15]

(2)

(3)

(4)

(5)

2.2 二元主成分權函數的求解

(6)

(7)

進一步，令b(1)*=W1/2b(1)，b(2)*=W1/2b(2)，γ*=[(b(1)*)T,(b(2)*)T]，并帶入式(6)可解出γ*，之后就可求出b(1)、b(2)，將其帶入ξ(x)(s)和ξ(y)(s)的基函數展開式即可得到x(s)和y(s)的權函數ξ(x)(s)和ξ(y)(s)。

3 模型應用

3.1 聯合主成分分析

參與O3光化學反應的氮氧化物以NO2為典型代表，所以在實際的空氣監測中，O3和NO2大部分時刻是呈現相互轉化的情況。因此相對于一元函數主成分分析來說，將這兩個變量作為一個整體來進行二元函數型主成分分析會更加科學可靠。

(a)NO2

(b)O3圖 3 NO2和O3的特征函數

圖3展示了對數據進行聯合主成分后提取的NO2和O3前三個特征函數即權函數。黑色實線代表第一主成分權函數,記為PC1；紅色虛線和綠色虛線分別代表第二、三主成分權函數，記為PC2和PC3。NO2的3個主成分依次解釋了秋季、春夏、秋冬時期對大氣中NO2波動特征的貢獻；O3的3個主成分依次解釋了夏秋、春季、秋季時期對大氣中臭氧波動的貢獻。為了更加清楚地展示權函數對于均值函數的影響，繪制聯合主成分權函數偏離均值函數的效果圖(圖4)，即在同一圖中繪制三條曲線，中間由黑色實心點繪制的曲線為13條擬合曲線的均值函數曲線，由“+”構成的曲線是在均值曲線的基礎上加上權函數的適當倍數繪制而成，相對地由“-”構成的曲線是在均值曲線的基礎上減去權函數的適當倍數繪制而成，這里倍數數值等于權函數對應的特征值開平方后的數值。“+” 、“-”形成的曲線可以理解為湖北省13個城市大氣中NO2和O3全年含量的變化特征，前3個聯合主成分的累積貢獻率達到90.7%。其中：主成分1刻畫了NO2秋季和O3夏秋季的變動趨勢，解釋了變動特征的55.8%，是這兩種污染氣體隨時間變化的主要方式；主成分2刻畫了NO2春夏和O3春季的變動趨勢，解釋了變動特征的24.9%，是兩種污染氣體隨時間變化的第二方式；主成分3刻畫了NO2秋冬和O3秋季的變動趨勢，其解釋能力為10%。

(a)主成分1(1)

(c)主成分2(1)

(d)主成分2(2)

(e)主成分3(1)

(f)主成分3(2)圖 4 NO2與O3的聯合主成分

3.2 函數型主成分聯合變異分析

在二元情況下顯示聯合主成分的有效方法是構造一個變量與另一個變量的關系圖(圖5)。圖中，以NO2和O3兩個變量的均值作為橫縱坐標即可得到聯合均值曲線，在均值曲線的基礎上加上聯合主成分權函數倍數，得到聯合主成分權函數對平均水平的影響情況，線段的角度反映在不同時間點兩個變量對均值曲線影響的強弱區別。通過計算NO2和O3的特征函數占兩者總特征函數的比例，可得NO2和O3分別對于第一聯合主成分變異程度的貢獻。

第一步觀察紅色數字組成的曲線。它表示兩變量在區間內的平均水平(即為聯合均值曲線)，數字大小表示均值曲線在一年中的走勢情況。一月初NO2濃度達到峰值，可以看到NO2濃度達到最大的時候反而是臭氧濃度的最小值點，接著NO2濃度降低并在8月達到最小值，O3濃度在9月取得最大值，但是產生的O3累計到秋季初才達到峰值。符號“+”構成的曲線是在均值函數的基礎上加上聯合主成分權函數的若干倍后得到，并用藍色線段將其連接。

從2018年10月開始，箭頭指向右上方，第一聯合主成分對均值函數有正向影響，6月箭頭方向由右偏到左邊，聯合主成分對于NO2的作用由正向變為負向；9月之后第一聯合主成分對于NO2的影響又轉為正向，并且保持該狀態直至結束，在這期間效應是逐漸凸顯的，反映在藍色線段慢慢加長。通過計算可以得到，NO2和O3兩個變量的變化對于第一聯合主成分變異的貢獻率分別為2.36%和97.64%。因此第一聯合主成分的變異絕大部分來自與臭氧的變異貢獻。

第二聯合主成分變異主要來自NO2，箭頭方向基本指向右方，計算得NO2和O3對于第二聯合主成分的貢獻率分別為70.4%和29.6%。從數字“1”開始(即2018年10月份開始到2019年6月)箭頭一直指向右方偏下的位置，這個過程中第二聯合主成分對臭氧存在微弱的負向作用；7月份主成分對O3的負向影響變為正向，但效果依然微弱；該影響在10月轉回負向，并保持直至結束。整個過程中第二聯合主成分都對NO2保持較為強烈正向作用。

(a)第一主成分

(b)第二主成分

(c)第三主成分圖 5 前3個主成分的聯合變異效果

第三聯合主成分的變化形式相對于前兩個聯合主成分來說較為復雜，NO2和O3對于第三聯合主成分的貢獻率分別為22.9%和77.1%。曲線剛開始有微弱負向影響作用于O3，但很快轉為正向，并且隨著春季的到來，該影響逐漸加強，NO2在上述過程中一直是受到聯合主成分的正向作用；聯合主成分對NO2的作用在5月完成由正到負的轉換，而且對O3的正向影響也變弱，但是該狀態維持時間很短，6月初時箭頭又指回右上方；8月份及以后，聯合主成分對于O3保持負向影響，對NO2施加正向作用直至結束。

通過對NO2和O3進行二元聯合主成分分析發現，春夏兩季NO2的變動為其全年變異的主要方式，夏秋兩季則為臭氧變動的主要方式。因此根據全年變異程度的不同，針對性地選擇時間段進行大氣治理會得到較好的效果。

3.3 基于函數型主成分的K-均值聚類

在利用二元函數型主成分分析對13個城市空氣質量變化曲線族進行分析之后，得到NO2和O3的主要變異方式，但是由于每個城市大氣中這兩種氣體的污染程度是不同的，因此采用K-Means聚類對主成分得分對城市進行分類，聚類結果繪制如圖6所示。

圖 6 K-均值聚類結果

聚類結果顯示NO2的污染主要集中在個別受工業污染與城市汽車尾氣排放影響比較突出的大中型城市，如武漢、宜昌、鄂州、黃石等地區。第一類的恩施市和十堰市是空氣質量較優的，相較于其他11個城市，這兩個城市大氣中的NO2和O3都是低于平均值的；第二類屬于居中水平，被聚到該類的5個城市具有一個普遍的特點就是大氣中的O3濃度高、NO2濃度低或是居中水平；最后一類的6個城市，是三類中空氣質量最不好的，NO2濃度高、臭氧濃度高或是處于居中水平，治理任務重。

分類后總體可以概括如下：NO2和O3低；O3高但NO2中等或低；NO2高且O3高或中等。對于污染最嚴重的第三類城市來說，需要專注于春夏兩季NO2和夏秋兩季O3的治理，污染程度中等的第二類城市則應該先投入到夏秋季O3的治理，由于第一類城市空氣質量最優，其余城市可參考第一類城市的大氣治理方案，比如恩施地區在構建鄂西生態旅游圈過程中注重旅游業發展，并且煙氣脫硝使得減排改善效果明顯。

3 結束語

對近一年湖北省大氣中NO2和O3濃度數據做二元函數型主成分分析，不僅能夠反映各個城市各個時期的空氣質量，而且能夠反映相互聯系的變量之間的聯合變異情況。對聯合主成分圖和聯合變異圖進行分析后，得出全年中NO2和O3的主要變異時期，同時對主成分得分進行聚類發現，湖北省空氣污染在高原和山地較輕，污染主要集中于平原地區。根據分類結果，再結合兩個污染氣體的主要變異時期，即可對不同地區量身定制治理計劃。