激光驅動晶體發射低階諧波強度隨激光波長的變化規律

火勛琴, 管 仲, 周效信

(西北師范大學物理與電子工程學院, 蘭州 730030)

1 引 言

在過去的三十多年里，強激光場與氣體原子分子相互作用發射高次諧波的研究已取得突破性進展并被廣泛應用于多個領域，如利用高次諧波來實現分子軌道的成像[1]、合成超短的阿秒脈沖[2]以及新的XUV光源[3]等，這些應用都是基于原子分子發射的高次諧波. 近年來，人們將研究領域擴展到晶體在激光場中發射的高次諧波，晶體具有密度大，周期性勢的特點，與原子分子的結構有明顯不同，因此，對晶體在強激光場中發射高次諧波的研究引起了人們的極大關注.2011年美國斯坦福大學的Ghimire等人將波長為3250 nm的激光聚焦到厚度為500 μm的ZnO晶體上，首次在實驗上觀測到強激光場驅動晶體產生的高次諧波，諧波譜表現出清晰的非微擾特性，截止頻率達到25階[4]. 隨后便涌現出大量這方面的實驗和理論研究，從而揭示出與強激光場中原子分子發射高次諧波的區別與關聯. 已有的研究結果表明，強激光驅動下晶體發射高次諧波的過程與原子分子發射過程既有相似又有明顯的不同. 相同的是都發射奇次諧波，也有平臺區域和截止位置，不同的是晶體諧波的截止位置不是隨激光的強度成正比，而是與激光的電場振幅成正比，經過細致的研究，Vampa等人[5]也提出了與原子分子發射諧波相對應的“三步模型”來解釋晶體發射諧波的機理: 首先，在最高價帶的電子隧穿到導帶，從而形成電子-空穴對，然后這個電子-空穴對在激光的作用下在晶格中做Bloch震蕩并獲得能量，最后當電子-空穴相遇并復合，就發射出高次諧波，其相應的能量為瞬間晶格動量對應點的帶隙能量[6-8]. 由此可見，晶體材料發射高次諧波主要來源于電子波包在帶內發生的布洛赫震蕩以及帶間的電子-空穴對復合，與原子分子最大的不同之處是第二步和第三步，對于原子分子情況，由于母離子和電子質量的巨大區別，母離子幾乎是不動的，電子在激光場驅動下運動，在長波長驅動下，電子返回母離子復合前，電子在空間的演化時間較長，引起了電子波包的擴散效應很強，在晶體情況下，電子-空穴對都在運動，并且，在坐標空間可以看出[9]，電子有可能與原來的空穴相遇而復合，也有可能與鄰近的空穴復合，這樣就導致了電子波包的擴散相對于原子分子的情況有所不同，Liu等人[10]對晶體諧波第一平臺的發射效率隨激光波長的下降就沒有原子發射諧波隨波長衰減那么嚴重，如處于基態的原子發射高次諧波時其發射效率與波長的關系為η(λ)∝λ-x,[x=4-6][11-14]，這些研究表明，晶體中電子波包的擴散相對于氣體原子而言要小. 但是，晶體低階諧波的發射機理與第一平臺的發射機理有所不同，因此，有必要對晶體發射低階諧波的強度與激光波長的變化情況進行研究，本文從一維晶體模型出發，通過求解含時薛定諤方程，研究了晶體發射低階諧波的強度隨激光波長的變化情況，由于低階諧波的發射機理與平臺區域的發射機理不同，因此，可以預見晶體發射低階諧波強度隨激光波長的依賴關系會有所不同.

2 理論方法

在速度規范下，考慮一維體系下的激光-晶體相互作用，且激光的極化方向沿著晶體的晶格方向，體系的哈密頓量為(無特殊說明，均采用原子單位)

(1)

V0=0.37a.u.

(2)

(3)

在動量空間，我們對(3)式進行求解，在求解的過程中，可以用無外場時的布洛赫態作為基函數，也可以用含時的休斯頓態作為基函數對體系的含時波函數進行展開.利用休斯頓態將體系的含時波函數進行展開時，可以把帶內電流和帶間電流對高次諧波的貢獻分別進行處理，所以我們用休斯頓態作為基函數對(3)式進行求解.休斯頓態是含時哈密頓量的瞬態本征態，即[18]

(4)

其中n表示能帶的指標，En(k(t))表示某時刻第n個能帶的本征值，再將休斯頓態按照B-樣條函數進行展開[19]，然后將展開式代入(2)式，并向某一本征態投影后得到一個關于展開系數的廣義本征值的矩陣方程，最后通過對角化方法得到展開系數，從而求出休斯頓態，這樣，體系的含時波函數可以表示為

(5)

通過Crank-Nicolson方法進行演化[20]，假定在演化的初始時刻，所有電子都處于最高價帶上，而所有的導帶都是空的.在每一個k0下，我們得到總的密度電流

(6)

總的電流可分為帶內電流和帶間電流兩部分

jk0=jintra+jinter

(7)

帶內電流的貢獻只涉及相同能帶上的休斯頓態，帶間電流的貢獻涉及不同能帶上的休斯頓態,密度電流分別表示為：

(8)

(9)

給密度電流乘以一個Hanning窗函數，然后進行傅里葉變換，就可以得到高次諧波譜，窗函數的引入并不會影響激光峰值處晶體內產生的非線性電流.

3 結果與討論

在對晶體發射諧波計算之前,首先對一維周期性勢(2)式對角化得到晶體能帶結構，由于第一個價帶束縛得很深，因此我們在計算過程中將第二個價帶作為演化的初態，且認為所有的電子在初始時刻都處于價帶上.

在計算中，采用的激光場形式為

E(t)=E0cos(ωt)f(t)

(10)

E0為激光脈沖電場分量的振幅，ω為頻率，f(t)為激光脈沖的包絡，在計算中取f(t)為Gaussian包絡，取脈沖的半高全寬為40 fs，總的激光持續時間為180 fs.

當激光強度為I=2.2×1011W/cm2，波長分別為3000 nm和6000 nm時，我們計算了晶體發射的低階諧波譜，如圖1所示. 由圖可見，除第1階諧波外，在6000 nm激光驅動下，所發射的第3階、第5階、第7階和第9階諧波都比3000 nm激光驅動下發射的強度要高. 由于第1階諧波反映的是驅動激光的性質，因此在驅動激光強度相同的話，第1階諧波強度相同，第9階諧波的發射,由于能量已經涉及到導帶到價帶的躍遷，我們不對第9階進行討論，下面僅對第3、第5和第7階諧波進行研究.

圖1 激光波長分別為3000 nm和6000 nm時的低階諧波譜Fig. 1 Low-order harmonic spectra at the wavelengths of 3000 nm and 6000 nm，recpectively

ΔY=βλk

(11)

為求得指數因子k，對(11)式求對數得到：

InΔY=Inβ+kInλ

(12)

通過最小二乘法，我們對InΔY和Inλ進行擬合，即可求出指數因子k.下面我們研究激光強度為I=2.2×1011W/cm2，我們計算了第3階、第5階和第7階的諧波強度隨波長的變化關系，在計算中激光波長從2000 nm變化到7500 nm，波長間隔為250 nm，計算結果如圖1中的方塊所示(圖中采用的是雙對數坐標).

圖2 低階諧波強度隨激光波長的變化, (a)第3階，(b)第5階，(c)第7階(圖中方塊是計算結果，實線是擬合結果)，激光強度I=2.2×1011W/cm2Fig. 2 Wavelength dependence of the low-order harmonic yield ΔY when the laser intensity I=2.2×1011W/cm2(a)H3 (b)H5 (c)H7

由圖可以看出，當激光強度保持不變，每一階諧波的強度都隨波長的增加而增加，如果將圖中計算的數據進行擬合，擬合后得到第3階、第5階和第7階的諧波強度ΔY與波長λ的關系為InΔY∝kInλ，則指數因子k分別為2.16、3.33和4.12，第7階諧波的增加最快. 如果將激光強度增加到I=4.2×1011W/cm2時，我們進行了相同的計算和數據擬合，結果如圖3所示，由圖可見，其變化規律與上述規律基本相同，擬合所得的第3階、第5階和第7階的指數因子分別為1.54、2.55、和2.83，與激光強度I=2.2×1011W/cm2相比，諧波強度隨激光波長增加仍然增加，不過增加的強度有所放緩.

圖3 低階諧波強度隨激光波長的變化, (a)第3階，(b)第5階，(c)第7階(圖中方塊是計算結果，實線是擬合結果)，激光強度I=4.2×1011W/cm2Fig. 3 Wavelength dependence of the low-order harmonic yield ΔY when the laser intensity I=4.2×1011W/cm2(a)H3 (b)H5 (c)H7

為了理解不同波長激光驅動晶體發射低階諧波強度隨波長變化的原因，我們選擇對3000 nm和6000 nm波長的激光驅動下晶體發射低階諧波譜進行分析，將激光驅動下晶體內的電流進行小波變換[6]，得到了兩種情況下低階諧波的時間-頻率圖，如圖4所示. 從圖4(a)可以看出：第3階諧波有明顯發射是從t=-30fs開始，持續時間約為60fs，第5階諧波有明顯發射開始于t=-20fs、持續時間約為40fs；第7階諧波的初始發射時刻t=-15fs、持續時間約為30fs；而從圖4(b)的結果來看，當λ=6000 nm時，相對于3000 nm激光驅動時，低階諧波的發射時間都有所延長，如第3階諧波有明顯發射從t=-40fs開始，持續時間約為80fs，對于第5階和第7階諧波發射持續時間也都比3000 nm激光驅動情況下有所延長. 對于激光強度不太強的情況下，一般由微擾理論可以計算出躍遷幾率，對同一體系其躍遷幾率只與激光強度有關，而與激光波長無關，在激光強度差別不大情況下，如果躍遷持續的時間越長，諧波的發射就越強. 由此可見，長波驅動情況下低階諧波強度較高的原因是發射時間較長.

圖4 圖1中的低階諧波時-頻分析圖 (a) 波長3000 nm，(b)波長6000 nmFig. 4 Time-frequency analysis of HHG in Fig.1. Laser wavelengths (a)3000 nm and (b)6000 nm

那么，低階諧波的發射時間與波長為什么會有依賴關系呢？下面我們對此進行定性的分析：晶體發射諧波的機理對于不同的能區，其發射機理有所不同，已有的研究表明，對于平臺區的諧波來說，主要是帶間電流的貢獻，而對低階諧波而言，主要來源于帶內電流的貢獻，晶體中的電子-空穴對在激光場的作用下發生布洛赫震蕩產生帶內電流，帶內電流主要是發射低階諧波. 上述是電流觀點對低階諧波發射的解釋，同樣，我們也可以用系統在周期性外場驅動下的弗洛蓋理論給與解釋，實際上發射的低階諧波是同一能帶在激光場中形成了許多綴飾態能級，這些能級可以表示為E0±n?ω[21]，其中E0為體系無外場的能量，ω是入射激光單個光子的能量，這些綴飾態能級間隔就是入射激光單個光子的能量，當電子在這些綴飾態之間躍遷時需要滿足宇稱守恒，所以只有是激光光子奇數倍的諧波才有發射. 因此，我們可以通過激光光子的能量大小與價帶的能量變化關系就會發現：在激光脈沖寬度相同的情況下，當激光波長較長時，即入射激光光子能量較小時，低階諧波其發射的持續時間會較長. 為此，我們需要計算晶體價帶的能帶能量隨時間的變化，即休斯敦態能量隨時間的變化. 通過對不同時刻的體系哈密頓量進行對角化，我們計算了激光波長分別為3000 nm和6000 nm時k=0處最高價帶的能量隨時間的變化(價帶的初始能量為-0.098 a.u.)，圖5給出了不同波長驅動下最高價帶(k=0處)的能量隨時間的變化圖. 圖中還用虛線給出了的能量間隔，每一能量間隔剛好是入射激光單個光子的能量(相當于弗洛蓋能級的分裂). 從圖5(a)中可以看出，當激光波長為3000 nm時，能夠滿足第3階諧波能量關系的發射時刻約為-25 fs，而對于6000 nm激光驅動時，滿足第3階諧波發射條件的時刻約為-32 fs，顯然，這時的發射持續時間較長；同理，對于第5階和第7階諧波的情況也是如此，如圖中所標示的5ω和7ω對應箭頭的位置.

圖5 激光驅動下晶體價帶能量隨時間的變化. 圖中虛線間隔表示激光單個光子的能量, (a)波長3000 nm, (b)波長6000 nmFig. 5 The change of valence band energy with time driven by laser. The dot line interval is the energy of a single photon of laser, wavelengths (a) 3000 nm and (b)6000 nm

由上面的分析可以理解晶體發射的低階諧波隨驅動激光波長的增加而增強的主要原因在與其發射機理與晶體發射諧波的平臺區域變化規律不同的原因主要是發射機理的不同，平臺區域的發射過程涉及到電子波包的演化，而低階諧波的發射可以看作是綴飾態之間的躍遷形成的，相應的發射過程沒有涉及到波包的演化，當激光脈沖寬度相同時，對同一階諧波而言，波長較長時其發射時間會有所增加，導致諧波發射強度的提高.

需要指出的是，在我們的計算中，選取的激光脈沖的寬度是相同的，這樣對于不同的波長，其驅動激光的脈沖能量差別較小，對于不同的波長而言，會導致激光的周期有所不同，這樣干涉效應會引起低階諧波的寬度不同(圖1可以看出)，如果考慮相同周期的激光脈沖驅動晶體，對于不同的波長而言，則會導致入射的脈沖能量不同，這樣可比性就會有所下降，因此，如果扣除干涉效應引起計算低階諧波的強度誤差，所得到的k值會有所減小.

4 結 論

本文通過數值求解一維周期勢中的電子在激光場中的含時薛定諤方程，研究了晶體發射低階諧波的強度與驅動激光波長的依賴關系.研究結果表明，在激光的強度和脈寬一定的情況下，晶體產生的第3階、第5階和第7階的諧波發射強度會隨激光波長的增加而增加，這與晶體發射高次諧波平臺區域的變化規律有所不同. 為探究出現這一結果的原因，我們對兩個不同波長激光驅動下晶體發射低階諧波的性質進行了分析，通過時-頻分析圖，結合晶體發射低階諧波的機理，給出了發生這種現象的原因主要是當激光的波長較長時，低階諧波的發射時間會有所延長，從而使得發射的強度提高，這與晶體發射高次諧波平臺區域的情況有所不同，在平臺區域，當驅動激光波長變長時，發射時間也會延長，但是由于電子波包在激光場的演化時間也會增加而導致波包擴散較為嚴重，從而使得發射強度降低.