汽車尾氣排放對霧霾的影響及降低顆粒物排放的策略

高南軍

摘要： 霧霾已經(jīng)成影響環(huán)境的重要因素，汽油機作為目前主要的顆粒物排放源，對其顆粒物成因研究具有重要意義。研究發(fā)現(xiàn)汽油機產(chǎn)生的超細(xì)微粒主要由核態(tài)和積聚態(tài)構(gòu)成，對霧霾的產(chǎn)生其主要作用，為滿足法規(guī)對顆粒物排放的限制，F(xiàn)WC作為新型催化器系統(tǒng)起到重要作用。FWC的活性再生問題已成為FWC應(yīng)用的技術(shù)難點，采用二次噴射的方式能有效恢復(fù)部分活性，但仍有很多技術(shù)問題需要解決。

Abstract： Haze has become an important factor affecting the environment. As the main source of particulate matter emission， it is of great significance to study the cause of the formation of particulate matter. It is found that the ultrafine particles produced by gasoline engine are mainly composed of nuclear state and accumulation state， which play a major role in haze. In order to meet the requirements of regulations on particulate matter emission， FWC plays an important role as a new catalytic converter system. The active regeneration of FWC has become a technical difficulty in the application of FWC. The secondary injection can effectively recover part of the activity， but there are still many technical problems to be solved.

關(guān)鍵詞： 霧霾;顆粒物;汽油機;FWC;二次空氣噴射

Key words： smog;particulate matter;gasoline engine;FWC;secondary air injection

中圖分類號：U472.43? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A? ? ? ? ? ?文章編號：1674-957X（2021）17-0047-05

0? 引言

隨著人類工業(yè)的快速發(fā)展，霧霾在全世界范圍內(nèi)爆發(fā)，洛杉磯光化學(xué)煙霧、多諾拉霧霾事件、倫敦霧霾事件等霧霾極端天氣頻繁出現(xiàn)，目前，霧霾已成為地球環(huán)境和人類健康的重要威脅。

氣候因素對霧霾形成近具有誘導(dǎo)作用，人類生產(chǎn)生活在霧霾形成中起到了決定性的影響。目前研究普遍認(rèn)為，機動車排放的尾氣、燃煤排放的廢氣等是城市PM2.5的主要來源，其中機動車排放的產(chǎn)生的PM2.5排放占城市總的PM2.5的32.1%，是城市霧霾天氣頻發(fā)的重要推手，城市PM2.5各來源比例如圖1所示，從圖中可以看出，機動車排放的尾氣在總的PM2.5中占比最高，是未來霧霾治理的重點[1]。因此研究機動車顆粒物排放對研究霧霾具有重要影響，其中汽油機作為目前機動車中的主力機型更具研究意義。

1? 汽油機顆粒物生成的機理分析

汽油機[2]產(chǎn)生的顆粒物按粒徑的大小主要分為三種：核態(tài)（粒徑<50nm）、積聚態(tài)（粒徑50-1000nm）、粗粒子（粒徑>1000nm）（粒徑分布圖如圖2所示）。其中排氣的超細(xì)微粒由核態(tài)和積聚態(tài)構(gòu)成，對霧霾的產(chǎn)生其主要作用。發(fā)動機的高速運行需要汽油在發(fā)動機氣缸內(nèi)燃燒不斷燃燒做工，在這個不斷燃燒的過程中很容易產(chǎn)生一些極易揮發(fā)的有機成分、一些固態(tài)碳顆粒、高溫摩擦產(chǎn)生的金屬灰燼以及硫酸鹽等物質(zhì)，這些物質(zhì)在發(fā)動機汽缸內(nèi)由于高溫高壓環(huán)境通過成核作用形成的核態(tài)顆粒物。

聚集態(tài)顆粒物的形成主要是由于發(fā)動機運行過程中汽油在汽缸內(nèi)燃燒的不夠充分、不完全而生成的一些初級碳顆粒，這些初級碳顆粒通過團聚作用并不斷吸附HC、金屬灰燼和硫酸鹽等核態(tài)顆粒物而慢慢形成的，這些物質(zhì)主要是以團聚物的形態(tài)而存在，這些聚集態(tài)顆粒物粒數(shù)濃度一般情況下是比較穩(wěn)定的。

微粒的質(zhì)量排放一般是由聚集態(tài)決定，核態(tài)一般在排氣微粒總質(zhì)量中所占比例大部分都是不大的一般僅為1-10%，但是其濃度在排氣總顆粒物中所占比例一般都能達(dá)到甚至超過90%及以上。

微粒形成的機理復(fù)雜，目前微粒生成過程一般認(rèn)為是多步多途徑，包括初始微粒形成以及成核和凝結(jié)等。初始微粒由燃料分子的氧化和裂解產(chǎn)物組成。二次微粒主要由硫酸以及未完全燃燒形成的半揮發(fā)性有機物成核生成，如圖3中的虛線所示。核態(tài)微粒主要由有機物和硫份所構(gòu)成，它主要是半揮發(fā)性組分在稀釋過程中發(fā)生成核和凝結(jié)等動力學(xué)作用形成的二次微粒，同時也包括少量的固體碳和金屬組分。積聚態(tài)微粒則主要是由碳微粒聚集成團并凝結(jié)部分HC和硫酸等半揮發(fā)組份形成。

2? 法規(guī)挑戰(zhàn)

日益嚴(yán)重的環(huán)境污染迫使排放法規(guī)不斷升級，針對我國污染物排放現(xiàn)狀，我國相繼制定并實施了國Ⅰ（CN1）到國Ⅴ（CN5）污染物排放標(biāo)準(zhǔn)，見圖4。國V標(biāo)準(zhǔn)（國家第五階段機動車污染物排放標(biāo)準(zhǔn)）排放很大程度上參考了歐洲的控制策略，其控制水平相當(dāng)于歐洲正在實施的第5階段排放標(biāo)準(zhǔn)。從國Ⅰ提升至國V，每提高一次標(biāo)準(zhǔn)，單車的污染物排放量將減少30%至50%，自2016年4月1日起，京津冀，江浙滬，廣東等地所有進口、銷售和注冊登記的輕型汽油車、輕型柴油客車、重型柴油車（僅公交、環(huán)衛(wèi)、郵政用途），須符合機動車排放“國Ⅴ”標(biāo)準(zhǔn);國V標(biāo)準(zhǔn)，已于2018年1月1日起在全國實施。

國VI標(biāo)準(zhǔn)具體的實施將分為國VI（a）和國VI（b）兩階段進行。廣東省于2019年1月率先實施國VI（a），之后2020年7月1號起，全國開始實施國VI（a）標(biāo)準(zhǔn)，2023年7月1號實施國VI（b）標(biāo)準(zhǔn)。

與國Ⅴ標(biāo)準(zhǔn)相比，國VI標(biāo)準(zhǔn)增加了對發(fā)動機PN的控制，在國VIa階段CO限值降為0.7g/km，而到了國VIb階段為0.5g/km，PM限值降為0.003g/km。國VIb階段限值與國V相比有較大變化，汽油車排氣污染物值降低了33%～50%，如表1所示。排放限值的下降，對尾氣后處理系統(tǒng)提出了更高的要求。

另外，國六I型試驗采用WLTC測試循環(huán)。相對于只包含城市和鄉(xiāng)村兩種測試工況的NEDC循環(huán)，WLTC循環(huán)含有低速、中速、高速和超高速4個工況，里程更長、負(fù)荷更高，且均為動態(tài)工況。WLTC循環(huán)詳見圖5。

全球輕型車統(tǒng)一測試循環(huán)（WLTC）由低速段、中速段、高速段和超高速段四部分組成，持續(xù)時間共1800s。其中低速段的持續(xù)時間589s，中速段的持續(xù)時間433s，高速段的持續(xù)時間455s，超高速段的持續(xù)時間323s。

兩種測試循環(huán)各有不同的特點，其中NEDC循環(huán)速度變化更為平緩，加減速主要是以勻加減速為主，而WLTC 循環(huán)速度變化沒有規(guī)律可循，加速度在不斷的變化，且換擋點較為頻繁，再加上持續(xù)時間較長的超高速段，不僅對駕駛員的駕駛水平提出了更高的要求，對汽車尾氣的排放也會產(chǎn)生較大的影響。

李配楠[3]等采用實驗的方式對比了兩種測試循環(huán)下污染物的排放量，結(jié)果如圖6所示，從中可以看出，在HC和CO的排放上，二者的結(jié)果差異較小，但是在NOx方面，WLTC循環(huán)排出了比NEDC多的污染物。因此，在引入新的測試循環(huán)后，對汽車尾氣后處理系統(tǒng)的開發(fā)提出了更大的挑戰(zhàn)。

3? 滿足法規(guī)的后處理技術(shù)方案

為減少柴油機顆粒物排放，柴油機顆粒捕集器（DPF）已成為柴油機后處理系統(tǒng)的標(biāo)準(zhǔn)配置。GPF則是針對汽油機引擎尤其是GDI系統(tǒng)滿足國家日趨嚴(yán)格的排放法規(guī)而設(shè)計。隨著我國排放法規(guī)的不斷升級，GPF未來幾年內(nèi)將成為GDI后處理系統(tǒng)的標(biāo)準(zhǔn)配置。

GPF過濾機理與DPF基本相同，排氣以一定的流速通過多孔性的壁面，形成壁流過程，壁流式顆粒捕集器通過交替封堵蜂窩狀多孔陶瓷過濾體，排氣流被迫從孔道壁面通過，顆粒物分別經(jīng)過擴散、攔截、重力和慣性四種方式被捕集過濾。GPF的結(jié)構(gòu)及原理如圖7所示。

GPF主要分為不帶涂覆（Uncoated）和帶涂覆（Coated）兩種，主要區(qū)別在于是否涂覆貴金屬。涂覆了貴金屬的GPF（Coated GPF=FWC）集成了催化轉(zhuǎn)化和顆粒捕集的功能，能夠有效應(yīng)對WLTC/RDE超高速下CO和NOx排放高，需要更大催化體積的需求，控制二次污染物（碳顆粒再生時產(chǎn)生的CO），同時降低FWC再生對入口溫度的要求[4]。

FWC的設(shè)計及應(yīng)用主要考慮的問題是：過濾效率、排氣背壓、再生、使用成本、耐久性及對燃油經(jīng)濟性的影響等。在保證較高的過濾效率以及滿足排放法規(guī)的前提下，盡量降低排氣背壓以降低油耗和CO2排放，保證周期性可靠的再生，提高FWC的使用壽命，降低使用成本。選擇FWC尺寸時，首先考慮的是直徑，然后是尺寸，最后是長度，目前可用的FWC載體直徑介于103mm-165mm，長度介于100mm-150mm，常用的目數(shù)和/壁厚有200/8、240/9.5、300/8，一般來說，F(xiàn)WC的體積約是1.1-1.5倍發(fā)動機排量[6]。

FWC在汽油機排氣系統(tǒng)上的布置主要有兩種形式，一種是和TWC集成到一塊安裝，距離排氣歧管較近，即緊耦合式布置。另一種是直接安裝在TWC下游位置，即后置式布置。緊耦合式和后置式布置方案各有利弊，兩種FWC的布置方式如圖8所示。

日本NGK公司通過實驗分析了FWC兩種安裝位置對PN和過濾效率的影響。試驗發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)WC采用后置式布置時，PN過濾效率比緊耦合位置大約高15%，實驗結(jié)果如圖9所示。原因是后置式FWC與排氣管上游距離較遠(yuǎn)，排氣溫度較低。較低的排氣溫度抑制了PM的燃燒，更有利于PM層的形成，過濾效率顯著提高。另一個原因GPF后置式安裝時，排氣流速相對更低，由于布朗擴散和壁流速度密切相關(guān)，流速越低，相同時間內(nèi)捕集的顆粒物越多[5]。

Reggi等人為了驗證PM的累積是否需要周期性的主動再生，在一臺福特EcoBoost 3.5L V6直噴汽油機上采用兩種布置方案進行了耐久性試驗。試驗結(jié)果與Chika 等人的試驗結(jié)果類似，F(xiàn)WC安裝在緊耦合位置時排氣溫度和排氣流速高于后置式，顆粒物過濾效率低于后置式。FWC后置式安裝時，在不影響駕駛舒適性的前提下，需要優(yōu)化發(fā)動機控制來提供足夠高的溫度使FWC主動再生。

以某量產(chǎn)1.5T GDI發(fā)動機車型CN6b后處理系統(tǒng)為例，在傳統(tǒng)TWC后處理系統(tǒng)加裝后置式FWC，通過排放測試結(jié)果可以看出，WLTC新鮮及老化排放結(jié)果均滿足CN6b法規(guī)限制，從而可以得出結(jié)論TWC+FWC的后處理系統(tǒng)是可以滿足CN6b法規(guī)的后處理系統(tǒng)。

4? FWC應(yīng)用技術(shù)難點

根據(jù)以上內(nèi)容可以看出緊耦合式FWC相對后置式FWC過濾效率較低，背壓較高，但是可以在沒有額外輔助再生系統(tǒng)的協(xié)助下可以實現(xiàn)活性連續(xù)再生。

緊耦合式FWC進氣溫度較高，需要考慮熱老化對FWC催化劑劣化的影響，同時優(yōu)化載體孔隙率及幾何表面積。FWC體積增大后，PGM（貴金屬負(fù)載量）增加，催化劑高溫活性和熱沖擊能力需要進一步優(yōu)化。

另外，TWC+FWC緊耦合的布置方式，導(dǎo)致整個TWC+FWC系統(tǒng)體積增大，封裝總成存在耐久風(fēng)險。

FWC在工作過程中，捕集的出了顆粒物外還有灰分，灰分在FWC表面不斷累積，堵塞了孔道，容易引起背壓的增加，因此，F(xiàn)WC需要考慮全生命周期灰分累積對背壓的影響。

FWC催化能力、背壓損失、顆粒過濾效率存在相互制約關(guān)系，在設(shè)計過程中需要綜合考慮，對三者加以平衡，如圖10。

后置式FWC由于PM層的生成，使得其過濾效率高于緊耦合式FWC，但經(jīng)過持續(xù)不斷的微粒捕集，顆粒物沉積在載體中，會堵塞載體內(nèi)壁的多孔介質(zhì)通道。因而需要促使顆粒捕集器中的碳煙顆粒再次氧化燃燒，去除捕集到的顆粒物，達(dá)到FWC再生的效果[7]。

再生溫度不足是后置式FWC應(yīng)用最大的挑戰(zhàn)，從圖11中可以看出，F(xiàn)WC入口溫度在560℃以上時，F(xiàn)WC內(nèi)部壓降隨時間延長而降低，F(xiàn)WC活性再生，從而可以得出結(jié)論，F(xiàn)WC入口溫度≥560℃是FWC快速再生需要滿足的基本條件。

積碳量的多少為是否進入再生控制模式提供判決條件，目前積碳估計主要分為基于壓降和開環(huán)積碳兩個方面。

基于壓降的積碳估計方式，需要在FWC進出口加裝壓力傳感器，該工況下積碳量估計與DPF相類似，主要依據(jù)為多孔介質(zhì)中流體流動的數(shù)學(xué)物理方程Darcy-Forchheimer方程。

受限于壓力傳感器的檢測精度該積碳估計方式存在的誤差較大，該方式?jīng)]有得到廣泛應(yīng)用。

開環(huán)積碳主要是建立以發(fā)動機冷卻液溫度和燃油數(shù)量為自變量的積碳估計開環(huán)回歸模型。

FWC上碳載量與GPF最大進口溫度緊密相關(guān)，確定一定碳載量下的GPF進口溫度對FWC的活性再生以及避免FWC高溫?zé)g具有重要指導(dǎo)意義。

圖12所示為FWC床溫1000℃工況下，GPF最大進口溫度與碳載量的關(guān)系，GPF進口溫度高于最大進口溫度時，GPF有燒蝕風(fēng)險。從圖中可以看出，隨著碳載量的增加，F(xiàn)WC活性再生最大可容忍GPF進口溫度降低。圖13所示為FWC床溫與進口溫度、碳載量的關(guān)系，X軸為進口溫度，Y軸為碳載量，Z軸為FWC的床溫，其中FWC大于1000℃區(qū)域為FWC的非工作區(qū)，在該溫度下，F(xiàn)WC存在燒蝕問題。

FWC再生控制策略，通過提升FWC的氧含量和入口溫度，促進載體中碳顆粒的氧化燃燒，同時利用熱管理手段，達(dá)到控制排氣系統(tǒng)背壓的目的。

二次空氣噴射屬于FWC活性主動再生策略的一種，具體方案如圖14所示，λ1為催化器前寬氧傳感器，λ2為二次空氣噴射后寬氧傳感器，T1為二次空氣噴射前溫度傳感器，T2為二次空氣噴射后溫度傳感器，T3為GPF1/6處溫度傳感器，T4為GPF1/2處溫度傳感器，T5為GPF5/6處溫度傳感器，SAI為二次空氣噴射系統(tǒng)。

5? 結(jié)論

綜上，得出的初步結(jié)論是：隨著法規(guī)對顆粒物排放的加嚴(yán)，汽油機減少顆粒物排放勢在必行，基于這樣的大背景下，F(xiàn)WC（四元催化器）作為一種新型催化器對顆粒物捕集既有良好的作用，但FWC在使用過程中也面臨活性再生的問題。目前來看，二次空氣對提升GPF的床溫效果明顯：進口溫度320℃～350℃之間，GPF床溫可提升至560℃ 以上，滿足快速再生的溫度要求。但是受限于二次空氣噴射系統(tǒng)的供氣量及持續(xù)供氣能力，二次空氣噴射FWC活性再生方案仍有很多技術(shù)問題需要解決。

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