軋制三金屬復合材料研究進展

張志娟，張兵，趙田麗，黨曉晗，馬艷恒，陳樂，徐依，郝鵬程

軋制三金屬復合材料研究進展

張志娟，張兵，趙田麗，黨曉晗，馬艷恒，陳樂，徐依，郝鵬程

（1. 西安建筑科技大學 冶金工程學院，西安 10055；2. 功能材料加工國家地方聯合工程研究中心，西安 10055）

三金屬層狀復合材料兼具了各金屬組元的優勢，能夠滿足多種復雜服役環境的應用需求，是現代科學技術進步的必然產物。將最為常見的軋制制備的三金屬層狀復合材料根據具體制備手段和最終實驗效果的差異，分為了采用新型累積疊軋技術制備的類雙金屬顆粒增強金屬基復合材料，以及利用常規軋制減薄技術制備的三金屬層狀復合材料。分別綜述了這兩大類目前主要的組合類型及其涉及的研究內容，可看出眾多研究均是在最為原始的二元Al/Cu和Al/Mg復合基礎上新加第三金屬展開的。指出了三金屬復合材料的開發是未來金屬層狀復合材料領域的重要研究方向，以及后續有待進一步解決的難點。最后，對三金屬層狀復合材料的發展前景和主要發展方向進行了展望。

軋制技術；三金屬復合材料；層狀復合材料；顯微組織；力學性能

金屬層狀復合材料（Laminated metal composites，LMCs）是由2層或多層不同金屬通過一定復合技術而制備的一種新型復合材料[1]。LMCs在兼具各組元優異特性的基礎上還具有獨特的“相補效應”，可通過組元設計以及工藝調控獲得單一金屬材料所不具備的優異的綜合性能[2]。隨著科學技術的快速發展，2種金屬組元復合材料的性能已無法完全滿足工業發展的需求，因此，三元及以上金屬復合材料成為新的研究熱點。

在現有眾多的LMCs制備技術中，軋制復合技術是利用軋輥的壓力使不同金屬板材發生塑性變形而焊合在一起，具有設備要求低、工藝簡單和生產成本低等特點，可用于批量生產較大尺寸的LMCs板，是當今工業應用最成熟廣泛的技術。除了常規的冷軋、熱軋等軋制減薄技術外，累積疊軋技術（Accumulative roll bonding，ARB）是近年來興起的一種新型軋制復合技術，作為常見的劇烈塑性變形技術之一，在復合材料制備方面的應用也越來越廣泛。

目前，利用軋制技術制備三金屬層狀復合材料的研究可根據制備技術和最終實驗結果分為2大類，第1類是對三組元金屬層采用多道次ARB技術制備的類雙金屬顆粒增強金屬基復合材料，第2類是采用常規軋制復合技術制備的三金屬層狀復合材料。在該類材料的制備中，除了從各金屬優勢互補的角度考慮選材外，各金屬的疊放順序也是關注的重點。可按照中間層所起的作用，分為阻止兩金屬界面反應生成脆性金屬間化合物和促進互不相溶金屬間的結合兩方面。

ARB制備的類雙金屬顆粒增強復合材料因各金屬組元間優異的相容性，很好解決了常見外加陶瓷顆粒增強金屬基復合材料塑性差、界面結合較弱、易從界面處斷裂失效等問題；相對原位反應生成第二相化合物增強而言，多道次ARB工藝可使金屬增強顆粒分散得更均勻，另外金屬顆粒還能在強化的基礎上貢獻一定的韌性。常規軋制減薄技術制備的三金屬復合材料，可發揮三金屬的互補優勢，具有良好的界面結合，便于工業化大規模生產。

1 類雙金屬顆粒增強金屬基復合材料

顆粒增強金屬基復合材料可充分發揮顆粒增強相與金屬基體各自的性能優勢[3]，具有較高的比強度和比剛度、高導熱、低膨脹、耐高溫及高耐磨性等性能，在航空航天、汽車、軌道交通與能源環境等領域有重要的應用前景[4—5]。鋁基復合材料由于具有密度低、導電導熱性好、耐磨性和成形性好等特性，常用于航空航天、汽車和工業領域，是金屬基復合材料中的典型代表[6]。增強顆粒主要以外加陶瓷顆粒為主，但因為陶瓷顆粒的脆性問題，在提高材料強度的同時會損失塑性。多采用傳統的液態、半固態復合法以及粉末冶金法等工藝制備，但難以保證顆粒的分散均勻性和材料的塑性。目前有研究表明將多層金屬復合材料作為原材料，對其進行多道次ARB，可獲得兼具強度和塑性的類金屬顆粒增強韌性金屬的復合材料[7—8]。ARB制備顆粒增強金屬基復合材料因其價格便宜、工藝簡單等優勢得到了眾學者的廣泛關注[9—10]，其具體工藝過程見圖1，先采用鋼絲刷和丙酮對各金屬板材進行表面處理，然后將處理后的板材以一定的順序疊合并在一端打孔鉚接，隨后以50%的壓下量進行軋制，再將首次軋制復合后的板材一分為二，多次重復之前的表面處理、疊合、軋制等步驟。

相較于傳統顆粒增強金屬基復合材料的制備技術，ARB具有以下特點：① 制備設備常見，制備工藝簡單，可實現工業化生產；② 所需原材料既不需要價格昂貴的粉末又不需要高溫熔融狀態的合金，且加工溫度相較于粉末冶金法[11]、鑄造法[12]等工藝低，這既降低了生產成本，又節約了能源；③ 傳統制備技術在加工過程中，增強顆粒難以均勻分布于基體中，雖然后續的處理方法可以改善增強顆粒的分布情況，但是難以達到預期效果。累積疊軋法可通過多道次循環工序，基本能實現增強顆粒在基體中的均勻分布，并且與基體的結合情況也優于其他工藝；④ 累積疊軋作為劇烈塑性變形工藝的一種，能夠制備超細晶材料，可細化基體的晶粒尺寸至納米級。因此，通過ARB制備高性能的類顆粒增強金屬基復合材料，具有一定的研究意義。目前，在ARB制備三金屬顆粒增強復合材料方面，研究主要集中在最常見的二元Al/Cu復合材料與第三金屬組合方面，比如根據Al和Cu的疊層順序主要分為Al/Cu/第三金屬和Al/第三金屬/Cu兩類，但這兩類經多道次ARB后最終均獲得了以第三金屬和Cu共同增強的鋁基復合材料。

圖1 累積疊軋工藝示意

1.1 Al/Cu/第三金屬

在Al/Cu/第三金屬的組合中，研究主要包括Al/ Cu/Mg，Al/Cu/Sn和Al/Cu/Mn等，它們均可通過多道次ARB制備銅和第三金屬作為類顆粒增強相增強鋁基體的復合材料。但因為第三金屬與鋁、銅的性能差異不同，最終斷裂的時間和先后順序有所差異，表現出不同的力學性能。

Al/Cu/Mg組合是由于鋁比鎂、鈦等其他輕合金更常用于制造金屬基復合材料，故其同時具有良好的強度、韌性和耐腐蝕性[13]。銅鋁復合材料因兼具銅和鋁性能的優勢，擁有優異的成形性、良好的韌性、高導電性和低電阻等特點而被廣泛研究應用。鎂作為最輕的密排六方（HCP）結構的金屬，在航空航天和汽車工業中有顯著的應用[14]。因此，由鋁、銅和鎂三金屬組成的復合材料可具有輕質、高強、高硬度和優良的導熱導電性。Rahmatabadi等[7—8]采用ARB工藝制備了Al1050/Cu/MgAZ31B復合材料，微觀組織表明2道次ARB后“三明治”結構中的Cu和Mg層發生塑性失穩，并隨應變增加其碎片分布逐漸均勻化，7道次后獲得了銅和鎂增強體均勻分布的復合材料，其硬度和強度均隨道次的增加而增加，抗拉強度最大為355.5 MPa。針對其斷裂韌性的研究表明，復合材料的斷裂韌性趨勢與ARB法制備的1050Al斷裂行為相吻合，通過增加施加應變，斷裂韌性值不斷提高，并在第3道次達到最大值40.4 MPa·m1/2。

Al/Cu/Sn組合一方面是因為Sn能夠作為潤滑劑，改善鋁基體的流動行為，降低金屬成形所需的載荷，另一方面Cu和Sn之間還可形成特定的金屬間化合物提高材料的耐磨性。另外，由于銅的硬度和強度高于鋁，銅顆粒在鋁基體中均勻分布可提高材料的力學性能。因此，Al/Cu/Sn層狀復合材料可具有優異的力學性能和良好的加工成形性，引起了眾學者的關注。Mahdavian等[15]研究了ARB制備Al/Cu/Sn多層復合材料的組織和力學性能，結果表明，1道次后各層均保持連續性，2道次后銅層局部出現頸縮（見圖2），隨循環次數增加，鋁基體中的斷裂層分布趨于均勻化，這是因為各層的強度系數、應變硬化指數和初始厚度比存在差異[16]，使基體與增強層之間存在非均勻的相互作用，產生了非均勻的界面結構，從而導致硬質層出現頸縮和斷裂，并且發現ARB過程中的累Fig.2 SEM micrographs of Cu/Sn/Al composite prepared by ARB積高應變產生了高密度位錯，促進了界面Cu6Sn5金屬間化合物的形成。抗拉強度在第3道次后開始降低，是因為此時Cu層斷裂使材料連續性變差，第5道次又開始升高（見圖3），除了加工硬化作用外，Cu和Sn碎片的機械剪切和均勻分布使鋁基體進一步細化。可以表明，斷裂的中間層片段可被視為增強材料，提高復合材料的強度和可成形性，尤其是增強材料均勻分布的區域，其效果更加明顯。

圖2 ARB制備的Cu/Sn/Al復合材料各道次的SEM結果[15]

圖3 抗拉強度和伸長率隨ARB循環道次的變化[15]

由于Al/Cu雙金屬復合的強度較低，不利于更多工業應用，因此有學者將其與強度較高的不銹鋼（Stainless Steel，SS）結合，通過ARB技術制備了SS/Al/Cu復合材料[17]，對其微觀結構和力學性能研究發現，經過5道次的ARB工藝后，硬質銅層和不銹鋼層發生了頸縮、斷裂，在Al基體中呈現出相對均勻的分布狀態。此外，在ARB劇烈塑性變形過程中摩擦熱和軋制熱的共同作用，促進了Al/Cu界面金屬間化合物Al2Cu的生成。

除了上述3種金屬片疊合制備鋁基復合材料外，也有學者將銅箔和錳粉與鋁片相組合，利用ARB技術制備了多層納米結構的Al/Cu/Mn復合材料[18]，發現在ARB的3道次時，銅層開始頸縮，復合材料從層狀結構向顆粒增強結構轉變，經過9道次累積疊軋，破碎的Cu層和Mn粉末已經在鋁基體中均勻分布，且隨著ARB道次的增加，復合材料強度和硬度均增加，在9道次達到最大值。這主要是因為隨著ARB道次的增加，Cu碎片和Mn顆粒在Al基體中的分布均勻性提高以及增強體與基體的結合強度增加導致復合材料的強度提高。在ARB加工過程中主要的強化機制是位錯應變硬化和細晶強化，其中3道次之前主要以加工硬化為主，3道次之后主要是晶粒細化起主導作用。

通過上述研究可看出，Al/Cu和第三金屬組合經多道次ARB后最終獲得了銅層和第三金屬層斷裂為增強相的鋁基復合材料，究其原因是各金屬本身性質的差異和其不同的厚度配比產生了非均勻的界面結構，從而導致硬質層出現了頸縮和斷裂。2種能互相反應的金屬間生成了化合物主要是因為軋制過程中變形熱和摩擦熱提供熱能，而ARB過程中累積高應變產生的高密度位錯提供了較多的擴散通道，進一步促進了界面間的化學反應。力學性能的不同主要在于各金屬自身的屬性，銅層和另一硬質金屬的頸縮、斷裂不同步，會導致力學性能拐點的出現。

1.2 Al/第三金屬/Cu

Al，Cu和第三金屬的組合Al，Cu相鄰疊合外，還有一種是中間添加第三金屬，一方面是為了阻礙鋁、銅之間反應形成脆性化合物，另一方面可借助第三金屬的強度等屬性，進一步改善復合材料的性能。其中最典型的當屬Al/Ni/Cu和Al/Zn/Cu。

Al/Ni/Cu組合一是因為Al，Ni，Cu三者的線膨脹系數相近（Al：23.2×10–6℃–1，Ni：13×10–6℃–1，Cu：17.5×10–6℃–1）[19]，易結合，能更好地發揮三金屬的性能優勢，獲得高強高韌和良好耐蝕性的輕質復合材料；二是Ni作為中間層可阻止Al/Cu之間脆性金屬間化合物的生成，在電路運輸和濕法冶金等導電性要求較高的領域有較大的需求；三是Al/Ni間可形成高熔點的硬質化合物，強化鋁基體，提高其硬度和耐磨性，在高溫結構和高溫耐磨材料方面也有極大的應用前景[20]。Shabani等[21—22]采用ARB和電鍍多重組合工藝制備Al/Ni/Cu復合材料，發現隨著ARB道次的增加，Ni層和Cu層依次頸縮、斷裂在鋁基體中，發現電鍍Ni層在0道次就出現了斷裂，表明采用電鍍技術有利于Ni顆粒的均勻分布，且Ni顆粒和Cu顆粒在11道次ARB下呈現出均勻分布狀態，Cu和Ni顆粒的斷裂和均勻分布導致復合結構從層狀結構轉變為顆粒增強結構，也表明隨著鎳粉末含量增加，界面結合強度降低，影響最終材料的拉伸和彎曲性能[22]。其中，強度的增加主要是以下3方面原因：①Cu，Ni顆粒作為增強體，減緩位錯運動并產生新位錯；②顆粒分布均勻性增加；③基體與增強體之間結合質量的提升，減少了界面裂紋的萌生。此外，剪切強度升高的原因還有基體和增強體之間熱膨脹系數的不匹配，導致Cu/Ni界面新位錯的產生，以及道次增加、加工溫度升高等[23]。

Mahdavian等[24]將Zn作為中間層，采用14道次ARB成功制備了Al/Zn/Cu多層復合材料，組織演變研究發現前3道次中各金屬層保持著較好的連續性，5道次后Cu層和Zn層發生斷裂，且界面形成了CuZn5金屬間化合物，6道次時復合材料從層狀結構轉變為顆粒增強結構，且在14道次后Cu和Zn達到了相對均勻的分布狀態（見圖4）。5道次之前抗拉強度隨道次增加而增加，5道次之后因為生成了脆性的CuZn5，導致力學性能逐漸降低，而拉伸斷口由起始Cu層和Al層的韌性斷裂轉變為高道次的脆性斷裂，Zn層一直屬于脆性斷裂（見圖5）。

圖4 Al/Zn/Cu復合材料在14次循環后的SEM圖像以及相應SEM元素[24]

圖5 Al/Zn/Cu 復合材料的拉伸斷口形貌[24]

除了采用金屬板材制備類顆粒增強Al基復合材料以外，外加粉末法也被用來結合軋制工藝制備顆粒增強Al基復合材料，獲得了不錯的效果。Tayyebi等[25]利用ARB制備了一種SiC顆粒增強三金屬Al/Ni/Cu多層復合材料，對其組織、力性、硬度進行研究。結果表明，隨著外加應變的增加，Cu，Ni增強層由層狀轉變為顆粒狀，5道次ARB后，復合材料中Cu，Ni，SiC增強體均勻分布。2和3道次后材料的強度和伸長率下降主要是由于不連續的Cu，Ni增強層以及非均勻分布的增強相，團簇增強顆粒周邊的高應力區易產生界面微裂紋。SiC顆粒均勻分布主要是因為：①隨著軋制道次的增加，層數增多，垂直方向上顆粒分布的均勻性增加；②薄膜理論；③新鮮金屬從團簇顆粒中擠出，破壞顆粒的聚集。

在Al/Cu和第三金屬的組合中，主要是結合第三金屬的優勢獲得具有輕質、高強度、高硬度和高耐磨性的第三金屬和銅碎片增強的鋁基復合材料，重點研究了道次對金屬顆粒增強體的頸縮、斷裂和分布的影響，并對其常規的拉伸性能、斷裂特性和強化機制等

進行了研究。通過多道次ARB工藝制備出的雙金屬顆粒增強鋁基復合材料，雖然相比于顆粒增強復合材料而言，其塑性降低較少，但材料整體的塑性還是較弱。因此，在后續以此方法制備復合材料時，還應更多關注強韌性平衡問題。

2 三金屬層狀復合材料

目前另一大類關于三金屬層狀復合材料的研究主要是將3層或對稱分布的5層3種金屬薄板作為研究對象，利用軋制減薄技術制備三金屬多層復合材料。多道次軋制減薄技術的示意圖如圖6所示。相比于多道次ARB在不改變材料整體厚度的基礎上，通過多次分剪疊合以增加復合層數，加劇金屬增強層的頸縮、碎化和均勻分布的原理，多次軋制減薄技術的主要區別在于不改變原始的組合層數，僅是通過多次的軋制減少整體組合層的厚度增加界面結合，提高強度。目前，研究者已對Ti/Al/Mg，SS/Al/Mg和Al/Cu/Ti等三金屬組合后復合材料的組織和力學性能進行了基礎研究。

圖6 多道次軋制減薄示意

2.1 Ti/Al/Mg

鎂合金因其質量輕和比強度高等優點常被作為汽車減重的首選材料，但因其彈性模量低、耐蝕性較差，多考慮采用耐蝕性優良的鋁合金作為包覆層以提高整體材料的耐蝕性[26—27]，但因為鋁合金的強度限制了鋁鎂復合板在高承載部件中的應用，可加入鈦以提升其強度和剛度，使鎂合金在輕質高強和軍事領域有可觀的應用前景，例如可采用Ti/Al/Mg復合板替代國際上空間碎片常用防護裝置-Whipple結構中的6061鋁緩沖層，將會顯著提高航天器的防護水平[28]。目前對Ti/Al/Mg復合板的研究主要集中在不同疊層順序對材料組織和性能的影響、界面金屬間化合物對斷裂行為的影響以及各向異性對力學性能的影響等方面。

雖然可根據應用需求以及各金屬組元的性能特點能確定組合的金屬類型，但三金屬間多樣化的組合順序也會對材料整體性能產生不同的影響，有學者對此進行了研究。重慶大學伍俠[29]對比研究了Al/Mg/Ti，Mg/Al/Ti，Al/Ti/Mg這3種不同疊層順序復合板的軋制表面、拉伸性能和結合強度，發現疊層順序為Mg/Al/Ti的復合板性能優于同比條件下其他疊層順序，因為當Mg在中間時，Ti板會斷裂失效，無法與鎂板結合，而Ti位于中間時，其變形抗力大，塑性較差，在表面鋁鎂層的“推拽”與摩擦作用下易發生頸縮斷裂。Motevalli等[30]的研究也間接證明了這一結論，將高強Ti作為中間層在6道次ARB的作用下，使其發生頸縮、斷裂，最終將原始AA1050/Ti/AZ31的層狀復合材料成功轉為了鈦、鎂碎片，均勻分布在鋁基體上的類顆粒增強鋁基復合材料上。因此，可根據實驗的最終目的和效果確定三金屬的組合順序，為獲得強度較高的顆粒增強復合材料可考慮將硬質金屬放置在中間，便于其剪切斷裂碎化；若想盡可能地維持層狀結構的韌性可將軟金屬置于中間。將Al置于Ti，Mg中間，另一方面是由于Mg/Ti之間固溶度較低，直接將兩者復合較難[29]，且Ti的變形抗力遠大于Mg，為提高界面結合強度和協調金屬間的變形，將其作為中間層。目前鈦鋁鎂層狀復合材料的制備中主要都是以Al為中間層，即Ti/Al/Mg的疊層順序。此外，燕山大學劉文昌教授團隊[31—33]先采用熱軋法制備了3層Ti/Al/Mg，后在此基礎上為了優化板材并滿足對稱分布的要求，制備了5層Ti/Al/Mg/Al/Ti疊層復合板，研究了熱軋工藝對復合板組織與力學性能的影響，并對金屬疊層板結合機理、塑性變形機制和復合效應等進行了深入研究，發現當軋制溫度為400 ℃，壓下量為21%時，可成功制備復合板，而當壓下量為58%時，復合板不能成功復合；軋制過程中鈦幾乎不變形，鋁和鎂變形嚴重。

對Ti/Al/Mg三金屬的另一研究重點則是金屬間化合物對斷裂行為的研究。重慶大學陳澤軍老師團隊[2,34]對Al在中間的Ti/Al/Mg三金屬復合板的斷裂行為和退火對界面結構和力學性能的影響進行了研究，發現當應變為6%時，Ti/Al界面未見脫粘和裂紋，Al/Mg界面觀察到平行于拉伸方向的脫粘現象；當應變達到11%時，Mg層斷裂，應力急劇下降，Ti和Al表面均出現了垂直于拉伸方向的側向裂紋（見圖7）[34]。經400 ℃退火后Al/Ti界面無金屬間化合物生成，Al/Mg界面生成了Al3Mg2和Al12Mg17兩種金屬間化合物，材料易在此處發生開裂[2]。聶慧慧等[35]通過原位掃描電鏡對三點彎曲和單軸拉伸過程中熱軋態和退火態Ti/Al/Mg復合材料斷裂行為的研究發現，復合材料中主要存在鋁鎂界面分層和組元的頸縮斷裂2種失效形式，其中，退火態試樣中因為生成了大量的Al3Mg2和Mg17Al12金屬間化合物，化合物間的分層是其主要的失效形式。而Wachowski等[36]研究了焊后熱軋對爆炸焊接Ti/Al/Mg多層復合材料性能的影響，發現爆炸焊后Al/Ti界面熔化區存在局部金屬間化合物，熱軋導致化合物顆粒從熔化區析出，在鎂/鋁接頭中形成了由2種金屬間相Mg2Al3(β)和Mg17Al12(γ)組成的連續層。因此，可看出Al/Mg界面間的脆性金屬間化合物是影響復合材料斷裂的關鍵因素。

由于鎂合金具有典型的各向異性，因此Ti/Al/Mg復合材料的另一關注熱點就是各向異性和動態再結晶對材料性能的影響。太原理工大學梁偉教授團隊[35,37—41]用6061Al作為中間層在450 ℃制備了Ti/Al/Mg/Al/Ti的5層復合材料，并研究了不同軋制壓下量、不同退火溫度和各向異性對組織和性能的影響，發現隨著熱軋壓下量的增加，Mg層中動態再結晶數量減少；Ti和Mg的斷裂方式為韌性斷裂，Al則為塑性斷裂[38]。在200 ℃退火時，隨退火時間的增加，Ti/Al界面處互擴散層厚度增加不明顯，而Al/Mg界面處互擴散層厚度隨之明顯增加[37]。聶慧慧等[39]也研究了孿晶和動態再結晶對Ti/Al/Mg復合材料組織和力學性能的影響，發現復合材料的力學性能主要取決于Mg層組織，靠近Mg/Al界面處Mg晶粒發生了動態再結晶，而遠離Mg/Al界面處則出現了孿晶（見圖8），導致復合材料沿軋制方向（Rolling direction，RD）拉伸的抗拉強度最佳為580 MPa，伸長率達到了38%[39]。米玉潔等[40—41]也發現鈦鋁鎂復合材料的顯著各向異性是由鎂合金引起的，不同方向試樣鎂中小角度晶界含量、拉伸孿晶體積分數和織構強度均不同，但鈦組織在不同方向上均為尺寸均勻的等軸晶粒是因為其變形能力較弱，并發現不同方向下復合板的斷裂都是分段進行的，其力學性能也具有明顯的各向異性，RD方向強度最高，45°方向伸長率最好，抗拉強度、屈服強度和伸長率的平面各向異性指數（IPA）為11.3%，18%和12.56%。

圖7 軋制壓下量為31%試樣的應力-應變曲線，原位拉伸試樣不同伸長率的界面宏觀特征和微觀結構[34]

圖8 沿軋制方向拉伸試樣的EBSD圖[39]

雖然鈦鋁鎂三者結合具有輕質、高強、高耐蝕的優點，在替代航天飛機外板方面有巨大的應用潛力，但由于三者金屬的線膨脹系數差異較大，加工過程中易因變形不協調，Ti先塑性失穩發生斷裂，而且Al/Mg界面反應形成的脆性金屬間化合物不利于結合和后期變形。因此，三者之間的塑性不穩定性以及變形協調性還需繼續加強研究。

2.2 SS/Al/Mg

除了上面提到的添加鈦和鋁作為鎂合金的包覆層以提高整體材料的強度和耐蝕性外，高強耐蝕的不銹鋼也可滿足鎂合金包覆層的性能要求[42—43]，但由于鋼、鎂之間變形差異較大，難以通過軋制直接結合，因此考慮以鋁合金作為中間層，促進鎂與不銹鋼的結合，以獲得高強、耐蝕、輕量的多層復合材料。Kim等[44]研究了鎂層厚度對Mg/Al/SS復合材料彎曲行為的影響，發現裂紋的形成與界面和彎曲中性軸的相對位置有關，因為中性軸處剪切應力最大，而界面是層狀復合材料的薄弱位置，鎂層厚為2.3 mm的復合板中Al/Mg界面更靠近彎曲中性軸，所以該界面處易出現裂紋。因此，在進行復合板結構設計時，應充分考慮脆弱結合界面相對軋后復合板中性軸的位置，盡量使其遠離中性軸。太原理工的Hao等[45]采用熱軋和退火制備了5層SS/Al/Mg/Al/SS復合材料，利用原位拉伸研究了其斷裂行為，發現無金屬間化合物層的復合材料斷裂過程包括頸縮、鋁/鎂界面裂紋萌生和局部界面分層、裂紋先沿Mg層45°擴展到鎂層，使鎂層先斷裂，最后鋁層和奧氏體不銹鋼層斷裂。然而，300 ℃退火后復合材料界面生成了金屬間化合物層，裂紋沿金屬間化合物層起源并擴展使化合物層過早斷裂，沒有觀察到分層前的頸縮。Lee等[46—47]研究了退火對軋制復合SS430/Al3004/MgAZ31復合板界面結構和性能的影響，表明經300 ℃×1 h和3 h退火后，鎂/鋁界面生成了擴散層厚度分別為4.56 μm和11.21 μm的γ-Mg17Al12和β-Mg2Al3相，1 h退火的復合板拉伸性能最佳，退火3 h的復合板，由于鋁/鎂界面生成了大量金屬間化合物，結合強度降低。復合板拉伸時先是AZ31層發生斷裂，然后是3004和SS430兩層發生頸縮和斷裂，其中AZ31/3004界面是復合材料中最薄弱的地方。因此，要獲得綜合性能良好的復合板，Al/Mg界面的結合和反應控制應當成為一個重點考慮的問題。

2.3 Al/Cu/Ti/Cu/Al

由于Al和Cu具有優異的塑性，Ti具有較高的強度，將三者結合起來可獲得強度和塑性兼具的復合材料；另將Cu層置于Al層和Ti層之間，可以實現更好的界面結合。Zhang等[48]采用原位拉伸法研究了冷軋Al/Cu/Ti/Cu/Al復合材料的斷裂行為，發現隨著載荷的增加，Cu和Ti先發生局部頸縮，后內部較硬的Ti層在剪切應力作用下沿RD45°方向發生剪切斷裂，被兩側Cu層接觸包裹（見圖9），由于3種金屬的塑性變形能力不同，導致裂紋在Al/Cu界面處萌生和擴展，使Al/Cu界面出現分層導致最終材料的斷裂失效。

圖9 65%軋制壓下量的Al/Cu/Ti/Cu/Al復合材料原位拉伸斷裂行為[48]

綜上所述可看出，三金屬結合除了根據目的選擇結合類型外，金屬間的疊放順序對最終材料的性能也起舉足輕重的作用，在軋制減薄技術制備多金屬層狀復合材料方面，研究最多的當屬鈦鋁鎂三金屬，而且幾乎都是將韌性較好的金屬鋁置于中間，使其在后期多次軋制剪切力的作用下避免或推遲頸縮的發生，更好地維持整體的層狀結構，提高復合材料的塑韌性。也有學者為避免由三金屬不對稱組合導致變形不均勻問題的出現，考慮采用5層金屬的對稱分布結構[35—36,45,48]。但在這些研究中主要的一點就是Al/Mg和Al/Cu界面脆性金屬間化合物的形成對最終材料性能的影響。

3 總結與展望

三金屬甚至多金屬層狀復合材料成為新的一大發展趨勢，其中累積疊軋技術和軋制減薄技術因其工藝簡單、價格低以及可實現產業化的優勢而被學者廣泛關注，不同的是ARB技術最終可獲得類顆粒增強的金屬基復合材料，而軋制減薄技術更偏向于獲得層狀結構金屬復合材料。這2種不同目的和結果的復合材料，其主要區別在于依據不同目的，組元的選擇、厚度配比和排列方式有所差別。比如ARB制備類顆粒增強復合材料主要以外層韌性金屬基體為主，較硬的金屬后期碎化作為增強相存在，因此其厚度較薄常置于組合層中間，便于后期在軋制剪切力作用下發生頸縮斷裂。常規軋制法制備層狀復合材料時，三金屬的厚度及其疊放順序根據實際應用目的來安排，如耐蝕金屬置于外側作為防護層以提高內部易腐蝕金屬的腐蝕性能，結合多種金屬的優勢，可制備高強輕量化的低成本、多用途復合材料。

目前學者對這兩方面都進行了較多的基礎研究，主要包括軋制工藝以及熱處理工藝對復合材料組織演變、界面擴散反應、力學性能和斷裂行為的影響，但目前還存在一些問題亟待解決。

1）從各組元本身性質出發，考慮選材類型、疊放順序、層厚比等對復合材料結構設計的影響，繼續拓寬兩大類三金屬復合材料的組成體系，擴大其應用領域。

2）各金屬組元間由于性能差異導致變形抗力不同，在變形過程中極易出現塑性失穩，因此，需結合模擬計算進一步掌握復合材料各組元間的變形協調性問題，為材料體系的設計和性能優化提供指導。

3）復合材料的強塑性平衡問題還需進一步研究其調控路徑和可行的工業化應用技術。

4）以應用需求為導向，深入開展復合板材在各種模擬服役條件下的失效行為和斷裂機制，從而優化多金屬復合板材的設計原則。

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Research Progress of Tri-Metal Composites Prepared by Rolling Process

ZHANG Zhi-juan, ZHANG Bing, ZHAO Tian-li, DANG Xiao-han, MA Yan-heng, CHEN Le, XU Yi, HAO Peng-cheng

(1. School of Metallurgy Engineering, Xi′an University of Architecture and Technology, Xi′an 710055, China; 2. National & Local Engineering Researching Center for Functional Materials Processing, Xi′an 710055, China)

Tri-metal laminated composites have the advantages of various metal components, which can meet the application requirements in many complex service environments and are the inevitable outcome of the progress of modern science and technology. The most common tri-metal laminated composites were divided into two categories, including the bimetal particles reinforced metal matrix composites prepared by new accumulative rolling technology and the laminated composites prepared by conventional rolling thinning technology according to the difference of the specific preparation process and the final experiment results. The combination types and the research contents of these two categories were summarized respectively, which showed that many studies were carried out in the most primitive binary Al/Cu and Al/Mg composites added with a third metal, and pointed out that the development of tri-metal composites was the important research direction in the field of metal laminated composites and the difficulty to be further solved. Finally, the prospects and main development direction of tri-metal laminated composites are prospected.

rolling technology; tri-metal composites; laminated composites; microstructure; mechanical properties

10.3969/j.issn.1674-6457.2021.06.003

TG33

A

1674-6457(2021)06-0023-12

2021-09-11

國家自然科學基金（51874226）

張志娟（1992—），女，博士生，主要研究方向為金屬復合材料加工。