朱宇博 徐華 李民 徐苗3) 彭俊彪
1) (華南理工大學電子與信息學院, 廣州 510640)
2) (廣州新視界光電科技有限公司, 廣州 510530)
3) (華南理工大學高分子光電材料與器件研究所, 發光材料與器件國家重點實驗室, 廣州 510640)
本文研究了鐠摻雜銦鎵氧化物 (PrIGO)薄膜晶體管 (thin film transistor, TFT) 的低頻噪聲特性.根據低頻噪聲測試分析結果得知: IGO-TFT和PrIGO-TFT器件溝道電流的功率譜密度與頻率的關系均滿足1/fγ(γ ≈ 0.8) 的關系, 符合載流子數漲落模型.通過研究不同溝道長度對器件低頻噪聲的影響, 明確了器件的噪聲主要來源于溝道區而非源/漏接觸區.基于載流子數漲落模型, 提取界面處的缺陷態, 發現Pr元素摻雜會在IGO體系中誘導出缺陷態.而該缺陷態可以作為電離氧空位和電子的復合中心, 進而改善氧化物TFT器件中由氧空位所導致的光照負偏壓 (negative bias illumination stability, NBIS) 穩定性問題.
金屬 氧化物薄膜晶體管 (metal oxide thin film transistor, MOTFT) 因其具有較高的遷移率、均勻性較好、開關電流比大以及透光性佳等優點[1-3], 在顯示領域具有廣泛的應用潛力, 其制備和電學性能研究已成為國內外研究熱點.
目前為止, 實現量產化的金屬氧化物以銦鎵鋅氧化物 (indium gallium zinc oxide, IGZO) 為主,相比之下銦鎵氧化物 (indium gallium oxide, IGO)未含有相對弱結合的Zn-O結合鍵, 其不易形成由于“熱載流子”沖擊而造成器件性能退化的現象[4],這在實際的產品應用中具有較強的吸引力.但是,三元的銦鎵氧化物相對較易結晶[5], 其在大面積均勻性方面有一定的影響.另外, 根據薄膜晶體管(thin film transistor, TFT)的實際工作狀態, TFT會長時間的工作在負偏壓狀態, 而且會受到周圍環境光或自身像素點發光照射的影響, 因此, 研究負偏壓和光照共同作用下的薄膜晶體管的穩定性具有重要的現實意義.目前, 光照下的負偏壓穩定性(negative bias illumination stability, NBIS) 較差是當前氧化物薄膜晶體管在實際應用中必須面對的挑戰[6-8].通常需要增加遮光層以降低光照對器件的惡化, 但這必然會導致制造成本和設計復雜程度的增加.我們前期的研究表明, 通過在氧化銦鋅(indium zinc oxide, IZO)體系材料中摻入一定量的氧化鐠, 可以在基體材料的淺能級處誘導出受主缺陷態, 該缺陷態可以作為電離的氧空位與離化電子的復合中心, 能有效地改善薄膜晶體管與光照相關的穩定性[9].因此, 本文將基于IGO體系, 通過引入鐠離子制備氧化物半導體材料鐠銦鎵氧(PrIGO),以改善器件光穩定性.通過對半導體器件的噪聲特性分析, 研究稀土元素摻雜前后的薄膜晶體管低頻噪聲的物理機制.噪聲特性分析作為模擬電路應用中關鍵參數, 可評估后續電路和系統可以檢測和處理的信號電平的下限, 而且噪聲是決定系統分辨力和信噪比的主要因素[10].器件噪聲的大小直接影響整個電子系統的性能與可靠性, 而且能直接地反映器件內部, 特別是界面中缺陷狀態和數量[11,12].因此, 我們嘗試引入噪聲分析, 進一步研究稀土氧化物在半導體器件中的影響.
本文制備了高穩定性的稀土元素鐠摻雜的氧化銦鎵薄膜晶體管, 進一步研究了稀土元素鐠摻雜對器件低頻噪聲特性的影響, 分析了器件的低頻噪聲來源以及適用機理, 研究了不同溝道長度對器件低頻噪聲特性的影響, 并提取界面處的缺陷態; 進一步印證了在氧化銦鎵基體材料中進行稀土氧化鐠摻雜亦會產生作為光生載流子復合中心的“缺陷態”的結論.
如圖1(a)所示, 所用器件均采用刻蝕阻擋層(etch stop layer, ESL) 結構.首先, 采用直流磁控濺射的方式在玻璃襯底上濺射一層200 nm厚的柵極金屬鉬 (Mo) 層, 利用濕法刻蝕對柵極薄膜進行圖形化.然后, 通過等離子體增強型化學沉積(plasma enhanced chemical vapor deposition,PECVD) 技術制備雙層堆疊的柵絕緣層, 下層為250 nm厚的氮化硅薄膜, 上層為50 nm厚的二氧化硅薄膜, 利用干法刻蝕進行圖形化.隨后, 通過物理氣相沉積 (physical vapor deposition, PVD)分別制作一層30 nm厚的IGO (In/Ga = 2 mol/1 mol) 薄膜或PrIGO (Pr/In/Ga = 0.2 mol/2 mol/1 mol) 薄膜作為薄膜晶體管器件的有源層; 濺射氣壓為5 mTorr, 濺射氣氛為氧氣和氬氣的混合氣體, 氧氣所占比例為20%, 濺射功率為300 W, 利用草酸進行刻蝕圖形化.再次通過PECVD制作一層300 nm厚的二氧化硅薄膜作為刻蝕阻擋層, 利用干法刻蝕進行薄膜圖形化.隨后, 采用直流磁控濺射方式制備一層200 nm厚的鉬金屬作為源漏電極, 以濕法刻蝕方式進行圖形化.最后, 所有器件在350 ℃空氣氛圍中退火30 min.采用半導體參數分析儀Agilent B1500 A和Platform-da FSPro分別對器件的電流-電壓特性和噪聲特性進行表征測試.

圖1 IGO-TFT和PrIGO-TFT (a) 結構示意圖; (b) 轉移特性曲線; IGO-TFT (c) 和PrIGO-TFT (d) NBIS穩定性Fig.1.(a) Cross section views and (b) transfer characteristics of IGO-TFT and PrIGO-TFT; NBIS stability of (c) IGO-TFT and(d) PrIGO-TFT.
如圖1(b)所示為IGO-TFT和PrIGO-TFT的轉特性曲線, 器件W/L均為20 μm/10 μm.器件工作在線性區 (VDS≤ VGS- Vth) 時, 通常VDS的值比較小, 漏源電流 (IDS) 表達式為

式中, VDS為源漏電壓; VGS為柵電壓; W/L為器件的寬長比;μFE為場效應遷移率; Cox為柵絕緣層的單位面積電容; Vth為閾值電壓.取VDS= 0.1 V,通過擬合IDS-VGS曲線, 可以計算得到器件的場效應遷移率, 擬合曲線的反向延長線與橫坐標的截距為閾值電壓.亞閾值擺幅 (SS) 由下式定義
通過相關參數提取可知, IGO-TFT器件Vth為0.3 V, 載流子的 μFE為19.9 cm2·V-1·s-1, SS為0.19 V/decade, 電流開關比 (Ion/Ioff) 約 為109,PrIGO-TFT器件Vth為0.9 V, 器件的μFE為15.1 cm2·V-1·s-1, SS為0.19 V/decade, Ion/Ioff約為109.圖1(c)和圖1(d)分別為IGO-TFT和PrIGO-TFT在光照條件下的負偏壓穩定性 (測試條件: VGS= -30 V, VDS= 0 V, 光強 = 10000 nits).由圖1(c)和圖1(d)可知, IGO-TFT在偏壓測試7200 s后, 開啟電壓Von(器件源漏電流IDS為10 nA時所對應的柵極電壓) 漂移量為-8.4 V, 而PrIGOTFT在偏壓測試7200 s后, 開啟電壓Von漂移量僅為-1.8 V.很顯然, 稀土鐠元素的摻入可以有效的提高器件的NBIS穩定性.
根據我們前期的研究結果可知, 在IZO基材中摻入氧化鐠可以有效地改善器件的光偏壓穩定性; 其主要機制是稀土元素鐠可以在基材中靠近費米能級附近引入淺能級的“受主缺陷”, 該缺陷可以作為光生載流子的復合中心.在器件基本性能方面, 主要表現為器件的亞閾值擺幅有一定的增加;但是, 在本文研究的IGO基材中, IGO-TFT和PrIGO-TFT的SS幾乎一致 (~0.19 V/decade),而NBIS穩定性亦獲得了明顯的改善.因此, Pr是否能在IGO基材中引入作為“受主缺陷”的復合中心, 有必要對其NBIS改善的機制做進一步的研究.
圖2(a)為IGO薄膜和稀土鐠元素摻雜的PrIGO薄膜的X射線衍射 (X-ray diffraction, XRD)譜圖.如圖2(a)可知, IGO薄膜的衍射譜中有一明顯的結晶峰位 (31.33°), 根據衍射譜圖可知其對應氧化銦 (In2O3) 的 (222) 晶面[13].當一定量的氧化鐠摻雜到IGO基體材料后, 可以明顯地看出In2O3(222) 晶面處的結晶峰消失.其原因可能是由于Pr離子 (~101 pm) 的半徑大于In離子 (~81 pm)和Ga離子 (~62 pm), Pr離子的摻入, 會使IGO基體產生晶格畸變, 從而使IGO基體向非晶狀態轉變.因此, 氧化鐠的摻入可以促進IGO薄膜的非晶化, 從而保證了薄膜大面積的均勻性; 并且在載流子的傳輸過程中, 有效地降低薄膜晶界散射的影響.
圖2(b)為IGO薄膜和稀土鐠元素摻入的PrIGO薄膜的紫外-可見透射光譜圖.由圖2(b)可知,IGO薄膜和PrIGO薄膜在可見光波段內的平均透過率均大于80%.在紫外光波段, Pr摻入的PrIGO薄膜透過率曲線相對IGO薄膜發生了輕微的紅移現象.通過Tauc公式進行計算薄膜光學帶隙的大小, 具體公式為

式中, α表示吸收系數; hv表示光子能量; Eg表示光學帶隙; C表示比例常數.如圖2(b)插圖所示,以hv為橫坐標, (αhv)2為縱坐標, 作出 (αhv)2隨hv變化曲線的切線, 該切線與橫坐標的交點即為薄膜的光學帶隙.通過該方法獲得了IGO和PrIGO薄膜的光學帶隙分別為3.54 eV和3.47 eV.可知,Pr元素的摻入會導致薄膜光學帶隙的減小, 所以器件NBIS穩定性的提高并不是由于光學帶隙的展寬所引起的.
圖2(c)為IGO薄膜和PrIGO薄膜的X射線光電子能譜 (X-ray photoelectron spectroscopy,XPS) 表征的全譜圖, 圖2(c) 的插圖為IGO和PrIGO薄膜總譜圖能量在920-960 eV之間的局部放大圖, 從局部放大圖中可以明顯地看出, IGO薄膜沒有出現明顯的峰位鐠, 而PrIGO薄膜在933.5和953.5 eV處出現了兩個主峰位, 分別對應Pr 3d5/2和Pr 3d3/2.此外, 根據XPS測試分析,各元素的百分比含量如表1所列.由表1可以看出, PrIGO和IGO薄膜各元素的百分比含量與實際靶材中的百分比含量基本相似, 說明稀土元素Pr在IGO中能實現良好的摻入.

圖2 IGO和PrIGO薄膜 (a) X射 線衍射 譜圖; (b) 紫外-可見透射光譜圖 (插圖為 (αhv)2隨hv變化曲線); (c) X射線光電子能譜圖 (插圖為局部放大圖)Fig.2.(a) X-ray diffraction spectra, (b) UV-visible transmission spectra (the inset shows the curve of (αhv)2 varying with hv) and (c) X-ray photoelectron spectroscopy (the inset is a partial enlarged view) of IGO and PrIGO thin film.

表1 IGO和PrIGO薄膜中各元素的百分比含量Table 1.Percentage contents of each element in IGO and PrIGO films.
在獲得了較好的器件穩定性后, 有必要對器件的改善機制做進一步的研究.大量研究表明, 器件的低頻噪聲特性是表征器件缺陷機制的有效手段.
眾所周知, 半導體器件的的噪聲來源于某一物理量的隨機起伏, 半導體器件中的噪聲一般分為白噪聲 (white noise)、閃爍噪聲 (1/f噪聲) 以及產生復合噪聲 (G-R噪聲)[14].不同噪聲的產生機制各不相同, 由于在低頻情況下, 1/f噪聲和G-R噪聲較為顯著, 故統稱為低頻噪聲.由于1/f噪聲是由器件界面缺陷及氧化層陷阱電荷所引起的, 因此,通過對IGO-TFT和PrIGO-TFT器件低頻噪聲特性的研究, 能反映出器件內在的質量與可靠性.
在VDS= 0.1 V, 過驅動電壓VGS- Vth= 10.1 V條件下, IGO-TFT和PrIGO-TFT歸一化的噪聲功率譜密度隨頻率的變化如圖3所示.由圖3可以看出, 在10 Hz < f < 1 kHz時, 通過1/fγ擬合, 得出γ ≈ 0.8; 當f > 1 kHz時, IGOTFT和PrIGO-TFT的值隨著頻率的改變幾乎沒有變化, 對于更高的頻率而言, 1/f噪聲通常湮沒在背景噪聲和或熱噪聲中而不可測.本文主要研究1/f噪聲, 下文低頻噪聲測試頻率范圍均為10 Hz至1 kHz.另外, γ因子還反映了界面附近缺陷態的縱向分布.當γ > 1時, 說明有源層內的缺陷密度小于柵氧化層內的缺陷密度; 當γ < 1時,說明有源層內的缺陷密度大于柵氧化層內的缺陷密度[15].因此, 由γ ≈ 0.8可以得出, 在IGO-TFT和PrIGO-TFT的有源層與柵絕緣層的界面處, 有源層IGO和PrIGO一側的缺陷態密度大于二氧化硅一側的缺陷態密度.

圖3 IGO-TFT和PrIGO-TFT歸一化噪聲功率譜密度隨頻率的變化Fig.3.Normalized noise power spectral densities (SID/I2DS)versus frequency in the IGO-TFT and PrIGO-TFT.
在明確了低頻噪聲滿足1/fγ, 而且噪聲主要來源于有源層一側的影響后; 對于ESL結構的器件而言, 柵極與源漏電極之間的交疊區域是比較大的, 因此需要進一步研究器件低頻噪聲的空間位置的來源, 明確源/漏結接觸是否對器件的低頻噪聲產生影響.
若器件低頻噪聲由溝道電阻和源/漏接觸區引起, 噪聲功率譜密度可以表達為[16]

式中, Sch表示溝道產生的噪聲功率譜密度; Scont表示接觸電阻引起的噪聲功率譜密度; Rch表示溝道電阻; Rcont表示接觸電阻 (Rch?Rcont); 如果溝道噪聲是主要的, 即Sch?Scont, (4)式可表達為

如果接觸噪聲是主要的, 即Sch?Scont, (4)式可表達為

根據(5)式和(6)式可知, 通過歸一化的噪聲功率譜密度與溝道長度的變化關系可以確定源/漏接觸區是否對器件低頻噪聲產生影響.固定VGS-Vth=10.1 V, 在VDS= 1.1 V的情況下分別對寬長比為10 μm /10 μm, 10 μm /20 μm, 10 μm /40 μm三種器件進行低頻噪聲測量, 器件歸一化的噪聲功率譜密度隨頻率的變化如圖4(a)和圖4(b)所示.

圖4 不同溝道長度的IGO-TFT (a) 和PrIGO-TFT (b) SID/I2DS隨頻率的變化Fig.4.SID/I2DS versus frequency in the (a) IGO-TFT and(b) PrIGO-TFT with different channel length.
根據圖4(a)和圖4(b), 在f = 10 Hz時, 提取不同溝道長度器件對應的值, 如圖5(a)所示, IGO-TFT和PrIGO-TFT的值隨的溝道長度的增加而線性減小, 對應的斜率分別為-1.08和-0.97, 均約等于-1.因此, 基于該實驗結果,可以很明確地得出IGO-TFT和PrIGO-TFT器件的低頻噪聲主要來源于器件溝道區的閃爍噪聲, 并且可以忽略源/漏接觸區對器件低頻噪聲的影響.

圖5 IGO-TFT和PrIGO-TFT (a) SID/I2DS隨溝道長度的變化; (b) SID/IDS2隨過驅動電壓VGS-Vth的變化Fig.5.SID/I2DS versus (a) channel length and (b) overdrive voltage (VGS-Vth) in the IGO-TFT and PrIGO-TFT.
確定了低頻噪聲的空間位置主要來源于溝道區后, 需進一步明確低頻噪聲的影響機理; 對于MOS管低頻噪聲的影響機理, 目前主流的解釋有三種模型: 載流子數波動模型、遷移率波動模型、載流子數波動及其誘導遷移率波動模型[17].當器件工作在線性區時, 對于載流子數波動模型, 歸一化的漏極電流噪聲功率譜密度可以近似表示為[18]

式中, k*取決于有源層與絕緣層界面附近缺陷俘獲和釋放載流子的效應; Cox為單位面積的柵絕緣層電容; f為頻率.對于遷移率波動模型, 歸一化的漏極電流噪聲功率譜密度可以近似表示為[19]

式中, αH為Hooge因子, 可用于評價不同器件和材料的品質.另外一種模型是兩種的混合模型, 載流子數波動及其誘導遷移率波動模型.由(7)式和(8)式, 可以得出通過與過驅動電壓(VGS- Vth) 之間的關系來判斷IGO-TFT和PrIGOTFT器件低頻噪聲的所適用的模型.為確定器件低頻噪聲的影響機理, 在VDS=0.1 V條件下, 變換不同的VGS- Vth, 對器件進行測量.當頻率f = 10 Hz時, 提取隨VGS- Vth的變化關系如圖5(b)所示.由圖5(b)可知, IGO-TFT器件的隨VGS-Vth的變化斜率約為-1.8, 而PrIGO-TFT器件的隨VGS-Vth的變化斜率約為-2.由(7)式和(8)式可知, 當斜率關系為-1時, 器件的低頻噪聲機理主要來源于遷移率漲落模型; 當斜率關系為-2時, 器件的低頻噪聲機理主要來源于載流子數漲落模型.對于IGO-TFT而言, 在低頻噪聲的影響機理中還包含了一小部分的遷移率漲落機理, 摻雜Pr元素后,器件的低頻噪聲影響機理完全轉化為了載流子數漲落機理.從IGO和PrIGO薄膜的XRD結果可知 (如圖2(a)所示), Pr的摻入能抑制IGO薄膜的結晶, 導致晶格對載流子的散射減弱, 而遷移率的波動會受到晶格散射的影響[20], 因此, 相對于IGO-TFT來說, 當摻入Pr元素后, 遷移率漲落的影響機理會削弱.雖然Pr摻雜前后, 斜率有了輕微的變化, 但IGO-TFT和PrIGO-TFT器件的低頻噪聲特性主要還是受載流子數漲落機理的影響.
進一步地, 在確定器件的低頻噪聲特性主要受載流子漲落機理決定后, 下面對器件的缺陷態密度進行提取.
根據載流子數漲落機理, 歸一化的噪聲功率譜密度可以被表示為[21]

式中, gm表示器件的跨導; Svfb表示平帶電壓功率譜密度, 通常由器件的有源層與柵絕緣層界面處電荷波動所引起, 可用來描述界面態及氧化層邊界陷阱對界面處電荷的影響, 另外, Svfb可以表達為

式中, Nt表示缺陷態密度; KT表示熱電勢; λ表示隧道衰減系數, 在SiO2中約為0.1 nm; Cox表示柵絕緣層電容, 約為16.5 nF/cm2.由(10)式可得出Nt表達為

由 (9)式、(10)式和(11)式可知, 要想提取器件界面附近處的缺陷態密度Nt, 必須首先提取器件的平帶電壓功率譜密度Svfb, 根據文獻[22]的提取方法, IGO-TFT和PrIGO-TFT器件的實際測量和擬合的SID/IDS2值隨IDS的變化關系如圖6(a)和圖6(b)所示, 提取的Svfb分別為1.3 × 10-9V2·Hz-1和1.6 × 10-9V2·Hz-1.基于(11)式可知, 對于IGOTFT和PrIGO-TFT, 界面處的缺陷態密度Nt分別為7.76 × 1017cm-3·eV-1和9.55 × 1017cm-3·eV-1.由Nt的結果可以得出, 當Pr元素摻雜到IGO薄膜后, PrIGO-TFT器件的有源層與柵絕緣層界面附近處的缺陷態密度有一定的增加.其原因可能是由于稀土元素Pr具有豐富的電子能級結構, Pr元素在氧化物形式中有Pr3+和Pr4+離子存在, Pr4+離子未被占用的4f軌道對電子具有較強的俘獲作用[23].因此, PrIGO-TFT所提取的缺陷態密度Nt會比IGO-TFT的高.

圖6 IGO-TFT (a) 和PrIGO-TFT (b) SID/I2DS隨溝道電流的變化Fig.6.SID/I2DS versus drain current in the (a) IGO-TFT and (b) PrIGO-TFT.
根據我們前期的研究結果, Pr元素摻入到IZO基體中可以誘導出淺能級的缺陷態, 該缺陷態可以作為電離的氧空位與光生電子的復合中心, 能夠有效地改善器件與光相關的穩定性.通過低頻噪聲特性的研究可知, Pr元素摻雜到IGO基體中亦可以誘導出類似的缺陷態.類似于IZO體系,PrIGO-TFT器件NBIS穩定性的提高仍可歸因于缺陷輔助模型.也即, 當有源層內的氧空位由于吸收光子能量而發生電離, 其在淺能級附近形成離化的氧空位缺陷態; 同時, 離化的光生電子會迅速被Pr誘導的受主缺陷態所俘獲, 該電子通過Pr離子的電子軌道與離化的氧空位缺陷態通過無輻射躍遷快速復合.因此, Pr摻雜后的PrIGO-TFT在NBIS條件下, 閾值電壓偏移量大幅改善, 而且未表現出明顯的亞閾值擺幅退化現象.對于IGOTFT和PrIGO-TFT器件的SS相同的情況, 推斷這和IGO薄膜呈結晶態 (如圖2(a)所示) 相關,晶界散射效應會導致器件的SS增加; 而摻雜Pr的薄膜呈非晶態, 晶界散射較弱, 但是其引入了一定量的“受主缺陷”, 勢壘散射增加; 因此導致了二者SS相當.
本文通過稀土元素Pr摻雜IGO, 制備出高穩定性的薄膜晶體管.由實驗結果分析可知: IGOTFT和PrIGO-TFT器件的低頻噪聲隨頻率的變化均滿足1/fγ (γ ≈ 0.8) 變化關系; 通過研究不同溝道長度對IGO-TFT和PrIGO-TFT器件低頻噪聲的影響, 明確了器件的噪聲主要來源于溝道區, 源/漏接觸區對器件低頻噪聲的影響可以被忽略.在器件的線性區, 通過溝道電流歸一化噪聲功率譜密度與過驅動電壓函數關系的線性擬合, 確定IGO-TFT和PrIGO-TFT器件的低頻噪聲主要受載流子數漲落機理的影響.根據載流子數漲落機理的模型, 提取IGO-TFT和PrIGO-TFT界面處的缺陷態密度分別為7.76 × 1017cm-3·eV-1和9.55 × 1017cm-3·eV-1.Pr元素可以在IGO體系中誘導出缺陷態, 該缺陷態可以作為電離的氧空位與離化電子復合中心, 促進器件NBIS穩定性提高.