一種快堆邊界下的裂變氣體釋放數值模型

廖海龍, 楊廣亮, 陳紅麗

(中國科學技術大學核科學技術學院， 合肥 230027)

1 引 言

開發燃料元件性能分析程序以模擬燃料元件的輻照-熱-力行為，對預測真實反應堆行為及安全設計都有著重要的作用.國內外對水堆邊界下的燃料元件性能分析程序已經有了幾十年的開發經驗，具有比較成熟的技術手段. 如美國的FRATRAN[1]系列、歐洲的TRANSURANUS[2]各代版本、日本的FEMAXI[3]系列、中國西安交通大學的FROBA[4]等；但是針對快堆邊界下的燃料元件性能分析程序還在發展中，如美國的 LIFE[5]系列、德國的GERMINAL[6]、中國原子能科學研究院的LIFEANLS[7]等. 由于理論發展受限及實驗數據匱乏等原因，它們對快堆內的行為分析都不如水堆成熟，所采取的模型以及算法也都需要進一步完善.

裂變氣體對反應堆整體的耦合分析起著至關重要的作用. 首先，裂變氣體降低了燃料芯塊與包殼間的熱導率，而這會導致芯塊溫度的提升. 同時更高的溫度又會引起更多的氣體釋放，這種正反饋機制給安全設計帶來挑戰. 其次，裂變氣體會導致燃料芯塊氣態腫脹量的增加，而這會加劇芯塊-包殼的力學接觸效應，從而導致包殼的損傷，進而影響燃料元件壽命. 最后，這些帶有放射性的氣體直接降低了反應堆的安全邊界.

由于快堆處在高溫、高中子通量的嚴酷環境當中，相比傳統水堆的裂變氣體行為有差異，因而開發快堆邊界下的裂變氣體數值模型具有切實的意義.

本文在調研國內外燃料元件性能分析程序的基礎上，結合快堆特有的邊界條件，考慮了裂變氣體的各種行為，并綜合了數值模型的模擬精度，進行了算法優化. 總體思路為：對穩態情況下的晶內自由氣體原子擴散行為采用等效輻照系數方法[8]求得級數解，并與晶內氣泡的生長行為結合起來，通過Newton-Raphson迭代的方法求解晶內氣泡的尺寸與濃度，從而得出裂變氣體擴散至晶界的份額；對擴散至晶界的氣體進行模擬，考慮晶界氣泡的生長、融合過程，模擬氣體釋放通道建立及氣體釋放的過程；對瞬態邊界下的FGR行為也進行了相關的數值模擬.

2 理論模型

2.1 穩態晶內氣體模型

晶內氣體[9-10]的模擬主要分為兩部分，一是對自由氣體原子擴散的模擬，一是對晶內氣泡形成和生長過程的模擬.

氣體擴散模型：

(1)

其中，cg表示自由氣體原子濃度，Dg為氣體原子擴散系數，Kg是氣體產生速率,cgb為氣泡內氣體原子濃度. 晶內氣泡俘獲氣體原子而生長，同時也受裂變碎片撞擊而損毀，穩態下處于一個“俘獲-再溶解”的動態平衡狀態.

氣泡行為模型：

(2)

(3)

ct=cg+cgb

(4)

(5)

其中,

(6)

在晶粒介觀尺度下，忽略Deff在單個晶粒中隨位置的變化，故而在以每個晶粒為計算的單元里，有Deff=Deff(t), 式(5)的級數解為：

(7)

從式(6)可以看出，Deff(t)受氣泡尺寸rb與濃度cb變化的影響，但是目前并沒有快堆邊界下的經驗模型. 考慮到穩態條件下晶內氣泡內外壓強處于一個平衡狀態[11]，氣泡內壓由范德瓦爾斯狀態方程給出：

Pg(V-ng·ω)=ngkT

(8)

而氣泡外壓由表面張力疊加靜水壓給出，并與內壓相平衡：

(9)

(10)

采用Newton-Raphson迭代的方法，可快速得到準確的rb,cb.之后再得出每時間步的Deff，最后根據式(7)求得擴散至晶界的氣體濃度.整體的迭代流程如圖1所示.

圖1 晶內氣體行為模擬流程圖Fig.1 Flow chart of intragranular gas behavior simulation

2.2 穩態晶界氣體模型

裂變氣體擴散至晶界后，會滯留在晶界氣泡中[12]，引起晶界氣體腫脹.隨著時間的推移，晶界氣泡逐漸生長，晶面氣泡相互融合，最終與晶棱氣泡相連接；晶棱氣泡同時生長，逐步形成氣體釋放通道.

這些晶界氣泡并不呈球形，晶面氣泡呈透鏡狀,晶棱氣泡呈雪茄煙狀[13].晶面及晶棱的幾何尺寸為：

(11)

其中，ar為晶粒半徑，Ke是晶棱氣泡的曲率，Sf，Se分別為晶面和晶棱腫脹.

晶界氣泡吸收氣體原子導致氣泡化學勢改變，氣泡在非平衡化學勢的驅動下吸收空穴而生長.

ue=Ω(Keγ-pe+σ)

(12)

晶界氣泡生長模型[14]：

(13)

(14)

其中，nf,ne分別是晶面與晶棱氣泡體積濃度，nb是擴散至晶界的氣體濃度，nf1和ne1分別是完全聯通后的體積濃度，F是所有融合的晶面氣泡份額，E是晶棱氣泡與氣腔的聯通份額，X是擴散至晶棱氣泡中的氣體份額，Af是每個晶?？僧a生晶面氣泡區域的面積.

隨著晶面氣泡的生長，晶面氣泡相互融合，逐漸與晶棱氣泡連接，晶棱氣泡同時生長，促使氣體釋放通道的形成，裂變氣體通過通道釋放至空腔.

以每個晶粒為計算單元，對內迭代采用顯示算法，外迭代采用隱式算法，整體的晶界氣體行為迭代過程如流程圖2所示.

圖2 晶界氣體行為模擬流程圖Fig.2 Flow chart of intragranular gas behavior simulation

2.3 高溫下氣體模型

在高溫區(>1 800 K), FGR份額非常高(接近于100%)，而這一區域是快堆燃料芯塊重結構晶區. 該區域內，除了在裂變徑跡處產生小的氣泡之外，還會在位錯處不均勻地產生氣泡[15], 這些在位錯處產生的氣泡吸收氣體原子生長，達到臨界的尺寸之后，在溫度梯度的作用下向晶界移動[16].

氣泡的移動速率為：

(15)

由大氣泡移動而額外釋放至晶界的氣體速率：

(16)

式中，b為再溶解系數，a是晶粒半徑，δs為擴散層厚度，Ds是表面擴散系數，Qs為表面擴散傳輸熱量，?T為溫度梯度，R為理想氣體常數,cb表示位錯氣泡產生的特征濃度，取1018/m3，β取1.5.

2.4 瞬態氣體模型

瞬態工況下，晶內氣泡不斷俘獲氣體原子而生長，或與其他氣泡融合[17]而長大.

瞬態氣泡生長模型：

(17)

其中，Du是陽離子自擴散系數，pex是氣泡內外壓差，Ω是原子體積，ν是常數.

這些生長之后的氣泡在溫度梯度的作用下向晶界移動，移動速率為：

(18)

最終這些氣泡攜帶氣體原子擴散至邊界，由此得出裂變氣體的釋放份額：

(19)

3 模型驗證

KMC-FUEL[18]是中國科學技術大學自主研發的一款快堆燃料元件性能分析程序. 將上述FGR數值模型整合到KMC-FUEL當中去，并將KMC_FUEL的計算值與實驗值及其他模型的計算結果進行對比.

3.1 穩態模型驗證

采用Baker[11]的觀測結果及OGRES[11,13,15]的計算結果作為驗證. Baker利用透射式掃描電子顯微鏡直接觀測輻照后的燃料切片，其結果被廣泛應用于FGR驗證. OGRES模型是歐洲提出的快堆裂變氣體行為模型，在國際上具有相對成熟的驗證與應用經驗.

穩態時的各項參數如表1所示，算例中的溫度、輻照等條件均為典型的快堆邊界條件. 穩態時對晶粒尺寸的模擬采用分段線性的手段[14].

表1 穩態算例參數表Tab.1 Parameters and physical properties used in the steady state calculations

圖3 晶粒尺寸隨溫度條件的變化圖Fig.3 Grain size as a function of temperature

3.1.1 穩態晶內模型驗證 穩態晶內模型的驗證包括了晶內氣泡濃度以及氣泡尺寸的驗證. 圖4～圖6是不同燃耗和溫度條件下晶內氣泡濃度的計算值與OGRES模型計算結果的比較.

圖4 KMC-FUEL和OGRES對晶內氣泡濃度的計算值隨溫度變化圖，燃耗達1.at%Fig.4 Comparation of KMC-FUEL and OGRES results of intragranular bubble concentration as a function of temperature

圖5 KMC-FUEL和OGRES對晶內氣泡濃度的計算值隨溫度變化圖，燃耗達3 at%Fig.5 Comparation of KMC-FUEL and OGRES results of intragranular bubble concentration as a function of temperature

從圖4～圖6可以看出，隨著溫度的升高，晶內氣泡濃度呈下降趨勢. 在各溫度條件及不同燃耗狀態下，KMC-FUEL和OGRES對晶內氣泡濃度的計算結果趨勢一致，數據符合得較好.

圖7是對晶內氣泡尺寸的計算結果與Baker的電子顯微鏡觀測值的比較. 從圖7可以看出，晶內氣泡尺寸的計算結果與實驗測得結果在趨勢上保持一致，在快堆燃料芯塊運行溫度下的計算值與實驗值符合得較好.

圖7 KMC-FUEL和OGRES對晶內氣泡尺寸計算值隨溫度變化圖，燃耗達1 at%Fig.7 Comparation of KMC-FUEL and OGRES results of intragranular bubble size as a function of temperature

但是在低溫區域，計算值低于實驗值，這是由于對低溫區的晶粒尺寸的模擬采用了分段線性手段，因而無法詳細地描述晶粒在各個溫區的特征尺寸. 對晶粒尺寸更為精細的模擬需要通過重結構晶區的晶粒生長模型來進一步研究.

3.1.2 穩態晶界模型驗證 穩態下晶界模型的驗證是通過晶界腫脹量來實現的，燃料晶界腫脹行為直接反映了氣體在晶界的滯留量.由于目前尚未有直接對晶界腫脹量的實驗值，故而選擇將晶面、晶棱腫脹量的計算結果與OGRES模擬結果比較.

從圖8和圖9中可以看出，KMC-FUEL和OGRES的計算結果在趨勢及最終數值上保持一致. 晶面與晶棱腫脹量都在輻照前期快速增長，這反映了晶面、晶棱氣泡的生長過程；之后腫脹量達到一個穩定值，表明此時晶界氣泡已完全聯通，氣體釋放通道形成.擴散至晶界的氣體不再滯留，氣體釋放至空腔.

圖8 KMC-FUEL和OGRES對晶面腫脹量的計算值隨時間變化圖Fig.8 Comparation of KMC-FUEL and OGRES results of intergranular face swelling as a function of time

圖9 KMC-FUEL 和 OGRES 對晶棱腫脹量的計算值隨時間變化圖Fig.9 Comparation of KMC-FUEL and OGRES results of intergranular edge swelling as a function of time

將固體腫脹量的影響考慮進來有：

圖10是考慮了固態腫脹之后整體腫脹量的計算結果與實驗值[14]的比較.

圖10 KMC-FUEL對總腫脹量的計算結果隨時間變化與實驗值的比較圖，溫度為1 350 KFig.10 Comparation of KMC-FUEL and experiment results of total swelling as a function of time at 1 350 K

從圖10可以看出，在考慮了固體腫脹量之后，KMC-FUEL對整體腫脹量的計算結果和實驗值基本符合.

3.1.3 穩態整體FGR模型驗證 圖11和圖12分別是1 750 K和1 500 K條件下對FGR的計算結果與FEAST模擬值[14]，OGRES模擬值以及實驗值[14]的比較.

從圖11和圖12中可以看出，在整個穩態運行過程中，KMC-FUEL對FGR的計算結果與實驗結果以及FEAST、OGRES模擬值在趨勢上完全一致，并且在具體數值上與實驗值也相差不大.

圖11 KMC-FUEL對FGR的計算結果與實驗結果隨燃耗變化比較圖，溫度為1750 KFig.11 Comparation of KMC-FUEL and experiment results of FGR as a function of burnup at 1 750 K

圖12 KMC-FUEL對FGR的計算值與實驗結果隨燃耗變化圖，溫度為1 500 KFig.12 Comparation of KMC-FUEL and experiment results of FGR as a function of burnup at 1 500 K

3.1.4 高溫FGR模型驗證 表2是對高溫區FGR的模擬結果與OGRES模型計算值的比較，包括了涵蓋高溫氣泡移動模型的KMC-FUEL計算值與不含高溫模型的KMC-FUEL計算值.

表2 高溫下FGR計算結果(2.8 at%)Tab.2 Calculated results of FGR at high temperature irradiated to 2.8 at% burnup

從表2中可以看出，在高溫條件下，OGRES模型與KMC-FUEL對FGR的模擬值都很大，而這與重結構晶區氣體大量釋放的實驗觀測現象相吻合[19].

3.2 瞬態模型驗證

本文將瞬態運行結果與FGR系列的實驗結果及歐洲NEFIG[20]模型的模擬值相比較. FGR系列實驗是美國針對快堆輻照條件下的裂變氣體行為所開展的一系列實驗，已被國際上的各燃料性能分析程序的FGR模塊選作驗證依據. NEFIG是歐洲發展的事故條件下裂變氣體行為模型，并且已經應用于快堆分析程序.瞬態情況下的輸入參數如表3所示.

表3 瞬態算例參數表Tab.3 Parameters and physical properties used in the transient calculation

其中，FGR-9的溫度邊界條件如圖13所示. KMC-FUEL瞬態下FGR計算結果與實驗結果隨時間變化見圖14.

圖13 瞬態算例FGR-9的溫度邊界條件

圖14 KMC-FUEL瞬態下FGR計算結果與實驗結果隨時間變化比較圖Fig.14 Comparation of KMC-FUEL and experiment results of FGR in transient as a function of time

FGR-15算例的溫度邊界條件如圖15所示, 計算結果見圖16.

從圖15和圖16中可以看出，瞬態條件下，隨著溫度條件的快速變化，裂變氣體快速釋放，且略微落后于溫度的變化. 同時， KMC-FUEL對瞬態情況下FGR的計算結果與實驗結果在整體變化趨勢上保持一致，并在最終的氣體釋放量計算上也相匹配.但是，在瞬態過程中，KMC-FUEL與NEFIG模型的計算值皆落后于實驗結果. 考慮到瞬態初始時，晶界氣體滯留量約5%～10%，若將這部分滯留氣體的釋放進程考慮進來，則與計算的結果相匹配.

圖15 瞬態算例FGR-15溫度邊界條件

圖16 KMC-FUEL瞬態下FGR的計算結果與實驗結果隨時間變化比較圖Fig.16 Comparation of KMC-FUEL and experiment results of FGR in transient as a function of time

4 結 論

本文就快堆邊界下的FGR行為進行了數值模擬并開展了相關驗證工作. 該數值模型主要分為：穩態晶內氣體行為模型，穩態晶界氣體行為模型，高溫FGR模型以及瞬態FGR模型. 該數值模型的驗證包含了晶內氣泡濃度與尺寸、晶界各腫脹量、穩態整體FGR、高溫FGR、瞬態FGR等多方面的驗證. 具體結論如下.

快堆邊界下：晶內氣泡濃度更高，氣泡尺寸更小. 在輻照過程中，隨著燃耗增加,Deff變化很大，可達10-2量級，而Deff與晶內氣泡半徑、濃度相關. 晶界氣體腫脹量是氣態腫脹的主要貢獻部分，晶棱腫脹與晶界腫脹量相當. 重結構晶區氣體大量釋放，氣體主要滯留在低溫區. 事故瞬態下的FGR機制主要是晶內氣泡在溫度梯度作用下移動至晶界. 該FGR數值模型可應用于快堆燃料元件性能分析程序的整體耦合計算.