核電用ERNiCrMo-3熔敷金屬組織及力學性能研究

唐雪 玉昆 蔣力 葉祥熙 徐長征 李志軍

摘要：對采用鎢極氬弧焊方法（GTAW）獲得的ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬進行微觀組織表征及力學性能測試。結果表明，熔敷金屬微觀組織由粗大的柱狀晶組成，不同柱狀晶內分布樹枝晶、等軸晶等亞晶，枝晶間析出Laves相、NbC/TiN和針狀δ相;在熔敷金屬厚度方向上，硬度從底部到頂部呈現逐漸減小的趨勢。熔敷金屬中多種析出相未對沖擊及拉伸性能產生不利影響。

關鍵詞：ERNiCrMo-3;熔敷金屬;硬度;沖擊性能;拉伸性能

中圖分類號：TG422.3? ? ?文獻標志碼：A? ? ?文章編號：1001-2003（2021）07-0043-07

DOI：10.7512/j.issn.1001-2303.2021.07.08

0? ? 前言

ERNiCrMo-3是工程中廣泛應用的一種鎳基高溫合金焊材，主要用于625等鎳基合金及異種金屬的焊接。ERNiCrMo-3組織由奧氏體構成，從低溫到高溫都具有優異的強度、疲勞性能和耐腐蝕性，已應用于船舶設備、航空航天、化學加工、核電等領域[1-6]。因其優異的耐高溫及耐蝕性，還應用于壓水堆和高溫氣冷堆的蒸汽管道和控制棒等關鍵部位的焊接[7-9]，在高溫氣冷堆中，ERNiCrMo-3熔敷金屬的工作溫度為一回路的氦氣出口溫度750 ℃，因此ERNiCrMo-3熔敷金屬的性能決定了反應堆的可靠性。

ERNiCrMo-3的焊接方法主要有鎢極氬弧焊（GTAW）、惰性氣體保護焊、埋弧焊等。不同于其母材的均勻組織，ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的顯微組織特征是不規則的晶界，大量的枝晶，存在Mo、Nb、Ni和Cr的偏析，以及具有各種形狀和尺寸的多種析出相（如γ、Laves、MC等）[10-11]。相關研究表明，在高溫下還可觀察到ERNiCrMo-3組織中會析出γ'、γ''、δ、M6C、M23C6[8，12-15]。目前ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬微觀組織對其力學性能的影響還未完全了解。Lee[16]等人研究了ERNiCrMo-3焊縫金屬中Nb和Mn的含量對遷移晶界（MGB）的析出性質和失塑裂紋（DDC）現象的影響，發現在基體硬化和多道次焊接產生的強約束拉應力作用下，Nb在MGB上快速擴散，析出大量的NbC，當NbC生長到與MGB上的奧氏體基體不共格時，形成微孔洞，約束拉應力引起的微空洞聚結和進一步擴展導致了DDC現象。Silva[11]等人闡述了一種新的ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的凝固路徑，但未對力學性能進行研究。Wang[17]等人研究了GTAW制造的ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬內部位置對其組織及力學性能的影響，認為硬度與枝晶間距、Laves數量有很好的相干性，但該研究將焊態組織析出相只分為灰色基體相與亮白色Laves相兩種，對Laves相的定量不清，其組織與力學性能的關系亟待闡明。Korrapati[18]等人研究了ERNiCrMo-3焊接接頭的組織及力學性能，發現硬度峰值出現在焊縫與熱影響區界面處，拉伸斷裂發生在焊縫區，更加說明需要重點關注焊縫熔敷金屬的組織及性能。

綜上所述，關于ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的已有研究主要集中于組織表征，不同成分、焊接方式對焊縫金屬單一性能的影響，其中析出相的組成及力學性能的研究尚有爭論及欠缺，且焊縫的沖擊性能尚未有報道（控制棒部件焊縫承受沖擊載荷）。文中基于反應堆的應用特點，對ERNiCrMo-3熔敷金屬組織及硬度、拉伸和沖擊性能進行研究，為完善ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的組織性能特性提供分析依據。

1 試驗材料及方法

以ERNiCrMo-3焊絲作為研究對象，其化學成分和焊接工藝參數分別如表1、表2所示。采用鎢極氬弧焊將ERNiCrMo-3焊絲熔敷于碳鋼坡口面上，熔敷的三層金屬作為隔離層（厚度≥6 mm）。將隔離層加工成坡口，如圖1所示，在坡口內進行多層多道焊，制備厚度（T）為19 mm的熔敷金屬板。

對熔敷金屬板進行射線檢驗合格后切取試樣。橫向切取尺寸為15 mm×19 mm×5 mm的金相試樣和硬度試樣，最大表面垂直于焊接方向;在靠近熔敷金屬板上表面并排切取3個尺寸為55 mm×10 mm×10 mm 的V形缺口夏比沖擊試樣;沿焊接方向在熔敷金屬上切取4件尺寸為40 mm×10 mm×2 mm的片狀拉伸試樣。

將切取的金相樣鑲樣后經過400#、800#、1200#、2000#砂紙磨光，然后采用0.05 μm顆粒的拋光液進行10 min拋光處理，在5 V恒定電壓下使用10%草酸溶液對其進行30～60 s的電解腐蝕，得到金相樣品。通過光學顯微鏡（OM，Axio Imager M2m）和配備有能量色散光譜儀（EDS）的掃描電子顯微鏡（SEM，Carl Zeiss Merlin Compact）進行形貌和組成分析。在金相樣上切取薄片樣品，并在-30 ℃的5%乙醇+5%高氯酸的混合溶液中進行電化學拋光（TenuPol-5），獲得透射分析試樣。通過透射電子顯微鏡（TEM，Tecnai G2 F20 S-TWIN）對薄片樣品進行顯微結構分析。使用維氏顯微硬度測試儀（Zwick/RoellZHVμ-S）在500 gf載荷及15 s保持時間下，沿金相樣品的中心線在距離焊縫底部不同高度處測試硬度值，同一高度處測試3點硬度。使用電子示波擺錘沖擊試驗機（Zwick RKP 450）進行室溫沖擊試驗。使用250 kN萬能材料試驗機（ZWICK Z250TEW）對熔敷金屬進行室溫與750 ℃拉伸試驗，彈性階段拉伸速率為0.09 mm/min，塑性階段拉伸速率為0.9 mm/min。

2 結果及討論

2.1 熔敷金屬微觀組織

ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬金相組織如圖2所示。由圖2a可知，焊接熔池冷卻方式為非平衡凝固，因此ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬微觀組織由樹枝晶、胞狀晶以及等軸晶等亞晶組成[19]。不同取向的亞晶由凝固晶界分隔，然而因凝固晶界上析出相較少，在金相圖中不易觀察，在圖2b中只能觀察到部分晶界。此外，在層與層之間，微觀組織存在層狀偏析帶（圖2a虛線內部），該偏析帶及其以上一定區域內枝晶間隙相對較小，黑色細小顆粒更加密集。進一步放大觀察倍數可見枝晶區域相比枝晶間顏色更深（見圖2b），在枝晶間區域分布著黑色細小顆粒，應為析出相。

通過SEM和EDS進一步分析了熔敷金屬的微觀結構（見圖3、圖4）。由圖3可知，析出相（亮白色顆粒）全部存在于枝晶間。由圖4可知，其中有大于1 μm不規則流體狀析出相富含Nb、Mo，該結果與其他研究中報道的Laves相的特征非常吻合[11-13]。

Laves具有與Pt2Mo相同的A2B型結構，其中A為Ni、Fe或Cr，B為Nb、Mo或Ti[14，15，20]。表3中的EDS成分也說明了部分相中Ni、Cr的原子百分比之和與Nb、Mo、Ti的原子百分比之和的2倍較為接近，且C含量低于基體。因此，判定本研究中亦存在Laves相。由于SEM電子束光斑半徑可能大于Laves相的寬度，所以受基體成分影響，Ni、Cr的原子百分比偏高，原子百分比偏差見表3。尺寸小于1 μm的顆粒相經TEM推斷為NbC/TiN（見圖5），除富含C外，還富含Nb、Mo和Ti、N[14，15，20]（見圖4），是唯一存在于晶界上的析出相（見圖3c）。在枝晶間區域還能觀察到針狀析出相，其寬度約為100 nm，富含Nb、Mo（見圖4），與其他報道中的δ相的組成特征非常吻合[12，21-24]，但由于其尺寸太小，無法用EDS對其定量分析。

2.2 熔敷金屬硬度演變及分析

熔敷金屬硬度隨著厚度變化曲線如圖6所示。可以看出，從底部到頂部，熔敷金屬硬度逐漸降低。其中，距離熔敷金屬頂部6 mm、12 mm處為偏析帶區域，其硬度值高于相鄰區域。

從大量不同熔敷高度處的SEM形貌圖中分別選取一張典型代表圖（見圖7），可以觀察到枝晶間距從頂部到底部明顯減小。枝晶間距依次為37 μm、18 μm、14 μm。這是因為隨著熔敷高度的增加，后一層熔敷金屬將前一層完全重熔，散熱速度變慢，過冷度加劇，合金固液界面前沿實際溫度曲線與液相線相交距離變大，界面上凸起部分能夠深入液體內部的距離變長，枝晶變大，枝晶間距也隨之增加[19]。結合圖6、圖7，說明硬度變化與枝晶間距存在負相關關系，此結果與其他報道一致[17，25]。

在距離熔敷金屬頂部6 mm、12 mm處的偏析帶是由焊接熔池凝固速度變化引起的，此區域凝固界面液體金屬成分分布不均，導致其組織不均。偏析帶區域枝晶間距突然變小（見圖2a），使得硬度增加。

2.3 熔敷金屬沖擊性能及斷口分析

熔敷金屬室溫平均沖擊功為160 J，可見其沖擊韌性較好。采用SEM對ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的沖擊斷口形貌進行表征，如圖8所示。沖擊斷口包含纖維區與剪切唇，纖維區粗糙不平（見圖8a）。進一步觀察發現纖維區微觀組織以等軸韌窩為主，說明塑性較好，且在大量韌窩內部發現第二相粒子或夾雜物（見圖8b）。細小的第二相粒子均勻分散在合金中，會阻礙位錯運動，提高強度，體積較大的第二相粒子或雜質可能成為起裂源。圖8c的纖維區中有少量的拋物線狀拉長韌窩。說明沖擊過程中主要受正應力作用，并伴隨少量撕裂應力。

2.4 熔敷金屬拉伸性能及斷口分析

ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬室溫及750 ℃高溫拉伸性能如圖9所示。由圖9可知，室溫（RT）下，熔敷金屬平均延伸率39.4%，平均抗拉強度769.5 MPa，平均屈服強度550 MPa;750 ℃高溫（HT）下，熔敷金屬平均延伸率43.45%，平均抗拉強度448.5 MPa，平均屈服強度359 MPa，達到ASME II-D篇中母材UNS N06625的標準。與室溫拉伸相比，熔敷金屬高溫拉伸強度下降，延伸率有所上升，平均屈強比略微下降。

ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬的室溫和高溫拉伸斷口形貌如圖10所示。由圖10a可知，在低倍數下，室溫拉伸斷口大部分區域呈現纖維狀，約3/8區域為厚大剪切唇，斷口十分不平整，可觀察到試樣存在頸縮現象，是韌性斷裂。由圖10b、10c可知，ERNiCrMo-3焊絲熔敷金屬纖維區的室溫拉伸斷口高倍組織主要為大小不一的韌窩，韌窩內部含有第二相粒子，在大量韌窩中偶爾夾雜一些小面積、較光滑的準解理表面。出現該準解理表面是由于大顆粒脆性相（Laves相）的存在隔裂了基體的連續性，合金在Laves相處易造成應力集中，易產生裂紋及擴展，導致材料的局部快速斷裂。由圖10d～10f可知，在高溫下，斷口全是纖維區，幾乎看不見剪切唇，與高溫屈強比的下降一致。與室溫相比，高溫下拉伸斷口韌窩的深度和直徑都明顯增加，說明塑性提高，與延伸率結果一致。高溫拉伸斷口纖維區存在成片的準解理面，準解理面積明顯大于室溫拉伸斷口纖維區，說明高溫拉伸在最后的快速斷裂時期的斷裂速度大于室溫，對應強度的下降，此時的成片準解理面不是由Laves脆性相對基體延展性的破壞而產生，而是由于溫度升高導致的位錯運動在晶界處塞集，導致穿晶斷裂。溫度的升高使得合金的位錯激活能增加，微孔更易聚集，屈服強度減小，塑性提高，因此高溫下已看不見剪切唇。該熔敷金屬室溫與高溫拉伸斷裂模式均為微孔聚集性韌性斷裂。

3 結論

采用GTAW焊接對ERNiCrMo-3焊絲進行了對接坡口多層多道焊，并研究了其熔敷金屬的組織及力學性能，結論如下：

（1）熔敷金屬微觀組織以枝晶為主，析出相在枝晶間析出，主要為Laves相、NbC/TiN和針狀相。

（2）從底部到頂部，熔敷金屬的硬度趨于降低，硬度值與枝晶間距負相關。

（3）熔敷金屬室溫沖擊功平均值為160 J，沖擊斷口包含纖維區和剪切唇，纖維區布滿等軸韌窩，沖擊性能較好。

（4）熔敷金屬室溫及高溫拉伸性能達到母材標準，室溫及高溫拉伸斷裂模式為微孔聚集性韌性斷裂。高溫拉伸強度降低，延伸率增加，與其斷口組織剪切唇的消失、韌窩的變深變大一致。

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