垃圾處理園區周邊土壤-地下水重金屬分布特征

朱 水,申澤良,王 媛,吳浩然,辛 佳,2,3*

垃圾處理園區周邊土壤-地下水重金屬分布特征

朱 水1,申澤良1,王 媛1,吳浩然1,辛 佳1,2,3*

(1.中國海洋大學環境科學與工程學院,山東 青島 266100；2.海洋環境與生態教育部重點實驗室,山東 青島 266100；3.山東省海洋環境地質工程重點實驗室,山東 青島 266100)

測定并分析生活垃圾綜合處理園區周邊剖面土壤-地下水中重金屬(Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd和Hg)的含量結果表明,在土壤水的對流、擴散作用下重金屬在各點位土壤剖面中均存在明顯的縱向遷移現象,同時土壤介質的吸附、攔截等阻滯作用導致重金屬主要富集于150～200cm中層土壤中.該區域土壤中重金屬雖有積累但尚未超標,垃圾焚燒飛灰沉降導致上游點位土壤中重金屬含量高于另外兩個距離更近的下游點位;而園區鄰近地下水中Zn、Ni含量相對其他遠距離點位明顯增加,且Zn含量超出了地下水質量標準,推測是由垃圾滲濾液下滲的影響所致.借助高通量測序手段分析發現,不同深度土壤及地下水之間的微生物群落結構存在顯著差異(p<0.01),由于還存在其他土壤環境要素的作用,土壤中大部分微生物群落受重金屬影響較小,而地下水中微生物群落明顯受到垃圾滲濾液中重金屬Zn、Ni富集的影響.本研究可為垃圾綜合處理園區的土壤-地下水系統污染風險評估奠定基礎,為其環境安全管理提供科學指導.

重金屬分布；垃圾填埋處理；垃圾焚燒處理；土壤-地下水系統；微生物響應

我國城市生活垃圾的處理方式以填埋為主(58%),生活垃圾的長期堆積產生的大量垃圾滲濾液能攜帶其中含有的重金屬向周邊環境遷移[1],考慮到垃圾增量大、填埋分解慢及土壤資源緊張等因素,繼傳統的衛生填埋后,垃圾焚燒處理量逐年增加,其占比已經由2003年的2.49%上升至2018年的39%[2].雖然垃圾焚燒處理能實現垃圾減量產能,但焚燒殘余物(底灰、飛灰和煙氣)中無法去除的重金屬也能在風力作用下擴散到周邊土壤. 輸入到環境中的重金屬無法被降解,經年累積下易對生態環境和人類健康構成潛在風險. 此外,由于重金屬進入土壤后向下層滲透,可能垂向遷移進入地下水,也會對地下水質構成一定的威脅[3].因此,重金屬污染受到越來越多的關注,國內外研究者開展了不少關于垃圾處理設施周邊環境中重金屬污染分布的研究,已有不少研究證實垃圾填埋場或垃圾焚燒廠是重要的重金屬排放源,其周邊環境中重金屬濃度水平高于背景值,出現了富集[4-8].但是,目前多是針對獨立垃圾填埋場或者獨立垃圾焚燒廠作為單一污染源進行研究,鮮有對包含多種垃圾處理設施的綜合處理園區周邊的重金屬污染開展研究.但越來越多的垃圾綜合處理園區在建設運行,其多樣化的垃圾處理設施使得重金屬污染物向周邊環境的傳輸途徑也逐漸多元化,導致周邊環境中重金屬也呈現復雜多樣的分布特征.

目前,在國內外開展的關于土壤、地下水重金屬污染空間分布的研究中[4-8,9-13],多是關注于某一個局部性區域如表層土壤或者地下水,事實上,從表層土壤到地下水是一個具有密切水力聯系的完整系統.在研究中單獨對土壤或者地下水進行研究的話,就會忽略其中的輸運關系和多種污染傳輸途徑,導致無法全面解釋重金屬在其中的分布特征.重金屬在土壤剖面中的滯留量一般隨著深度的增加而逐漸減少,但由于土壤本身的復雜性,很多因素導致重金屬在土壤剖面具有復雜的垂直分布特征,有研究發現土壤中重金屬的縱向分布會出現先降低后升高或者先升后降的波動變化[14-15],還有研究表明重金屬含量變化隨土壤深度變化不明顯[16],若只集中于土壤表層,不分析重金屬在整個土壤剖面系統中的遷移路徑無法闡明這些分布特征.也有研究嘗試去建立地表土壤和地下水之間的物質傳輸的聯系,比較多的是在室內依托土柱、砂箱淋溶實驗,通過所呈現的垂向的淋溶規律來反映其向下傳輸特征[17-18],但是由于實驗的局限性,它只能模擬非飽和帶一個很局部性的區域,并未囊括整個非飽和帶-飽和帶全剖面,所以它也只能體現重金屬在非飽和帶剖面某一局部性區域里的向下淋溶特征,并不能真正建立地表到地下水整個系統的聯系.因此,有必要基于野外調查手段,以土壤-地下水系統為研究對象,建立整個系統內部重金屬分布的關聯關系.

作為土壤生態系統中最活躍的組分,微生物不僅能通過其豐度及多樣性體現土壤肥力條件,還能將土壤中的污染物去除或者轉化為毒性較低的物質.微生物群落結構是評價土壤質量的主要指標,也常用于衡量金屬污染的程度[19].由于其對重金屬濃度升高的響應較動植物更加敏感,土壤微生物群落多樣性、活性和功能會在重金屬脅迫下發生變化[20-23].因此越來越多的研究針對重金屬污染場地中微生物群落多樣性及結構的響應[20-26],對受重金屬污染的土壤質量進行高效、準確的診斷,以及時采取措施防止土壤繼續惡化具有重要意義.大量研究表明,在長期重金屬負荷下,土壤中微生物群落多樣性減少且部分關鍵功能會受到損害[20],其導致敏感物種競爭力減弱而耐受物種數量增加從而改變微生物群落結構組成[20-26],但隨著賦存時間增加,微生物能通過相互作用適應重金屬污染以保持生態穩定[23,25].但已有的研究多是對表土中重金屬污染及其對相關微生物群落分布的影響[20-25],或是研究0～100cm淺土層中重金屬含量垂直分布和微生物群落垂直分布情況[26],卻很少有研究同時關注于在整個非飽和帶-飽和帶剖面中重金屬與微生物分布之間的聯系.

本研究選擇位于山東省青島市的一處垃圾綜合處理園區作為研究對象,該園區包含生活垃圾焚燒廠和生活垃圾衛生填埋場.對其周邊區域從地表到含水層的土壤及地下水樣本中的重金屬(Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd和Hg)含量進行測定,綜合解析生活垃圾處理園區周邊區域土壤-地下水系統中重金屬的垂向分布特征及其驅動因素,探析土壤-地下水系統中微生物對重金屬空間分布的響應關系.

1 材料與方法

1.1 采樣點布設及土壤、地下水樣品采集

為了探析非飽和帶-飽和帶全剖面中重金屬的分布特征,根據地下水流向,共布設6個地下水點位,包括1個上游點位(J0:土地利用類型為農田),5個下游點(土地利用類型:J1和J2兩個林地點,J3、J4和J5三個農田點).為探析垃圾綜合處理園區向周邊土壤及地下水傳輸重金屬類污染物的路徑,對其中3個點位(一個上游點位J0、一個鄰近垃圾處理園區點位J1和一個垃圾處理園區下游點位J4)采集非飽和帶剖面樣品,每50cm土壤混合為一份.由于各點位非飽和帶厚度不同,在J0點位取樣深度為0～ 200cm,分為4層土樣;在J1點位取樣深度為0～ 450cm,分為9層土樣;在J4點位取樣深度為0～ 500cm,分為10層土樣;共采集23份土壤樣品.土壤剖面樣品用便攜式取芯鉆機(SD-1,Christie Engineering,澳大利亞)采集,將每個點位樣品分為2份,一份用于重金屬、理化性質測定,一份用15mL無菌離心管收集于-20℃保存,用于高通量測序.用手提式取水器從該區域已有的6個監測井中采集了地下水樣品,每個點位采集2.5L,分為兩份,一份保存在4℃的冰箱,0.45μm的玻璃濾膜過濾后用于重金屬、理化性質測試,另一份用0.22μm的無菌濾膜過濾后,將濾膜保存在-20℃冰箱,用于高通量測序.

圖1 采樣點及取樣深度示意

1.2 土壤、地下水樣品測定

將剔除石塊、植物根系及垃圾后的土壤樣品置于室內陰涼通風處自然風干,隨后研磨過100目篩待測.按照國家相關規范完成樣品測試.土壤中的Pb、Ni、Cu、Zn和Cr的含量采用X射線熒光光譜儀(HJ 780-2015)[27]測定;Hg和As的含量采用原子熒光光度計(HJ 680-2013)[28]測定;Cd的含量采用電感耦合等離子體質譜儀(HJ 803-2016)[29]測定;土壤pH值采用pH計(NY/T 1121.2-2006)[30]測定,各元素檢出限分別為Cr:5mg/kg、Cu:2mg/kg、Ni:0.7mg/kg、Pb:2mg/kg、Zn:4mg/kg、As:0.2mg/kg、Cd:0.03mg/kg、Hg:0.005mg/kg,測定相對誤差控制在±5%以內,測定相對偏差控制在±10%以內.依據美國土壤質地標準,采用篩分法(>0.5mm)和激光粒度分析儀(<0.5mm)結合法測定土壤質地.

地下水樣品的測定包括采樣現場測定和室內測定兩部分.現場測定指標包括地下水埋深、電導率(EC).埋深使用地下水位測量尺測定, EC用多參數水質測定儀進行現場測定.室內測定重金屬(Pb、Ni、Cu、Zn、Cr、Hg、As、Cd、Fe、Mn)與其他化學指標(陰離子、陽離子)含量,地下水樣品重金屬測定方法同土壤樣品,陽離子(Na+、K+、Ca2+、Mg2+)與陰離子(HCO3-、CO32-、Cl-、SO42-)借助電感耦合等離子體質譜儀(HJ 803-2016)[29]測定.在Illimina Miseq測序平臺進行高通量測序獲得微生物群落分布數據.

1.3 數據處理

采用數據處理軟件Excel對重金屬進行數據處理及描述性統計;通過Origin軟件對土壤重金屬水平及垂直分布數據進行分析并作圖;通過SPSS進行相關性分析和主成分分析;通過Canoco5進行基于Bray- Curtis距離算法的主坐標(PCoA)分析;OTU聚類和分類注釋在美吉云平臺(https://cloud.majorbio.com/)上進行,并借助Origin軟件將微生物數據繪制成圖.

2 結果與討論

2.1 土壤中重金屬的空間分布特征

表1列出了各點位非飽和帶中重金屬含量統計結果,Cr、Cu、Ni、Pb、As、Cd和Hg在各點位中的含量變化范圍分別為:20.48～128.52、7.87～ 30.94、8.05～65.83、20.36～51.43、15.27～92.82、3.65～48.85、0.03～0.21和0.01～0.05mg/kg.對照青島市土壤背景值[31](表1),對于上游點位J0,重金屬Cr、Cu、Ni、Pb、As和Cd的平均值均超過了土壤背景值,在下游點位中,采樣點J1中重金屬Cr、Ni和As以及采樣點J4中重金屬Cr、Cu、Ni和As的平均值也超出了土壤背景值,表明這些金屬在土壤中有一定的積累,而所有點位中Zn和Hg的平均值均低于背景值.各點位的重金屬均未超過我國土壤環境質量《農用地土壤污染風險管控標準(試行)》(GB 15618-2018)[32]中的風險篩選值,該區域土壤中重金屬并未出現超標現象,重金屬未達到污染水平.變異系數(CV)能反映各點位重金屬含量的平均變異程度,變異系數越大,表明該點重金屬含量的空間分布越不均勻[33].根據變異系數(表1)的劃分等級,各采樣點中Pb都表現為弱變異性(CV￡10%),采樣點J0中Cu也表現為弱變異性,除此之外,其他采樣點中Cr、Cu、Ni、Zn、As、Cd和Hg的重金屬均表現出中等變異性(10%

表1 研究區域土壤剖面重金屬含量(mg/kg)

表2 非飽和帶垂直剖面中土壤深度及重金屬之間的相關性

注:**<0.01;*<0.05.

研究區域非飽和帶垂直剖面中取樣深度與各重金屬之間的相關性分析結果(表2)顯示,整個區域非飽和帶土壤中各重金屬含量與土壤深度呈負相關.再根據各點位非飽和帶重金屬剖面分布特征(圖2)分析各重金屬在各個點位非飽和帶剖面的垂直分布,垃圾處理園區下游的2個點位J1和J4非飽和帶剖面中重金屬的垂向分布規律一致,其中,在點位J1,Hg的含量隨深度增加逐漸下降,表層土壤重金屬含量最高,而其他的重金屬均表現出先上升后下降的趨勢,Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As的峰值出現在150cm深度,Cd的峰值出現在100cm深度.在點位J4,除Cd和Hg含量在表層土壤有最大值外,其他的重金屬也均表現出先增后降的趨勢,最大值位于200cm深度土壤中.而在上游點位J0中則呈現不一樣的分布規律,Cu、Zn和Hg最大值位于表層土壤,Cr含量隨著深度增加而增加,其他的重金屬含量隨著深度增加而降低.在各重金屬之間,Zn和Hg與其他重金屬的相關性不顯著,其他重金屬之間呈現較強的相關性,說明Cr、Cu、Ni、Pb、As和Cd這幾種重金屬具有相同來源的可能性較大.

分析這3個點位土壤質地數據發現,3個點位均以黏土為主,但相比之下上游點位J0砂土比例更高.從土壤質地角度分析,由于濕潤鋒運移速度更快,砂土相對于黏土滲透性更高[34],因此理論上,砂土比例更高的上游點位J0應更易流失溶質,不利于重金屬的積累,而實際則恰恰相反,本研究中重金屬Cr、Cu、Ni、Pb、As和Cd在J0的含量遠高于另外兩個下游點位,導致這一現象的原因可能是大氣沉降這一傳輸途徑在該區域土壤重金屬水平分布中占據主要地位,王超等[35]及呂占祿等[36]也發現垃圾焚燒飛灰的擴散能將重金屬傳輸一定距離,重金屬并不是在距離越近的點位含量越高,實地取樣時J0處居民反映空氣中有刺激性異味也驗證了這一點.由非飽和帶中土壤含水率的剖面分布(圖2)可以看出,各點位土壤含水率從土壤表層到深層大體上呈現先增后減趨勢,含水率最大值位于100～200cm深度.原因是當降水或灌溉發生后,水分沿著濕潤鋒向下運移,土壤中埋深在200cm以內的淺層土壤的水分含量會增大,但同時該區域農田種植的作物以及林地植被根系吸收表層土壤的水分進行生長發育加上土壤水分蒸發作用使得表層土壤含水量不斷減少,而植物根系吸水作用隨深度增加而減弱以及土壤黏土質地持水能力強導致水分難以下滲,因此土壤含水率峰值出現在100～200cm土層.趙景波等[37]也表明土壤剖面中含水量從上至下呈現波動變化趨勢是受水分蒸發影響減小及植物根系吸收降低的影響所致,中下層土壤含水量略高于上層土壤.由于土壤本身的復雜性,土壤剖面重金屬呈現復雜的垂直分布特征,王海江等[15]發現土壤中重金屬的縱向分布會出現先升后降的波動變化,本研究中點位J1和J4的土壤剖面中多數重金屬(Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As)的含量也呈現“上下低而中間高”的分布模式,雖然重金屬在以黏土為主的土壤中遷移性較差,但這兩個點位土壤剖面中上層含水率高于其他土層,說明土壤中水分運移到該層,而地表輸入的重金屬溶質在對流和彌散作用下也隨著水分的運移流失到該層.相比于點位J1和J4(地下水埋深均大于4m),點位J0地下水埋深(1.78m)較淺,重金屬能隨毛細水上升再次進入土壤,導致重金屬在非飽和帶剖面中的分布具有一定波動性,沒有呈現與其他兩個點位相似的變化趨勢.其中Cr和Zn在點位J0深層土壤中還出現了一定的增加.

2.2 地下水中重金屬的空間分布特征

由于非飽和帶介質對重金屬的吸附、攔截作用,以及地下水的稀釋作用,導致除Zn外其他重金屬在不同點位地下水中的含量幾乎無變化,重金屬在地下水中的空間差異也不顯著,表3表明研究區內地下水中大部分重金屬含量處于10-4～10mg/L的數量級之間,結合《地下水質量標準》(GB∕T 14848-2017)Ⅲ類水的限值[38]可發現,只有點位J1和J2的地下水中Zn出現超標,其他點位的重金屬均未超標.該區域周圍大多為農田或居民區,除垃圾綜合處理園區外基本無其他大的污染源,而最靠近垃圾處理園區的兩個點位J1和J2的地下水中重金屬Zn含量分別為13.60和11.04mg/L,是其他點位的數百倍且高出標準限值十幾倍,因此可以認為垃圾處理園區是該區域重金屬Zn的主要污染來源,本研究區域地下水中其他重金屬的最大濃度值也都出現在J1或J2點位.

表3 研究區域各點位地下水重金屬含量(mg/L)

圖3 地下水Piper三線圖(a)和主要離子的Schoeller圖(b)

Na+、K+、Ca2+、Mg2+、Cl-、HCO3-、SO42-等離子含量常用來表征水體主要化學特征[39].其中Na+和Cl-在自然條件下淡水環境的主要離子中并不占優勢,而根據圖3(a)顯示,本研究區中J0點位地下水化學類型為Ca2+×Na+-HCO3-×Cl-×SO42-, J1、J2和J4點位地下水化學類型為Na+-Cl-,J3點位地下水化學類型為Na+×Mg2+×Ca2+- Cl-×SO42-,J5點位地下水化學類型為Na+-Cl-×HCO3-×SO42-,造成差異的原因是該區域地下水水化學組分的控制作用不同.受人類活動影響較大的Na+和Cl-離子含量在不同點位地下水中的差異高于其他離子,且Na+和Cl-離子的含量在J1和J2點位水體中明顯高于其他點位(圖3(b)),主要來源于垃圾處理場中存在的蔬菜和水果殘留物分解產物和工業廢料[40],也說明了垃圾滲濾液從垃圾處理場向下遷移造成的地下水水化學特征的變化.J1和J2點位地下水中EC值分別為36.1和25.3ms/cm,而其他幾個點位地下水中EC值均小于6ms/cm,也可能是垃圾處理場產生的高鹽分滲濾液下滲導致最靠近垃圾處理場的點位地下水中離子含量遠高于其他點位[41],而且地下水含鹽量高也能增加土壤中重金屬的遷移率以及增加重金屬在土壤-地下水系統中水相中的濃度[42-43].

2.3 重金屬在非飽和-飽和帶全剖面分布規律解析

土壤中重金屬的空間分布很大程度上受土壤質地及土壤水分條件的共同影響.重金屬污染物在自然降水和灌溉降水的不斷淋溶作用下沿地表入滲,經非飽和帶垂向向下遷移至含水層,重金屬在土壤剖面中的滯留量一般隨著深度的增加而逐漸減少,由于以黏土為主的土壤具有較強的保水作用,土壤中重金屬隨淋濾水下滲到100～200cm土層后向下繼續遷移的動力減弱,導致中上層土壤中重金屬的積累量比上層土壤有一定程度的增加,土壤中重金屬的含量呈現先增后減的垂向分布,焦藝博[44]通過室內淋溶實驗也發現了降水增加會導致重金屬積累量的最大點明顯向下遷移. J1點位的150cm土層和J4的200cm土層的大部分重金屬含量高于其他土層,而且重金屬含量變化由增變降,故而將J1點位的150cm土層和J4點位的200cm土層視作轉折層,表明在長期降水作用下,重金屬元素隨水體淋濾作用向該層遷移.

垃圾處理園區向周邊地下水輸入重金屬的可能路徑有兩種:1)先水平傳輸污染周邊土壤再通過下滲污染周邊地下水; 2)通過垃圾處理園區本身的垃圾滲濾液污染原位地下水然后通過側向滲透沿地下水流向周邊傳輸.而本文中垃圾處理園區的鄰近點位J1土壤重金屬Zn未超標且主要富集在中上層,而相應的鄰近點位J1和J2地下水中重金屬Zn的含量卻出現峰值甚至超出地下水質量標準, 說明該垃圾填埋園區向周邊地下水輸入重金屬的主要路徑是第二種,即垃圾填埋園區中含重金屬的滲濾液垂直下滲,沿地下流場向周邊點位J1和J2地下水遷移.非飽和帶剖面中重金屬的遷移行為與土壤介質的攔截吸附作用、水體的淋濾作用以及微生物的轉化作用等一系列復雜的物理、化學及生物過程息息相關,雖然有水體的淋濾作用作為重金屬向下遷移的推動力,土壤介質對重金屬的吸附、攔截作用卻能減少很大一部分的重金屬進入地下水,降低了地下水的重金屬污染水平,本研究區域土壤質地主要為滲透性較小的弱堿性黏土,重金屬本身也是易被非飽和帶介質吸附的物質,在通透性差的堿性土壤中重金屬向下淋失遷移的量較少,土壤中重金屬的含量分布一般呈現上層高、底層低的現象[45-48],且在地下水的流動稀釋作用下導致地下水中除Zn外其他重金屬含量極低.

2.4 微生物種群特征對非飽和帶-飽和帶中重金屬分布的響應

2.4.1 非飽和帶土壤中微生物種群特征對重金屬分布的響應 土壤微生物對重金屬濃度升高的響應較動植物更加敏感,微生物學指標判讀重金屬對土壤質量的影響具有許多優勢[49],當前的微生物指標基本上包括微生物的豐度、多樣性、活性和功能等.由圖4可知,由于下游點位(J1和J4)采樣深度遠高于上游點位(J0),各點位非飽和帶剖面中OTU數量大小分別為J0(5316個)、J1(6538個)和J4(10971個).根據不同深度土壤中微生物α多樣性分析發現,各點位的coverage指數為0.9973～0.9995,表明土壤樣本測序結果能代表樣本的真實情況.許多研究表明,重金屬污染會降低微生物的生物量和多樣性[20,24].然而,在某些情況下, 微生物生物量和多樣性與重金屬呈正相關[25]或者未顯示出一定的相關性[19].最常見的解釋是,由于部分微生物能通過相應的轉運蛋白和離子通道的金屬輸出,或通過氧化還原反應的還原,可以實現微生物對重金屬的耐受能力.因此只有高濃度的重金屬才能顯著減少環境中微生物的生物量,而低濃度的重金屬則一定程度上可以增加微生物的生物量并刺激微生物的生長[50].本研究J1和J4點位非飽和帶剖面中OTU數量、shannon指數、ace指數和chao指數隨土壤深度變化的趨勢一致,與前面分析的重金屬垂直分布峰值出現的土層一致,也呈現相似的先增后降的趨勢,而simpson指數則呈現相反趨勢.ace指數和chao指數越大,表明群落豐富度越高;而shannon指數越大、simpson指數越小表明群落物種多樣性越高.體現了土壤中微生物對長期重金屬污染的適應性.

圖4 研究區域土壤-地下水中微生物群落α多樣性指數

圖5(a)列出了3個采樣點土壤中微生物群落結構在門分類水平上占主導地位的8個菌門: Proteobacteria、Actinobacteria、Acidobacteria、Chloroflexi、Gemmatimonadete、Bacteroidetes、Firmicutes和Rokubacteria,在各點位的相對豐度之和均達85%以上.其中,Proteobacteria、Chloroflexi、Actinobacteria和Acidobacteria在所有點位土壤中屬于優勢菌門,其相對豐度之和在60%～83%之間.不少研究表明Proteobacteria和Actinobacteria菌門微生物在受重金屬污染的土壤中屬于優勢菌門,且其自身代謝作用能一定程度上抵抗重金屬污染[51-52].因其能通過光合異養、光能自養和化能自養等多種營養途徑進行生殖,Chloroflexi菌群能較好的適應重金屬污染環境[53-54],在不同深度土壤的相對豐度波動不大,與蔣永榮等[55]的研究結果一致.此外, Acidobacteria也可耐受一定程度的重金屬污染. 不同濃度重金屬賦存的土壤中微生物群落的差異在很大程度上取決于物種的替代,敏感物種被耐受性更強的物種所替代,從而在一定程度上造成了群落豐富度的差異[56].本研究各采樣點不同深度土壤的群落結構在垂直分布上存在一定差異,比如,點位J1的深層土壤中優勢菌門由Proteobacteria變成了Chloroflexi; Proteobacteria在點位J0和J1淺層及中層土壤中豐度高于深層土壤,而在點位J4中豐度呈現不一樣的分布特征,其在400cm以下的土壤中占主導地位,深層土壤的豐度遠高于淺層土壤.土壤中微生物群落的垂向分布差異并不完全與土壤剖面中重金屬的垂向分布一致,還受土壤質地、pH值、含水率及有機質含量等的影響[19].

2.4.2 地下水中微生物種群特征對重金屬分布的響應 與相應土壤樣本相比,6個采樣點地下水中微生物群落結構在門分類水平上的8個優勢菌門為Proteobacteria、Actinobacteria、Acidobacteria、Chloroflexi、Gemmatimonadetes、Bacteroidetes、Firmicutes和Rokubacteria,在各點位的相對豐度之和均達90%以上(見圖5(b)).根據地下水中微生物α多樣性分析發現,各點位的coverage指數在0.9973～0.9993之間,表明地下水樣本測序結果代表了其中微生物的真實情況.結合各點位的shannon、ace、chao和simpson指數,由于缺乏光照與易被生物利用的有機物,地下水中微生物群落數量及多樣性比土壤中少,6個點位中J0～J2的群落數量及多樣性要遠小于J3～J5,其中Proteobacteria和Bacteroidetes兩者的豐度就已經占據了90%以上, 受垃圾場處理場產生的滲濾液影響,園區鄰近點位J1和J2與其他點位地下水中微生物群落結構存在明顯的差異.

2.4.3 非飽和帶-飽和帶微生物群落結構組成及其受重金屬影響的差異 為探討微生物群落結構在不同深度土壤及地下水中的差異,在OTU水平上對點位J0、J1和J4不同深度土層以及點位J0～J5地下水樣品進行了基于Bray-Curtis距離算法的主坐標(PCoA)分析,通過相似性分析(ANOSIM)進行差異顯著性檢驗(<0.01).PCoA分析通過降維的方法將樣本之間的相互位置關系表現在平面上.樣本之間的距離越大,表示樣本的細菌群落結構的差異越大;距離越小,表示樣本間群落結構相似度越高. PCoA圖中(圖6(a)),與土壤樣本相比,各地下水樣本位置之間距離較大,相應微生物群落結構差異也更大,其中J1和J2點位與其他點位地下水樣本差異最大可能是由于受鄰近垃圾處理園區垃圾滲濾液下滲的影響,其地下水中重金屬含量及水化學組分等環境條件差異較大所致;而各點位土壤中環境組分差異較小從而導致其群落結構相似度較高.而土壤和地下水之間的微生物群落結構存在顯著差異,土壤和地下水中不同物質的分布差異對微生物群落分布差異有一定影響[20].已通過上述的PCoA分析判斷出不同深度土壤及地下水之間具有顯著性差異,再借助LEfSe多級物種差異分析進一步確定組間具有顯著差異的關鍵微生物物種.采用線性回歸(LDA)分析來估算每個物種豐度對差異效果影響的大小, LDA越大,差異貢獻度越大,圖6(c)展示了不同深度土壤及地下水中差異貢獻度較大(LDA>4)的物種.同時結合物種進化分支圖(圖6(b))展示差異物種及其進化關系,從內圈到外圈依次為門、綱、目、科和屬的分類水平,各圈上的圓點表示在各分類水平上的物種,不同的顏色表示在各組間中具有顯著差異的物種,黃色圓點表示在各組均無顯著差異的物種,不同分類學水平的物種間連線代表著物種的進化關系.分析結果表示,0～20cm表層土壤中的差異指示物種有11個(2個門,3個綱,2個目,2個科和2個屬);100～120cm土層中的差異指示物種有7個(1個綱,2個目,2個科和2個屬);200～220cm土層中的差異指示物種有9個(1個門,2個綱,2個目,2個科和2個屬);地下水中的差異指示物種有3個(2個目和1個科).以上物種的名稱分類見圖6(b),研究區域不同深度土壤及地下水之間群落結構組成的差異主要由這些差異指示物種體現.

基于Pearson相關性的熱圖直觀地顯示了不同深度土壤及地下水中微生物群落與重金屬元素的相關關系(圖7).由圖7(a)可見,土壤中菌群Acidobacteria、Actinobacteria及Pockubacteria與重金屬(Zn、As、Cr和Cu)呈顯著正相關(<0.05),其中Acidobacteria與除Ni外的重金屬均具有顯著的正相關關系(<0.05),說明這些重金屬含量增加有利于該菌群的生長,這與其具有一定程度重金屬污染耐受性有關,也說明了土壤中微生物群落具有較強的環境適應能力[56].而其他門類菌群與重金屬之間幾乎不存在顯著相關性或者呈一定的負相關性,土壤中大部分微生物群落受重金屬影響較小的原因,除了各點位土壤中環境組分差異較小,還有除重金屬外其他土壤環境要素的作用.圖7(b)顯示地下水中只有Zn、Ni、As和Hg對樣本中微生物群落有相互作用,重金屬Zn、Ni對除Proteobacteria和Bacteroidetes外的菌群具有顯著負相關作用(< 0.05),這與前面地下水中微生物群落結構所呈現的一致,重金屬Zn、Ni含量高的J1和J2點位地下水基本被菌群Proteobacteria和Actinobacteria占據,而其他菌群豐度相對其他點位明顯下降.說明了該區域地下水中微生物群落受到垃圾處理園區垃圾滲濾液中重金屬Zn、Ni的影響.

圖6 微生物群落結構在不同深度土壤及地下水中的差異度及其差異物種

圖7 土壤和地下水中微生物群落(門水平)與重金屬元素之間的相關性熱圖

**<0.01;*<0.05

3 結論

通過采集垃圾處理園區上、下游代表性點位土壤和地下水樣品,分析計算重金屬、其他理化指標和微生物指標,探究重金屬在全剖面跨介質的分布特征及微生物學響應.研究發現,重金屬在土壤中有一定的積累,但未超出國家土壤環境質量《農用地土壤污染風險管控標準(試行)》(GB 15618-2018)中的風險篩選值.重金屬Cr、Cu、Ni、Pb、As和Cd均呈現在上游點位J0的含量遠高于另外兩個鄰近的下游點位的現象.該區域重金屬在非飽和帶剖面中存在明顯的縱向遷移現象,表現出先增后降的趨勢,主要富集于150～200cm深度土壤中.該生活垃圾綜合處理園區周邊土壤重金屬Zn主要富集在中上層,而相應地下水卻出現超標.重金屬含量高的點位地下水中微生物群落多樣性降低,而土壤中大部分微生物群落受重金屬影響較小.土壤和地下水之間的微生物群落結構存在顯著差異,土壤中物種豐度及多樣性明顯高于地下水.

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Spatial distribution characteristics of heavy metals in the soil-groundwater system around an integrated waste management facility.

ZHU Shui1, SHEN Ze-Liang1, WANG Yuan1, WU Hao-Ran1, XIN Jia1*

(1.College of Environmental Science and Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China；2.The Key Laboratory of Marine Environment and Ecology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China；3.Shandong Provincial Key Laboratory of Marine Environment and Geological Engineering (MEGE), Qingdao 266100, China)., 2021,41(9)：4320～4332

The concentrations of heavy metals (Cr, Cu, Ni, Pb, Zn, As, Cd, and Hg) in the soil-groundwater system around an integrated waste management facility were determined. The results showed that an obvious vertical migration of heavy metals was observed with the highest concentration levels found at the depth of 150～200cm, which was attributed to the convection and diffusion of soil water and the adsorption and interception of the soil media. In spite of clues for heavy metals accumulation in the soil, the concentrations of heavy metals were lower than the critical limit of national soil quality standard. In soil samples, the contents of heavy metals at the upstream site were higher than those of the other two closer downstream sites, which was mainly caused by atmospheric deposition. In groundwater samples, the values of Zn and Ni adjacent to the integrated waste management facility were significantly higher that those at other further sites and the content of Zn even exceeded the groundwater quality standard, which was contributed by the infiltration of landfill leachate. Through high-throughput sequencing analysis, significant differences were found between soil and groundwater samples (<0.01) in terms of microbial community structure: there was no significant correlation between most microbial communities in the soil and heavy metals, while the microbial community in groundwater was closely related with the enrichment of heavy metals Zn and Ni. These results would be helpful to assess and manage the environmental risks of the soil-groundwater system adjacent to the integrated waste management facility.

spatial distribution of heavy metal；landfill treatment；waste incineration treatment；the soil-groundwater system；microbial response

X523,X53

A

1000-6923(2021)09-4320-13

朱 水(1997-),女,湖南衡陽人,中國海洋大學碩士研究生,主要從事土壤及地下水重金屬污染研究.發表論文1篇.

2021-02-15

國家自然科學基金資助項目(41701619)

* 責任作者, 副教授, xinj15@ouc.edu.cn