半結晶聚合物損傷演化的實驗表征與數(shù)值模擬1)

張 毅 薛世峰 韓麗美 周 博 劉建林 賈 朋

(中國石油大學(華東),山東青島 266580)

引言

作為半結晶聚合物的一種,聚乙烯(polyethylene,PE)材料因其優(yōu)良的物理和力學性能、耐腐蝕性以及便捷的安裝和維護過程而被廣泛用于制造排水和燃氣管道.根據(jù)美國運輸部管道和危險材料安全管理局的統(tǒng)計,2020 年美國新安裝的燃氣管道90%以上是由PE 材料制成的,產生了巨大的經濟效益和社會效益,同時也面臨著一系列嚴重的安全問題.由于材料缺陷、第三方損傷以及地殼運動等原因,PE 管道的失效破壞甚至爆炸等特大事故時有發(fā)生.因此對PE 材料力學性能以及損傷失效機理的研究對PE 管道的安全運行具有重要意義.

聚合物材料的力學行為與應力狀態(tài)緊密相關.例如,很多聚合物材料單軸壓縮屈服應力比單軸拉伸屈服應力要大.此外,有研究指出應力三軸度是控制韌性損傷起始最重要的因素[1].因此,自1976 年以來對不同應力狀態(tài)的損傷斷裂行為進行了一系列的研究,但主要是針對金屬材料[2-15].通過改變預制缺口試樣的缺口半徑獲得不同的應力三軸度水平,并且缺口半徑越小應力三軸度越大.對缺口試樣進行單軸拉伸實驗得到的應力三軸度比較高,通常大于1/3.有學者通過對“蝴蝶狀”試樣進行單軸拉伸/剪切實驗研究了材料在0～1/3 低應力三軸度狀態(tài)下的力學行為[16-17].研究發(fā)現(xiàn),金屬材料的延展性和斷裂應變隨著應力三軸度的增大而逐漸降低.另一方面,考慮應力三軸度的損傷模型逐步發(fā)展完善,主要有兩類,一類是連續(xù)介質損傷力學模型;另一類是基于多孔塑性理論的GTN 損傷模型.Bonora 等[18-20,13]基于Lemaitre[21]和Chaboche[22]提出的連續(xù)介質損傷力學框架發(fā)展了考慮應力三軸度的連續(xù)介質損傷模型.Brünig 等[6]通過有限元模擬和實驗相結合的手段建立了考慮應力三軸度和洛德角的損傷準則.

近年來,對聚合物材料在不同應力狀態(tài)下的損傷斷裂行為的研究也取得了一定進展[23-33].對聚合物材料缺口圓棒試樣的單軸拉伸實驗結果表明:同等應變水平下聚合物材料的應力隨著缺口半徑的減小而增大[24-26,28-29,31,33],但斷裂位移或斷裂應變隨著缺口半徑的減小而減小[23-29].Ognedal 等[28]通過高速攝像機和掃描電子顯微鏡分別從宏觀和微觀角度研究了聚氯乙烯和高密度聚乙烯(high density polythylene,HDPE) 材料在三軸應力狀態(tài)下的體積應變和孔洞變化規(guī)律,研究發(fā)現(xiàn)缺口半徑越小體積應變越大、孔洞數(shù)量越多.此外,也有研究通過有限元模擬和實驗相結合分析聚合物材料試樣橫截面上應力三軸度的分布[26,28]和孔隙度的分布[26-27].由此可見,文獻中對聚合物材料不同應力狀態(tài)下?lián)p傷行為的研究以定性分析為主,未能定量描述聚合物材料在不同應力狀態(tài)下的損傷演化過程.

因此,本文提出一種可以定量表征聚合物材料損傷演化的兩階段實驗測試方法,結合微觀結構演化分析系統(tǒng)地研究了應力狀態(tài)對聚合物材料損傷演化的影響;提出了適用于聚合物材料的損傷模型參數(shù)確定方法,并將得到的損傷模型用于PE 材料沖壓實驗的有限元模擬,模擬結果與實驗結果吻合良好,證明了其可行性和適用性.

1 實驗分析

1.1 實驗材料

實驗材料為HDPE,其重均相對分子質量和密度分別為63 069 g/mol 和0.940 g/cm3.為得到不同應力狀態(tài)下的損傷演化方程和斷裂應變,設計了4 種不同尺寸的缺口圓棒試樣,其缺口半徑分別為0.5,2,5 和20 mm,具體試樣尺寸如圖1 所示.4 種試樣均由直徑為10 mm 的HDPE 圓棒加工得來,并且圓棒最小直徑均為6 mm.所有實驗都通過電子萬能試驗機完成,并采用徑向電子引伸計測量變形過程中試樣中間位置(即橫截面積最小處)的直徑變化(如圖1 中小圖所示).

圖1 缺口半徑為20,5,2 和0.5 mm 的圓棒試樣Fig.1 Example Axisymmetric specimens with notch radii of 20,5,2 and 0.5 mm

1.2 實驗流程

單軸拉伸實驗:以1 mm/min 的恒定速度對4 種缺口圓棒試樣進行單軸拉伸實驗直至試樣斷裂,并采用掃描電子顯微鏡分析斷口形貌.

兩階段實驗:為定量描述HDPE 材料的損傷演化過程,本文采用兩階段實驗法對缺口圓棒試樣進行損傷表征.第一階段實驗為損傷引入,其實驗流程如圖2 所示,首先以1 mm/min 的速度將圓棒試樣拉伸至不同的位移(加載階段),緊接著保持位移不變10 000 s (應力松弛階段),最后以0.1 mm/min 的速度卸載(卸載階段).將卸載后的試樣放在干燥、避光的環(huán)境保存2 個月.第二階段實驗為損傷表征,即將第一階段拉伸過的試樣以0.01 mm/min 的速度再次進行單軸拉伸實驗直至試樣斷裂.

中斷實驗:將采用圖2 實驗流程拉伸到不同位移后卸載的R2 和R20 試樣放入液氮中脆斷,應用掃描電子顯微鏡分析試樣在變形過程中的微觀結構演化規(guī)律.

圖2 第一階段實驗流程示意圖Fig.2 Schematic description of the test procedure used in the first stage tests

沖壓實驗:采用如圖3 所示的沖壓實驗裝置對40 mm×40 mm×3 mm 的HDPE 平板進行沖壓實驗.壓頭直徑分別為4,6,8 和10 mm,沖壓速度為1 mm/min,并記錄沖壓過程的載荷-位移曲線.

圖3 HDPE 沖壓實驗有限元模型Fig.3 Finite element model for punch test on HDPE

2 有限元分析

2.1 有限元模型

缺口圓棒試樣有限元模型:對4 種缺口圓棒試樣的單軸拉伸實驗進行有限元模擬,以獲取4 種缺口圓棒試樣對應的應力三軸度.該部分工作在文獻[34]中有詳細介紹,此處不再贅述.

沖壓實驗有限元模型:為驗證本文提出損傷模型的正確性,對HDPE 平板的沖壓實驗進行有限元模擬分析.考慮到試樣、壓頭和壓杯均為軸對稱結構,為減小計算量,建立如圖3 所示軸對稱模型.HDPE平板采用CAX8R 單元,壓頭和壓杯采用剛體進行分析并設立參考點.模擬過程中,固定壓杯,壓頭以一定速度向下移動,提取壓頭參考點的作用力和位移,并與實驗結果對比分析.

2.2 有限元本構方程

Kwon 和Jar[35]提出的四段式唯象學本構模型成功用于PE 材料的大變形及斷裂行為的描述.因此,本文采用上述本構模型進行有限元分析,具體方程為

式中,σeq和ε 分別為等效應力和等效應變,εy為線彈性段到非線彈性段的轉折應變點,εn為頸縮起始應變點,εt為應變硬化起始應變點.其他參數(shù),包括a,b,c,d,e,αk,k,N,M,β 為用戶自定義參數(shù).本文通過迭代程序調整上述參數(shù)直至模擬結果與實驗結果吻合.方程(1a)為胡克方程,用于描述HDPE 材料線彈性力學行為[36-37];方程(1b)為修正Ogden 方程[38],用于描述HDPE 材料非線彈性段的力學行為;方程(1c)和(1d)為Hutchinson 和Neale[39]提出的描述應變硬化行為的應力-應變方程.

3 非線性損傷模型

連續(xù)介質損傷力學采用損傷變量D從宏觀層面描述材料的損傷演化過程.損傷變量定義為參考體積單元中存在的不可逆缺陷(微孔洞、微裂紋等)的比率,例如D=0 表示無損傷的完整材料.連續(xù)介質損傷力學的假設是當損傷變量達到臨界值Dcr時,材料失去承載能力[40-41],宏觀裂紋和失效破壞產生.損傷會引起彈性模量等力學性能的衰退,在應變等效假設下,損傷變量可以采用下式計算

式中,ED和E0分別表示有損傷和無損傷材料的彈性模量.

Borona 等[18]提出金屬材料韌性損傷演化過程中的損傷耗散能

式中,Dcr表示宏觀裂紋產生時的臨界損傷變量,S0是材料參數(shù),n是Ramberg-Osgood 材料硬化指數(shù),α是決定損傷演化曲線形狀的損傷指數(shù),p為累積等效塑性應變.Y表示應變能釋放率

式中,σeq表示等效應力,f(η) 是應力三軸度η(η=σH/σeq,其中σH和σeq分別為靜水壓力與等效應力)的方程,其表達式為

式中,ν 為泊松比.

將式(3) 中的損傷耗散能對應變能釋放率求導數(shù)可得

將式(4)代入式(6)可得

根據(jù)Ramberg-Osgood 冪法則[39],等效Mises 應力可以描述為累計塑性應變的函數(shù)

損傷演化的動力學規(guī)律可以描述為[5]

將式(7)和式(8)代入式(9)可得

將式(11)代入式(10)可得

對式(12)進行積分可得

在單軸加載情況下,材料破壞失效時的累計塑性應變pf等于材料單軸拉伸失效時的塑性應變εf;材料損傷起始時的累計塑性應變pth等于材料單軸拉伸損傷起始時的塑性應變εth.因此,式(13) 可以改寫為

式(14)中的損傷模型將會用于HDPE 材料不同應力狀態(tài)下?lián)p傷演化的定量描述.該損傷模型需要確定5個材料參數(shù),分別為無損傷材料的初始損傷變量D0,宏觀裂紋產生時的臨界損傷變量Dcr及其對應的斷裂應變值,損傷開始時對應的臨界應變值εth和損傷指數(shù)α.

4 結果和討論

4.1 應力三軸度對損傷演化的影響

對4 種缺口半徑的HDPE 圓棒試樣進行單軸拉伸實驗,基于公式[42]

式中,σEng為工程應力,σT為真應力,εT為真應變.A0和A分別為試樣變形前和變形過程的橫截面面積,通過夾持式徑向電子引伸計測得的直徑計算得來.引伸計夾具與試樣接觸處設計為楔形,方便固定到R0.5 和R2 圓棒式樣的缺口中.對拉伸試樣的數(shù)據(jù)進行處理,可得HDPE 材料的工程應力-位移和真應力-真應變曲線(如圖4 所示).由于所選用的HDPE 材料的應力-應變曲線重復性很好,故圖4 中針對各缺口半徑只列出一個試樣得到的應力-位移和應力-應變曲線.由圖4 可知,R20 試樣的工程應力-位移曲線可以分為4 個階段,分別為彈性階段、屈服階段、頸縮階段和應變硬化階段.但是隨著曲率半徑的逐漸減小,最后的應變硬化階段逐漸弱化直至完全消失.此外,HDPE 的屈服應力隨著曲率半徑的減小而增大,但斷裂位移或斷裂應變隨著曲率半徑的減小而減小,這與文獻[23-29]中的結果是一致的.由圖4(a)試樣拉伸斷裂后的圖片也可看出,隨著曲率半徑減小,HDPE 試樣由韌性斷裂轉變?yōu)榇嘈詳嗔?圖4(b)的結果表明,在真應變相同的情況下,缺口半徑更小的HDPE 試樣表現(xiàn)出更高的應力水平.

圖4 缺口圓棒試樣的單軸拉伸實驗結果Fig.4 Experimental results from uniaxial tensile tests on notched round bar specimens

HDPE 缺口圓棒試樣單軸拉伸斷裂后的形貌分析表明曲率半徑較大的HDPE 試樣斷裂表面有明顯的韌性延展,并伴有纖維化現(xiàn)象,如圖5(a)和圖5(b)所示.作為半結晶聚合物,HDPE 由結晶區(qū)-非晶區(qū)-結晶區(qū)三明治分子結構組成.在拉伸變形過程中,相鄰結晶區(qū)發(fā)生相對錯動的剪切變形、結晶區(qū)自身發(fā)生旋轉運動以及結晶區(qū)內分子鏈的解纏繞會導致分子鏈逐漸沿著拉伸方向取向.HDPE 材料的這種局部取向包括結晶區(qū)和非晶區(qū)分子鏈的局部斷裂、重組、取向等過程,隨著纖維的進一步拉伸,最終導致試樣的韌性斷裂.分子鏈局部取向引起的纖維化現(xiàn)象,宏觀表現(xiàn)為圖4 所示的應變硬化現(xiàn)象.因纖維化現(xiàn)象的存在,R20 和R5 的HDPE 試樣斷裂表面比較光滑,孔洞現(xiàn)象不明顯.但是圖5(c)和圖5(d)所示的R2 和R0.5 試樣斷裂形貌表明曲率半徑較小的HDPE 試樣孔洞化現(xiàn)象更加明顯,具體表現(xiàn)為孔洞數(shù)量增多、體積增大.

圖5 缺口圓棒試樣單軸拉伸斷口形貌Fig.5 Tensile fracture morphology of notched round bar specimen

圖6 為第一階段實驗測得的工程應力-位移曲線.按照圖2 所示的實驗流程將不同缺口半徑的HDPE 試樣拉伸到不同的位移,保持位移不變10 000 s 后以恒定速度卸載試樣.需要說明的是,圖6(a)～圖6(c) 中將R20,R5 和R2 試樣拉伸到6個不同位移后卸載,圖6(d)對應的R0.5 試樣只采用了5 個不同位移.這是因為R0.5 試樣斷裂位移比較小,故R0.5 試樣只測試5 個不同位移.

為研究應力狀態(tài)對HDPE 材料微觀結構演化的影響,將R2 和R20 試樣拉伸到圖6 所示的位移并卸載后,放入液氮中脆斷,而后采用掃描電子顯微鏡研究斷裂表面的形貌,如圖7 和圖8 所示.圖7(a)為將R2 試樣拉伸到1.5 mm(屈服點之前)的斷裂形貌,結果表明HDPE 材料屈服之前的微觀結構變化比較微小,變形主要集中于比較軟的非晶區(qū).但是過了屈服點之后,HDPE 試樣中出現(xiàn)了明顯的孔洞并且隨著變形的增大孔洞逐漸增大(圖7(b)～圖7(e)).孔洞附近伴隨有不同程度的微裂紋,或銀紋現(xiàn)象.

圖6 第一階段實驗中拉伸到不同位移的缺口圓棒試樣工程應力-位移曲線Fig.6 Curves of engineering stress versus displacement for notched round bar specimens with different radii stretched to various displacements in the first stage tests

圖7 單軸拉伸下R2 試樣的微觀結構演化Fig.7 Microstructure evolution of R2 specimens subjected to uniaxial tension

圖7 單軸拉伸下R2 試樣的微觀結構演化(續(xù))Fig.7 Microstructure evolution of R2 specimens subjected to uniaxial tension(continued)

圖8 單軸拉伸下R20 試樣的微觀結構演化Fig.8 Microstructure evolution of R20 specimens subjected to uniaxial tension

圖8 單軸拉伸下R20 試樣的微觀結構演化(續(xù))Fig.8 Microstructure evolution of R20 specimens subjected to uniaxial tension(continued)

圖8 所示的R20 試樣的微觀結構演化.圖8(a)為將R20 試樣拉伸到2 mm (屈服點) 的斷裂形貌,結果表明R20 試樣在屈服點附近出現(xiàn)孔洞,這與文獻[40] 中的實驗結果是一致的.隨著變形的增大,孔洞逐漸增大、融合(圖8(b)和圖8(c)).相比于R2試樣,R20 試樣產生明顯的纖維化現(xiàn)象(圖8(d)和圖8(e)),宏觀表現(xiàn)為圖6(a)的應變硬化現(xiàn)象.

將第二階段實驗測得的HDPE 試樣的彈性模量和屈服應力與未進行第一階段拉伸變形的HDPE 試樣的彈性模量和屈服應力進行比較,得到歸一化的彈性模量和屈服應力隨第一階段實驗拉伸位移(預應變)的變化規(guī)律,如圖9 所示.結果表明HDPE 材料的彈性模量和屈服應力隨著預應變的增大而衰減,而且試樣缺口半徑越小衰減程度越嚴重.這說明第一階段實驗對HDPE 材料的拉伸變形造成分子鏈的局部損傷,宏觀表現(xiàn)為力學性能的衰退.根據(jù)式(2)和彈性模量的衰減可以計算得到不同缺口半徑試樣的損傷演化規(guī)律,如圖10 所示.結果表明缺口半徑越小,HDPE 材料的損傷萌生越早、演化越快.

圖9 第一階段實驗中引入HDPE 試樣的預應變對第二階段實驗測得的力學性能的影響Fig.9 Example effects of prestrain introduced in the first stage tests on mechanical properties of HDPE measured from the second tests

4.2 損傷模型參數(shù)的確定

式(14) 的損傷模型需要確定5 個參數(shù),根據(jù)文獻[19] 中對初始損傷變量的定義,這里取初始損傷變量D0=0,損傷演化指數(shù)α=1.其次采用D=A[1-exp(-Bε)]對圖10 中實驗測得的損傷變量進行擬合.采用擬合得到的曲線可以預測損傷起始時對應的應變值εth,以及單軸拉伸實驗測得的斷裂應變(圖4(b)) 對應的臨界損傷變量Dcr.采用式(1)本構關系和式(14)損傷模型對4 種缺口圓棒試樣的單軸拉伸斷裂進行模擬,獲得每種試樣對應的應力三軸度和損傷模型參數(shù)如表1 所示.圖11 為采用式(14) 損傷模型預測得到的損傷演化與實驗測得結果的對比,結果表明損傷模型可以比較好地描述HDPE 材料不同應力狀態(tài)的損傷演化行為.

圖10 損傷變量隨第一階段試驗施加的預應變的變化規(guī)律Fig.10 Variation of damage parameter as a function of prestrain applied in the first stage tests

表1 損傷演化模型各參數(shù)的取值Table 1 Values of parameters in damage evolution model

圖11 采用兩階段實驗法測得的損傷演化與式(14)損傷模型對比Fig.11 Comparison of damage evolution determined from two-stage tests and predicted using model described in Eq.(14)

4.3 模擬結果與沖壓實驗結果對比

采用式(1)本構方程及表2 和表3 的本構方程參數(shù)和式(14)損傷演化模型及表1 的損傷模型參數(shù)對壓頭直徑為4,6,8 和10 mm 的HDPE 平板沖壓實驗進行模擬,結果如圖12 所示.本文提出的本構損傷模型可以較好地描述HDPE 平板沖壓過程中的變形與損傷斷裂行為,且沖壓最大載荷和斷裂位移隨著壓頭直徑的增大而增大.這是由于試樣變形初期以彎曲變形為主,壓頭直徑越大,載荷距邊界約束條件越近,使試樣發(fā)生彎曲變形的載荷越大.同時,不同壓頭直徑對試樣最終的斷裂形式具有顯著影響(如圖13),隨著壓頭直徑的增大,試樣斷裂處的厚度減薄逐漸被“頸縮”現(xiàn)象所代替.這意味著隨著壓頭直徑的增大,試樣的斷裂模式由脆性斷裂逐漸轉變?yōu)轫g性斷裂,與圖12 實驗測得的結果相吻合.

圖12 有限元模擬結果與沖壓實驗結果對比(續(xù))Fig.12 Comparison of the FE simulation results with punch test results(continued)

圖13 不同壓頭直徑沖壓下HDPE 平板變形Fig.13 Deformation of HDPE plate under punch test with various indenter diameters

表2 式(1)本構方程參數(shù)的取值Table 2 Values of parameters of constitutive equations described in Eq.(1)

表3 式(1)本構方程應變區(qū)間的取值Table 3 Strain ranges of constitutive equations described in Eq.(1)

5 結論

本文采用實驗和有限元模擬對HDPE 材料在不同應力狀態(tài)下的損傷演化的斷裂行為進行了系統(tǒng)研究,提出了一種適用于聚合物材料的本構關系和損傷演化模型參數(shù)的確定方法.

(1)完成4 種缺口圓棒試樣的單軸拉伸實驗,獲得了載荷-位移曲線和真應力-真應變曲線,結果表明載荷和應力隨著試樣缺口半徑的減小而增大,但斷裂應變隨著缺口半徑的減小而減小.

(2)基于缺口圓棒試樣拉伸實驗獲得的載荷-位移曲線,采用實驗和有限元模擬相結合的方法得到HDPE 材料不同應力狀態(tài)的本構關系,并獲得了4 種缺口圓棒試樣對應的應力三軸度,結果表明缺口半徑越小的試樣應力三軸度越大.

(3)通過兩階段實驗法測得了HDPE 材料不同應力狀態(tài)下?lián)p傷變量與預應變的關系,結合單軸拉伸實驗測得的斷裂應變確定了非線性損傷演化模型中的參數(shù),建立了HDPE 材料不同應力狀態(tài)的損傷演化模型.

(4) 結合中斷實驗和掃描電子顯微鏡分析了HDPE 材料不同應力狀態(tài)下的微觀結構演化,結果表明高應力三軸度試樣中的孔洞數(shù)量更多、體積更大,但取向纖維分子結構沒有低應力三軸度試樣多,宏觀表現(xiàn)為高應力三軸度試樣基本沒有應變硬化階段,且最終為脆性斷裂.

(5) 基于HDPE 材料的本構關系和損傷演化模型,實現(xiàn)了對HDPE 平板沖壓過程的精確模擬,模擬結果與實驗結果有較好的一致性,表明本文提出的確定HDPE 材料本構關系和損傷模型的方法具有真實性和普適性.