國內外放射性惰性氣體氙的來源及排放水平分析

王 碩，拓 飛

(中國疾病預防控制中心輻射防護與核安全醫學所，北京 100088)

氙的穩定性同位素以129Xe、131Xe、132Xe、134Xe、136Xe為主，在自然界的豐度達到94%。氙的放射性同位素包括123Xe、131mXe、133Xe、133mXe、135Xe、135mXe、137Xe、138Xe、139Xe等，大部分為裂變產物，在自然條件下存在的放射性氙同位素基本可以忽略不計[1]。因此，大氣監測中發現的放射性氙的來源除了來自核爆炸外，還有可能來自核電站反應堆運行、醫用同位素生產設施，以及核事故等其他涉及235U和239Pu等核燃料裂變的人類活動。

核爆炸能直接產生16種氙同位素，在考慮了裂變產額及半衰期后，核爆炸監測中最主要關注的4種同位素分別為131mXe(T1/2=11.9 d)、133Xe(T1/2=5.2 d)、133mXe(T1/2=2.2 d)、135Xe(T1/2=9.1 h)[2-3]。在核爆炸瞬間到半天內135Xe達到最大；隨后135Xe迅速下降，133Xe迅速增長并在第3天達到最大，之后逐漸下降；與133Xe、135Xe相比，131mXe、133mXe的產量很少[4]。

除了核爆炸外，在核電站及醫用同位素生產設施密集區域最經常監測到的放射性氙同位素為133Xe[5-8]。美國早于1993—1995年采用商業空氣采樣裝置對東北部大氣中133Xe的活度濃度基線水平進行了測量，結果顯示133Xe濃度在1～3 mBq/m3間，與采樣點周圍區域的核電廠惰性氣體釋放量一致[9]。在歐洲、北美和日本等核設施密集地區的地表空氣中，133Xe的活度濃度均值在3～10 mBq/m3[10]。在世界范圍內，放射性氙的活度濃度集中于1～100 mBq/m3。除此之外，133Xe活度濃度在地表(0～100 m)監測時還顯示出明顯的季節性變化及緯度梯度關系。133Xe濃度最大值出現在北半球的冬季，從北半球的北美東部到亞洲大陸及南半球的中低緯度地區，133Xe的活度濃度可達數mBq/m3，而在赤道和南半球的高緯度地區133Xe的活度濃度幾乎為零[11]。

國際監測系統(international monitoring system,IMS)要求惰性氣體監測設備能夠在24小時內空氣取樣量大于10 m3、24小時測量時間內對133Xe的最小可探測活度濃度為1 mBq/m3[4]，而其他途徑增加的放射性氙氣體無疑會對惰性氣體監測系統造成干擾。因此為了準確區分核爆炸與其他來源的放射性氙氣體，對大氣環境中放射性氙的來源及排放水平進行調查分析必不可少。本文收集整理了近年來國內外發表的有關放射性氙監測的重要數據及資料，對放射性氙氣體的來源及國內外排放水平的研究進行了搜集、整理和規律統計分析，總結了大氣放射性氙監測技術及核爆炸判斷分析技術，旨在為核爆炸判斷提供理論參考。

1 放射性氙同位素的來源及排放水平

放射性氣體氙的來源主要分為：核爆炸、核電站釋放、醫用同位素生產設施、以及核事故釋放。

1.1 核爆炸

核爆炸發生后，根據地質條件、深度及封閉情況，放射性氣體可在幾小時到達地面，也可能在幾個月后逃逸到地面上來，釋放的惰性氣體主要是氙。1 kt TNT當量的钚彈爆炸釋放的放射性氙氣體活度列于表1。由于裂變產物β衰變鏈中前驅核素的衰變，在爆炸發生后1～2小時內，133Xe、135Xe、131mXe的濃度大約增加一個數量級，爆后1小時133Xe的活度達到3×1014Bq，12小時后活度增加到4×1015Bq，在爆后三天達到最大值約為1×1016Bq，且在兩周或更長時間內仍保持著比其他同位素大幾十倍的量級[2,12]。

表1 1 kt TNT當量的钚彈發生爆炸時釋放的放射性氙同位素活度[2]Tab.1 Radioisotope activity of xenon released during explosion of 1 kt TNT equivalent plutonium bomb[2]

從2006年到2017年，朝鮮共進行了6次核爆炸試驗，各國針對朝鮮核試驗產生的信號進行了一系列測量。針對2006年10月9日的第一次核爆炸，加拿大、美國、瑞典和韓國[13-15]等對核試驗釋放出的放射性氙進行了測量，結果均檢測出超出本底值的133Xe活度濃度(如圖1所示)，結合大氣輸運模式和放射性氙本底來源對測定結果進行了分析，都證實朝鮮進行了第一次核試驗。2013年朝鮮進行第三次核爆炸后，位于俄羅斯的惰性氣體監測系統RN58和日本的RN38探測到了超出本底水平的133Xe及增加的131mXe/133Xe活度比[16-17](如圖2所示)。由于封閉條件較好或探測設備探測限的局限性，各惰性氣體監測站沒有檢測到可以確定其他幾次核試驗發生的異常數據[18-19]。

圖1 朝鮮第一次核爆炸監測數據Fig.1 North Korea’s first nuclear explosion monitoring data

圖2 朝鮮第三次核爆炸監測數據Fig.2 North Korea’s third nuclear explosion monitoring data

1.2 工業來源

1.2.1核電站釋放

據IAEA報告[20],利用核能發電逐漸成為世界各國的主力發電方式，然而在發電的同時由于核裂變會產生放射性惰性氣體，主要是Kr和Xe的同位素，這些氣體最終都通過煙囪排放到環境中。核電廠氣態流出物的排放分為約定排放和連續排放。約定排放是指廢氣經過一定時間的衰變，達到允許的排放標準后再被釋放到環境中。連續排放是指各廠房的自然通風系統將排風氣流連續的排放到大氣環境中[21]。

德國研究人員Kalinowski[8]根據北美和歐洲從1995年到2005年的排放報告，統計并推算了2007年440座全球核電站放射性氙氣體的排放量，其結果列于表2。

表2 全球核電站放射性氙氣體排放至環境的總量[8]Tab.2 Global total radioxenon emissions from nuclear power plants[8]

Saey等[22]根據UNSCEAR 2000年報告[24]中的核電站惰性氣體排放總量計算出了2006年的133Xe排放總量，一般認為133Xe占惰性氣體排放總量的50%。由于約定排放時放射性氣體通常在回路中被儲存兩個月以上，這對于短半衰期的放射性氙同位素來說，會發生較大的衰變，故連續排放比約定排放的惰性氣體要高一個量級。放射性氙總排放量也受不同反應堆運行狀態的影響。據研究報道[8]歐洲氣冷堆的關閉使得2007年歐洲和北美的放射性氙同位素排放總量比2006年大約分別減少了7.7 PBq和0.7 PBq。2014年的核反應堆為389座，與2007年相比減少了51座，但2014年與2007年的全球放射性氙同位素相比減少0.1 PBq，這意味著關閉了11.6%的核反應堆只減少了7.7%的放射性氙氣體[23]。

核電站排入到大氣中的放射性氙氣體會對惰性氣體監測系統產生一定程度的干擾。Abrahamsen等[12]利用核電站133Xe排放總量(0.74×1015Bq/a)并考慮了3個醫用放射性同位素生產設施的排放(1015Bq/a),模擬計算了對79個 IMS惰性氣體監測臺站的影響，結果預計有9個會受到強影響，19個偶爾會受到影響，并且這些受影響的臺站均位于北半球。南北半球的盛行風向或許可對此現象加以解釋[11]：北半球排放量最高的幾個醫用同位素生產設施分為位于加拿大、俄羅斯和比利時，這里盛行的西風有助于放射性氙在北半球遠距離擴散，南半球的幾個醫用同位素生產廠大都集中在南緯30°至60°間，處于副熱帶高壓區，風力較小，因此放射性氙氣體多在此處濃集。

我國的惰性氣體排放量從20世紀70年代的幾百TBq·(GW·a)-1降至目前的1 TBq·(GW·a)-1，《核動力廠環境輻射防護規定》(GB 6249—2011)要求我國的核電廠惰性氣體排放限值控制在6×1014Bq/a內[25]。

2008—2017年我國有46%的核電站機組超過標準規定的惰性氣體排放限值，見圖3。這可能與目前取樣監測方法有關，由于核電廠正常運行時氣態流出物中惰性氣體排放濃度很低，通常低于取樣監測的探測限，使得根據探測限的1/2統計的排放量可能會高于實際排放量。國外如美歐[27]均制定了符合自己國家惰性氣體排放水平的探測限，因此需研究適合我國核電廠流出物排放評價的統計方法，確定相關核素的探測限，通過實驗分析合理估算低于探測限核素的排放量。

圖3 我國部分核電廠惰性氣體排放量統計圖[26]Fig.3 Statistics of noble gas emissions from some nuclear power plants in China[26]

1.2.2醫用同位素生產

放射性藥物是含有放射性同位素并用于診斷或治療的產品，最常使用的同位素有131I、133Xe、99Mo、99mTc。生產放射性同位素常用的方法有以下三種[28]：第一種是中子輻照235U，在這一過程中會獲得大量的99Mo并伴隨85Kr、133Xe、131I的生成；第二種是在高中子通量反應堆中利用98Mo的(n,γ)反應；第三種方法是使用加速器生成的中子與98Mo發生反應，以此獲得99Mo。在輻照235U裂變生成99Mo時會產生裂變氣體，也是環境中放射性氙高本底的主要來源[29]。

全球分布有9個較大的醫用同位素生產設施，分別為位于阿根廷、澳大利亞、比利時、加拿大、中國、印尼、巴基斯坦、俄羅斯、南非。結合國內外公開發表的關于醫用同位素生產設施的放射性氙排放量數據，將其收集與整理列于表3。

表3 醫用同位素生產設施放射性氙同位素排放量Tab.3 Radioxenon emissions from medical isotope production facilities

位于加拿大的CRL是世界上最大的醫用同位素生產設施之一，也是全球大氣中放射性氙同位素基線水平的主要貢獻者。在運行期間，CRL每小時向大氣中排放1 TBq的惰性氣體，根據研究人員估計，CRL排放的放射性氙氣體大約占北半球的90%，其中活度占比最高的是133Xe[31]。醫用同位素生產設施每年高達1016Bq的惰性氣體釋放量對惰性氣體監測站帶來了很大影響，其周邊的環境放射性氙基線活度濃度達到了5 mBq/m3,影響最為嚴重的惰性氣體監測站分布于北美、歐洲和東亞[30]。Saey等[6]對北半球3個主要的醫用同位素生產設施停堆時全球放射性氙基線水平進行了調查分析。結果表明在停堆期間，北半球位于德國弗萊堡的惰性氣體監測臺站基線水平從4.5 mBq/m3減少到了0.1 mBq/m3，瑞典斯德哥爾摩的臺站基線水平從2 mBq/m3減少到了0.15 mBq/m3。與此同時，南半球位于澳大利亞的同位素生產堆開始試運行，這使700 km外墨爾本的監測臺站133Xe基線水平達到了6.2 mBq/m3。由此可見，醫用同位素生產設施對全球放射性氙基線值貢獻是非常大的。

1.3 核事故

2011年3月11日，日本福島核電站發生爆炸，向環境中釋放了大量放射性裂變產物，如惰性氣體133Xe、85Kr、131I、137Cs及其同位素等。福島核事故發生后，IMS檢測到了大氣中的放射性核素，最初于3月12日在日本高崎臺站被檢測到，這表明了最初的煙羽擴散方向，隨后放射性煙羽于3月14日擴散到俄羅斯東部，接下來在北美被探測到，然后再到歐洲和中亞并輸運至全球[32]。Thakur等[33]對福島核事故釋放的放射性核素研究做了詳細的總結與分析，其中釋放的放射性氙氣體總結列于表4。

表4 福島核事故釋放的放射性氙氣體活度Tab.4 Activity of radioxenon released from Fukushima nuclear accident

結合多個研究，福島核事故發生的前三天釋放的133Xe在1019Bq水平，這與切爾諾貝利核事故釋放水平相差無幾，甚至超過了切爾諾貝利核事故。太平洋西北國家實驗室[34]在事故發生后第四天檢測到了133Xe，隨后利用探測到的放射性氙同位素推算出福島核電站131mXe、133Xe、133mXe、135Xe總釋放量分別為6.7×1016Bq、1.2×1019Bq、3.9×1017Bq、4.5×1018Bq。位于華盛頓的Richland臺站對放射性氙的最大探測活度濃度超過了40 000 mBq/m3,超出了美國本底水平的40 000倍。

核事故發生后，我國采用位于杭州、廣州、大連監測臺站的SAUNA系統對空氣中放射性氙同位素進行了監測。結果顯示131mXe、133Xe、133mXe的峰值分別為100 mBq/m3、4.6×103mBq/m3、30 mBq/m3，峰值測得點均位于杭州[35]。2011年4月，我國西北核技術研究所使用自主研發的放射性氙探測設備在北京探測到131mXe、133Xe活度濃度最高分別為84 mBq/m3和393 mBq/m3，要小于華盛頓臺站的40 000 mBq/m3[36]。分析原因其一為根據放射性煙羽擴散方向，在放射性氣體擴散到中國監測臺站時已經過長時間的衰變，其二為不同探測設備的最小可探測活度不同。盡管如此，中國測得的放射性氙濃度仍然超出了基線水平，顯示福島核事故的全球性影響。在五月份，國內探測到的放射性氙活度濃度已接近環境水平。由此可見，核事故釋放的放射性氣體只是瞬時排放，由于放射性氙同位素半衰期短，經過一段時間后便衰變殆盡，不會對大氣環境造成長期的影響。因此環境中對監測臺站造成影響的主要來源還是醫用同位素生產及核電站的常態排放途徑。

2 大氣放射性氙監測技術及核爆炸的判斷分析

2.1 放射性氙監測技術

國際上對大氣放射性氙監測技術已發展多年，至今已有4種成熟的商用惰性氣體氙取樣分析系統,被廣泛應用于各惰性氣體監測臺站。2001—2007年間，美國、法國、俄國、瑞典相繼研制出了ARSA系統[37]、SPALAX系統[38]、SAUNA系統[39]、ARIX系統[40]，4個系統對空氣中放射性氙同位素133Xe的最低可探測濃度分別為200 μBq/m3、150 μBq/m3、0.6 mBq/m3、0.11 mBq/m3。經過對監測系統性能的不斷提升，法國、瑞典已研發出了新一代SPALAX NG系統和SAUNA Ⅲ系統，均提升了惰性氣體氙的取樣效率[10,41-42]。

國內相關核技術研究所如西北核技術研究所、中國工程物理研究院及北京放射性核素實驗室對放射性氙監測技術也早已開展。2006年西北核技術研究所研制了大氣氙取樣器樣機AXESO1，2010年研發了分體式氙取樣器pANS，2011年成功研制了我國大氣放射性氙取樣器fANS，可24 h不間斷采集空氣樣品并長期運行，技術指標滿足了全面禁止核試驗條約(CTBT)的相關技術文件要求并達到國際同類設備水平[10,43]。美、法、俄、瑞典研制的這些監測系統代表了國際最高水平，經過臨時組織秘書處(PTS)的認證，現已被廣泛應用于各國家惰性氣體監測臺站進行大氣監測。我國自主研發的系統技術指標雖已達到國際水平，仍需進一步推廣應用以提高在國際中的認可度。

2.2 放射性氙活度對核爆炸的判斷分析

全球放射性氙同位素不同釋放途徑的活度值列于表5，區分不同途徑來源的放射性氙氣體以正確判斷可疑事件的分析技術也是關鍵。

表5 不同途徑釋放放射性氙同位素的活度量級Tab.5 Orders of xenon isotopes activity released in different ways

早期研究人員提出根據放射性氙同位素的活度比來判斷可疑事件。由于核爆炸與其他途徑產生的放射性氙同位素方式不同，核反應堆中的鈾和钚裂變過程中使用了大量的熱中子，而在核爆中起作用的是快中子，核爆裝置中的核素在短至一微秒的時間內完成這個過程，幾乎沒有時間進行活化反應，而在核反應堆中有充足的時間完成活化反應[44]。這就導致了兩種過程有不同的放射性核素豐度，因此不同的核素比可以區分核爆炸和核反應堆釋放的放射性氙氣體。在核爆炸中133mXe/133Xe和135Xe/133Xe的值要比反應堆高出很多倍，因此這兩組同位素比可用來判斷可疑事件的來源。然而使用這種方法的缺點是在反應堆啟動時，135Xe/133Xe要比正常情況下高很多，只用兩組比值來判斷存有缺點。比如反應堆的排放活度具有不確定性，一旦反應堆排放高峰值達到或超過核爆炸的比值，則會造成誤判。因此Kalinowski[45]建議采用多種放射性氙同位素活度比(133mXe/131mXe、133Xe/131mXe、135Xe/131mXe、133mXe/133Xe)來判定，如果臺站測到了四種氙同位素，則利用多組同位素活度比來對氙監測事件性質進行判斷。但是這種方法必須精確的知道本底活度(特別是131mXe)，且沒有其他新釋放的混合氣體源。

研究人員Paul等[31]對醫用同位素生產設施釋放源特征與核爆炸進行了比較，發現醫用同位素設施生產同位素時，對同位素活度影響較大的因素主要是輻照時間。在對鈾靶輻照時間與同位素活度比(133mXe/131mXe、135Xe/133Xe)的關系分析時發現：當同位素鈾靶輻照時間較短時，醫用同位素生產設施釋放的放射性氙特征與核爆炸一天后釋放的放射性氙特征基本一致，這會對核爆炸氙監測判斷造成很大的干擾；鈾靶受照時間越長，同位素生產釋放放射性氙的特征與核爆炸差別越大。因此，建議各同位素生產設施采取措施盡可能的減少氙排放或延長輻照鈾靶的時間，以提高臺站對氙監測數據判斷的準確性。

放射性氙同位素活度比一般用來初步判斷可疑的核事件，最終確定泄漏源還需結合大氣輸運模擬，可對監測到的信息反演推測其可能的釋放源位置，或者根據可疑事件的位置信息正演推斷可能的擴散路徑和活度濃度變化。目前應用最廣泛的大氣輸運模式包括拉格朗日模式和歐拉模式，其中基于拉格朗日模式的FLEXPART和HYSPLIT模式使用較多[46-48]。FLEXPART模式現已被廣泛應用于空氣污染釋放和擴散等方面并且得到了驗證[49]。

3 結論及建議

結合國內外放射性氙氣體的4種主要來源及各來源的排放水平，可以看出雖然核爆炸及核事故釋放的放射性氙總活度要高于其他釋放途徑，但由于其是瞬時排放，經過一段時間便會衰變到正常水平，所以大氣放射性氙最主要的來源還是醫用同位素生產及核電站釋放。每年醫用同位素生產設施排放的放射性氙氣體高達1016Bq，如此高的量級勢必會影響惰性氣體監測臺站分析可疑的核爆炸信號。

大氣放射性氙同位素監測技術已發展多年，至今已有四種成熟的商用監測設備應用于各個國家的惰性氣體監測臺站。經過不斷升級，如今的監測設備已遠遠超出CTBT要求的技術指標，我國也著力于自主研發新的監測設備，其性能指標達到國際水平，還需加強推廣應用以提高世界認可度。

盡管有研究人員提出利用多組放射性氙同位素活度比值來判斷可疑的核爆炸事件，但是核電站及醫用同位素生產設施釋放的氣體會對判斷造成很大的干擾。對異常監測數據還需要結合大氣輸運模擬進行溯源分析，溯源過程中所用技術及未知因素仍需深入研究。

總的來說，惰性氣體監測系統探測到來自核活動的信號取決于多方面的因素，包括核事件釋放的惰性氣體量級、從源到監測系統間的大氣擴散模式、探測系統的最小可探測活度以及當地的放射性氙基線水平。盡管有很多國家的研究人員對工業排放源進行了調查分析，目前IMS分析放射性氙來源時仍然存在很多不確定性，建議從以下不確定性加以深入研究以明確國內基線水平：

(1)大氣輸運模式運算結果的不確定性；

(2)不同排放源的形式不同，如核電站有連續排放和約定排放，其他排放源對當前排放源的影響仍需加以深入研究；

(3)未知的排放源對大氣環境放射性氙基線水平的影響。