川東北地區長興組-飛仙關組碳酸鹽巖同位素地球化學響應及其地質意義

董慶民，胡忠貴，陳世悅，李世臨，蔡家蘭，朱宜新，張玉穎

川東北地區長興組-飛仙關組碳酸鹽巖同位素地球化學響應及其地質意義

董慶民1，2，胡忠貴3，陳世悅1，2，李世臨4，蔡家蘭4，朱宜新4，張玉穎5

［1.中國石油大學（華東） 地球科學與技術學院，山東 青島 266580； 2.中國石油大學（華東）深層油氣重點實驗室，山東 青島 266580； 3.長江大學 沉積盆地研究中心，湖北 武漢 430100； 4.中國石油 西南油氣田公司重慶氣礦，重慶 402160； 5.森諾科技有限公司，山東 東營 257000］

碳、氧同位素是碳酸鹽巖研究的重要地化指標之一，在反映全球氣候變化、海平面升降變化、成巖作用影響及進行地層對比等方面發揮著重要作用。基于川東北地區野外剖面考察、巖石薄片鑒定和微量元素分析，結合長興組-飛仙關組241件碳酸鹽巖樣品的碳、氧同位素組成，建立同位素演化曲線，重點對碳、氧同位素地球化學響應特征進行區域性對比分析，進一步對其地質意義進行試驗性探討。研究結果表明：川東北地區長興期碳同位素演化曲線與海平面變化呈明顯的正相關關系，并可與層序內部體系域進行良好對應，該時期氧同位素組成呈相對穩定趨勢；在二疊系/三疊系界線附近碳、氧同位素值均發生強烈負漂移，達到最低值；進入飛仙關期后碳同位素值進入低幅波動的恢復階段，在飛四段內部達到極大值后降低，氧同位素組成在飛仙關期也較為穩定。碳、氧同位素值在二疊系/三疊系界線處發生強烈負漂移可能與甲烷釋放及火山噴發事件有密切關系。

同位素地球化學特征；碳酸鹽巖；長興組；飛仙關組；川東北地區；四川盆地

近年來，四川盆地油氣勘探取得了重大突破，海相碳酸鹽巖層系所含資源量在四川盆地常規油氣資源總量中占據重要地位，占比達85 %左右［1-6］。對于川東北地區而言，自1995年至今先后發現了鐵山坡、渡口河、盤龍洞等大中型礁灘鮞灘油氣藏，尤其在環開江-梁平海槽周緣的臺緣帶發現了以普光、元壩等為代表的一系列大型臺緣礁、灘相氣藏［7-8］，顯示了川東北地區具有良好的油氣勘探前景，也掀起了相關學者對川東北地區礁灘油氣藏研究的熱潮。此外，研究表明，碳、氧等同位素地球化學方法在海平面演化對比與反映成巖環境過程中扮演著十分重要的角色，因此可以作為海平面升降變化、成巖環境及層序地層劃分和對比的一種指示性標志［9-11］。

通過對川東北地區地質背景資料及前人對碳酸鹽巖同位素研究總結發現：①二疊系/三疊系（P/T）界線處生物滅絕事件是顯生宙以來地球經歷的5次大滅絕事件中對陸地和海洋影響最大的一次，在短時間內引起海洋體系及陸地體系范圍中50 %以上的物種滅絕，與此同時早三疊世陸續出現的生物體積變小及生物種屬單一化、火山活動多發等多次波動事件，使得學者的關注重點集中在P/T界線處及早三疊世［12-13］，而在二疊紀同樣出現了海平面大幅度的波動、大范圍的冰川活動及較頻繁的火山活動［9］，因此對長興期研究也具有重要意義；②國內外對于P/T界線處生物集群滅絕事件的驅動機制存在較大爭議，如外星撞擊、甲烷氣體釋放、海洋缺氧、火山活動等［14］，但至今仍未達成一致的認識；③前人對于川東北地區生物礁灘特征、沉積環境及儲層研究程度較高，研究已趨于精細和成熟［9，15-16］，雖在川東北地區碳、氧同位素特征等方面也開展過一些研究［17］，但在碳酸鹽巖同位素地球化學特征的研究上大多是基于大范圍且宏觀尺度的研究，對局部重點區域的長興組-飛仙關組碳酸鹽巖同位素地球化學特征及其差異性對比研究相對薄弱。此外，研究發現海平面的升降變化是形成層序的重要因素，而層序地層對儲層發育又具有明顯的控制作用。以往對于海平面升降變化的分析，通常基于巖相等定性的方式進行判別，本文結合地化特征等定量的方式來進行海平面升降變化趨勢的分析，這對于更準確識別層序、判別儲層發育規律及指導油氣勘探具有重要的實際意義。綜上所述，本文擬選擇定性與定量相結合的方式，以位于同一海槽側緣帶的盤龍洞剖面、羊鼓洞剖面、渡口剖面、云陽沙市剖面作為主要研究剖面，將重點研究區域的同位素演化曲線與全球其他地區碳、氧同位素演化曲線進行對比，探討P/T界線上下地層碳酸鹽巖同位素地球化學響應特征及地質意義。

1　區域地質概況

四川盆地東北部處于揚子板塊北緣，與大巴山-米倉山造山帶相鄰。研究區主要位于四川盆地東北部城口-鄂西海槽西側，在構造位置上隸屬于川東高陡弧形褶皺帶，西抵華鎣山，東達齊岳山，南起梁平，北至大巴山，相較于鄰區構造面貌其構造活動相對活躍（圖1）。川東北地區自震旦紀以來，研究區先后歷經了加里東運動、燕山運動、喜馬拉雅運動等多期構造運動［18］，根據構造運動方式的差異，可進一步劃分為兩個階段，燕山運動以前主要表現為以升降作用為主導，此后主要表現為水平作用為主導，這使得區內海相沉積具多元化的顯著特點，從而在研究區內不同時期地層中形成了以長興組-飛仙關組礁灘相儲層為代表的多種儲層類型。

圖1　川東北地區分布范圍（a）及構造位置（b）

在綜合電性特征、巖性標志層及沉積旋回演化的基礎上，通常將川東北地區長興組確定為三分。飛仙關組以鄰水—達縣—涪陵區為界限，從南至北因三分漸不明顯，通常以飛一段—飛三段、飛四段劃分。長興早期以碳酸鹽緩坡為主，大致對應于長一段底部，主要發育泥晶灰巖及燧石結核灰巖，向上漸變為碳酸鹽臺地環境，長一段中上部和長二段主要發育泥晶灰巖、生屑灰巖（圖2a，b）及礁灰（云）巖（圖2c—f）；長三段以泥晶灰巖、生屑灰巖及白云巖為主。飛仙關期的沉積格局對晚二疊世古地理有明顯的繼承性又有進一步的發展，整體為一套碳酸鹽臺地沉積，飛仙關末期演變為局限潮坪-潟湖環境［9］。飛一段—飛三段主要發育泥晶灰巖、泥質灰巖、顆粒灰（云）巖（圖2g，h）及白云巖，飛四段主要以發育泥質灰巖、泥晶灰巖和白云巖（圖2i）為主。

圖2　川東北地區長興組-飛仙關組主要巖石類型

a.泥晶含生屑砂屑灰巖，砂屑較為發育，羊鼓洞剖面，長興組，普通染色薄片（-）；b.泥晶生屑灰巖，渡口剖面，生屑可見蜓類等，長興組，普通染色薄片（-）；c.海綿骨架礁灰巖，骨架間被方解石充填，盤龍洞剖面，長興組；d.骨架礁云巖，造礁生物以水螅為主，盤龍洞剖面，長興組；e.海綿礁云巖，可見海綿體腔孔，盤龍洞剖面，長興組；f.海綿障積礁灰巖，造礁生物以海綿為主，溫泉003-X2井，長興組，埋深3 298.50 m，巖心照片；g.含粒屑殘余鮞粒白云巖，溶洞發育，七里北1井，飛仙關組，埋深5 830.06 m，巖心照片；h.亮晶鮞粒云質灰巖，白云石主要交代鮞粒核心，云陽沙市剖面，飛仙關組，普通染色薄片（-）；i.細晶白云巖，白云石晶形完好，晶間孔較發育，新興1井，飛仙關組，埋深3 277.18 m，鑄體染色薄片（-）

2　樣品來源、測試分析及評價方法

2.1　樣品來源及分布

四川盆地古生代—中三疊世海相碳酸鹽巖地層較為發育且廣泛出露，同時依據前人的研究數據表明盆地范圍內的碳酸鹽巖樣品大多可以較好的代表古海水信息。本次研究選擇城口-鄂西海槽邊緣帶盤龍洞剖面、羊鼓洞剖面、渡口剖面、云陽沙市剖面為主要研究剖面（圖1），這些剖面雖處于同一臺地區但地理位置及沉積相帶卻存在明顯差異［9］，這為進行局部重點區域內同位素演化曲線的對比分析提供了堅實的基礎。盤龍洞剖面主要涉及長興組樣品，因飛仙關組出露不完全導致采樣工作終止于P/T界線處；羊鼓洞剖面、云陽沙市剖面及渡口剖面則完整采集長興組-飛仙關組的樣品，是3條完整的長興期—飛仙關期海相碳酸鹽巖沉積記錄剖面。與此同時，它們具有交通方便、便于測量、便于取樣、P/T界線容易識別以及有較好的前期地層學工作基礎等特點。

研究區內盤龍洞、羊鼓洞、渡口剖面均位于四川盆地東北部宣漢縣境內，而云陽沙市剖面位于云陽縣境內。本次研究采集原則為系統地由底到頂逐層采樣，在每個小層采集一件樣品，并在厚度較大的單個小層中增加樣品采集數量，比如在盤龍洞剖面第8小層海綿骨架礁云巖中共采集了7件樣品。基于此原則，盤龍洞剖面采集51件樣品，羊鼓洞剖面采集60件，渡口剖面采集71件，云陽沙市剖面采集59件。

2.2　樣品處理與測試分析

研究區長興組-飛仙關組研究剖面在采樣過程中需采集具新鮮面樣品，并避開發育溶孔、溶洞、方解石脈及構造斷裂帶等位置，即從宏觀尺度保證樣品的有效性。在樣品處理方面，要先將野外樣品的風化面去除，選擇其內部的小塊樣品，將所選取小塊樣品在瑪瑙研缽內研磨至200目以上，以保證樣品與固體磷酸充分反應。與此同時，在樣品處理流程中要防止地質錘、瑪瑙研缽等工具的交叉污染，否則也會在一定程度上對樣品數據造成誤差。

此外，在進行同位素測試分析之前，需在野外剖面觀察的基礎上，結合鏡下薄片鑒定以明確樣品的巖性特征，為樣品的有效篩選提供基本的巖石學資料。依據巖石學資料，需借助微觀尺度手段來保證樣品數據的有效性，即進一步對微量元素進行測試，Mn和Sr含量測試在ICAP 7000等離子體質譜儀上進行，全巖碳、氧同位素測試分析在DELTA V Advantage氣體同位素比質譜儀上采用磷酸法進行，測試標樣標準為IAEA-CO-8，δ13C和δ18O測定值標準偏差分別小于0.032 ‰和0.2 ‰。

2.3　樣品蝕變性評價方法

不同類型的海相碳酸鹽巖對古海水信息保存性存在明顯差異，原因在于碳酸鹽巖在沉積演化中易遭受成巖蝕變［9，19］。海相碳酸鹽巖在成巖后生作用中會伴生微量元素的增多或減少，比如在成巖作用過程中會出現Mn含量的增多及Sr含量的減少。由于生物大滅絕等原因使得古生物化石相對貧乏，且分布不均勻，因此建立一條以抗蝕變性較強的生物殼體為測試樣品的高分辨率同位素曲線難乎其難。更何況目前學者對于同位素分析測試多采用全巖樣品，因此，唯有準確識別碳酸鹽巖的成巖蝕變作用才能更好地反映古海水信息。此外，Horacek等［20］在研究阿爾卑斯山南部地層剖面時發現碳同位素在成巖環境中較穩定，不易遭受成巖作用干擾，但氧同位素在成巖環境中相較于碳同位素更加靈敏，成巖作用對其具有明顯的影響，這更表明了在研究碳、氧同位素時進行樣品蝕變性評價的必要性。

目前對于碳酸鹽巖蝕變性的評價方法主要有穩定同位素分析，Mn、Sr含量和Mn/Sr比值分析，掃描電鏡分析，X衍射分析，陰極發光分析，以及氨基酸分析等。微量元素分析作為海相碳酸鹽巖蝕變性評價方法中重要的一環，主要是依據在成巖過程中碳酸鹽巖礦物中的元素會與成巖流體中元素進行交換，碳酸鹽巖會出現Sr和Na的丟失及Fe和Mn的獲取［21］，若樣品的成巖蝕變性較弱，則樣品中會相應發生Sr元素含量較高及Mn元素含量較低的現象。Derry和Korte等［22-23］在研究同位素地層學時，提出將Sr元素含量的下限值設為200×10-6及Mn元素含量的上限值設為250×10-6，以此作為蝕變性評價標準，但由于碳酸鹽巖中元素的含量也容易遭受溫度、壓力等沉積環境的影響，因此Kaufman等［24］在研究加拿大西北部地層剖面時建議通過Mn/Sr含量比值分析來進一步識別和判斷樣品蝕變性。目前大多數學者認為當Mn/Sr含量比值小于2 ～ 3時，樣品才能較好地反映當時海水的組成。因此本次研究在微量元素方面將Mn/Sr含量比值標準設為2，若Mn/Sr含量比值小于2，則表明樣品蝕變性較弱，能較好地反映古海水信息。

除上述評價方法外，碳、氧同位素組成在一定程度上也能為成巖蝕變性評價提供參考依據。若碳酸鹽巖在成巖作用過程中遭受蝕變越強烈，碳、氧同位素組成的相關性就越強［25］。從研究區內4條剖面的碳、氧同位素相關性分析圖中可以看出（圖3），羊鼓洞剖面的碳氧同位素組成相較于其他剖面相關性較明顯。但鑒于采集樣品數量較多，在分析碳、氧同位素相關性時也只能具體到單個剖面的整體相關性，具有一定程度的隱蔽性，因此有必要對單個樣品進行蝕變性評價。此外，由于氧同位素組成在后期更易遭受成巖改變，因此氧同位素組成也可以作為判斷蝕變性標準之一［9，26］，本次研究將氧同位素的蝕變性評價標準值設為 -10 ‰，當氧同位素值δ18O大于-10 ‰時，則說明能較好地反映古海水信息，反之則說明遭受成巖作用較強烈。目前在使用氧同位素組成這項評估方法時雖有更嚴格的標準，但由于羊鼓洞剖面氧同位素整體值偏負，所以氧同位素選取-10 ‰為評估界限。

圖3　川東北地區長興組-飛仙關組碳、氧同位素值相關性分析

a.盤龍洞剖面；b.羊鼓洞剖面；c.渡口剖面；d.云陽沙市剖面

此外，鑒于氨基酸分析、掃描電鏡分析和X衍射分析等手段在碳酸鹽巖成巖蝕變性評價中效果較差，同時碳、氧同位素相關性分析也具有一定的隱蔽性，因此，為保證研究區長興組-飛仙關組海相碳酸鹽巖的碳、氧同位素組成的準確性，本次研究筆者采取了將Mn/Sr含量比值法與穩定同位素含量法二者相結合的方法來對樣品進行蝕變性評價。

3　測試結果及樣品蝕變性評價

研究區長興組-飛仙關組共采集碳酸鹽巖樣品241件，其中長興組樣品共132件，飛仙關組樣品109件。在樣品處理與測試的基礎上，將測試結果依據上述蝕變性標準進行蝕變性評價，盤龍洞剖面長興組巖石類型雖以礁灰（云）巖、顆粒云巖為主，但仍顯示出對古海水具有良好的代表性。若以Mn/Sr比值法來判斷樣品蝕變性，有5個樣品不符合標準；若以δ18O>-10 ‰的方法來判斷，51個樣品均符合標準；因此將兩者綜合分析共有5個樣品需要剔除。羊鼓洞剖面若以Mn/Sr比值法來判斷樣品蝕變性，有9個樣品不符合標準；若以δ18O>-10 ‰的方法來判斷，有7個樣品不符合標準，將兩者綜合分析共有15個樣品不符合標準，表明羊鼓洞剖面對古海水信息的代表性較一般，同時縱觀羊鼓洞剖面飛仙關組的氧同位素組成，發現該剖面相較于渡口及云陽沙市剖面有較負的氧同位素組成，可能是羊鼓洞飛仙關組氧同位素本身就具備此特征。渡口剖面若以Mn/Sr比值法來判斷樣品蝕變性，有6個樣品不符合標準；若以δ18O>-10 ‰的方法來判斷，71個樣品均在標準之內；因此共有6個樣品不符合標準，表明渡口剖面樣品較好地保持了原始海水的同位素組成。云陽沙市剖面樣品若以Mn/Sr比值法來判斷樣品蝕變性，有4個樣品不符合標準；若以δ18O>-10 ‰的方法來判斷，樣品均符合標準；因此共有4個樣品不符合標準，表明受到較弱的成巖蝕變（表1）。

表1　川東北地區長興組-飛仙關組碳酸鹽巖樣品蝕變性評價結果

綜上所述，4條剖面共采集樣品241件，經過嚴格的蝕變性評價，27件樣品因不符合標準而被剔除，總剔除率為11.2 %，其中，12件來源于長興組，15件來源于飛仙關組，其原因可能與飛仙關組發生不同程度的白云巖化有關，由此造成飛仙關組樣品對古海水信息的保存程度稍差于長興組。

4　碳、氧同位素組成及地質響應特征

4.1　碳同位素演化特征

依據樣品蝕變性評價方法，采用在標準范圍內、對古海水信息保存較好的樣品數據來建立川東北地區長興組-飛仙關組碳酸鹽巖碳、氧同位素演化曲線。張繼慶等［27］學者對四川盆地內P/T分界線等有關研究成果作過歸納，在不考慮混生動物層時，一般都把巖性差異作為分界依據。本文即是在巖性界面基礎上建立的長興組-飛仙關組δ13C演化曲線（圖4—圖6），并可與周緣及國內外地區使用生物分帶建立的長興組-飛仙關組碳同位素演化曲線進行對比研究。

圖4　川東北地區長興組-飛仙關組關鍵巖性界面

a. 云陽沙市剖面長興組與飛仙關組分界面；b. 云陽沙市剖面飛仙關組與嘉陵江組分界面

圖5　川東北地區盤龍洞剖面長興組碳、氧同位素曲線演化特征

圖6　川東北地區長興組-飛仙關組剖面位置（a）和碳、氧同位素組成特征及海平面變化（b—d）

川東北地區長興組共采集120件樣品，δ13C值介于0.152 ‰ ～ 5.529 ‰，平均值為2.941 ‰。研究剖面在長興期δ13C值最大幅度差為4.654 ‰，進一步分析發現，研究區在長興初期海平面大幅度上升，從四級層序內部的體系域來看，可與層序sq1中的海侵體系域相對應（圖5、圖6中—段），碳同位素值因海平面上升也相應呈增加的趨勢，上升幅度在0.968 ‰ ～ 3.277 ‰，在此時期δ13C值分布在2.191 ‰ ～ 5.468 ‰，反映出碳同位素組成具有高值的特征，此時研究區以發育泥晶灰巖相或硅質灰巖相等低能巖相為主。川東北地區從sq2時期至sq3時期轉變為高位體系域，海平面呈整體下降趨勢，碳同位素值也相應呈下降的趨勢，在此期間碳同位素值存在著小幅度的震蕩（圖5、圖6中—段），這也間接證明了當時水體環境的動蕩，使得該時期發育的巖相類型以高能沉積為主，可見礁灰巖相、礁云巖相和顆粒灰巖相等。sq3時期后海平面由下降變化為上升，可與sq4中的海侵體系域相對應，碳同位素值也相應增大（圖5、圖6中—段），巖相類型也相應以發育泥晶灰巖相等低能巖相類型為主，盤龍洞剖面在該時期由于處于古地貌相對高地而發育顆粒灰巖相，但灰泥含量較高。繼長興中晚期短暫海侵之后，研究區轉變為海退，可與sq4—sq5中的高位體系域相對應，碳同位素值整體也相應減小（圖5、圖6中段），羊鼓洞剖面、盤龍洞剖面及云陽沙市剖面在該時期可見顆粒灰巖相、顆粒云巖相等高能巖相類型，代表水體環境相對較淺，適宜灘體發育。最終在海平面持續下降的背景下，研究區以泥-粉晶云巖相結束。整體而言，長興期海平面整體上呈下降趨勢［9］，碳同位素值呈明顯減小的現象，表明碳同位素值與海平面升降變化呈較好的正相關特征。

進入P/T界線附近時，川東北地區渡口剖面樣品的δ13C值從長興末期的2.232 ‰降低至P/T界線處的-2.547 ‰，差值達到4 ‰以上；羊鼓洞剖面樣品的δ13C值從長興末期的3.021 ‰降低至P/T界線處的-3.356 ‰，差值達到6 ‰以上；云陽沙市剖面樣品的δ13C值從長興末期的4.557 ‰降低至P/T界線處的-2.46 5‰，差值同樣達到6 ‰以上（圖6中—段）。區內建立的3條曲線再度證實了前人所總結出的碳同位素負漂移的客觀事實，如浙江煤山、大貴州灘等地區［28-29］（圖7a），浙江煤山剖面樣品的δ13C值從3.7 ‰降低至P/T界線處的-2.4 ‰，大貴州灘地區樣品的δ13C值從長興末期的約3.5 ‰迅速降低至P/T界線處的-1.0 ‰左右，差值同樣達到4 ‰以上，表明負漂移事件為全球性的事件，這也為飛仙關期全球碳循環大幅度動蕩拉開帷幕。

圖7　貴州大貴州灘（a）和南京湖山剖面（b）早三疊世碳酸鹽巖碳同位素演化曲線（據文獻［29］和［31］修改）

川東北地區飛仙關組共94個樣品，δ13C值分布在-3.356 ‰ ～ 4.228 ‰，平均值為1.125 ‰。繼P/T界線附近碳同位素的迅速負漂移后，羊鼓洞剖面、渡口剖面及云陽沙市剖面飛仙關期海水的δ13C值進入了一個低幅波動的恢復階段（圖6中—段），渡口剖面及云陽沙市剖面飛仙關期海水的δ13C值接近恢復到了長興期海水的碳同位素值，表明飛仙關期為生物大滅絕后的生態恢復期，有機碳埋藏量增加。但羊鼓洞剖面在飛仙關期碳同位素組成與前兩個剖面存在較大的差異，具體表現為羊鼓洞剖面在此期間δ13C值大部分為負數，飛仙關晚期才轉為正值，此現象與下揚子南京湖山剖面、巢湖平頂山北坡剖面表現一致［30-31］（圖7b），均在飛仙關中晚期時碳同位素值才逐漸恢復正值。δ13C值增加是生物復蘇的反映，δ13C值增加緩慢的原因可能與P/T界線處生物大滅絕地質事件對該區生態環境的破壞極其嚴重、生物復蘇緩慢有關，表明早三疊世碳同位素組成既有著大范圍的共性，也具有著小區域的差異。其次，從所建立的飛仙關組海相碳酸鹽巖的碳同位素組成特征來分析，其規律性較長興期差，與四級層序內部的體系域無明顯相關關系，因此與巖相發育類型也缺乏較好的響應特征。其原因可能與生物集群大滅絕后碳循環的動蕩及生態環境的不穩定相關。但演化曲線總體上表現出明顯的上升趨勢，在飛四段內部達到極大值后降低（圖6中點）。

綜上所述，長興期碳同位素組成相對穩定，從P/T界線附近至飛仙關期時，碳同位素組成轉變為大幅度的動蕩。從長興期—飛仙關期整體碳同位素值分析來看，碳同位素值呈下降趨勢，反映海平面不斷降低，表明研究區長興組-飛仙關組碳同位素演化曲線與海平面變化呈明顯正相關關系（圖6）；此外，長興期—飛仙關期碳同位素值范圍均分布在Veizer等［32］報道的同期海水的碳同位素分布區間范圍內（圖8a）。

圖8　顯生宙低鎂方解石生物殼δ13C（a）和δ18O（b）的演化趨勢（據文獻［32］修改）

4.2　氧同位素演化特征

目前，前人對全球地區P/T界線附近及早三疊世海水的碳同位素組成研究程度較高［12，31］，但對于長興期—飛仙關期海水的氧同位素組成的研究相對薄弱，這主要是由于氧同位素易和孔隙流體中的元素發生替代所導致的，此外氧同位素對溫度變化較為靈敏，因此碳酸鹽巖的氧同位素在成巖環境中具有不穩定性。雖然其所代表的氧同位素組成對川東北地區長興期—飛仙關期僅具有有限的參考價值，但在氧同位素演化曲線演化趨勢中意義較大。

從建立的長興期碳酸鹽巖的氧同位素曲線演化型式來看，研究區內4條剖面表現為小幅度的波動，盤龍洞剖面樣品的δ18O值分布在-3 ‰ ～ -5 ‰；羊鼓洞剖面及渡口剖面樣品的δ18O值分布在-4 ‰ ～ -5 ‰；云陽沙市剖面樣品的δ18O值分布在-5 ‰ ～ -6 ‰（圖6）。上述4條剖面在長興期時δ18O值范圍分布在Veizer等［32］報道的同期海水的氧同位素分布區間范圍內（圖8b）。

當進入P/T界線附近時，長興末期海水的氧同位素組成與碳同位素組成類似，也發生了負漂移現象，在界線處氧同位素值降至最低。羊鼓洞剖面樣品的δ18O值從長興末期的-2.756 ‰降低至-8.935 ‰；渡口剖面樣品的δ18O值從長興末期的-4.846 ‰降低至-8.060 ‰；云陽沙市剖面樣品的δ18O值從長興末期的-3.457 ‰降低至-8.440 ‰。3條剖面樣品的δ18O值在P/T界線附近時都出現了類似碳同位素的負漂移現象（圖6中'—'段），在過去的研究中大多將負漂移現象認為受成巖作用的影響，隨著進一步的研究探索后，發現在巢湖平頂山北坡剖面及開江-梁平海槽西側的中梁山/仰天窩剖面在P/T界線處δ18O值均發生負漂移現象［17，30］，中梁山剖面/仰天窩剖面在界線附近甚至降至-10 ‰。Sun等［33］在研究南盆江盆地早三疊世磷酸鹽氧同位素時也指出，在南盆江盆地P/T界線附近也發生類似的現象。雖然碳酸鹽巖氧同位素與磷酸鹽氧同位素不能直接對比，但從前述不同地區的P/T界線附近處氧同位素特征來看，也印證了負漂移現象是存在的。

隨著P/T界線附近氧同位素負漂移事件的結束，飛仙關期海水的δ18O值略有恢復，但幅度較小（圖6）。羊鼓洞剖面樣品的δ18O值集中在-7 ‰ ～ -8 ‰；渡口剖面樣品的δ18O值集中在-6 ‰ ～ -7 ‰；云陽沙市剖面樣品的δ18O值集中在-6 ‰ ～ -7 ‰。上述3條剖面在飛仙關期時δ18O值范圍分布在Veizer等［32］報道的同期海水的氧同位素分布區間范圍內（圖8b）。同時研究發現，羊鼓洞剖面相較于渡口及云陽沙市剖面樣品的δ18O值也具有明顯不同的特征（圖6），具有相對較低的氧同位素組成。

5　碳、氧同位素演化曲線的地質意義

5.1　碳同位素演化曲線

P/T界線附近碳同位素負漂移事件在全球很多剖面都有出現，如伊朗、加拿大、中國下揚子地區、挪威、澳大利亞等，相關學者進行研究后一致認為這是涉及到全球性地質事件［34-35］。研究區內晚二疊世期海水的δ13C值主要集中在3‰ ～ 5 ‰，而在P/T界線處突變為-2 ‰ ～ -3 ‰，差值達到4‰ ～ 7 ‰，負漂移現象在國內外地區也廣泛存在。此外，生物種類也急劇減少，從長興期古生物繁盛，地層常含?、有孔蟲、海綿藻類等化石轉變為早三疊世時期的古生物大量滅絕［9］。

關于P/T界線附近的碳同位素負漂移驅動機制莫衷一是，如火山事件、海平面下降有機碳埋藏與氧化、甲烷釋放等。碳同位素負漂移現象代表著有較多的輕碳從巖石圈到海洋-大氣圈中運移，Kamo等［36］認為西伯利亞地區火山活動是P/T界線附近的碳同位素負漂移的驅動機制之一，但Payne等［37］研究計算后認為，即使是西伯利亞地區龐大的火山噴發碳總量也只能造成不足1‰的碳同位素負漂移，這顯然與研究區及全球其他地區發生的負漂移現象存在較大差異，表明碳同位素負漂移現象不單純是由西伯利亞地區火山活動控制的。

筆者認為P/T界線附近出現碳同位素負漂移現象的另外一個原因可能與甲烷釋放有關。甲烷在海洋底部呈相對穩定狀態，大量釋放須在火山活動、行星撞擊等地質事件觸發條件下發生，晚二疊世發生的地幔柱活動引起的火山噴發、構造抬升、斷裂會造成甲烷的大量釋放。另一方面晚二疊世末期發生的海平面下降既會造成有機碳氧化速率的增加，也會造成甲烷的釋放。甲烷釋放到海洋中與氧氣發生反應產生大量的CO2，由于甲烷的碳同位素組成本身較負，大致分布在-40 ‰ ～ -80 ‰［38］，相較于碳酸鹽巖碳同位素組成相差較大。Buffett等［39］研究后認為在P/T界線處發生4 ‰的碳同位素負漂移最多會消耗海洋底部甲烷總量的1/4左右，這是碳同位素負漂移依據的一個良好補充。此外，在海平面下降的背景下，陸地風化速度逐漸增加，陸源輸入也相應呈增加趨勢，進一步促成了碳同位素的負偏移。與此同時，甲烷氣體與有機質在發生氧化反應的過程中，不斷消耗海洋中的硫酸鹽，因而產生大量的12C，也會導致碳同位素的負偏移（圖9a）。隨著海平面的逐漸上升，海洋水合物系統也呈相對穩定的趨勢，甲烷釋放和氧化反應等基本結束（圖9b）。綜上所述，火山活動及甲烷釋放等因素足夠引起海水碳同位素組成下降、全球變暖、生物大滅絕等。

圖9　川東北地區P/T界線處碳同位素負漂移成因模式

a. 海平面下降時期碳同位素演化模式 b. 海平面上升時期碳同位素演化模式

5.2　氧同位素演化曲線

除了成巖作用對海相碳酸鹽巖的氧同位素組成有影響之外，古海水組成及古溫度也對其有重大影響。目前針對P/T界線附近氧同位素負漂移現象的研究較少，相關學者起初認為這是與氧同位素的不穩定性有關，隨著類似現象的增多，如四川盆地東部的仰天窩剖面/中梁山剖面及西北部的廣元上寺剖面（圖1）均出現此現象，廣元上寺剖面氧同位素值從-5.0 ‰降至-7.7 ‰［17］，表明這與成巖蝕變關系較小，何況在分析氧同位素組成前均經過嚴格的蝕變性評價，因此初步研究認為負漂移現象可能與地質事件有密切關聯。

四川盆地及周邊的云貴等地區在二疊世及早-中三疊世期間發生過大規模的火山活動，因而被國際學術界認同為國內唯一的大火成巖省。研究表明，P/T界線附近也發生過大規模的火山噴發，如四川盆地中梁山剖面、廣元上寺剖面在飛仙關組底部就有3層以上的粘土巖存在［40］，經測試分析后認為是火山物質的產物，這也充分證明了火山事件的發生。受大規模火山活動的影響，可以造成局部海水古溫度增高，從而使海相碳酸鹽巖沉淀過程中氧同位素分餾系數發生改變，進而使其具有較輕的氧同位素組成。若將沒有經受成巖蝕變的海相碳酸鹽巖的δ18O值設為-5 ‰，沉淀溫度設為25 ℃，可得出相應流體的δ18O（SMOW）值大約為-3 ‰。按方解石-水系統18O/16O分餾系數表達方程計算：103ln方解石-水=2.789（±0.017）×106/2-2.89（±0.08），假設δ18O值設為-7.00 ‰，那么沉淀溫度為36 ℃左右。而本次研究區云陽沙市剖面在P/T界線附近δ18O最低值為-8.44 ‰，按上述公式計算得出該樣品對應的古海水溫度為44 ℃左右。這一溫度比二疊紀末期上升了17 ℃，此現象與黃思靜等［17］在研究川東地區開江-梁平海槽東西兩側剖面時得出的趨勢一致，進一步表明P/T界線附近火山活動造成的古溫度升高與氧同位素負漂移有密切關系。

6　結論

1）依據樣品蝕變性標準，選取對古海水信息保存較好的樣品來建立研究區長興組-飛仙關組碳酸鹽巖同位素演化曲線。碳同位素組成在長興期與海平面有較好的響應關系，長興期海平面整體上顯示為下降趨勢，碳同位素值也相應呈明顯下降趨勢。進入P/T界線附近時，研究區3條剖面均發生碳同位素負漂移的現象，下降幅度高達6 ‰。進入飛仙關期時，碳同位素值總體上表現出明顯的上升趨勢，在飛四段內部達到極大值后降低。

2）研究區氧同位素組成在長興期和飛仙關期時范圍均落在Veizer等公布的同期海水的氧同位素分布區間內，但羊鼓洞剖面在飛仙關期時相較于其他剖面同期海水的δ18O值具有相對較低的氧同位素組成。在進入P/T界線附近時，氧同位素值也發生了強烈的負漂移現象，在P/T界線附近達到了最低值。

3）在綜合巖石學、地球化學信息的基礎上探討了P/T界線附近碳、氧同位素負漂移現象的可能驅動機制，研究認為西伯利亞地區火山活動對P/T界線附近碳同位素負漂移影響較小，出現負漂移的主要原因可能與甲烷釋放有關。P/T界線附近的氧同位素負漂移驅動機制可能與火山活動造成的古溫度升高有關。

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Isotope geochemical responses and their geological significance of Changxing-Feixianguan Formation carbonates，northeastern Sichuan Basin

Dong Qingmin1，2，Hu Zhonggui3，Chen Shiyue1，2，Li Shilin4，Cai Jialan4，Zhu Yixin4，Zhang Yuying5

［1，（），，266580，；2，（），，266580，；3，，，430100，；4，，，402160，；5，，，257000，］

The carbon and oxygen isotopes are important geochemical indexes for the study of carbonate rocks and have been widely used in revealing global climate changes and sea level fluctuation as well as diagenesis and stratigraphic correlations. This study starts with outcrop observation，thin-section identification and trace element analysis，continues with establishing isotope evolution curves with emphasis on the regional comparative analysis of the geochemical response characteristics of carbon and oxygen isotopes based on analyses of carbon and oxygen isotope compositions of 241 carbonate samples from the Changxing-Feixianguan Formations in northeastern Sichuan Basin，and ends with a discussion on the geological significance of these characteristics. The results show that the carbon isotope evolution curves positively correlate with sea level changes in the Changxing period and correspond well with the system tracts in the sequence. The oxygen isotope composition shows a relatively stable trend during this period. Strong negative drift of carbon and oxygen isotope values occurs near the Permian/Triassic boundary while reaching their lowest values. After entering the Feixianguan period，the carbon isotope value keeps rising with a low-amplitude fluctuation until reaching the maximum value inside the fourth member of Feixianguan Formation. The oxygen isotope composition is stable during the Feixianguan period. It is also suggested that the strong negative drift of carbon and oxygen isotopes at the Permian/Triassic boundary may be closely related to methane release and volcanic eruption events.

isotope geochemical characteristic，carbonate rock，Changxing Formation，Feixianguan Formation，northeastern Sichuan Basin，Sichuan Basin

TE121.3

A

0253-9985（2021）06-1307-14

10.11743/ogg20210606

2020-05-27；

2021-10-12。

董慶民（1993—），男，博士研究生，沉積學及層序地層學。E?mail：416648529@qq.com。

陳世悅（1963—），男，教授、博士生導師，沉積學及非常規油氣地質學。E?mail：chenshiyue@vip.sina.com。

國家科技重大專項（2016ZX05006-007，2016ZX05007-002）。

（編輯 張亞雄）