Stark效應誘導的類氫離子2s1/2-1s1/2躍遷幾率的理論研究*

2021-09-17 06:08:44萬建杰趙鑫婷李冀光董晨鐘

物理學報 2021年17期

萬建杰趙鑫婷李冀光董晨鐘

1) (西北師范大學物理與電子工程學院, 蘭州 730070)

2) (北京應用物理與計算數學研究所, 北京 100088)

基于微擾理論研究了靜電場Stark效應誘導的類氫離子2s1/2-1s1/2躍遷, 給出了Z = 1—92類氫離子的Stark混合系數和2s1/2-1s1/2躍遷幾率, 討論了Stark效應誘導的類氫離子2s1/2-1s1/2躍遷幾率隨原子序數的變化規律以及相對論效應對Stark混合系數和誘導躍遷幾率的影響.結果表明, 給定電場強度時, 類氫離子的Stark誘導躍遷幾率隨著原子序數Z的增大單調減小.另外, 相對論效應使得類氫離子的Stark誘導躍遷幾率減小, 甚至在Z = 92時會減小到非相對論近似的55%.

1 引言

外電場會使原子能級發生分裂和位移, 這種效應被稱為 Stark效應.同時, 由于外電場會破壞原子體系的空間對稱性, 進而導致具有不同宇稱的原子態發生混合, 從而可能打開新的躍遷通道, 導致原子能級尤其是亞穩態能級的壽命顯著減小, 這種由外電場誘發的躍遷稱為Stark誘導躍遷(Starkinduced transition, SIT).

Stark誘導躍遷與其他躍遷通道之間產生的干涉效應是探測微弱原子躍遷振幅的一種強有力的手段, 通常被用于觀測一些極其細微的原子物理過程.例如, Bucksbaum等[1]及Drell和Commins[2]通過Stark誘導躍遷和弱相互作用躍遷之間的干涉觀測了Tl原子62P1/2-72P1/2躍遷過程中的宇稱不守恒效應.Gilbert等[3]通過Stark誘導干涉法觀測了Cs原子6S-7S躍遷過程中的宇稱不守恒效應.Maul等[4]對重原子中的宇稱破壞效應進行了觀測, 并得到了弱相互作用矩陣元.Hunter等[5]及Lellouch和Hunter[6]首次觀察到Sr原子和Ca原子中Stark誘導躍遷振幅和電四極躍遷振幅之間的干涉, 先后測定了5s5p1P-5s4d1D的躍遷幾率和4s4p1P-4s3d1D的躍遷幾率.Wielandy等[7]又使用相同的Stark誘導躍遷干涉技術研究了Ba原子6s5d1D的誘導取向.

實際上, 早期已通過Stark誘導躍遷對中低Z類氫離子的Lamb位移進行了精密的測量.Fan等[8]在1967年首次通過測量類氫Li2+離子亞穩態2S1/2在靜電場中的Stark猝滅壽命確定了2S1/2和2P1/2的能量差即Lamb位移.他們根據實驗觀測的電場強度和相應的2S1/2能級壽命, 利用三能級系統的Bethe-Lamb含時理論反推出類氫Li2+離子的Lamb位移, 達到5位有效數字的精度.Leventhal和Murnick[9]及Murnick等[10]分別于1970年和1971年通過運動電場猝滅實驗, 利用二能級含時理論公式對類氫C5+離子的Lamb位移實現了間接測量, 得到具有3位有效數字的Lamb位移.1972年, Kugel等[11]也通過運動電場的Stark猝滅研究了類氫C5+離子的Lamb位移,他們使用二能級和三能級體系的含時理論對類氫C5+離子的Lamb位移進行了詳細的分析和討論,得到的Lamb位移具有4位有效數字.同年,Leventhal等[12]和Lawrence等[13]通過Stark猝滅技術又分別利用二能級和三能級含時理論公式分析了類氫O7+離子的Lamb位移, 均達到6位有效數字的精度.1978年, Gould和Marrus[14]通過運動電場猝滅實驗, 利用比較簡單的二能級含時理論公式分析得到了類氫Ar17+離子的Lamb位移,其精度達到3位有效數字.

盡管在類氫離子Lamb位移的實驗觀測中存在大量涉及Stark誘導躍遷幾率的工作, 但是Stark誘導躍遷幾率的測量結果卻鮮有提及, 也缺乏系統的理論研究.本文基于微擾理論, 分別推導和計算了類氫離子的相對論Stark誘導躍遷幾率及其非相對論近似, 并給出了非相對論和相對論Stark誘導躍遷幾率隨原子序數Z的標度關系.

2 Stark誘導躍遷幾率

如圖1所示, 把原子置于沿z方向的外電場ε中, 電場和原子相互作用的哈密頓量算符可以表示為

圖1 外電場取向示意圖Fig.1.Schematic diagram of an external electric field.

其中, D =?er 是原子的電偶極矩, ε是電場強度.在外加電場與原子內部電場相比較弱的情況下, 電場與原子相互作用的哈密頓量可以被視為零場哈密頓量的微擾.

圖2是Stark誘導躍遷示意圖.無靜電場(此文中也稱為零場)時, 亞穩態到基態是單光子電偶極禁戒躍遷, 激發態到基態之間存在強的E1躍遷.雙向箭頭表示外電場作用下零場亞穩態和零場激發態之間的混合, 這導致了外電場中亞穩態 | Ψi〉到基態 | Ψk〉的Stark誘導躍遷.在外電場的微擾作用下, 由于亞穩態和相反宇稱態的混合, 亞穩態能級波函數變成如下形式[15]:

圖2 Stark誘導躍遷示意圖 (a) 無電場; (b) 外加電場Fig.2.Stark-induced transition diagram: (a) without electric field; (b) with electric fieled.

其中, cij表示亞穩態和相反宇稱激發態之間的Stark混合系數, 在一階微擾近似下

若外電場中基態依然用零場基態近似表示, 即

從而, 外電場中亞穩態能級到基態能級的Stark誘導躍遷幾率可以寫成[16]

由于電偶極算符僅導致宇稱相反的態發生混合, 因此, 對于類氫離子, 電場將使零場態2s1/2和np1/2, 3/2發生混合, 如圖3所示.

圖3 類氫離子能級示意圖Fig.3.Schematic diagram of hydrogen-like ion levels.

2.1 相對論Stark誘導躍遷幾率

在相對論框架下, 類氫離子的相對論波函數寫成[17]:

其中, n是主量子數, m表示總角動量j在z方向的分量, κ 表示相對論角量子數, 當 l =j±1/2 時對應的 κ =±(j+1/2) , 角向函數 ?κm(θ,φ) 由自旋函數和球諧函數 Ylml耦合而成, 即

波函數的徑向部分由大分量 Pnκ(r) 和小分量Qnκ(r)組成, 具體形式如下[17]:

其中,

另外,

是合流超幾何函數.一般而言[18]:

根據Wigner-Eckart定理:

其中角向部分是:

徑向部分是:

若微擾中只考慮鄰近能級2p1/2的影響(記作Model I), 波函數表示為

若不僅考慮2p1/2, 還考慮2p3/2(記作Model II), 波函數表示為

根據類氫離子2s1/2和2p1/2之間的能級差由Lamb位移[19]給出, 在原子單位下表示為

其中, α是精細結構常數, F(αZ)是無量綱的緩變函數[19].另外, 2s1/2和2p3/2之間的能級差可由能級公式給出, 即:

則2s1/2和2p1/2, 3/2的混合系數分別為

在Model I中, 類氫離子2s1/2-1s1/2的相對論Stark誘導躍遷幾率表達為

在Model II中, 類氫離子2s1/2-1s1/2的相對論Stark誘導躍遷幾率表達為

2.2 非相對論近似

為了研究相對論效應的影響, 進一步考慮了相對論徑向軌道波函數的非相對論極限, 即在計算矩陣元時直接使用非相對論徑向波函數, 則:

在Model I中, 類氫離子2s1/2-1s1/2的非相對論Stark誘導躍遷幾率表達為

為簡單起見, (23)式中僅考慮非相對論波長

可見, 非相對論近似的幾率表達式能夠呈現出更加明確的標度關系.在Model II中, 類氫離子2s1/2-1s1/2的非相對論Stark誘導躍遷幾率表達為

可以得出, 兩種非相對論近似均包含相同的標度因子 ε2Z?6.

3 結果與討論

本文對類氫離子2s1/2-1s1/2能級之間的Stark誘導躍遷幾率進行了系統的計算.表1給出2s和2p之間的能量差以及相對論和非相對論徑向矩陣元的計算結果, 其中ΔE1= E(2s1/2) – E(2p1/2)取自文獻[19], ΔE2= E(2s1/2) – E(2p3/2).從表1可以看出, 2s1/2和2p1/2, 3/2之間能量差的絕對值隨著原子序數Z的增大而急劇增大, 且2s1/2-2p3/2的間距總是大于2s1/2-2p1/2的間距.這表明隨著Z的增大, 相對論效應越來越顯著, 使得2p1/2, 3/2軌道的能級分裂越來越明顯.另一方面, 從徑向矩陣元中也可以看出相對論效應的影響.對于低Z離子,相對論軌道徑向矩陣元和非相對論軌道徑向矩陣元均非常接近, 而對于高Z離子, 不僅相對論軌道徑向矩陣元與非相對論軌道徑向矩陣元均存在較大差別, 而且相對論矩陣元之間的差別也越來越明顯.例如Z = 1時, 相對論軌道徑向矩陣元〈 2p1/2,3/2||r||2s1/2〉 , 〈 1s1/2||r||2p1/2,3/2〉和對應非相對論軌道徑向矩陣元〈 2p||r||2s 〉 , 〈 1s||r||2p 〉的相對差別分別是0.002%, 0.0008%和0.002%, 0.002%, Z =92時, 對應的相對差別分別達到了20.81%, 9.46%和18.76%, 19.22%.對于相對論軌道徑向矩陣元,〈2p1/2||r||2s1/2〉的絕對值均小于〈 2p3/2||r||2s1/2〉的絕對值, 而〈 1s1/2||r||2p1/2〉的絕對值均大于〈1s1/2||r||2p3/2〉的絕對值.

表1 類氫離子n = 2能級差及徑向軌道矩陣元, 其中a[b]表示a × 10bTable 1.Energy differences and radial orbital matrix elements for hydrogen-like ions, where a[b] stands for a × 10b.

圖4給出不同電場強度下2s1/2和2p1/2,3/2之間的非相對論和相對論Stark混合系數模方與原子序數Z的依賴關系.可以看出, 在給定電場強度時, 類氫離子2s1/2和2p1/2, 3/2之間的混合系數模方均隨著原子序數Z的增大而迅速減小而且前者比后者大1個數量級以上.表明在給定的電場中2s1/2和2p1/2, 3/2之間的混合程度隨著原子序數Z的增大會急劇降低且2p1/2的混合占據主導地位.另一方面, 對于給定的原子序數, 電場越強, 混合系數的模方就越大且與電場強度的平方成正比.這說明只要電場足夠強, 都可以使給定類氫離子2s1/2和2p1/2, 3/2之間產生足夠強的混合而導致足夠強的Stark誘導躍遷.換句話說, 不論低Z離子還是高Z離子, 都可以通過調節電場對Stark誘導躍遷進行調控.

圖4 類氫離子2s1/2和2p1/2, 3/2之間的Stark混合系數模方(NR和R分別表示非相對論和相對論結果)Fig.4.Module squares of Stark mixing coefficients between 2s1/2 and 2p1/2, 3/2 states of hydrogen-like ions (NR and R stand for nonrelativistic and relativistic cases, respectively).

表2列出了2s1/2-1s1/2之間的非相對論躍遷波長和1 V/m的電場中使用兩種計算模型得到的非相對論和相對論Stark誘導躍遷幾率, 其中,Model I表示只考慮2p1/2的Stark混合, Model II表示同時考慮2p1/2, 3/2的Stark混合.從表2可以看出, 類氫離子2s1/2-1s1/2之間的躍遷波長隨Z的增大而急劇減小.另一方面, 在Z = 1—92的范圍內, 不論是非相對論還是相對論的模型,1 V/m的電場中Model II的結果都是略大于Model I的結果, 具體地說, 2p3/2的混合對2s1/2-1s1/2的Stark誘導躍遷幾率的提高不超過2%, 這說明2p3/2的Stark混合與2p1/2的Stark混合相比依然是相當弱的.同時, 本文的計算還發現, 類氫離子(Z = 1—92) 3p1/2激發態的Stark混合對2s1/2-1s1/2, 電場誘導躍遷幾率的提高不超過0.22%, 而3p3/2激發態的Stark混合對2s1/2-1s1/2,電場誘導躍遷幾率的降低不超過0.01%, np1/2, 3/2(n > 3)激發態的Stark混合對2s1/2-1s1/2電場誘導躍遷幾率的貢獻將會更小, 因此對2s1/2只考慮2p1/2和2p3/2的Stark混合是合理的.

表2 類氫離子2s1/2-1s1/2之間的躍遷波長和1 V/m 電場中的Stark誘導躍遷幾率, 其中a[b]表示a × 10bTable 2.Transition wavelength and Stark-induced probability between 2s1/2-1s1/2 of hydrogen-like ions in electric field of 1 V/m, where a[b] stands for a ×10b.

根據計算得到的非相對論和相對論躍遷矩陣元, 可以進一步計算不同電場強度下類氫離子2s1/2-1s1/2能級之間的Stark誘導躍遷幾率.表3和圖5給出類氫Li2+離子和Ar17+離子2s能級的相對論Stark誘導躍遷壽命的計算結果與實驗結果[8,14]的比較, 其差別最大不超過10%.研究發現,Li2+離子躍遷壽命的計算結果偏低, 而Ar17+離子的計算結果略高于實驗測量壽命[14], 并且兩者在電場強度較大時符合較好.可推測Li2+離子躍遷壽命差異較大的原因或許是因為理論僅考慮了2p1/2和2p3/2的Stark混合的一階微擾, 而對于其他更高軌道的一階微擾和所有的高階微擾都沒有計及, 將在進一步的工作中繼續深入研究該問題.另一方面, 實驗測量的Stark躍遷壽命需要扣除磁偶極(M1)和雙光子(2E1, 2M1)等電偶極禁戒躍遷的貢獻, 而這些實驗使用的電偶極禁戒躍遷的幾率基本都是根據其他理論工作提供的標度公式得到的, 因此可認為這也是實驗觀測誤差的主要來源之一, 所以期望能出現更新的實驗測量結果作以比較.

圖5 類氫Li2+離子和Ar17+離子2s1/2能級的Stark誘導躍遷壽命Fig.5.Stark-induced lifetime of 2s1/2 levels for hydrogenlike Li2+ and Ar17+ ions.

表3 類氫Li2+離子和Ar17+離子2s能級的相對論Stark誘導躍遷壽命, 其中a(b)[c]表示a(b) ×10c, b是實驗測量不確定度Table 3.Relativistic Stark-induced transition lifetime for 2s level of hydrogen-like Li2+ and Ar17+ ions,where a(b)[c] stands for a(b) × 10c and b is the experimental uncertainty.

圖6展示了電場強度分別為104, 106, 108和1010V/m時, 類氫離子2s1/2-1s1/2能級之間的Stark誘導躍遷幾率以及相對論與非相對論誘導躍遷幾率的比值隨原子序數Z的變化趨勢, 其中僅給出Model II的計算結果.可以看出, 隨著原子序數Z增大, 由于2p-1s躍遷徑向矩陣元不斷減小,類氫離子2s1/2-1s1/2能級之間的Stark誘導躍遷幾率會不斷減小.給定原子序數Z, 由于Stark誘導躍遷幾率與電場強度的平方成正比, 因此電場越強,誘導躍遷幾率也越大.計算結果表明, 隨著電場強度的增大, 對于原子序數較小的類氫離子體系, 其相互作用將強于電子和原子核之間的Coulomb相互作用, 微擾理論并不適用, 即本文推導的Stark誘導躍遷幾率的公式不再適用.由于相對論徑向軌道矩陣元的絕對值均小于非相對論徑向軌道矩陣元的絕對值, 因此相對論Stark誘導躍遷幾率總是小于非相對論Stark誘導躍遷幾率, 并且隨著原子序數Z的增大這個差別將越來越大, 這也表明隨著原子序數Z的增大, 相對論效應也逐漸變強.例如, Z = 18時, 〈 2p1/2||r||2s1/2〉 = 0.9928〈2p||r||2s 〉 , 這與文獻[14]的結果〈 2p1/2||r||2s1/2〉= 0.992 〈 2p||r||2s 〉符合得很好.當Z = 92時, 相對論Stark誘導躍遷幾率僅僅是非相對論Stark誘導躍遷幾率的55%左右.另外, 由于電場的改變不會影響相對論Stark誘導躍遷幾率與非相對論Stark躍遷幾率的比值, 因此不同電場強度下類氫離子2s1/2-1s1/2之間相對論Stark誘導躍遷幾率與非相對論Stark躍遷幾率的比值是完全一致的.

圖6 類氫離子2s1/2-1s1/2能級之間的Stark誘導躍遷幾率Fig.6.Stark-induced transition probability between 2s1/2-1s1/2 levels of hydrogen-like ions.

為了比較弱靜電場對類氫離子中2s1/2能級壽命的影響, 圖6還給出了2s1/2-1s1/2磁偶極躍遷幾率和雙光子躍遷幾率的標度曲線, 其中類氫離子2s1/2-1s1/2的磁偶極M1躍遷幾率、雙光子2E1躍遷幾率和雙光子2M1躍遷幾率的標度關系分別是2.496 × 10–6Z10s–1、8.2292Z6s–1和1.38 × 10–11Z10s–1[20].可以看出, 磁偶極M1躍遷幾率、雙光子2E1躍遷幾率和雙光子2M1躍遷幾率隨著Z的增大均急劇增大且雙光子2M1躍遷總是三者之中最弱的.當Z = 1 — 42時, 2s1/2-1s1/2的自發輻射衰變的主要方式是雙光子2E1躍遷.當Z = 43—92時, 磁偶極M1躍遷成為2s1/2-1s1/2自發輻射衰變的主要途徑.然而, 當電場強度為104V/m時,類氫離子(Z = 1 — 3)的Stark誘導躍遷占主導地位.當電場強度為106V/m時, 類氫離子(Z =2—8)的Stark誘導躍遷占主導地位.當電場強度為108V/m時, 類氫離子(Z = 6—19)的Stark誘導躍遷占主導地位.當電場強度為1010V/m時,類氫離子(Z = 14—44)的Stark誘導躍遷占主導地位.這說明當電場強度較弱時, 中低Z類氫離子2s1/2-1s1/2輻射衰變的主要途徑以Stark誘導躍遷為主, 因此中低Z類氫離子可以作為研究Stark誘導躍遷較為理想的對象.同時, 不同的電場強度下滿足微擾適用條件的類氫離子范圍不同.通過微擾系數的計算將易于確定這個范圍.

4 結論

基于微擾理論, 本文研究了類氫離子的相對論Stark誘導躍遷及其非相對論近似, 解析推導并系統地計算了類氫離子(Z = 1—92)在電場誘導作用下的Stark混合系數和2s1/2-1s1/2能級之間的Stark誘導躍遷幾率.結果表明, 在給定電場的情況下, 隨著原子序數Z的增大, 亞穩態和宇稱相反態之間的混合程度急劇降低, Stark誘導躍遷幾率沿等電子序列急劇減小.而相對論效應使得Stark誘導躍遷幾率整體下降, 并在Z = 92時減小到非相對論近似的55%.

另外, 類氫離子非相對論Stark誘導躍遷幾率顯示出明顯的標度關系, 即在滿足微擾適用條件時, 非相對論Stark誘導躍遷幾率服從以下模型.