聚變堆氚材料衡算測量系統研究初探

梅華平，魏世平，何梅生

（中國科學院合肥物質科學研究院核能安全技術研究所，合肥 230031）

氘-氚聚變反應是目前聚變研究的主要對象，也是未來最有可能首先實現工程應用的聚變反應類型［1］。氘-氚聚變需要消耗大量的氚，一個1 GW功率的聚變電站，每年消耗的氚將達到55.6 kg［2］。然而氚在自然界中幾乎不存在，要實現氚燃料自持，必須依靠聚變堆自身氚燃料增殖［3］。目前聚變堆實現氚增殖的方式主要是通過包層內6Li（n，α）反應獲得，為確保氚的增殖比大于1，聚變堆包層增殖劑通常采用同位素濃縮后的6Li材料。

在我國落實核材料管制與核保障要求的法律法規包括《核安全法》《核材料管制條例》及其實施細則。核材料管制條例第九條規定：持有核材料數量達到“累計的調入量或生產量大于或等于3.7×1013Bq的氚、含氚材料和制品”或“累計的調入量或生產量大于或等于1公斤的濃縮鋰、含濃縮鋰材料和制品”的單位，必須申請核材料許可證。核材料管制條例第十一條規定：核材料許可證持有單位必須建立核材料衡算制度和分析測量系統，應用批準的分析測量方法和標準，達到規定的衡算誤差要求，保持核材料收支平衡。實施細則第六章則專門針對核材料衡算提出了更為詳細的管理要求。氘氚反應聚變堆由于大量消耗氚、濃縮鋰的同時生產氚，按照現行法律要求，必須建立符合要求的核材料衡算系統。

1 聚變堆核材料衡算系統研究的內容和現狀

1.1 主要研究內容

按照“GB/T 4960.7核科學技術術語”定義，核材料衡算是為了確定在規定區域內具有的核材料數量以及在規定的時間周期內這些數量所發生的變化而進行的活動［4］。從定義出發，聚變堆核材料衡算系統的主要研究內容是特定區域內氚和濃縮鋰在聚變堆體系中的流動、變化和測量。因此核材料衡算系統研究的主要任務就是建立一套滿足核材料管制規定并符合聚變堆工藝要求的氚、鋰精確測量方案，包括核材料物料流程梳理、關鍵測量點設置與核材料分析測量方法設計等。

1.2 研究現狀

針對聚變堆核材料衡算系統的研究目前還未見報導，但對于聚變堆體系中氚和鋰的分析，已經開展了大量研究。以氚分析為例，已經開展的研究包括氚增殖比、氚在聚變堆增殖包層中的滲透、氚在包層結構材料和冷卻劑中的滯留、氚回收系統設計等，建立了大量的氚分析模型［5-7］。此外，氚的核技術應用發展了大量的氚分析測量方法，詳見表1。這些氚分析測量方法為開展聚變堆氚材料衡算系統研究提供了好的基礎。

表1 典型氚分析測量方法［8，9］Table 1 Typical tritium measurement methods

2 聚變堆氚材料衡算系統方案

對于聚變堆，6Li存在于氚增殖劑包層，存在形式單一，鋰的含量和同位素分析技術也比較成熟，因此本文主要介紹聚變堆氚材料的衡算系統。

2.1 氚物料流程與關鍵測量點設置

以液態鉛鋰合金為增殖劑、氦為冷卻劑的氘氚聚變反應堆典型氚物料流程如圖1所示。新氚燃料調入后首先儲存于燃料儲存及注入系統，經注入后進入堆芯燃燒，燃燒過程氚發生聚變反應消耗，部分氚擴散進入增殖包層和偏濾器冷卻劑，剩余氚經等離子體排氣系統離開堆芯進入燃料凈化系統。偏濾器冷卻劑中的氚和增殖包層經回收處理后的氚也進入燃料凈化系統，經燃料凈化系統處理的氚進入同位素分離系統，在燃料凈化系統分離氦氣、氮氣等雜質氣體和同位素分離系統分離氕、氘、氚的過程中，均需排放含微量氚的廢氣，同位素分離系統分離的氚循環進入燃料儲存及注入系統。為有效進行氚材料控制，依據聚變堆氚物料流程和特點，可僅設1個氚物料平衡區，同時需設置22個核材料衡算關鍵測量點（Key measurement point，簡稱KMP），其中14個流動關鍵測量點分別為KMP-1～KMP-14，8個盤存關鍵測量點分別為KMP-A～KMP-H。

圖1 聚變堆氚物料流程和關鍵測量點設置Fig.1 Diagram of tritium processand key measurement point setting in fusion reactor

2.2 氚測量系統

聚變堆系統內的氚以散料形式存在，為準確測量聚變堆運行過程的氚量變化，滿足核材料衡算控制要求，聚變堆應對所涉及的原料（如氚氣）、中間物料（如偏濾器冷卻劑、液態包層）、環境排放物（如排放廢氣）中的氚進行測量，為此須建立完整可靠的測量系統。建立測量系統時，首先應考慮被測含氚材料的表現形式和特征，再有針對性的選擇氚材料測量方法，此時應重點關注：（1）含氚物料總重量或總體積的計量，物料中元素成分和同位素分析需求；（2）分析方法的精度應滿足衡算評估中不明材料量（Material Unaccounted For，簡稱MUF）要求；（3）取樣應確保具有代表性且操作簡便；（4）分析儀器的技術要求和測量的質量控制，應使測量結果真實準確并具有好的溯源性。

依據聚變堆系統氚物料特點，含氚材料大致可分為高純氚氣、金屬氚化物、含雜質氚氣、含氚液態鉛鋰合金、氚化水、等離子體氚等。各流動和盤存關鍵測量點對應的氚物料特點和測量方法建議見表2、表3。

表2 流動關鍵測量點說明Table 2 Key measurement points of flow

表3 盤存關鍵測量點說明Table 3 Key measurement pointsof inventory

3 氚衡算測量中的技術難點

在聚變堆氚衡算測量系統的建立過程中發現，聚變堆的特殊結構和物料形態對氚測量技術提出了挑戰，如傳統的氚分析方法難以準確測量液態鉛鋰合金包層的增殖氚量。

傳統的氚分析方法中，除量熱法外，其他方法應用于測量液態鉛鋰合金中的氚，均需先將氚從液態鉛鋰合金中提取釋放出來，然后直接測量氚。但6Li與中子作用生成的氚與鉛鋰合金結合較緊密，釋放困難［10］，需要特殊的氚提取技術。這種提氚技術也是聚變堆氚回收工藝研究的難點之一。量熱法測量液態鉛鋰合金中的氚，雖然不需要分離鉛鋰合金和氚，但對被測量樣品的體積和釋熱功率有嚴苛要求，且達到熱平衡需要的時間較長，不能滿足快速檢測的需求。量熱法的另一個缺陷是無法區分包層內增殖生成的氚和聚變堆堆芯滲透進入包層的氚。

此外，氚在不銹鋼材料中有較高的擴散滲透率，包層內容器壁兩側存在較大的氚濃度差，高濃度一側的氚將通過氣固界面反應進入器壁材料，并在固體中向低濃度一側擴散，形成氚滲透。典型氚滲透模型的計算結果表明，液態鉛鋰合金包層運行1a后，約5%的氚滯留在包層系統內，其中約12%滯留在結構材料中，約84%滯留在包層系統空間［11］。這種滯留在包層中的氚，由于不能破環聚變堆的結構完整性進行取樣，也難于定量分析。

針對這一難題，本文提出了通過測量液態包層的初始金屬鋰裝量和產氚前后的鋰同位素豐度，實現準確計量液態鉛鋰合金包層產氚量的方案，如圖2所示。初始金屬鋰裝量可以通過測量液態鉛鋰合金的總質量和鋰含量得到，鋰同位素豐度可以采用質譜法進行準確測量。

圖2 基于鋰同位素檢測的增殖氚總量測量流程Fig.2 The equivalent determination of tritium production based on lithium isotope detection

這種基于鋰同位素豐度測量的等效產氚量分析方法，理論上具有如下優點：（1）具有質譜分析取樣量少、測量精度高、對樣品前處理的保護性要求低等優點；（2）不直接測氚，不需要將氚從液態鉛鋰合金中提取釋放出來，避免了氚與鉛鋰合金結合緊密、釋放困難的問題；（3）鋰原子基本不會在包層結構材料中擴散，即使在包層系統空間存在少量滯留，由于測量值為6Li和7Li的同位素豐度比值，這種滯留不會影響產氚量的分析結果；（4）6Li也是核材料，初始金屬鋰裝量測量和鋰同位素豐度測量，也是聚變堆系統6Li核材料衡算測量的要求，采用該方法不增加額外的檢測任務；（5）6Li和7Li均為穩定核素，取樣后樣品保存簡單、測量時間寬裕。該方法實際應用時可能存在的問題是測量范圍有限，對于產氚量較少而鋰同位素豐度變化較小的情況，測量誤差較大。

4 結論

聚變堆核安全研究的關鍵問題之一是氚安全，氚安全研究的重要問題包括氚衡算。建立聚變堆氚材料衡算系統，開展氚衡算分析測試技術研究，是聚變堆設計研究和聚變堆核保障技術研究的重要組成部分。本文針對液態包層聚變堆，開展了氚材料衡算測量系統的初步研究，總結如下：

（1）針對液態鉛鋰合金包層增殖氚量難以準確測量的問題，本文提出了基于鋰同位素豐度分析的包層產氚量等效測量方案，并理論分析了方案的優缺點。

（2）本文梳理了聚變堆氚物料流程，完成了關鍵測量點設置方案，并依據各關鍵測量點的氚物料特征，結合已有的成熟氚分析測量方法，提出了聚變堆氚材料衡算測量的初步方案。