紙基電子制造技術研究現狀與展望

張勇霞

紙基電子制造技術研究現狀與展望

張勇霞

（青島理工大學機械與汽車工程學院，山東 青島 266520）

隨著柔性電子產業快速發展，在柔性顯示、傳感器、光伏電池、OLEDs、電子標簽和可穿戴設備等領域有著巨大的產業需求。紙作為性能優異的綠色環保基材在生活中具有廣泛的應用，紙基電子因其可生物降解、耐彎折等特性應用于柔性電子產品也逐漸發揮重要作用。紙基為柔性電子產品耐彎曲、低成本、可降解和批量化制造提供了新的解決方案。本文報告了紙基電子的起源及其發展現狀，闡述了紙基電子現有制造技術及其特點，分析了紙基電子現有制造技術面臨的挑戰性問題，并探討了紙基電子應用前景和發展方向及趨勢。為紙基電子進一步的科學研究和工程化應用提供一定參考和借鑒作用。

柔性電子；紙；紙基電子；制造技術

柔性電子因其優異的彎折性能、簡易低成本的制造技術以及優良的性能而被廣泛應用于電子市場，例如柔性顯示屏[1-2]、傳感器[3-6]、光伏電池[7-8]、有機發光二極管（Organic light-emitting diodes，OLEDs）[9-10]、射頻識別電子標簽[11-13]以及可穿戴電子設備[14]等。與傳統電子產品相比，柔性電子產品具有可彎曲、可卷、易于成形和重量輕等優點，有機塑料[15]（PET、PI、PN等）是目前柔性電子最常用的基材，雖然具有高平滑度、彎折性以及高性能的優點，但卻存在易氧化、在自然環境下難以降解的難題，隨著“限塑令”的頒布，難以符合當今綠色、環保的環境主題。

紙作為2000年前發明的最古老的柔性產品之一，至今仍被用于信息記錄和包裝，是理想的低成本、綠色環保柔性基材[16]。如今，“紙基電子”[17]成為柔性電子領域的新型技術，此類基材通過改善可彎曲性，擴展集成可能性，減輕重量和降低成本，可生物降解，并且通過卷對卷生產實現大批量生產，愈發受到工業界和學術界的極大關注[18-24]，并為可穿戴和便攜式電子系統做出了重大貢獻，如圖1所示，這些好處來源于紙張的自然屬性和獨特的結構特征。到目前為止，已經開發了許多制造方法在紙質基材表面進行電路或器件的研究，為紙基電子的發展開拓了道路。

1 基于紙質基材的制造技術

在紙上印刷電子產品可追溯到20世紀60年代，當時西屋電氣（Westinghouse Electric）的布羅迪（Brody）和佩奇（Page）在一個真空室里用模板在紙上印刷無機薄膜晶體管（TFTs）[25-26]。目前在柔性基材上沉積溶液可處理油墨的技術包括凹版印刷、膠版印刷、柔性印刷、絲網印刷、噴墨打印、微接觸和轉移印刷等，各種方法制備的紙基電路其性能和應用也有所區別。表1給出了目前制備紙基電子制造技術各種參數的對比。

圖1 基于紙的柔性電子器件的特性和不同的器件及應用

表1 紙基電子制造技術

1.1 絲網印刷

絲網印刷因其成本低、批量生產能力強，成為印刷工藝中最常用的一種工藝，其工作原理是將油墨通過絲網印刷版面帶上的網孔，使用刮板給予外力使其滲入到基材表面，如圖2所示，適用于大面積、大批量印刷電子的生產。

劉靜萍等[27]通過絲網印刷、鉆孔和填充技術復合工藝在紙上進行設計和制造了紙基多層印刷電路板（Paper-based Multilayer Printed Circuit Boards，P-PCBs），并與現有傳統有機印刷電路板（Organic Printed Circuit Boards，O-PCBs）進行生命周期評估研究，結果表明P-PCBs對環境的影響比O-PCBs低兩級左右，展示了P-PCB在綠色電子領域的巨大優勢，符合未來電子產品生態化和可持續性的發展趨勢。

Teepoo S等[28]采用絲網印刷工藝，將濃度為9% w/v的聚乳酸疏水材料印刷在色譜紙表面，直接制備了寬為3 mm、長為5 mm的微流控通道，并經過后處理得到微流控紙基分析器件（uPADs），用于食品樣品的離子檢測。

Kim等[29]將納米金顆粒（AuNP）以1:7的比例與粘性油墨（羧甲基纖維素鈉，CMC）混合，作為導電油墨，采用絲網印刷工藝在1級色譜紙表面制備了一種用于生物檢測平臺。

圖2 絲網印刷工藝原理

1.2 柔版印刷

柔版印刷與凹版印刷相似，但是圖案是在圓筒上凸起而不是凹進去的，印刷滾筒是由柔性材料制成的，印刷時印刷輥的凸面與由均勻分布的小雕刻單元組成的覆蓋油墨的網紋滾筒表面接觸時上墨，然后轉移到基材表面完成印刷，工作原理如圖3所示。作為網紋輥的一種替代方法，也可使用腔室式刮刀將油墨轉移到墨輥凸起的圖案上，從而減少油墨中溶劑的蒸發。柔版印刷可實現40～80 μm之間的印刷分辨率和5～180 m/min的印刷速度。

圖3 柔版印刷工作原理

Kattumenu R等[30]用銀片狀導電油墨采用柔版印刷工藝在紙質基材上印刷的銀線線寬1.14 mm，邊緣粗糙度小于60 μm，在2 μm油墨膜厚下的薄層電阻率低至0.35 Ω/sq，在三種紙板上印刷銀線如圖4所示。

圖4 在P1、P2、P3三種紙板上采用柔版印刷工藝印刷的銀線

Deganello D等[31]使用含銀量＞40%的納米銀油墨，采用卷對卷柔性印刷工藝在PET基材表面印刷不同寬度、不同形狀（方形、菱形等）的網格圖案，并進行電學性能分析，得到線寬為76.4 μm，厚度為0.74 μm，方阻為1.26 Ω/sq的金屬網格，如圖5所示，確定出適用于柔性印刷工藝的最佳網格格式。從圖中可以看出，印刷出的線邊緣粗糙度較差，這是由于柔版印刷過程中，印版受力變形所致。

圖5 在PET基材表面柔版印刷網格圖案

1.3 凹版印刷

凹版（輪轉凹版）印刷是產量最高的印刷工藝之一，已被用于制造導電結構，例如天線、電容器、有機太陽能電池、OLED、整流二極管和OFET。通過激光，化學蝕刻或機電將印刷圖案雕刻成金屬圓柱體，作為單獨的單元或凹版溝槽，可以實現較高印刷分辨率（30 μm）。為了實現良好的油墨轉移，使用了較高的印刷壓力（1～5 MPa），并且油墨應具有10～100 mPa·s的較低粘度。凹版印刷結構的印刷質量可以通過調整印刷速度和壓力以及油墨，凹版滾筒電池和基材的特性來優化。凹版印刷使用一個帶有凹版的圓筒，用刀片涂上油墨，然后滾動到基材（承印物）上，從而轉移凹版的圖案，工作原理示意圖如圖6所示。

圖6 凹版印刷工藝原理

胡陽等[32]將透明紅漿料、黃漿料與助劑、清漆等按照一定比例混合成水性涂料，采用凹版印刷工藝將涂料印刷到煙用內襯紙上，通過調節印版滾筒深度、印刷壓力與印刷速度在基材上進行著色對比，當滾筒深度為30 μm，印刷壓力為3.5 MPa，印刷速度為1000 r/min時，得到最佳印刷效果。

M?kel? T等[33]將聚苯胺（PANI）、十二烷基苯磺酸（DBSA）、甲酸、甲苯等試劑按照比例制備出PANI-DBSA導電油墨，并通過凹版印刷機以100 m/min的速度在60 cm寬的辦公用紙印刷出不同圖案，如圖7所示。印刷最小線寬為60 μm，PANI-DBSA導電油墨對紙張的滲透性為1～5 μm，導電率為10 S/cm。

1.4 噴墨打印

在許多印刷方法中，噴墨打印作為具有全數字控制過程的非接觸印刷技術，不需要制版并且具有簡單的過程。在紙質基材表面可使用的噴墨打印墨水溶液包括納米銀顆粒、P3HT、PEDOT:PSS、單壁碳納米管（SWCNT）、離子凝膠、紫外線固化的疏水性丙烯酸酯組合物（用于微流控紙基分析設備）[34]和含有DNA的生物墨水，以定制用于檢測細菌的紙傳感器。與其他印刷技術相比，它具有快速，高效，準確，方便、使用基材范圍廣和材料利用率高的優點，可以在卷軸上卷動或卷對卷地在諸如紙的基底上進行噴墨印刷，與逐晶片處理相比，該制造對于批量生產而言更具成本效益，成為通過加成法制備紙基導電電路的理想印刷方法。圖8顯示了使用噴墨打印機在紙基板上實現的不同圖案結構和裝置的圖片。

圖7 PANI-DBSA導電油墨印刷不同圖案

Abutarboush H F等[35]利用噴墨打印技術在標準商業紙上使用金屬納米顆粒墨水實現u型槽三帶單極子天線，尺寸為12×37.3×0.44 mm，并在1.57、3.2和5 GHz的三頻段工作，測量阻抗帶寬分別為3.21%、28.1%和36%，該天線可用于覆蓋GPS、WiMAX、HiperLAN/2和WLAN。

Ji A等[36]制備出粘度為22.5 mP·s的還原氧化石墨烯導電油墨（RGO/CB），采用噴墨打印技術在表面光滑的相紙上打印出線寬2 mm，長度10 mm，厚為3.338 μm的導電線路，并測出其電阻為0.1 MΩ。

Shen等[37]采用噴墨打印技術，使用納米銀顆粒導電墨水（粒徑為40 nm）在相紙表面進行多層打印，經過180℃高溫固化得到導電銀線，其電阻率最低達到3.7 μΩ·cm，但是經過打印15層后，導電銀線線寬達到520 μm以上，線寬一致性較差且分辨率低，并且在組裝紙基LED器件時，彎折性能表現較差，如圖9所示。

圖8 噴墨打印技術在紙基板上實現的不同圖案結構和裝置的圖片

1.5 直寫技術

直接寫作（簡稱“直寫”）包含了很多方法，通常成本低且簡單。使用鉛筆是直接書寫的一種形式，也是在紙上產生導電層的最簡單方法。鉛筆已經被用來制造簡單的無源元件以及場效應晶體管中的有源層[38-40]。

LY XU等[41]以納米銀墨為導電元件，以滾軸筆為書寫工具，制備了一種導電筆，在愛普生相片紙上書寫導電圖案。圖10為使用不同直徑的圓珠筆筆芯在相紙表面直接書寫出線寬300 μm～1 mm的導線。

圖9 相紙表面噴墨打印多層銀線

圖10 在相紙表面直寫導電圖案

1.6 其他印刷技術

除以上較為經典的紙基電子制作技術外，還有一些少量應用于紙基襯底的制造技術：

（1）其他印刷技術例如蒸發，濺射，噴槍（或噴霧沉積）等也可適用于紙張電子產品。其中，噴槍能夠快速進行原型制作，價格低廉，并且可在室溫下使用，但會產生較差的分辨率和脆性圖案。蒸發適用于各種金屬，包括諸如Sn或Zn之類的廉價金屬，并且可以產生較厚的導電層，但比濺射需要更高的真空度。這三種技術證明了一組可折疊的電路和可折疊的熱致變色顯示器[42-43]。

（2）氣溶膠噴射印刷是一種新興技術：它可以通過超聲和氣動處理將油墨霧化，從而實現清晰的圖案和高分辨率。Hyun等[44]使用氣溶膠噴射印刷法在玻璃紙表面沉積有機半導體溶液（例如P3HT），制成可折疊有機薄膜晶體管，如圖11所示。

圖11 在玻璃紙表面制備折疊薄膜晶體管

2 結論與展望

2.1 結論

上述在印刷與打印工藝雖然在紙基表面成功制備出電路或器件，但這些工藝依然具有一定的局限性。絲網印刷工藝是最常用的工藝之一，雖然其成本低，操作簡單，但印刷分辨率很低，這是受到絲網掩膜的限制，因此，如何實現高分辨率絲網掩膜對提高印刷分辨率是一決定性難題，不適用于高分辨率紙基電路的制備。凹版印刷雖然在一定程度上提高了印刷分辨率，但凹版輥制造成本高，且制造工藝較為復雜，制版過程中由于有毒溶劑揮發會造成人體中毒，不適合小批量制備，在印刷過程中存在油墨轉移率低、材料浪費等問題，制造的結構邊緣粗糙度較差。柔版印刷由于柔性板硬度低，印刷過程中需要較大的印刷壓力，因此會產生圖案擠壓變形，油墨受力擠壓在基材表面形成暈圈狀，降低分辨率；噴墨打印相對于印刷工藝的分辨率有所提高，但對于高性能紙基電路要求來講，依然存在分辨率低（＞20 μm）的問題，并且受到打印材料粘度的限制，適合低粘度油墨打印，容易產生咖啡環效應，且易堵塞噴嘴。

2.2 展望

我們可以看到近年來紙基電子技術發展的一個顯著趨勢，這表明它有潛力為柔性子技術、生物醫學設備和可穿戴設備的發展做出貢獻。隨著材料科學、制造技術和電子學在紙張性能調整方面的進一步發展，將有可能改善結構性能并制造出新的器件。近年來，學術界出現了電流體噴射打印[45-46]、電場驅動噴射微納3D打印[47-49]等不少新興技術，為未來紙基電子的的制造提供多種技術選擇。

與傳統電子產品不同，紙基電子產品利用的是纖維素或其混合材料，而不是傳統的聚合物和金屬。因此，基于紙張的電子產品不僅可以降低傳統電子產品的成本，而且還具有靈活性、重量輕、環保等諸多優勢。紙基電子器件的制造主要基于印刷技術和噴墨打印，但未來能夠改善基材內部結構的工藝將為新的應用和電化學檢測提供好處。

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Research Status and Prospect of Paper Electronic Manufacturing Technology

ZHANG Yongxia

(SchoolofMechanical&AutomotiveEngineering, Qingdao University of Technology, Qingdao266520, China)

With the rapid development of flexible electronics industry, there is a huge industrial demand in the fields of flexible display, sensors, photovoltaic cells, OLEDs, electronic tags and wearable devices. As a green environmental protection substrate with excellent performance, paper is widely used in daily life. Paper electronics are gradually playing an important role in the application of flexible electronic products due to their biodegradability and bending resistance. Paper substrate provides a new solution for flexible electronic products with bending resistance, low cost, biodegradability and mass manufacturing. This paper reports the origin and development status of paper electronics, describes the existing manufacturing technology of paper electronics and its characteristics, analyzes the challenges faced by the existing manufacturing technology of paper-based electronics, and discusses the application prospect, development direction and trend of paper electronics. Provide a certain reference and reference for the further scientific research and engineering application of paper-based electronics.

flexible electronics；paper； paper electronics；manufacturing technology

TG156

A

10.3969/j.issn.1006-0316.2021.10.002

1006-0316 (2021) 10-0008-08

2021-04-01

國家自然科學基金（51775288；51805287）；山東省自然科學基金重大基礎研究項目（ZR2020ZD04）

張勇霞（1996－），女，山東東營人，碩士研究生，主要研究方向為3D打印和微納制造，E-mile：zyx290929@163.com。