曹睿, 王恒霖, 車洪艷, 閆英杰
(1.蘭州理工大學,省部共建有色金屬先進加工與再利用國家重點實驗室,蘭州 730050;2.中國鋼研科技集團有限公司,安泰科技股份有限公司,北京 100081;3.河北省熱等靜壓工程技術研究中心,河北 涿州 072750)
化石能源是我國能源消耗的主要組成部分,核能發電可大大減少化石燃料的消耗[1-2]。氧化物彌散強化的ODS合金是一種理想的核電結構材料,具有優異的抗蠕變能力和抗輻射腫脹能力,反應堆的包殼材料就是用這種合金制造而成的。ODS合金在反應堆服役過程中遇到惡劣的環境和強腐蝕性介質,因此在長時間的使用過程中,需保證焊接結構的完整性[3-5]。采用異種低合金鋼制造焊接結構時,在滿足服役環境的條件下盡可能節省ODS合金,降低成本簡化制造工藝,填補先進反應堆的建設空白,增加設計裕度并且充分利用每種材料的性能優勢[6]。然而,由于不同材料的熱物理冶金(熔點、密度、晶體結構、導熱性和線膨脹系數等)及化學性能差異較大,焊后接頭的成形性、服役性及可靠性成為至關重要的問題[7]。因此,研究ODS合金與低合金鋼的異種金屬焊接十分重要。文中總結與分析了近幾年采用不同焊接方法連接ODS合金與低合金鋼的進展,分析了焊后接頭的微觀組織及力學性能,并對未來的研究方向進行了分析與展望。
由機械合金化制造的氧化物彌散強化的ODS合金是核反應堆中用于包殼材料和其他組件的主要候選材料。在金屬基體中加入少量穩定的氧化物彌散顆粒,可以顯著降低高溫蠕變速率,且對金屬基體的抗氧化和耐腐蝕性能沒有影響。以合金MA956為例,它是一種高Al含量的鐵基ODS鐵素體不銹鋼,高Al含量主要用于改善合金的抗腐蝕性和抗氧化性能。含Y氧化物顆粒主要附著在較大的氧化鋁上,細小的含Y氧化物顆粒彌散均勻分布,可以有效阻礙位錯的運動,使其在高溫下具有優異的力學性能[8]。為了降低整體的生產成本以及后期的維護成本,ODS合金的應用必定需要與同種以及異種金屬進行連接,用于建造聚變反應堆和其他大型工業系統。
目前,ODS合金的焊接工藝在國內外引起了廣泛的關注和研究。國外對ODS合金的焊接研究主要集中在美國、德國、法國和日本等幾個國家,國內對其研究處于起步階段。開展ODS合金合適的焊接方法及焊接工藝對中國和世界接軌并達到領先水平有著重要的意義。
傳統的異種金屬焊接主要使用熔化焊進行焊接,如鋁/鋼、鎂/鋼、鎳/鋼等異種金屬的焊接,采用熔化焊都能成功實現連接。大量研究表明,ODS合金的異種金屬焊接是非常困難的,由于ODS合金本身成形工藝的特殊性,使其具有冶金不平衡狀態,導致焊接性差是ODS合金應用中的一個關鍵問題。主要原因:傳統熔化焊接的熔化冶金過程破壞了ODS合金的冶金不平衡性,使其原先分布在基體上的高熔點、低密度的氧化物彌散顆粒與基體液態金屬發生分離。熔化-凝固的過程造成氧化物顆粒的熔化或者發生比較嚴重的聚集現象,彌散的氧化顆粒團聚是導致整個焊接構件力學性能嚴重下降的主要原因,同時氧化物顆粒的團聚及熔化也導致焊縫的硬度明顯低于兩側的母材,造成焊接接頭力學性能不均勻[9-13]。這種現象嚴重破壞母材原有的組織和性能,也違背了ODS合金設計之初氧化物顆粒的作用。因此要保證ODS合金與低合金鋼異種金屬焊接接頭在服役的過程中具有優異的性能和良好的抗輻照及耐蝕性,必須保證在焊接接頭中具有一定數量的氧化物顆粒分布[14-15]。
根據ODS合金與低合金鋼2種金屬的特點,國內外科研人員采用多種焊接方法對 ODS合金與低合金鋼焊接進行研究,主要包括攪拌摩擦焊、電阻焊、電子束焊等。針對ODS合金與低合金鋼2種材料的焊接性,主要的焊接方法以固相焊接為主,高能束焊接為輔。固相焊接在保證成功連接2種不同金屬的同時也能保證焊接接頭中氧化物顆粒的分布狀態,并且焊后焊縫成形性好,接頭強度高,力學性能普遍等于或者略小于低合金鋼側的母材強度[16-25]。高能束焊接在焊接的過程中,由于其本身可以快速加熱也可以快速冷卻的特點,可以瞬間形成熔池,使氧化物顆粒來不及聚集上浮就已經凝固形成焊縫[26-29]。所以在ODS合金與低合金鋼異種金屬焊接領域也得到應用。
摩擦焊的焊接工藝參數易于控制、能耗低、焊接精度高、不需要焊后加工,廣泛應用于異種材料的高質量連接,具有顯著的經濟和技術優勢。主要分為攪拌摩擦焊、線性摩擦焊及旋轉摩擦焊。針對不同的焊接結構及接頭類型所采用的方法也不同。傳統核電燃料棒的包殼管與端塞之間使用TIG進行密封操作[30],但是在反應堆這種惡劣條件下,TIG焊的焊接接頭在長久服役后容易成為整個結構中最為薄弱的區域。為了延長其使用壽命、降低后期維護成本,必須研究新的焊接方法用于密封端塞與包殼管。
近些年世界各國都在研究自己的RAFM鋼,如中國的CLAM鋼、日本的F82H鋼、歐洲的Eurofer鋼皆為聚變堆低活化鐵素體/馬氏體鋼,RAFM鋼具有較低的輻照腫脹、較高的高溫強度并具有低活化的特性,將其與ODS合金焊接可以充分發揮2種材料性能優勢。通過旋轉摩擦焊及攪拌摩擦焊對15Cr-ODS鋼與F82H鋼馬氏體鋼,MA956鋼與聚變堆低活化鐵素體/馬氏體(RAFM)等材料進行連接[16-21],由于摩擦焊接是一種固態連接技術,在相同材料的焊接中,無論是ODS鋼還是馬氏體鋼,均優于其他連接技術。通過旋轉摩擦焊實現2種材料連接的原理是:一側焊接構件固定,另一側焊接構件以較高的速度旋轉使得2個焊接構件相互摩擦進行產熱,待2個焊接構件達到熱塑性狀態,然后施加壓力最后實現連接。通過攪拌摩擦焊進行連接的機理與旋轉摩擦焊類似,待焊工件固定不動,攪拌頭的軸肩與工件表面進行摩擦產熱,攪拌針對焊縫金屬進行充分攪拌,最終在壓力的作用下進行焊縫成形。
ODS合金與低合金鋼異種金屬攪拌摩擦焊的焊接接頭由焊核區、ODS合金側熱機械影響區和熱影響區、低合金鋼側熱機械影響區和熱影響區及2種材料的原始母材組成[31-36]。在攪拌摩擦焊中,由于軸肩的產熱使焊核區的峰值溫度為0.75~0.9倍的母材熔點溫度,但是這種溫度分布從軸肩接觸面開始下降[37]。由于與軸肩接觸面的溫度較高,所以焊核區呈現較為明顯的上寬下窄的特征。攪拌摩擦焊過程中產生較大的塑性變形,具有一定的形變儲能,使材料本身的再結晶溫度降低,在焊核區生成許多再結晶晶粒,使焊縫的整體晶粒尺寸降低[31]。熱力影響區的峰值溫度隨著距焊縫距離的增大而減小,整體的寬度較小。由于受到焊核區的擠壓作用,在ODS合金一側的熱力影響區的晶粒尺寸較小;在含有馬氏體組織的低合金鋼一側,由于低合金鋼一側熱力影響區的溫度超過了馬氏體組織的相變溫度,通常在低合金鋼一側有較多的馬氏體組織生成。而2種材料的熱影響區,靠近焊核區的距離較遠,但是在焊接熱循環作用下整體的晶粒尺寸略微長大,但是在低合金鋼一側同樣發生相變,產生馬氏體及析出碳化物,最終為馬氏體和鐵素體的混合組織,整體寬度也較窄[17-21]。ODS合金本身Cr,Al元素的含量較高,具有比較好的晶格穩定作用,在ODS合金一側的熱影響區不會發生任何相變,只是晶粒尺寸略微長大[38]。由于旋轉摩擦焊的產熱方式與攪拌摩擦焊不同,是依靠2個焊接試樣的表面相互接觸摩擦進行產熱。距離工件表面的距離不同,旋轉的相對速度也不同,靠近外表面的旋轉速度較大,而靠近工件中心部位的旋轉速度依次遞減,所以外表面部位的產熱量高于靠近工件中心部位的產熱量,導致靠近工件中心部位的熱影響區的寬度小于靠近工件兩側部位的熱影響區寬度。其余部位的焊接接頭組織與攪拌摩擦焊的接頭組織類似[16]。
ODS鋼與低合金鋼異質接頭摩擦焊主要存在下述2個問題。
問題1:焊后焊接接頭的硬度分布不均勻,焊接接頭容易硬化;焊核區、低合金側熱影響區的馬氏體組織占比增加及碳化物大量析出,導致焊縫力學性能不均勻。攪拌摩擦焊和旋轉摩擦焊的焊縫組織中馬氏體組織的占比增加[16,19-20]。表1中,焊核區的最大硬度值為416 HV,熱影響區硬度明顯下降,最小值僅為242 HV[19]。在攪拌摩擦焊焊接的過程中溫度高于RAFM鋼的奧氏體化溫度。焊核區的馬氏體組織向奧氏體組織轉變并溶解碳化物。由于冷卻速度較快,碳化物以過飽和固溶體的形式存在于新形成的馬氏體中。使得焊核區的硬度高于原始母材的硬度值。熱影響區硬度下降的主要原因是:在焊接熱循環的作用下發生了相變、導致熱影響區的組織為鐵素體和馬氏體的混合組織。因此為了保證焊接接頭力學性能的均勻性,必須進行焊后熱處理來改善焊接接頭的硬度的均勻性。退火加回火熱處理后的焊縫區和熱影響區的組織由馬氏體組織轉變為回火馬氏體組織,但是焊縫區的鐵素體晶粒卻發生了粗化,導致焊縫區的硬度降低約為200 HV左右,而其他各區的硬度值基本相同約為250 HV左右[16]。ODS鋼和低合金鋼旋轉摩擦焊焊接后其不同溫度下的抗拉強度也發生下降。在376 ℃溫度時,斷裂在焊縫位置,其余溫度均斷裂在低合金鋼的母材側[16]。焊接試樣的抗拉強度均高于低合金鋼母材的抗拉強度值,但是焊縫斷后斷后伸長率為4%~6%,僅為低合金鋼母材斷后伸長率的一半。

表1 ODS合金與低合金鋼異種金屬焊接的試驗結果
問題2:原始母材中的氧化物顆粒為納米級尺寸,焊后在靠近接頭界面側ODS鋼晶粒內部出現輕微的氧化物顆粒聚集粗化,如圖1所示[16]。在焊接過程中,氧化物顆粒的聚集粗化是一個自發的過程,因為較大尺寸的氧化物顆粒相較于納米級尺寸的氧化物顆粒更加穩定,導致在摩擦焊后靠近界面處的氧化物顆粒發生了輕微粗化。但在焊縫區域仍具有一定數量的氧化物分布,對位錯具有一定的阻礙作用,可以保證整個焊接構件的服役性能[39-41]。

圖1 接頭界面ODS鋼側的氧化物顆粒
基于上述出現的這2個問題可以通過焊后熱處理使焊接接頭的硬度均勻,同時釋放焊接過程的殘余應力,使焊接接頭的整體力學性能均勻;通過優化焊接工藝參數來調控焊接接頭中氧化物顆粒的分布狀態。
RAFM鋼廣泛應用于反應堆的結構材料。但是當溫度超過550 ℃時,RAFM鋼力學性能降低。為了進一步提高反應堆的工作效率,氧化物彌散強化的ODS合金也作為一種新型的反應堆結構材料得到了廣泛的推廣。但是ODS合金的制造成本較高,所以將ODS鋼與RAFM鋼進行焊接是一種靈活且經濟的制造反應堆結構材料的方法[19]。對ODS鐵素體鋼與低合金鋼焊接的最好連接方法就是固相焊接,以保證焊縫中具有一定數量的氧化物顆粒分布[31-41]。ODS合金固態連接工藝主要集中在攪拌摩擦焊。但是攪拌摩擦焊和旋轉摩擦焊適用的焊接接頭的形式有限;在包殼管和端塞的焊接中,尚未得到有效的應用。到目前為止,只能進行簡單的薄板攪拌摩擦焊接。因此,評估ODS合金與低合金鋼異種金屬電阻焊焊接的前景至關重要。
(二)建立醫療服務價格分級管理權限與責任機制。根據各地經濟發展水平、財政級次與補償比例、提高定價效率等因素,按照價格法的規定,省政府應該授權設區市和有條件的縣(市)對醫療服務價格進行調整,并做好協調指導和監督管理工作。對公立醫院在保證基本醫療服務需求的前提下,為滿足患者不同層次需求,放開公立醫院提供的特需醫療服務和市場競爭比較充分、個性化需求較強的醫療服務項目價格實行市場調節價,由公立醫療機構自主定價,報衛生、醫保、財政部門備案。
加壓電阻焊是一種獨特的電阻焊接工藝,在一定軸向壓力下,通以大電流利用接頭本身電阻產生熱量,由于接頭為2種不同的金屬材料、阻值不同,導致接觸區域最初的電流密度比其他區域大,接觸點產生的熱量較高。隨著溫度的升高接頭的阻值增加,接觸區域的溫度隨著頂鍛速度的增加而增加,端面熔化的金屬被擠出焊縫外部形成毛邊,從而在2個組件之間形成固態連接[42]。
ODS鋼與低合金鋼異質接頭加壓電阻焊主要存在4個問題。
問題1:毛邊的形成。Jerred等人[24]使用加壓電阻焊進行MA957-ODS合金包殼管與鐵素體-馬氏體HT-9端塞的焊接。焊后焊縫的成形良好,MA957側熔化的部分被擠出焊縫區域,形成毛邊。毛邊的形成是影響焊接接頭強度的一個重要因素,如果沒有形成毛邊,那么在焊縫內部可能會形成灰斑缺陷,嚴重影響接頭的力學性能[42]。
問題2:組織不均勻及晶粒長大。焊后焊接接頭主要由焊縫區、MA957側熱機影響區、HT-9端塞側熱機影響區、熱影響區及2種金屬的原始母材組成。MA957側焊縫的組織與其母材的顯微組織明顯不同,整體的晶粒形態從原始母材的細長晶粒轉變為等軸態晶粒。這種晶粒形態的變化主要是因為在加壓電阻焊的過程中,焊縫區溫度較高,在焊接熱循環的作用下使得端面后部金屬溫度升高,晶粒長大。在頂端力的作用下,端面熔化的液態金屬被擠出焊縫外部,焊縫組織由端面后部的半固態金屬組成,所以MA957側的焊縫晶粒轉變為等軸態[23-24,42]。MA957側熱機影響區的晶粒尺寸較焊縫的晶粒細小,主要原因是在焊接熱循環及頂鍛力作用下,在MA957側的熱影響區發生了動態再結晶,形成了細小的等軸晶組織,細化了MA957側熱影響區的晶粒尺寸。
問題3:氧化物顆粒聚集。如圖2所示[24],在MA957側焊縫區及熱影響區的晶粒內部均有納米級氧化物顆粒的存在,但是氧化物顆粒的尺寸相較于原始MA957母材中的氧化物顆粒尺寸大,說明在MA957焊縫區及熱影響區發生了氧化物顆粒的聚集。

圖2 焊縫區的氧化物顆粒
問題4:硬度不均勻。在表1中,在HT-9鋼側焊縫及熱影響區的硬度最高值約為500 HV,比HT-9鋼母材硬度提高了近2倍;和ODS合金與低合金鋼攪拌摩擦焊類似,由于焊接熱循環的作用,導致結合界面的溫度達到了HT-9鋼組織轉變為奧氏體組織的溫度。焊后的冷卻速度較快,使HT-9鋼側焊縫區及熱影響區的馬氏體組織占比升高,導致最終的硬度值增加。而靠近MA957側焊縫區的硬度值降低,主要原因是焊接的過程中,使得MA957側焊縫區的位錯密度降低,同時MA957側焊縫區的氧化物顆粒發生團聚,導致彌散強化作用降低從而導致硬度值下降。焊接接頭不同區域的硬度相差較大造成焊接接頭的力學性能不均勻,最終造成焊接接頭成為整個焊接結構中力學性能相對薄弱的區域。經過焊后熱處理消除焊接過程中產生的殘余應力,可以明顯改善焊接接頭的硬度[44]。經過焊后熱處理發現HT-9鋼側焊縫區及熱影響區的硬度值明顯下降,組織變得更加均勻,基本恢復為原始母材的硬度,但是MA957側焊縫區的硬度值卻沒有明顯變化,主要原因是焊后熱處理并不能改變MA957側焊縫區的組織,甚至還會使焊縫區的晶粒尺寸變大,造成晶界強化作用減弱,導致硬度值下降。總之,焊后熱處理可以均勻MA957與HT-9鋼焊縫區的組織和硬度,有效避免焊縫區成為整個焊接結構中力學性能相對薄弱的區域[24]。
ODS合金與低合金鋼加壓電阻焊需要避免氧化物顆粒發生團聚。氧化物顆粒團聚導致空間分布不均勻,從而失去了納米粒子所賦予的有益特性。Olivier等人[23]在ODS鋼包殼管與包殼管之間通過加壓電阻焊焊接試驗時,對焊后焊接試樣進行了拉伸試驗及氣密性試驗,發現焊縫的強度總是比母材的強度高。焊接構件失效的位置發生在包殼管中部。主要原因是由于焊接熱循環及頂端力的作用下,在熱影響區發生動態再結晶,細化了整個焊接接頭的晶粒尺寸,使得晶界強化作用增強,雖然焊縫區及熱影響區的氧化物顆粒出現偏聚,但是偏聚后的氧化物尺寸略大于原始母材的氧化物顆粒尺寸,整體仍然呈現彌散分布的特征,使得最終接頭力學性能要高于原始母材的力學性能。在ODS合金與低合金鋼的異種金屬加壓電阻焊中,由于氧化物顆粒的彌散強化作用,使得ODS合金的力學性能高于低合金鋼的力學性能,并且在焊接接頭中仍然保持一定數量的氧化物顆粒分布,所以焊接接頭的力學性能高于低合金鋼側母材的強度,最終通常斷裂在低合金鋼母材側。這些研究結果說明加壓電阻焊是一種可以成功連接ODS合金與低合金鋼異種焊接接頭的焊接方法。
高能束焊接主要以激光焊和電子束焊為主,焊接的過程中可以實現快速熔化焊縫金屬并不需要添加額外的填充材料,焊后熱影響區較窄,被廣泛應用在異種金屬焊接領域[45-47]。但是焊接性差一直是制約ODS合金整個家族應用的主要技術瓶頸,對于鐵素體ODS鋼,本身晶粒尺寸相對較大,熔化焊接只使焊縫的晶粒尺寸更為粗大。所以若采用熔化焊焊接ODS合金與低合金鋼,必須從根本上抑制焊縫金屬中氧化物顆粒的聚集或避免焊縫晶粒快速長大[26-27]。電子束焊在真空條件下,可以使焊縫區的局部溫度驟升到6 000 ℃以上。使工件材料局部熔化實現焊接。由于加熱的速度較快,焊后產生較大的溫度梯度,焊后工件以較快的速度冷卻凝固,使焊縫中的氧化物顆粒來不及上浮就已經凝固成固態金屬。
ODS鋼與低合金鋼異質接頭電子束焊主要存在3個問題。
問題1:焊后焊縫晶粒尺寸較大,焊后焊縫區氧化物顆粒發生團聚。Commin等人使用電子束焊,進行了ODS Eurofer鋼與Eurofer鋼的焊接。Vít 等人使用電子束焊,進行MA956合金與316Ti鋼的焊接[26-27]。焊后焊縫分為5個不同區域:焊縫區、ODS合金側熱影響區、低合金鋼側的熱影響區及母材。焊縫區的晶粒尺寸相較于原始母材明顯長大,平均晶粒尺寸約為100 μm,組織為鐵素體和馬氏體的混合組織。如圖3所示[27],焊后焊縫區有大量的孔洞及尺寸較大的氧化物顆粒。由于電子束焊瞬間加熱焊縫金屬,使焊縫金屬迅速熔化,焊縫區域的氧化物顆粒在熔化的焊縫金屬中進行重新再分配,造成氧化物顆粒聚集;然后在較大的溫度梯度下快速凝固,原始氧化物顆粒的位置來不及被液態金屬填充,從而形成孔洞;氧化物顆粒的數量減少,彌散強化作用減弱,導致焊縫區的晶粒長大。而低合金鋼側熱影響區的晶粒尺寸比焊縫晶粒尺寸還要粗大,平均晶粒尺寸約為150 μm,在焊接熱循環的作用下,熱影響區溫度達到材料的奧氏體化溫度,焊后快速冷卻,在低合金鋼側熱影響區轉變成粗大的馬氏體組織。但是在ODS鋼側熱影響區的晶粒尺寸相較于原始母材略微長大,主要原因是在ODS合金中,彌散的氧化物顆粒可以有效阻礙晶粒的長大。

圖3 焊縫區氧化物顆粒及孔洞
問題2:焊后焊接接頭的硬度分布不均勻。由于焊接的熱作用,使得ODS Eurofer鋼側熱影響區發生相變,馬氏體組織的占比增加。這種焊縫組織的不均勻,導致焊接接頭的硬度不均勻,使得焊縫區和熱影響區出現明顯的硬化現象。在表1中,焊縫區的硬度值為420 HV左右,ODS Eurofer鋼側熱影響區硬度值約為500 HV,Eurofer鋼側熱影響區硬度值約為550 HV。這種硬度的不均勻最終也將導致接頭的力學性能不均勻,所以要進行焊后熱處理消除快速冷卻后降低焊縫內應力、去除不良組織[48-49]。經過焊后熱處理后接頭的各區的硬度基本可以恢復到原始母材的硬度值。
問題3:焊接試樣的高溫性能降低。Commin等人[26-27]對電子束焊的焊接接頭進行了高溫蠕變研究。發現ODS Eurofer鋼與Eurofer鋼焊接接頭的蠕變強度值接近Eurofer鋼母材的蠕變強度值,高于Eurofer鋼同種材料電子束焊焊接接頭的蠕變強度值。由于與ODS合金焊接時,焊后焊縫中仍有一部分氧化物顆粒,起到一定的彌散強化作用,使焊接接頭的蠕變強度值接近Eurofer鋼母材的蠕變強度值。但是當溫度低于500 ℃時,斷裂發生在低合金鋼母材,斷口發生明顯的頸縮,為韌性斷裂特征。由于彌散分布的氧化物顆粒阻礙位錯的運動,ODS母材及焊縫表現出較高的蠕變強度值。但是當溫度高于500 ℃時,蠕變強度值降低,斷裂位置在焊縫區,斷口未發生明顯的塑性變形,在斷口處發現較大的氧化物顆粒。這些較大的氧化物顆粒是在焊接的過程中發生聚集形成的,導致應力集中,從而引起焊縫斷裂[26, 28]。在ODS合金與低合金鋼異種金屬焊接時,焊縫區氧化物顆粒的分布情況將直接影響焊接構件的服役性能,采用焊后熱處理改變焊縫區晶粒組織,可以獲得蠕變性能更高的焊接接頭[27, 50]。
基于上述問題可通過焊后熱處理均勻焊縫的組織和硬度,釋放焊接過程中產生的殘余應力;采用ODS合金與奧氏體不銹鋼異種金屬焊接可以明顯提高焊接試樣的高溫力學性能。
(1)在現有焊接方法的基礎上,可以優化焊接工藝參數,進一步提高焊接接頭的力學性能,改善焊縫中的氧化物顆粒的分布情況。
(2)采用焊后熱處理、焊前預熱處理及控制焊后冷卻速度等方法可以改善焊接接頭的組織及力學性能的均勻性。
(3)開發擴散焊等新的焊接方法進行ODS合金與低合金鋼焊接。