焦煤比對燒結煙氣中揮發性有機物排放特性的影響

羅云飛,王毅璠,李俊杰,余正偉,魏進超,龍紅明,2*

焦煤比對燒結煙氣中揮發性有機物排放特性的影響

羅云飛1,王毅璠1,李俊杰3,余正偉1,魏進超3,龍紅明1,2*

(1.安徽工業大學冶金工程學院,安徽 馬鞍山 243032；2.冶金工程與資源綜合利用安徽省重點實驗室(安徽工業大學),安徽 馬鞍山 243002；3.中冶長天國際工程有限責任公司,湖南 長沙 410205)

采用PF-300便攜式甲烷?總烴?非甲烷總烴測試儀對燒結杯實驗產生的煙氣進行揮發性有機物含量分析,研究了燒結燃料焦煤比對煙氣揮發性有機物排放特性的影響,結果表明:揮發性有機物在燒結過程中持續釋放,其排放趨勢與NOx相一致;TVOCs和MHC的生成與煤粉和焦粉的揮發分有顯著的相關性,以煤粉為主要燃料時,適當配加焦粉不僅對TVOCs和MHC具有物理減排效應,還存在煤焦混合協同減排的效應.同時對國內某鋼鐵燒結機進行TVOCs排放濃度及分樣組成檢測,表明:該鋼鐵燒結機煙氣中揮發性有機物排放濃度較高,其結果與燒結杯實驗所得曲線一致;燒結工序VOCs分樣檢測主要化合物為乳酸乙酯?丙酮?苯?甲苯?正己烷等.

燒結；焦煤比；揮發性有機物；排放特征；工業檢測

作為二次有機氣溶膠(SOA)和臭氧生成的重要前驅體[1-3],揮發性有機物(VOCs)通常指常溫常壓下飽和蒸汽壓大于70Pa?沸點小于260℃,或在20℃條件下,蒸汽壓大于10Pa且具有揮發性的全部有機化合物[4-6],主要包括脂肪族和芳香族的各種烷烴、烯烴?含氧烴和鹵代烴等[7-9].大多數VOCs具有令人不適的特殊氣味[10-12],少量具有毒性、刺激性、致畸性和致癌作用,其揮發不利于空氣環境和人體健康,主要來源于煤化工?石油化工?燃料涂料制造?溶劑制造與使用等[13-16].

歐美等發達國家對VOCs研究起步較早,制訂了嚴格的排放標準,并取得了較為可觀的治理效果[17-19].國內學者對燃煤過程VOCs排放做了大量研究,徐靜穎等[20]研究了煤的粒徑、燃燒方式、過量空氣系數等對燃煤過程揮發性有機物排放的影響,認為煤的成分和燃煤工藝,導致燃煤過程產生的揮發性有機物種類復雜的主要原因.程杰等[21]研究了不同氣氛和升溫速率對煤熱解過程中揮發性有機物排放的影響,認為不同氣氛下,逸出氣中的酚類有機物最容易和氧氣反應,其次是烯烴類.范志威等[22]采用頂空固相微萃取與色質聯用的方法研究了燃煤過程揮發性有機物的分布,表明煤種與有機物賦存形態密切相關.

我國是鋼鐵生產大國,2019年的粗鋼產量達到了99541.89萬t,消耗燒結礦154289.83萬t[23].由于燒結礦在配料過程中需要加入3%～5%的燃料(煤?焦粉),全年燃料消耗量超過6000萬t.在燒結過程中,這部分燃料(主要是煤粉)是VOCs的潛在源頭,因此燒結工序也是工業源VOCs排放中不可忽視的來源[24-26].與燃煤工藝相比,燒結工序很大程度受限于原料種類、工控,且對燃料種類、粒徑等的選擇性較強.王海風[27]等人總結了國內外鋼鐵工業燒結過程VOCs排放現狀及標準,分析了燒結過程VOCs的生成機理.Li等[28]通過微型燒結實驗研究燒結過程揮發性有機物排放特征,認為揮發性有機物排放的種類及濃度與燒結料層溫度緊密相關.苗沛然[29]通過檢出燒結過程9類65種VOCs,分析了燒結過程揮發性有機物排放特征.上述學者針對燒結過程揮發性有機物的排放特性進行了研究,但鮮有提及焦煤比等因素對其排放的影響,同時對燒結現場揮發性有機物排放規律及組分的檢測鮮有報道.本文根據燒結工序工藝條件,通過燒結杯試驗,采用PF-300便攜式甲烷、總烴、非甲烷總烴測試儀對燒結煙氣進行揮發性有機物含量分析,研究了燒結燃料焦煤比對煙氣揮發性有機物排放的影響,同時對國內某鋼鐵燒結機進行TVOCs排放濃度及分樣組成檢測,為后續降低減少燒結過程揮發性有機物排放提供參考.

1 材料與方法

1.1 實驗原料

以國內某鋼鐵公司實際燒結生產中使用的燒結原料,包括:鐵礦粉、返礦、熔劑,其化學成分如表1所示,根據ASTM D2234/D2234M-2010獲取樣品,采樣過程進行縮分取樣,取500g樣品進行分析.本研究選取兩種燒結固體燃料,其中A為無煙煤,B為焦粉,其工業分析結果如表2所示.

1.2 實驗設備

采用直徑200mm,高度800mm的燒結杯,點火負壓7kPa,點火溫度[(1150±50)℃],點火時間90s并保溫30s,燒結負壓14KPa.燒結平臺及VOCs檢測系統示意圖如圖1所示.

表1 原料化學成分(wt.%)

表2 固體燃料工業分析(%)

圖1 燒結杯實驗平臺及采樣系統

1.3 實驗方法

1.3.1 燒結實驗 將各種燒結原料按照特定的配比進行了配料,總料重60kg,將配好的原料在混合機中進行一次混合,由壓縮空氣加壓后經噴水器將霧化水噴入進行混合,混合時間為6min,一次混合完畢后繼續圓筒混料機中進行二次混合,二次混合不加水,混勻時間3min.混合料水分控制在7.0%,然后將混合料裝入燒結杯進行燒結實驗,燒結實驗在直徑為200mm的燒結杯中進行,先在燒結杯爐篦上加入2kg鋪底料.啟動風機,控制進氣和放散,采用液化天然氣點火,控制空氣量和燃料量,點火溫度升至1150℃,準備計時,將點火罩轉到燒結杯上,點火負壓7kPa,燒結計時開始,點火2min關閉點火罩,將負壓調至14kPa,廢氣溫度和抽風負壓由計算機自動采集.廢氣溫度達到最高值并開始下降的那一刻,即為燒結結束時刻,記錄時間為一次完整的燒結時間.燒結終了,將抽風負壓調至7kPa,待冷卻至廢氣溫度為250℃時,關閉風機.燒結礦經單輥破碎機破碎,然后進行落下實驗,振動篩分分級,轉鼓強度檢測等實驗.

1.3.2 分析檢測 試驗過程中,采用Titan Dry fast eco抗化學腐蝕隔膜泵(上海泰坦科技股份有限公司)從煙氣管道中抽取燒結煙氣進行采樣,該真空泵的隔膜和連接管道氣路均為對揮發性有機物沒有吸附作用的聚四氟乙烯材質.采用PF-300便攜式甲烷、總烴、非甲烷總烴測試儀(意大利Pollution公司)對采樣氣體進行揮發性有機物含量測定,總烴測試儀氣路管道材質為AlSl316不銹鋼,采樣系統及檢測器溫度為200℃,采樣流量為1L/min,數據檢測量程范圍為0～500mgC/m3且精度為1%F.S.

1.3.3 數據處理 定義焦煤比為燒結過程中配加焦粉的質量與煤粉質量的比值,計算公式為:

=1/2(1)

式中:為焦煤比;1為燒結過程中焦粉加入的質量, kg;2為燒結過程中焦粉加入的質量,kg.

對燒結煙氣中TVOCs?MHC?NMHC數據進行積分處理,計算不同水分條件下燒結過程TVOCs?MHC和NMHC平均排放濃度,再通過燒結煙氣平均流量計算排放總量,計算公式為:

=××(2)

式中:為排放總量,′103mg;為燒結煙氣平均流量, m3/h;為燒結時間(去掉前4min),min;為平均排放濃度,mg/m3.

2 結果與討論

2.1 焦煤比對煙氣中VOCs排放特性的影響

T1-T5組燒結杯以A#煤粉和B#焦粉混合作為固體燃料,配比為4.5%,水分為7.0%,焦煤比分別為0:1、1:3、1:1、3:1、1:0,在燒結煙氣管道內抽取煙氣,測量燒結煙氣中TVOCs、MHC、NMHC排放特征及產生量,選取了焦煤比為0:1時結果VOCs排放特征,如圖2所示.發現TVOCs在燒結過程中持續釋放,燒結點火階段,由于實驗室燒結杯點火采用的是以丙烷為主的天然氣,在點火的瞬間,由于燒結抽風的作用,煙氣管道會產生大量的TVOCs;點火結束之后,由于燒結點火氣體的不斷消耗,導致TVOCs的排放有小幅度的降低,此時的TVOCs是由固體燃料所產生;隨著燒結過程的持續進行,燒結料層透氣性變好,燃料燃燒的速度加快,TVOCs排放濃度逐漸增加,但由于燒結過程的復雜性和各燒結帶的交替變化,導致TVOCs的排放特征在小范圍內的規律性并不明顯;隨著煙氣溫度的增加,燒結臨近終點,過濕層逐漸消失,TVOCs的排放濃度降低.當燒結過程開始升溫時,TVOCs排放出現濃度峰值,為248.14mg/m3.隨著燒結溫度的不斷上升,煙氣中TVOCs含量逐步下降,從整體來看,TVOCs在燒結過程中的排放趨勢與NO一致,見圖3.

圖2 燒結煙氣中TVOCs排放特征

同時,隨著混合燃料中焦粉用量的提高,燒結煙氣中TVOCs?MHC呈顯著下降趨勢,表明TVOCs和MHC的生成與煤粉和焦粉的揮發分有顯著的相關性.在焦煤比為0:1(即100%煤粉)時排放總量分別達到了10893.55mg和10502.32mg,平均濃度分別為161.9mg/m3和156.1mg/m3;當焦煤比為1:3時, TVOCs的排放總量降低到3577.33mg,降低了67.16%;繼續降低燒結煤粉比例至50%(焦煤比1:1),TVOCs的排放總量降低到1772.55mg,降低了83.73%;繼續降低燒結煤粉比例至25%(焦煤比3:1),TVOCs的排放總量降低到945.47mg,降低了91.32%;在焦煤比為1:0(即100%焦粉)時,TVOCs的排放總量降低了94.46%,如圖4?5.分析認為可能使用煤作為燃料時,隨著燒結過程的進行,煤粉的燃燒和熱解釋放了大量的VOCs,同時由于燒結抽風負壓和燃燒的作用,煤粉分子內部的空隙變大,同時內部的壓力升高,加快了其燃燒和熱解的速率,促進了VOCs的釋放.當固體燃料為焦粉時,分析認為可能由于焦粉生產時經過干餾等工序的處理,對其分子內部結構進行了填充,導致其分子間隙較小,在一定程度抑制或延遲了其熱解,同時由于揮發分含量較低,熱解反應產生VOCs的量較少.

圖3 燒結煙氣中NOx排放特征

圖4 不同焦煤比條件下TVOCs和MHC排放總量變化

以煤粉為燒結燃料時,燒結TVOCs和MHC平均排放濃度和總量較高,TVOCs和MHC平均排放濃度和總量隨著混合燃料中焦粉比例的提高顯著降低,但減排幅度大于混合燃料中焦粉比例的提高,而不是線性或近似線性的降低,說明以煤粉為主要燃料時,適當配加焦粉不僅對TVOCs和MHC減排具有物理減排效應,還存在煤焦混合協同減排的效應,具體原因有待進一步研究.

圖5 不同焦煤比條件下TVOCs和MHC排放平均值

圖6 不同焦煤比條件下NMHC總量變化

不同焦煤比條件下,燒結煙氣中NMHC的平均排放濃度和排放總量波動較大,如圖6?7,與焦煤比無明顯的相關關系.在焦煤比為3:1時NMHC達到最大值,為12.5mg/m3,在焦煤比為1:3時平均排放濃度僅為3.2mg/m3,說明燃料種類及燃料揮發分含量不是決定NMHC產生主要因素,其產生機理,有待進一步研究和揭示.

圖7 不同焦煤比條件下NMHC平均值變化

2.2 燒結煙氣中揮發性有機物工業檢測

采用JFID便攜式總烴/非甲烷總烴分析儀對國內某鋼鐵企業燒結機各風箱支管及南北側大煙道進行TVOCs排放濃度檢測.燒結生產現場燃料用量3.35%,煤粉占燃料比例為20%～25%,總管負壓14.2～14.8kPa,16號以后風箱開度控制,17號控制50%,后續風箱依次遞減5%.

2.2.1 燒結機風箱支管揮發性有機物釋放特性 不同風箱支管揮發性有機物排放濃度如圖8?9和10所示,可知,該鋼鐵企業燒結機煙氣中揮發性有機物排放濃度較高,通過對圖8中TVOCs和MHC排放進行積分,其中TVOCs排放總量為4281.50mg,MHC排放總量為3390.50mg,超過79%為MHC.燒結點火(1-3#支管)結束后,燒結煙氣中TVOCs排放濃度較為穩定,4-17#風箱支管TVOCs平均排放濃度為164.86mg/m3,其中MHC平均排放濃度為117.29mg/ m3.在接近燒結終點時,煙氣溫度升高,TVOCs排放濃度在18#支管出現下降,降為38mg/m3,此時NMHC排放濃度為24mg/m3,上述結果與燒結杯實驗結果一致.

2.2.2 燒結機南北側大煙道揮發性有機物釋放特性 對燒結機南北側大煙道揮發性有機物進行30min持續檢測,結果如圖11所示,大煙道中TVOCs濃度較為穩定,30min南側TVOCs平均排放濃度為209.47mg/m3,北側TVOCs平均濃度為93.51mg/m3.南側比北側高的原因主要是燒結機將前端風箱支管通入南側煙道,后半段風箱支管通入北側煙道,而燒結過程TVOCs排放濃度前端高于后端,因此南側揮發性有機物排放總量高于北側.

圖8 燒結機風箱支管TVOCs和MHC排放特性

圖9 燒結機風箱支管NMHC排放特性

圖13 VOCs分樣化合物檢測濃度(mg/m3)

圖10 燒結機風箱支管揮發性有機物含量分布

圖11 燒結機南北側大煙道揮發性有機物排放特性

圖12 24種揮發性有機物的參考標準總離子圖

2.2.3 現場工業分樣檢測結果分析 依據中華人民共和國國家環境保護標準HJ734-2014《固定污染源廢氣揮發性有機物的測定固相吸附-熱脫附/氣相色譜-質譜法》[30],對燒結煙氣中24種揮發性有機物進行測定.將所得到的峰面積進行定量,VOCs的測量濃度均位于93.4ng～102.7ng之間,其中有21種VOCs的誤差在5%之內,故認為此方法可以較為準確的測定目標的24種VOCs,如圖12?13.總體分析檢測結果而言,燒結工序VOCs分樣檢測主要化合物為乳酸乙酯?丙酮?苯?甲苯?正己烷等.

3 結論

3.1 揮發性有機物在燒結過程中持續釋放,點火結束后,揮發性有機物濃度小幅降低后趨于穩定,隨著燒結過程的進行,其排放濃度逐漸升高,燒結過程開始升溫時,揮發性有機物逐步降低,直到燒結結束.

3.2 TVOCs和MHC的生成與燃料的揮發分及焦煤比有顯著的相關性,以煤粉為主要燃料時,適當配加焦粉不僅對TVOCs和MHC具有物理減排效應,還可能存在煤焦混合協同減排的效應.NMHC的平均排放濃度和排放總量波動較大,與焦煤比無明顯的相關關系,表明燃料揮發分及焦煤比不是決定NMHC產生主要因素.

3.3 對國內某鋼鐵燒結機進行VOCs排放濃度及分樣組成檢測,表明該鋼鐵燒結機煙氣中揮發性有機物排放濃度較高,其結果與燒結杯實驗結果一致;燒結工序VOCs分樣檢測主要化合物為乳酸乙酯?丙酮、苯、甲苯、正己烷等.

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Influence of coking coal ratio on emission characteristics of volatile organic compounds in sintering flue gas.

LUO Yun-fei1, WANG Yi-fan1, LI Jun-jie3, YU Zheng-wei1, WEI Jin-chao3, LONG Hong-ming1,2*

(1.School of Metallurgical Engineering, Anhui University of Technology, Maanshan, Anhui 243032, China；2.Anhui Province Key Laboratory of Metallurgical Engineering & Resources Recycling (Anhui University of Technology), 243002 Maanshan, PR China；3.MCC Changtian International Engineering Co., Ltd., Changsha 410205, Hunan)., 2021,41(9)：4077～4084

The PF-300 portable methane, total hydrocarbon, and non-methane total hydrocarbon tester was used to analyze the volatile organic compound content of the flue gas generated in the sintering cup experiment, and the effect of the sintering fuel coke-to-coal ratio on the emission characteristics of flue gas volatile organic compounds was studied.: Volatile organic compounds are continuously released during the sintering process, and their emission trends are consistent with NO; the generation of TVOCs and MHC is significantly related to the volatile content of pulverized coal and coke powder. When pulverized coal is used as the main fuel, appropriate mixing Coke powder not only has a physical emission reduction effect on TVOCs and MHC, but also has the effect of coal coke mixing and synergistic emission reduction. At the same time, a domestic steel sintering machine was tested for TVOCs emission concentration and sub-sample composition, which showed that the volatile organic compound emission concentration in the flue gas of the steel sintering machine was higher, and the result was consistent with the curve obtained from the sintering cup experiment; the sintering process VOCs was tested separately. The main compounds are ethyl lactate, acetone, benzene, toluene, n-hexane and so on.

sintering；coking coal ratio；volatile organic compounds；emission characteristics；industrial testing

X511,TQ132.32

A

1000-6923(2021)09-4077-08

羅云飛(1993-),男,甘肅定西人,安徽工業大學碩士研究生,主要從事燒結煙氣污染物減排技術研究.發表論文3篇.

2021-01-28

國家自然科學基金重點資助項目(U1660206);國家自然科學基金面上資助項目(51674002)

* 責任作者, 教授, yaflhm@126.com