空間重離子入射磷化銦的位移損傷模擬*

白雨蓉 李永宏 劉方 廖文龍 何歡 楊衛濤 賀朝會

(西安交通大學核科學與技術學院, 西安 710049)

磷化銦(InP)具備電子遷移率高、禁帶寬度大、耐高溫、耐輻射等特性, 是制備空間輻射環境下電子器件的重要材料.隨著電子器件小型化, 單個重離子在器件靈敏體積內產生的位移損傷效應可能會導致其永久失效.因此, 本文使用蒙特卡羅軟件Geant4模擬空間重離子(碳、氮、氧、鐵)在InP材料中的輸運過程, 計算重離子的非電離能量損失(non-ionizing energy loss, NIEL), 得到重離子入射InP材料的位移損傷規律, 主要結論有: 1) NIEL值與原子序數的平方成正比, 重離子原子序數越大, 在InP材料中產生位移損傷的能力越強;2)重離子NIEL比次級粒子NIEL大3—4個量級, 而NIEL與核彈性碰撞產生的反沖原子的非電離損傷能成正比, 說明重離子在材料中撞出的初級反沖原子是導致InP材料中產生位移損傷的主要原因; 3)空間輻射環境中重離子數目占比少, 一年中重離子在0.0125 mm3 InP中產生的總非電離損傷能占比為2.52%, 但重離子NIEL值是質子和α粒子的2—30倍, 仍需考慮單個空間重離子入射InP電子器件產生的位移損傷效應.4)低能重離子在較厚材料中完全沉積導致平均非電離損傷能分布不均勻(前高后低), 使NIEL值隨材料厚度的增大而略微減小, 重離子位移損傷嚴重區域分布在材料前端.研究結果為InP材料在空間輻射環境中的應用打下基礎.

1 引 言

InP作為重要的第二代半導體材料, 禁帶寬度大、電子遷移率高、耐高溫、抗輻照性能優于硅和砷化鎵, 是航天器電子器件的首選材料之一[1].航天器遠地飛行狀態下, 主要受到來自銀河宇宙射線的背景輻射(85%為質子, 15%為α粒子, 1%為重離子)以及太陽耀斑爆發產生的大量重離子、α粒子、高能質子和電子輻射, 統稱為宇宙射線(cosmic ray, CR)[2].研究表明, 空間輻射環境中電子器件的位移損傷效應是導致其電學性能永久失效的主要因素之一[3], 且InP材料多被用于光電器件, 光電器件對于位移損傷效應的敏感性強于其他器件.空間重離子占比小但能量大, 可以穿過外層材料進入航天器內部, 且隨著電子器件小型化, 單個高能重離子在電子器件靈敏體積處產生的位移損傷, 即可造成電子器件靈敏體積處的永久損傷[4].因此, 研究空間重離子入射InP材料產生的位移損傷規律, 可以為InP材料在航天器中的應用打下基礎.

目前, 國內外關于空間重離子入射InP材料產生的位移損傷規律未見文獻報道, 研究主要集中于低能質子、電子[5?12]、離子注入[13?16]在InP材料或電子器件中產生的輻照效應.實驗方面,Yamaguchi等[5]采用地面實驗裝置探究InP單晶材料和太陽能電池經低能質子(1—10 MeV)和電子(1 MeV)輻照后的電學性能變化.Kamarou等[15]使用快重離子氙(375 MeV)、金(593 MeV)注入InP單晶材料, 得到離子注入后的缺陷退火機制.模擬方面, Summers等[17]使用SRIM軟件得到不同能量的質子和電子入射Si, InP, GaAs產生的NIEL值, 發現實驗得到的電學損傷因子與NIEL相關, 可以衡量電子器件經輻照后的電學性能退化程度, 將不同種類和能量的粒子對電子器件的電學性能影響轉化為NIEL進行比較是一種可靠的處理手段.

本文使用Geant4軟件[18]模擬空間重離子在InP材料中的輸運過程, 比較重離子及其次級粒子在InP材料中的NIEL值, 得到重離子在InP材料中產生的平均非電離損傷能隨深度分布規律, 同時將空間主要輻射粒子(氫、氦、碳、氮、氧、鐵)分別以實際年注入量的入射數目入射InP材料, 計算空間主要輻射粒子的總非電離能量沉積, 得到重離子在空間主要輻射粒子中的總非電離能量沉積占比.該工作對InP基電子器件在航天領域的應用有重要意義.

2 模型構建

2.1 幾何結構

根據文獻[5]得到InP材料作為基底厚度是500 μm, 同時為了探究厚度對重離子在InP中產生的NIEL值的影響, 將InP材料厚度分別設置為500 μm, 1000 μm, 5000 μm, 橫截面為500 μm ×500 μm.

2.2 物理過程

Geant4軟件在核技術領域應用較廣[19?22], 可以模擬多種能量、多種粒子在具有復雜幾何結構、材料構成的器件中的輸運過程.本文利用Geant4軟件和程序庫, 使用QGSP_BIC物理模型模擬空間重離子在InP中的輸運過程.QGSP_BIC物理模型包含了電磁相互作用(多次散射、電離、光電效應、韌致輻射)和強子相互作用(彈性散射、非彈性散射和原子核嬗變), 使用的數據庫文件是基于Livermore實驗室的ENSDF, EEDL, EPDL97,EADL庫, 最高可模擬10 TeV的入射粒子在材料中的輸運過程.同時在電磁相互作用中增加了G4-ScreenedNuclearRecoil類, 模擬反沖原子的核阻止本領, 該類由Weller等[23]開發, 用于計算庫侖散射對NIEL的貢獻, Weller等[24]也驗證了該類在計算質子入射GaAs, Si等材料的NIEL值時的準確性和可靠性.Raine等[4]也使用G4Screened-NuclearRecoil類計算質子和中子入射Si產生的NIEL.說明G4ScreenedNuclearRecoil類適用于計算帶電粒子在材料中產生的NIEL.

重離子與物質相互作用過程主要有核彈性碰撞和核外電子非彈性碰撞.核彈性碰撞為帶電粒子與靶原子核的庫侖場作用發生彈性散射, 使原子核反沖帶走帶電粒子的一部分能量, 將這種能量損失稱為非電離能量損失.核外電子非彈性碰撞為帶電粒子與靶原子核外電子發生庫侖作用, 使電子獲得能量被擊出, 靶原子失去電子變為離子, 同時帶電粒子的能量減小, 運動速度降低, 將這種能量損失稱為電離能量損失.

位移損傷是指核彈性碰撞產生的初級反沖原子(primary knock-on atom, PKA)離開晶格位置,繼續發生彈性碰撞過程, 產生次級反沖原子(secondary knock-on atom, SKA), 若次級反沖原子獲得的能量足夠大, 也會繼續發生彈性碰撞, 進而形成級聯碰撞, 產生點缺陷、團簇、位錯環等晶格缺陷.而這些缺陷多處于電子器件的深能級處,可以俘獲少數載流子, 影響少數載流子數目和壽命, 進而使得電學器件開路電壓、短路電流、最大電功率、暗電流等電學特性發生變化, 改變器件的電學性能.

由于重離子與核外電子發生非彈性碰撞的產物在材料中形成位移損傷的方式與PKA相同, 因此將非彈性碰撞產物與初級反沖原子統稱為PKA, 用于探究重離子及其PKA在InP材料中產生的位移損傷大小.

2.3 粒子源設置

宇宙射線主要由質子(H)、α粒子(He)、空間重離子組成, 其中空間重離子主要種類有碳(C)、氮(N)、氧(O)、鐵(Fe), 因此選取這4種粒子作為入射粒子.粒子源以面源入射, 大小與材料橫截面(500 μm × 500 μm)相同.粒子源能量選取考慮到航天器外層鍍有薄鋁合金, 航天器內部電子系統的輻射環境應為經過鋁層屏蔽后的宇宙射線, 因此選取經過100 mil (2.54 mm, 國際默認值)厚的鋁層屏蔽后的宇宙射線能譜圖作為此次模擬能譜.如圖1(a)所示, 是CREME96[25]數據庫中得到的宇宙射線能譜圖, 圖1(b)為經過100 mil厚的鋁層屏蔽后的宇宙射線能譜圖.可以觀察到, 經過鋁層屏蔽后的宇宙射線能譜在低能部分占比增多, 且能量從1 MeV/nuc降至0.1 MeV/nuc(其中nuc表示核子數, 而質量數越大的粒子核子數越多, 如C的核子數為12, 所以1 MeV/nuc對于C而言, 實際動能有12 MeV.), 高能部分占比減少, 能譜峰值向左移動.說明經過外層鍍鋁合金屏蔽后的宇宙射線能譜存在更多的低能重離子, 對于航天器內部電子器件造成位移損傷的概率更大.從圖1能譜可知,質量數越大的粒子能譜范圍越廣.

圖1 能譜圖 (a)宇宙射線能譜圖; (b) 100 mil Al屏蔽后的宇宙射線能譜圖Fig.1.Energy spectrum: (a) Cosmic ray energy spectrum; (b) 100 mil Al shielded cosmic ray energy spectrum.

2.4 位移損傷計算

NIEL是指單個粒子在單位質量厚度上非電離能量損失[26], 單位為MeV·cm2/g.NIEL值越大,表明粒子在材料中的非電離能量沉積越多, 產生位移損傷的能力越強.NIEL計算方式如下:

式中, NA為阿伏伽德羅常數, A為靶原子質量數,E為反沖原子動能, σi(E) 為第i個反沖原子的離位反應截面.Edam(E) 為能量為E的反沖原子在材料中的非電離損傷能.

Jun等[27]在計算NIEL時, 將反應截面與非電離損傷能的乘積求和簡化為

式中, Tdam是平均非電離損傷(位移損失)能, 將反沖原子 Edam(E) 加和除以入射粒子數即可得到,Nv是原子密度, h為靶材料厚度.

進一步推導得:

式中, ρ為靶材料密度, InP材料密度取4.56 g/cm3.

Edam(E)用Robinson等[28]和Akkerman等[29,30]修正的Lindhard分離函數得到:

式中, Z1, Z2是晶格原子和反沖原子的原子序數,A1, A2是晶格原子和反沖原子的質量數.對于化合物而言, 原子序數和質量數取化合物組成元素的加權平均數, 即:

式中, ni為元素i在化合物中的原子密度.對于InP材料, 取 Z2,average=32 , A2,average=72.3.

Akkerman-Robinson-Lindhard修正函數被廣泛應用于NIEL值的計算[31,32], 由于Geant4程序中自帶的G4LindhardPartition函數并沒有包含Akkerman等[29,30]的修正部分, 重新編譯G4LindhardPartition函數, 使其包含Akkerman等[29,30]的修正計算.之后利用自行編譯的G4LindhardPartition函數得到InP材料中入射粒子及PKA的非電離損傷能Edam(E), 代入(2)式即算出NIEL值.

2.5 物理過程可靠性驗證

國內外對帶電粒子入射硅(Si)的非電離能量損失規律及NIEL值計算資料豐富[4,17,19,27,33], 因此為驗證程序可靠性, 使用薄靶近似法[19]計算1—300 MeV單能質子入射Si和InP產生的NIEL值, 即取材料厚度為入射粒子在材料中射程的1/10, 材料長寬為厚度的10倍.該方法的優點在于減少入射粒子在材料中慢化導致的NIEL值誤差,同時保證材料中產生足夠多的PKA數目, 避免統計性誤差.Geant4模擬參數設置及計算結果如表1所示, Si和InP射程由SRIM[34]軟件計算得到.

表1 Geant4模擬相關參數和NIEL計算值Table 1.Geant4 Simulated parameters and NIEL.

如圖2所示, 將本文Si和InP的NIEL計算值與Jun等[27]和Dale等[33]計算結果做對比, 發現NIEL值變化趨勢相同, 即NIEL值隨質子能量的增大而減小, 說明低能質子在材料中產生的位移損傷大于高能質子.原因在于高能質子與原子核發生彈性碰撞的反應截面小, 因此產生的NIEL值小.數值方面, 本文計算值與文獻值相近, 數據符合一致性較好, 說明本文程序適用于計算帶電粒子在InP中產生的NIEL.

圖2 1?300 MeV質子入射(a) Si 和(b) InP的NIEL計算值Fig.2.1?300 MeV proton NIEL for (a) Si and (b) InP.

2.6 設計方案

關于InP輻照效應的研究多為H, He, 因此本文在部分模擬中加入了H, He粒子的計算, 將 C,N, O, Fe的計算結果與H, He做對比, 研究H,He, 空間重離子位移損傷機制的異同.采用三種方法探究重離子入射InP材料產生的位移損傷:1)將H, He, C, N, O, Fe 分別以106個粒子數目打入InP材料, 取InP材料厚度為500 μm, 比較質子、α粒子和重離子入射同一厚度的InP材料產生的NIEL; 2)從CREME96[25]數據庫中得到H,He, C, N, O, Fe的年注入量, 以空間環境中粒子年注量的數目打入InP材料, 取InP材料厚度為500 μm, 統計一年中不同粒子在InP材料中的非電離能量沉積; 3)將C, N, O, Fe 分別以106個粒子數目打入InP材料, 取InP材料厚度為500,1000, 5000 μm, 比較相同粒子數下不同重離子入射不同厚度的InP材料產生的NIEL, 具體設計方案如表2.

表2 重離子入射InP材料的設計方案Table 2.Design scheme of heavy ion incident on InP.

3 結果與分析

3.1 相同粒子數下不同宇宙粒子入射InP產生的NIEL

由于在Geant4程序中對于粒子能量的設置是采用能譜概率取值的方法, 為了保證能譜取值的遍歷性和數據的可靠性, 數據都是經過10次計算后取平均值得到.

由(1)式可知, NIEL值與粒子在材料中撞出的反沖原子的非電離損傷能 Edam(E) 有關, 因此入射粒子的NIEL值通過計算其產生的PKA非電離損傷能得到, 而PKA的NIEL值通過計算PKA撞出的SKA的非電離損傷能得到.如表3所示,列出H, He, C, N, O, Fe入射500 μm厚的InP材料的相關信息: 入射粒子及其PKA的NIEL值、NIEL占比及變異系數.其中, NIEL占比等于各自NIEL值除以入射粒子及PKA 的NIEL之和,變異系數等于標準差除以平均值.變異系數約在10–2量級, 說明10次計算數據離散程度較小, 平均值具有代表性.

表3 宇宙射線粒子及其PKA在500 μm 厚的InP中產生的NIEL統計表Table 3.NIEL of cosmic ray particles and their PKA produced in 500 μm InP.

分析表3數據可知, 相較于H, He, 重離子的NIEL值占比更大, 達99%以上, 而重離子PKA產生的NIEL值占比僅為0.024%—0.094%.原因在于重離子PKA在材料中產生的SKA數目少且其非電離沉積能量小, 可以忽略重離子的SKA在材料中產生的位移損傷, 研究重離子的PKA在InP材料中產生的位移損傷.

比較6種入射粒子的NIEL值, 發現NIEL值與原子序數的平方成正比, 這一趨勢與文獻[35]結論相符.原因在于彈性散射截面與入射粒子原子序數的平方成正比.入射粒子原子序數越大, 彈性散射截面越大, 在InP材料中產生位移損傷的能力越強, 即NIEL值越大.對于同一厚度的InP材料,C, N, O, Fe的NIEL值比H, He高1—2個量級,說明空間重離子在InP 材料中產生非電離能量沉積并造成位移損傷的概率遠大于H, He, 需要關注空間輻射環境下單個重離子入射InP電子器件導致的位移損傷效應.

3.2 年注量入射數目下的不同宇宙粒子入射InP產生的非電離能量沉積

根據CREME96數據庫提供的能譜數據可知,H, He, C, N, O, Fe粒子數目在宇宙射線中的占比為99.7%, 可以認為宇宙射線在電子器件中非電離能量沉積近似等于這6種粒子非電離能量沉積之和.本節內容選取H, He, C, N, O, Fe作為代表粒子探究一年中宇宙射線在InP材料中產生的總非電離能量沉積.6種粒子在500 μm × 500 μm平面上一年內注入的總數目為13987508個, 在表4中列出了各粒子的入射數目、非電離損傷能、非電離損傷能占比(各粒子非電離損傷能與6種粒子非電離損傷能之和的比值)以及變異系數.變異系數在10–2量級, 說明10次計算的非電離損傷能平均值具有代表性.

表4 不同粒子在0.125 mm3 InP產生的非電離損傷能統計表Table 4.Total non-ionization damage energy produced by cosmic particles in 0.125 mm3 InP.

由表4可知, 在0.125 mm3InP材料中沉積的非電離損傷能最多的是H, 占比為82.14%, 與大多數理論和實驗結果相符, He的非電離損傷能占比達到了15.34%, C, N, O, Fe重離子的非電離損傷能總占比為2.56%.即使重離子的NIEL值高于H,He, 但是重離子在空間輻射環境中的數目少, 因此在InP中產生的總非電離損傷能占比較低.

C和O的數目以及NIEL值接近, 因此非電離損傷能占比接近, 分別為0.78%和0.95%, 而N的NIEL值居中且數目較少, 其非電離損傷能占比最低為0.23%.Fe的數目最少但NIEL值比C,N, O大1個量級, 因此3200個Fe離子入射0.125 mm3InP產生的非電離損傷能在空間重離子中不可忽視, 占比達到0.56%.以上統計有效對比了空間輻射環境中不同粒子產生的非電離損傷能, 為InP材料在空間中的應用提供參考數據.

3.3 不同重離子入射不同厚度的InP材料產生的NIEL及其深度分布

如表5所示, 統計了C, N, O, Fe在不同厚度(500, 1000, 5000 μm)的InP材料中產生的NIEL平均值及變異系數, 變異系數在10–2量級, 說明數據離散程度較小, NIEL平均值具有代表性.

表5 重離子在500, 1000, 5000 μm InP產生的NIEL統計表Table 5.NIEL of heavy ion produced in 500, 1000, 5000 μm InP.

由表5可知, 隨著材料厚度的增加, NIEL值出現變小的趨勢, 但是數值變化不大.重離子在500 μm和1000 μm的InP中的NIEL值相差不大, 下降比例從500 μm到1000 μm約為0.6%—2.7%; 重離子在1000 μm 和5000 μm InP中的NIEL值相差略多, NIEL值從1000 μm到5000 μm下降比例約為6%—18%.猜測原因在于當材料厚度增加后, 能譜中的中高能粒子的射程遠大于5000 μm, 在InP 材料中產生均勻損傷, 而低能粒子會在材料前端發生完全沉積, 導致材料后端非電離損傷能相對降低, 使得NIEL值減小.但是空間能譜中低能粒子數目占比小, 所以隨著材料厚度的增大, 低能粒子在材料中的非均勻位移損傷對NIEL值的影響不顯著, 即NIEL值減小幅度低.

由(3)式可知, 在材料種類確定的情況下,NIEL的計算與平均非電離損傷能Tdam和材料厚度有關, 為了驗證上述猜想, 需進一步研究空間重離子在InP材料中產生的Tdam隨深度分布情況.由于重離子在500 μm和1000 μm InP中的Tdam隨深度分布與5000 μm InP前端分布相同, 因此只給出重離子在5000 μm InP材料中Tdam隨深度的分布.

如圖3所示, 實心球為10次計算得到的Tdam平均值, 陰影部分為10次計算結果的標準差.由于粒子與物質相互作用發生概率為泊松分布, 同一能量粒子兩次打入材料, 發生非電離反應的位置可能不同, 且本文使用從能譜中按概率取值的方式設置入射粒子動能, 增加了數據選取的隨機性, 導致Tdam隨深度的分布會出現數據漲落, 波動較大, 但依然可以得到重離子入射InP產生的Tdam隨深度的分布趨勢, 即Tdam隨入射深度的增大而減小,詳細分析見下文.圖中標準差量級均為10–2, 但是由于Fe的Tdam波動較大, 在2.5 keV范圍內波動,而其他離子Tdam僅在0.2 keV范圍內波動, 因此Fe的陰影區域相較于其他離子的陰影區域要小,但從計算精度而言, C, N, O, Fe的標準差均在同一量級.同時, 因為Fe的質量數為56, 將圖1(b)橫坐標乘以56, 得到其能量范圍為5.6—5600000 MeV,相較于C, N, O的能量范圍, Fe的能量取值范圍更廣, 所以Fe的Tdam波動更大.

圖3 不同種類重離子(a) C, (b) N, (c) O, (d) Fe入射5000 μm InP產生的平均非電離損傷能隨深度分布圖Fig.3.Distribution average non-ionization damage energy of different heavy ions (a) C, (b) N, (c) O, (d) Fe with depth in 5000 μm InP.

由圖3可知, C, N, O, Fe入射InP材料產生的Tdam隨深度增加而減少, 入射深度小于1000 μm時, Tdam的下降趨勢尚不明顯, 則表5中NIEL值下降比例小.當入射深度大于1000 μm后, Tdam近似成線性下降, 材料后端的非電離能量沉積相較于前端減少很多, 則表5中NIEL值下降比例增大.綜上可知, 隨著材料厚度的增大, 低能重離子在較厚材料前端發生完全沉積, 導致材料整體的位移損傷分布不均勻, 即Tdam在材料中出現下降情況,進而使NIEL值減小.

分析圖3縱坐標可知, 隨著原子序數的增大,C, N, O, Fe入射InP材料產生的Tdam的分布區間從0.63—0.77 keV逐漸上升為3.5—5 keV, 說明隨著原子序數的增大, Tdam也逐漸增大, 則總非電離損傷能增大.與表3中NIEL值隨原子序數的增大而增大的趨勢相同.說明質量數大的重離子在InP材料中非電離能量沉積多, 產生位移損傷的能力強.因此, 空間輻射環境中需要關注低能重離子入射InP電子器件產生的位移損傷.

4 結 論

本文使用Geant4模擬空間重離子(C, N, O,Fe)入射InP產生的位移損傷, 主要結論有: 1)在500 μm InP中, 比 較H, He, C, N, O, Fe的NIEL值, 發現NIEL值與原子序數的平方成正比,Fe NIEL值最大.同時比較了6種粒子及其PKA的NIEL值, H, He NIEL值比PKA的大1—2個量級, 而重離子NIEL值比PKA大3—4個量級, 說明空間重離子在InP材料中產生的位移損傷主要與重離子產生的PKA有關, 重離子產生的SKA在InP材料中的位移損傷可忽略; 2)在實際應用中, 由于空間重離子數目占比小, 一年中H,He在0.125 mm3InP中產生的非電離損傷能在空間輻射環境中占比達97.44%, 重離子占比僅為2.56%, 但重離子NIEL值約是H, He的2—30倍,單個空間重離子在InP電子器件中的位移損傷效應不可忽略; 3)統計了C, N, O, Fe在500, 1000,5000 μm InP中的NIEL值及Tdam隨深度分布,發現NIEL值隨厚度增大而減小, 但減小幅度不大, 原因在于當低能離子射程小于InP材料厚度時, 在材料前端發生完全沉積, 導致后端非電離能量沉積相對變小, 進而使NIEL值隨深度增大而減小.進一步分析Tdam隨深度分布可知,Tdam隨粒子入射深度的增加而減小, 驗證了上述說法的正確性, 同時說明空間重離子在InP材料中產生的位移損傷嚴重區域主要分布在材料前端.

綜上可知, 空間輻射環境中需要考慮低能高原子序數離子在InP電子器件中產生的位移損傷效應.本文的工作對于InP電子器件在空間環境中的應用有重要意義, 為InP電子器件在軌性能預測和屏蔽防護設計提供參考數據.