基于協同組合的新型微混合器的數值模擬

馬廣志， 沈春銀， 董 浩， 戴干策

(華東理工大學國家重點化學工程聯合實驗室， 上海 200237)

自20世紀80年代微通道技術用于微電子器件的散熱研究以來，微通道器件的結構設計優化與性能提升研究日益深入[1]。將微通道作為反應場所，微通道反應器則可以在較小的空間距離及較短的時間內實現擴散混合，因而在樣品濃縮、化學合成、化學反應、聚合、提取和純化、生物學分析和液滴乳化等過程中廣為應用[2]。要使微通道器件實現所需功能，關鍵是結構設計。馬欣榮等[3]設計了Y型分叉仿生微通道熱沉，優化的分叉角為60°、分叉級數為2級，換熱性能的數值模擬研究結果表明，相較于直通道熱沉，在相同換熱面積與入口速度下改善了溫度均勻性并提高散熱容量，其壓降下降了近40%。姜云峰等[4]基于自相似分形理論設計了一種2級Y型微流控濃度梯度芯片，采用COMSOL Multiphysics軟件耦合速度場與濃度場方法，對不同進樣和濃度矩陣的微流控芯片進行了數值模擬和實驗研究，實現了冪指數形及蝴蝶形濃度梯度分布。陳宏霞等[5]對小尺度、微尺度和跨尺度3個層次的T型結構微通道內氣液兩相的相分流及相分離作用機制進行了分析總結，認為：分流特性主要受通道結構、入口流型、入口流速、工質物性等幾個因素的影響，其中入口流型的影響效果明顯；能夠實現兩相流真正分離的是跨尺度T型微通道，氣液兩相流分液的動力是界面運動及界面壓差。Deshmukh等[6]最早提出壓力驅動T型微混合器，采用集成的平面微泵，以階躍函數產生脈動流誘導通道內流體擾動以增加接觸面積，但需要多次脈沖才能實現液體混合。Ahmed等[7]提出一種馬蹄形微通道結構設計，利用聲波作用快速產生氣泡以擾亂通道中的層流，從而實現了液體在微通道內高效混合。Hama等[8]在直型微通道的壁面上設置V形脊內構件，構成一種交錯人字形的微混合器。模擬和實驗對比發現,盡管流動處于層流狀態，該微混合器可快速有效地實現流體混合。Tripathi等[9]在雷諾數Re=1～100范圍內，對螺旋形微通道混合器內乙醇與水的混合特性及壓降進行了數值模擬研究，并與蛇形及直形微通道混合器進行了比較。結果發現：在螺旋形及蛇形混合器中都會產生二次流渦旋并隨雷諾數的增大而增強；Re=1時3種混合器的混合指數接近；螺旋形及蛇形微通道混合器的混合指數會隨Re的增大先降后升、存在極低值，但均優于直形微通道混合器，而直形微通道混合器則呈單調下降趨勢；Re=50時，螺旋形微通道混合器的混合指數比直形微通道混合器提高373%、比蛇形微通道混合器提高55.6%，在Re=100時則分別提高554.9%和17.3%；低雷諾數下3種混合器的壓降幾乎相同，高雷諾數下螺旋形及蛇形微通道混合器的壓降僅略高于直形微通道混合器的壓降。

國家“十三五”規劃提出了優化能源結構，推進能源技術等能源戰略任務，為生物柴油[10-11]技術發展提供了極好機遇。采用微通道反應器進行生物柴油合成具有反應控制精確性高、產品質量統一性好、傳質效率高、反應快、副產物少和生產安全性高等優勢[12]。但通過微型裝置并行化來提高產量，實現在微通道反應器中連續合成生物柴油使其產量達到產業規模必須關注兩個問題，即并行化反應器的流量分配與微通道內的混合性能。這些問題的解決都需要從微通道的結構著手，而采用數值模擬的手段進行微通道結構優化，則可顯著縮短開發時間、減少項目成本[13-15]。

微通道技術的基礎研究已取得長足進展，并在傳熱、傳質與混合及分離方面獲得了大量的應用。被動式微混合器常用的入口形式大多為T型、Y型等。除直型主通道外已有添加內構件以提高目標性能的大量研究，如立體多入口層流微混合器，通道折式Tesla型及C型微混合器，內嵌障礙物或擋板并將混合通道設計成蛇形、螺旋形、分流匯合型的弧形微混合器等。主動式微混合器則包括壓力、聲場、磁場、電場以及熱場驅動式微混合器[16]。但對入口結構與主通道結構組合設計的研究報道則較少。現針對微通道反應器的混合問題，基于協同強化理念，利用多入口和障礙物構件組合設計一類雷諾數適用范圍較廣、混合性能較好的被動式組合結構微混合器，采用CFD(computational fluid dynamics)數值模擬研究操作參數和結構參數對新型微通道反應器混合性能的影響，以期為微通道合成生物柴油微反應器的設計提供理論基礎。

1 幾何模型

在反應器中可以通過流股細分提高物流間的接觸面積以改善混合，同時在流股間通過構件干擾以速度擾動產生混沌渦流進而提供對流混合驅動力亦能有效改善體系的混合性能。基于組合強化理念，設計了一種含有入口段和內構件混合段的新型被動組合式微通道混合器，力求提高應用于生物柴油制備的微通道反應器中兩種原料(即油與醇)的混合能力，其幾何結構如圖1所示。在圖1所示的微混合器中，通道截面為深度H、寬W的矩形，相鄰入口段距離為L1，入口段長度L2，入口段與主通道夾角α，通道內圓形阻塊的直徑為D，主通道長度為L。入口編號為1～7。具體參數模擬值如表1所示。

圖1 微混合器幾何結構示意圖

表1 微通道結構初始模擬值

2 數值模擬

2.1 模型方程

常規尺度下的宏觀流動，因為設備特征尺寸遠大于其內部流體分子的平均自由程，其流動過程假定為連續性介質，進而推導出流體流動的三大主控方程，即基于質量守恒的連續性方程，基于能量守恒的能量方程和基于動量守恒的動量方程。研究表明，微流體屬于微尺度范疇，其流動特征與常規尺寸下的宏觀流動不同。這是因為微尺度下，流體流動受到尺度效應和粗糙度的影響。常規尺寸下的宏觀流動中，表面張力效應、稀薄效應以及層流下小于5%的壁面粗糙度的影響可以忽略不計，而在微尺度下這些因素的影響表現的卻尤為明顯。另外，微尺度下流動空間小，流體分子與壁面沒有足夠的撞擊頻率，而產生一定速度的滑移，這與宏觀流動的無滑移壁面邊界不相同。通常，用來描述微流體流動的模型有兩種：連續模型和分子模型。模型的適用范圍與研究的尺度有關，可以用努森數kn(分子平均自由程和特征尺寸比)判別：①kn<10-2：流體流動滿足Navier-Stokes(N-S)方程，采用速度無滑移壁面；②10-210：由于稀薄效應，分子間自由運動，幾乎無碰撞。

涉及的微流體屬于微尺度范圍中較大的數量級，研究微結構特征尺寸大于10-6m，特征尺寸遠大于分子平均自由程，kn小于10-2。再考慮流體性質，微通道材料制成的壁面等因素，受到的微尺度效應影響較小，可忽略不計。因此，流體可做連續介質處理，按經典流體力學來求解分析其流體流動特征。即流體在微通道中處于不可壓縮、穩態流動狀態。其流動主控方程如下。

(1)連續性方程。對于不可壓縮流體而言，基于質量守恒的連續性方程式為

(1)

式(1)中：u為流體速度，m/s；x、y、z為分量的方向。

(2)Navier-Stokes(N-S)動量方程。描述黏性不可壓縮流體動量守恒的N-S方程在x、y和z3個方向上的展開式如式(2)～式(4)所示：

(2)

(3)

(4)

式中：ρ為流體密度，kg/m3；P為壓力，Pa；υ為流體運動黏度，m2/s。

(3)對流擴散方程。混合過程中不同流體層間產生質量輸運的對流擴散方程為

(5)

式(5)中：C為質量分數；D為流體間的擴散系數，m2/s。

2.2 求解設置

求解設置為三維雙精度、非耦合隱式穩態；采用 SIMPLES(semi-implicit method for pressure linked equations)算法耦合壓力與速度；空間離散格式采用二階迎風；殘差設置為10-5。

所研究的流體分子自由程遠小于流體流動的特征尺寸，滿足壁面無滑移，故微通道的壁面采用無滑移壁面邊界條件。通道入口邊界類型設置為速度入口，入口分別是純油脂，純醇進料，醇油進料量摩爾比為6∶1，其中油與醇的擴散系數使用Wilke-Chang方程[17]計算，結果為1.2×10-9m2/s，醇和油的物理性質如表2所示。出口邊界類型設置成壓力出口，出口壓力值設為靜壓力P=0。

表2 流體物理性質

2.3 評價方法

通過歸一化混合強度(MI)來評價流體流經微通道各截面的混合效果[5]。MI的定義為

(6)

式(6)中：σ為通道截面上的濃度標準差；σmax為通道截面濃度最強方差。

σ及σmax分別按式(7)和式(8)計算：

平泉市群山環繞，雖然為城市的綜合綠化和生態環境的改善提供了必要的支撐，但城區內用地緊張，綠化用地不足，眾多地區呈現綠地、綠帶斷層，綠地系統尚未形成完整的網絡布局，不能充分發揮綠地的綜合效益。

(7)

(8)

式中：Ci為截面上第i網格節點的濃度；Cm為截面上濃度的期望值；Cmax為截面上的最大濃度；N為截面上網格節點個數；MI為某通道截面處的混合強度，介于0～1，MI=0時表示無混合發生，MI=1時表示完全混合，MI越大混合效果越好。

2.4 有效性驗證

對比Liu等[18]直通道微混合器混合性能研究的實驗數據，以驗證本文研究中模擬微通道內流體混合的計算有效性。與文獻[18]中直通道微混合器結構參數相同的情況下，模擬考察了雷諾數對直通道微混合器混合性能的影響結果如圖2所示。由圖2可以看出，本文中模擬的結果與文獻[18]結果趨勢基本一致。增大流速提高雷諾數，混合程度變差。其中，雷諾數Re=5時，模擬結果與文獻[18]中相差較大，但相對誤差也僅是3.7%。所以本文研究中采用的數值模型、條件設置以及模擬結果都是合理有效的。

圖2 文獻值與模擬值對比

3 結果與討論

3.1 入口角度對混合的影響

不同的入口角度，使流體經入口段進入主通道的速度方向不同，其對沖擾動程度不同，同時不同入口角度還會使流體相遇的接觸面大小也不同。因此，入口角度對流體在微通道中的混合產生影響。保持其他結構參數一致，雷諾數為0.1條件下分別對0°、30°、60°、90°的入口角度進行混合模擬，結果如圖3～圖5所示。

圖3 不同角度入口段油質量分數云圖

由圖3可以看出，不同角度的入口段中流體交匯處產生的擾動程度不同。0°入口段物料自入口至混合通道間有明顯的分區，匯入主通道時層間的接觸面積很小；60°與90°入口段結構在逐次匯入主通道時物料層間彼此疊壓擾動并發生擴散混合作用，但層間接觸長度仍然較小，分別為寬度的1.15倍和1倍；而30°的入口段結構，在7個入口全部匯入主通道前，彼此層間的接觸長度為入口寬度的2倍，其擾動混合作用最大。由圖4和圖5看出入口角度為30°時，在主通道的入口附近，其混合強度就已經達到0.70，而在通道出口截面上的混合強度則可達0.914，分別高出0°設計的7.46%，90°設計的5.25%。

圖4 各截面處的混合強度曲線

圖5 混合強度隨入口角度變化曲線

圖6為不同角度下主通道上的壓力損失變化曲線，雖然30°入口角度下的壓力消耗最大，但只比壓力消耗最小的0°入口設計高出2.38%，而混合強度提升則了7.46%，顯然是有效的。

圖6 壓降隨入口角度的變化曲線

3.2 組合式內構件對混合的影響

3.2.1 幾何模型

圖7 新型組合式微通道平面示意圖

3.2.2 組合式微通道流動特性分析

圖8為Re等于0.1及100時通道內局部速度矢量圖。由8圖可以看出Re=0.1時，通道內無明顯渦流，而Re=100時構件前后則產生了明顯渦流。這表明Re=0.1時，流體在通道內呈層流流動，混合主要依靠分子擴散作用；Re=100時，流體在通道內受構件的影響，由無旋渦流變為有局部旋渦流，隨著局部渦流的出現，打破了本來的層流流動狀態，混沌性增強，對流擴散混合作用增強。

圖8 混合單元內速度矢量圖

圖9為沿流動X方向在X=2.2 mm處截面上的X向速度分量結果。由圖9(a)可以看出：Re為0.1和1時，流體全部沿X正方向流動且Re=1時流動速度大于Re=0.1的。由圖9(b)可見，當Re為10和50時，出現局部流體沿X負方向運動，這就是渦流產生的標志；當Re增大時，渦流擾動越明顯，渦的產生可以提高傳質效果，但也會引起局部阻力增大。因此對于微通道的結構設計，在考慮渦流對流增強擴散作用的同時，需要盡可能地避免不必要的壓力損失。

圖9 不同雷諾數下X=2.2 mm截面中心線上流體X方向速度分量

3.2.3 圓形阻塊構件直徑的影響

在保持其他結構參數不變的情況下，通過對不同直徑D圓形阻塊構件的組合式微混合器的模擬計算，分析其直徑D在不同雷諾數下對混合性能的影響，得到的結果如圖10所示。

圖10 混合強度隨Re及D/W變化曲線

圖10(a)為不同直徑D下的微通道混合效率隨雷諾數 (0.10.5(D>120 μm)時，混合強度隨著D增長而增大的趨勢減慢。Re=50～100時，D的增大對混合強度的影響減弱，這是由于此時主要依靠對流混合，D增大導致的擴散作用對混合效果的影響減弱。

圖11為不同阻塊直徑D下的微通道的壓力損失曲線。由圖11可知，微通道進出口壓降的總變化趨勢是隨著雷諾數的增加而增大的。當D/W=0.25～0.5)(D=60、90、120 μm)時，相同Re條件下，壓降增幅不明顯，但當D大于120 μm繼續增加時，壓降增幅加大。綜合壓降和混合強度的變化，可見最佳圓形阻塊直徑為D/W=0.5(D=120 μm)。

圖11 不同D/W下微通道壓降曲線

3.2.4 三角擋板構件高度的影響

在其他結構參數不變的條件下，改變三角形擋板構件的高度H1，考察微通道混合強度隨雷諾數Re的變化曲線，結果如圖12所示。由圖12可見，隨著H1的不斷增大，混合效果改善，H1=0(無擋板)條件下，在Re=10時處的混合強度最低僅為0.754，而其他幾種擋板高度下，混合強度最低點在Re=1處。這是由于H1=0時，無三角擋板，流體只能依靠圓形組塊構件產生混沌流強化混合，產生渦流所需雷諾數較大。圖12(b)是不同雷諾數下混合效率隨H1變化的曲線。由圖12(b)可以看出，Re為1、10和50時，混合強度對H1變化敏感，H1增大時，混合強度增大明顯。但Re為0.1和100時，H1的變化對混合強度影響較弱，這是由于Re=0.1時流速小，流體在微通道停留時間長，混合由擴散作用主導；當Re=100時流速足夠大，在含有圓形阻塊構件的主通道內足以形成渦流強化混合。由圖12(b)還發現，H1/W>0.5(H1>120 μm)混合強度曲線保持平穩，因此120 μm的擋板高度即可滿足流體混合要求。圖13為不同擋板高度H1下的微通道壓降曲線，由圖13知在Re=0.1～10范圍內，壓降不隨H1/W而變；但Re=50～100范圍內，H1/W>1/3時壓降開始增大，Re=100時增大尤為明顯。考慮混合效率和壓降損失，確定H1/W=1/2即H1=120 μm為優化的三角形擋板高度。

圖12 混合強度隨Re及H1/W變化曲線

圖13 不同H1/W下微通道壓降曲線

3.2.5 內構件間距的影響

考察三角形擋板與圓形阻塊構件間距P對混合產生的影響，其P分別為240、270、300、330和360 μm，得到的模擬結果如圖14～圖15所示。圖14(a)為不同P/W下混合強度隨Re的變化曲線。由圖14(a)可以看出，P/W=1.25～1.375(P=300和330 μm，即P/W=5/4～11/8)時，在0.1

圖14 混合強度隨Re及P/W的變化曲線

圖15 不同P/W下微通道的壓降曲線

3.3 通道長度對混合的影響

物料在微通道內所達到的混合強度與微通道的長度有關，其結果如圖16所示。由圖16可以看出，新型組合式微通道出口處的混合強度在所考察的雷諾數范圍內都保持在0.9以上，這得益于通道入口段基于增強擴散混合理念的多層設計。混合強度相對較低的雷諾數為Re=1，這可能是流體在微通道停留時間相對Re=0.1時較短且通道內并無混沌對流的原因。Re>10時，微通道的出口混合強度達0.937以上，這得益于圓形阻塊和三角擋板構件的組合設計，能在通道內產生局部渦流，通過混沌對流強化混合。不同雷諾數下流體混合強度在主通道長度2.5 mm之前均增長較快，長度在 4.9 mm 之后混合強度增長緩慢。一般地，混合效率達到0.95即可認為流體已達到完全混合狀態，此條件可在Re≤0.1和Re≥20范圍得到滿足，如若生產中對混合強度的要求不苛刻，混合強度達到0.9以上即可，那么新型組合式微通道在所研究的Re=0.1～100范圍內都可以滿足，即有較大的操作彈性范圍。

圖16 混合強度沿通道長度變化曲線

3.4 醇油摩爾比對混合影響

設定醇油摩爾比為6∶1～12∶1進行數值模擬，考察物料含量對混合的影響，設定醇油摩爾比下油的質量分數依次為：0.760 8、0.731 6、0.704 6、0.679 5、0.656 2、0.634 4和0.614 0，得到如圖17所示的微通道出口混合強度變化曲線。由圖17可知，混合強度隨著摩爾比的增大而變差。其中Re=0.1時混合強度受摩爾比變化的影響較大、Re=100的影響較小；隨著雷諾數的增大，醇油摩爾比對混合強度的影響逐漸減弱。由此可見，醇油摩爾比不同應選取適宜的Re范圍，以滿足醇油的混合效果。

圖17 混合強度隨摩爾比變化曲線

4 結論

基于協同組合理念，提出了一種新型組合式微通道。模擬了微混合器入口段結構對流動與混合的影響，并探討了通道內組合構件設置對混合性能的強化作用，優化了微通道混合器的結構尺寸。研究結果表明，在微通道入口段設置多入口可以增加物料間的對沖擾動、縮短擴散距離，改變入口角度能增加物料間的接觸面積，優化得到的入口角度為30°。在混合段引入三角形擋板和圓形阻塊組合內構件，可以在構件前后的流體層間產生混沌渦流，提供對流混合動力。在擋板高度120 μm、形阻塊直徑120 μm、構件間距330 μm、混合段長度6 mm的適宜結構下，雷諾數0.1