冬季巢湖SPOM來源、空間變化及營養鹽效應

王欣瑤，錢滬玲，寧成武，黃 濤*

1. 安徽大學資源與環境工程學院, 安徽 合肥 230601

2. 安徽大學， 濕地生態保護與修復安徽省重點實驗室, 安徽 合肥 230601

水體懸浮顆粒物(suspended particulate matter，SPM)具有易沉降、生物成分比重大的特點，是水體營養鹽和污染物的重要載體，在很大程度上決定著污染物的遷移、轉化及其歸宿[1-2]，成為水環境研究中的重要介質. 不同季節、不同區域湖泊水體SPM的分布、形態、結構組成也不同，直接影響著對營養鹽和污染物的吸附解吸和遷移輸送過程.

懸浮顆粒有機質(suspended particulate organic matter, SPOM)是水體有機質的重要存在形式[3]，其主要包括外部輸入的陸源有機質和內部自生源有機質，其中陸源有機質主要來自土壤、植物碎屑及人類活動，而自生源有機質主要來自水生藻類和細菌等的分泌物、排泄物及其殘體分解產物[4-5]. SPOM可以通過被高營養級的生物攝取、礦化分解等途徑進入再循環，影響水體碳氮遷移、轉化過程[6]. 外源輸入的碳、氮、磷等生源元素是顆粒態營養鹽的主要來源之一[7]. 已有研究[8]發現，冬季水體懸浮顆粒態氮磷含量與葉綠素a含量呈正相關，表明內源水生植物對顆粒態氮磷具有重要貢獻. 顆粒態氮被降解為NH4+-N后，通過硝化作用最終轉化為NO3--N，顆粒態磷主要降解為PO43--P，顆粒有機質可轉化為溶解態有機質并重新被生物利用，為春夏季浮游生物的生長提供了充足的營養[9]. 因此，SPOM是溶解性營養鹽的潛在重要來源，對湖泊富營養化的貢獻不容忽視[10]. 開展SPOM來源和營養元素組成研究有助于理解湖泊營養鹽的生物地球化學過程及其環境效應.

碳氮穩定同位素已成為解析水體SPOM來源的有效工具之一[11-12]. 基于同化方式和碳源的差異[13]，光合作用過程中碳具有顯著的分餾效應，導致不同類型的植被碳同位素組成不盡相同；而氮同位素在食物鏈遷移過程中具有明顯的分餾，并對不同來源的有機質具有指示作用[14]. 此外，陸生植物含有較多木質纖維，C/N通常大于20，而水生藻類的C/N在4～10之間，對天然水體顆粒有機質來源具有區分指示意義[14]. 但是，SPM吸附NH4+影響其C/N，因此，需要聯合有機碳氮同位素組成和C/N，對SPOM的物源進行有效解析. 倪兆奎等[15]運用碳氮同位素技術揭示了洱海不同季節主要河流SPM中有機碳、氮的來源差異. Gu等[16]研究全球多個湖泊不同類型碳氮同位素分布模式的差異，發現陸源營養鹽負荷顯著. 王毛蘭等[17]研究鄱陽湖及其入湖河流有機質碳氮同位素分布特征，揭示了不同時期入湖河流水體有機質組成的差異. 盡管已有較多相關研究，由于SPOM組成復雜、來源廣泛、采樣分析難度大，目前對湖泊水體SPOM的來源與轉化過程的整體認識仍有限[18].

巢湖是我國典型的富營養化淺水湖泊，對其水環境有機質的研究多集中在沉積物介質[19-20]，有關其SPOM的研究較少，張金流等[21]利用C/N單一指標討論了巢湖懸浮顆粒碳的來源，而C/N很可能受到物理吸附的干擾. 相對于夏季陸源徑流量大和藍藻生產力高的特點，枯水期巢湖水體懸浮顆?？赡苤饕軆炔孔陨春统练e物再懸浮過程影響. 該研究采集了2020年1月冬季巢湖表層水體懸浮顆粒樣品，分析了顆粒物含量、顆粒態氮磷濃度、有機質含量及空間分布，利用有機質碳氮同位素組成及C/N解析了SPOM來源，以期為了解巢湖內源營養物質分布乃至富營養化治理提供參考.

1 材料與方法

1.1 研究區域概況

巢湖位于安徽省中部(117°16'54″E～117°51'46″E，31°25'28″N～31°43'28″N)，屬長江下游左岸水系，東西長54.5 km，南北寬15.1 km，最大寬度21 km，湖岸線總長184.66 km，面積約780 km2，是我國典型的淺水型富營養化湖泊[22]. 巢湖地處北亞熱帶季風氣候區，全年氣候溫和濕潤，夏季盛行東南風，冬季盛行東北風. 巢湖流域河網密布，水系發達，共有七大水系33條河流，其中裕溪河為巢湖聯通長江的唯一出湖通道，其余6條水系的河流分別從西、北、南方向匯入巢湖，年平均流量為59.2×108m3[21]. 近年來，隨著流域周邊社會經濟的快速發展，工農業及生活污水的排放，導致巢湖水體富營養化問題嚴重，已直接影響到人們正常的生產與生活.

1.2 樣品采集及預處理

于2020年1月3日在巢湖湖面布設18個采樣點采集表層水樣(見圖1)，其中S1～S6定義為東湖區采樣點，S7～S10定義為中湖區采樣點，S11～S18定義為西湖區采樣點. 采樣當日天氣陰轉小雨，氣溫5～8 ℃，北風2級. 樣品采集后立即運回實驗室，用經450 ℃灼燒4 h并準確稱量的GF/F (0.7 μm)玻璃纖維濾膜過濾100 mL水樣；過濾后的玻璃纖維濾膜用錫紙包好置于冰箱中冷凍保存，試驗前經冷凍干燥機(-55 ℃)凍干48 h，取出放在干燥器中備用.

圖1 研究區域及采樣點分布Fig.1 Study area and distribution of sampling sites

1.3 樣品分析

1.3.1 懸浮顆粒物濃度測定

將干燥器中的濾膜取出，在萬分之一分析天平上稱取質量，進行3次稱量并取平均值，減去濾膜質量即為SPM濃度.

1.3.2 懸浮顆粒氮磷濃度測定取定量濾膜于離心管中，加入20 mL鹽酸(0.1 mol/L)，振蕩提取2 h，離心后取上清液進行顆粒無機磷(PIP)濃度測定[23]；顆粒態總氮(PN)、顆粒態總磷(PP)則分別用堿性過硫酸鉀溶液、過硫酸鉀溶液消解，使用雙光束紫外可見分光光度計(TU-1901，北京普析通用儀器有限責任公司)比色測定PN濃度，采用鉬藍比色法通過可見分光光度計(JH-08-10，上海菁華科技有限公司)測定PP濃度. 顆粒態有機磷(POP)濃度為PP與PIP濃度之差.

1.3.3 懸浮顆粒有機碳、氮及其同位素比值測定

用于測定懸浮顆粒有機碳、氮同位素的濾膜先經0.1 mol/L鹽酸浸泡去除無機碳，去離子水反復清洗至中性，此過程中無機氮也被洗去，再放入干燥箱中50 ℃烘干. 利用元素分析儀-同位素質譜儀(Flash 2000HT-Mat 253, Thermo Fisher，美國)測定樣品的碳、氮同位素比值和顆粒有機碳(POC)、顆粒有機氮(PON)濃度；有機碳、氮同位素儀器分析精度分別為± 0.10‰、 ± 0.20‰；碳、氮含量儀器分析精度為± 0.10%.懸浮顆粒無機氮(PIN)濃度為PN與PON濃度之差.同位素組成采用國際通用的δ(‰)表示，并分別以PDB和大氣氮氣為標準計算得出δ13C、δ15N，計算公式：

式中：δ為所測定樣品的同位素組成，‰；Rsample為樣品中的目標同位素比值；Rstandard為PDB和大氣氮氣中碳氮同位素比值.

1.3.4 數據分析

使用Excel 2010和Origin 10軟件進行數據處理與圖表繪制；使用SPSS 25.0軟件進行Person相關分析；在ArcMap 10.7.1軟件中繪制采樣圖并利用反距離權重(IDW)插值法繪制SPM、PP、PN濃度及PN/PP的空間分布圖.

2 結果與分析

2.1 懸浮顆粒物及其氮磷組分空間分布

2020年1月巢湖水體中SPM濃度范圍為22.00～47.57 mg/L，平均值為30.52 mg/L；其中采樣點S12（孤山）、S18（湖濱）的SPM濃度較高，分別為47.75和41.80 mg/L，而靠近烔煬、花塘的S3、S9采樣點的SPM濃度較低，分別為22.80和22.00 mg/L. 從空間分布看，冬季巢湖SPM濃度整體上呈西湖區＞中湖區＞東湖區的特征〔見圖2(a)〕. PP濃度變化范圍為0.032～0.065 mg/L，平均值為0.049 mg/L. 如圖2(b)所示，PP濃度的空間分布差異較大，靠近合肥市的西北湖區與巢湖市的東北湖區水體PP濃度較高，中湖區樣點濃度最低. PN濃度的變化范圍為0.254～0.424 mg/L，平均值為0.342 mg/L；西北湖區和東南湖區點位PN濃度較高〔見圖2(c)〕.

巢湖PIP濃度為0.018～0.046 mg/L，平均值為0.032 mg/L，變化程度略小于總磷. PIP/PP (濃度比，下同)可以反映水體SPM中總磷的組分情況，PIP/PP范圍為40.68%～93.13%，平均值為66.90%，且PIP濃度與PP濃度呈顯著正相關(R=0.607，P＜0.01)(見表1)，表明無機磷是懸浮顆粒態總磷的主要成分. 如圖3(a)所示，采樣點S5(高林)與S14(塘西)PIP的占比極高，均在90%左右. 不同采樣點SPM的PN組分差異較大〔見圖3(b)〕，PON濃度范圍在0.29～0.38 mg/L之間，平均值為0.21 mg/L. PON/PN(濃度比，下同)的變化范圍為28.40%～90.49%，西湖區采樣點的PON占比大于中、東部湖區. 冬季巢湖水體SPM的PON/PN值偏高，且PN濃度與C/N呈顯著正相關(R=0.475，P＜0.05)，表明PN以有機氮組分為主，且與顆粒有機質聯系緊密.

圖3 巢湖懸浮顆粒物氮磷組分Fig.3 Nitrogen and phosphorus fractions of suspended particulate matter in Chaohu Lake

表1 懸浮顆粒物碳氮磷組分間的相關系數Table 1 Correlation coefficients among fractions of carbon, nitrogen and phosphorus in suspended particulate matter

氮磷營養鹽的比例對藻類的生長、生物量以及種群結構具有一定影響，PN/PP (濃度比，下同)被廣泛用于指示營養鹽組成結構[24]. PN/PP在空間上的分布差異較大〔見圖2(d)〕，巢湖東部采樣點S3的PN/PP最低，而西部采樣點S14的PN/PP最高. 東西湖區PN/PP平均值為7.30，中部湖區采樣點SPM的PN/PP平均值為8.14，整體稍高于東西湖區.

圖2 巢湖水體SPM及碳氮磷濃度的空間變化Fig.2 Spatial variation of suspended particulate matter and its carbon, nitrogen and phosphorus content in Chaohu Lake

2.2 懸浮顆粒有機質及其碳、氮同位素組成

巢湖水體POC濃度在0.21～1.15 mg/L之間，平均值為0.55 mg/L；西湖區、東湖區及中部湖區POC濃度平均值分別為0.63、0.56和0.45 mg/L，整體呈西湖區＞東湖區＞中湖區的分布特征. 巢湖SPOM的C/N (POC/PON)為2.51±0.95，其空間變化與POC濃度較為一致，POC濃度與C/N呈顯著正相關(R=0.695，P＜0.01)，指示POM主要來自某個特定的源.

巢湖SPOM的δ13C范圍為-28.72‰～-26.68‰，平均值為-27.64‰. 不同采樣點SPOM的δ13C值相差較小，可能是由于冬季巢湖湖區的外源性輸入較少，POC主要為內部來源. δ15N變化范圍為3.34‰～9.97‰，平均值為6.91‰. 氮在水體中存在較為復雜的生物化學過程，包括固氮、同化、礦化、硝化、反硝化、物理化學作用(氨揮發)等，這些轉化過程可引起不同程度的氮同位素分餾，因此研究區域水體SPM的δ15N值跨度較大.

3 討論

3.1 懸浮顆粒有機質來源

湖泊有機質主要包括2類來源：一是湖泊生態系統內部的水生生物和細菌等內源組分，二是通過河流輸入的外部徑流來源. 利用δ15N、δ13C及C/N綜合分析SPOM來源，能提高有機質來源識別的準確性[25].通常水生植物含有較少的木質纖維素，其C/N在4～10之間，浮游動物與浮游植物為6～13，藻類為3～8，而陸地高等植物C/N一般大于20[14]，陸源徑流輸入的有機質C/N一般在10～12之間[7,26]. 巢湖水體SPOM的C/N為2.51±0.95，表明POC主要為自生內源. 巢湖SPM與表層沉積物碳氮磷組成均呈現“東西湖區高、中部湖區低”的特征(見圖4)，指示該研究中SPM也可能與沉積物再懸浮有關，在風浪擾動等外界條件變化的情況下，湖泊沉積物再次懸浮于水體中[28]，導致水體POC濃度增加，但這還需進一步研究證實.

圖4 巢湖水體SPM與表層沉積物碳氮磷組成的空間分布Fig.4 Spatial distribution of carbon, nitrogen and phosphorus compositions in suspended particulate matter and surface sediment in Chaohu Lake

有機碳同位素組成(δ13C)能反映光合作用過程中碳的同化作用及其來源[29]，同時還可以鑒別來自不同植物類型的有機質源[14]. 一般認為，有機質δ13C含量較低的樣品主要來自C3植物(δ13C范圍為-30‰～-23‰，端元值為-27‰)、藻類(δ13C范圍為-30‰～-20‰，端元值為-25‰)、水生維管束植物(δ13C范圍為-30‰～-16‰，端元值為-28.6‰)、浮游生物(δ13C范圍為-42‰～-24‰，端元值為-30‰)等，而含量較高的樣品來源于C4植物(δ13C范圍為-17‰～-9‰)和生活污水(δ13C范圍為-25.1‰～-23.6‰)[30]. 氮同位素組成能指示水體POC來源，如藻類的δ15N約為8‰[31]，水生植物的δ15N值為6‰～11‰[32]，陸源性土壤有機質δ15N為0‰～5‰[25]，農業化肥δ15N為-7‰～5‰，工業廢水和生活污水δ15N為7‰～25‰[33]. 該研究中巢湖SPOM的δ13C范圍為-28.72‰～-26.68‰，與一般湖泊有機質的δ13C值接近(小于-25‰)[34]，δ15N范圍在3.34‰～9.97‰之間. 如圖5所示，大部分采樣點δ13C值、δ13N值及C/N與藻類及水生植物相近，表明冬季POC受到降水量減少和水生生物死亡殘體的影響，而水生藻類通常富含蛋白質、脂類和碳水化合物等有機化合物[35]，這些有機物可通過分解而釋放到水中，部分以POM形式存在，成為巢湖冬季SPOM的主要來源. 其次， 2020年1月巢湖藻密度[36]與POC濃度具有相似的空間分布規律(見圖6)，二者呈顯著正相關(R=0.721，P＜0.05)，進一步印證了冬季巢湖水體SPOM主要來自藻類. 部分樣點由于C/N較低而落在區間外，可能與SPOM的分解有關，因為SPOM在分解的過程中脫碳富氮[37]，C/N隨著有機質的逐步分解而降低；且細菌自身也是水體POC的來源之一[31]，如葉琳琳等[38]研究顯示，源于細菌的顆粒有機質的C/N偏低. 綜上，內源性藻類及水生植物對巢湖冬季POM的貢獻率較大，外源性輸入對POM的影響較小，主要原因為巢湖冬季降水量小，2020年1月降水量僅為35.9 mm，通過雨水徑流進入湖泊的陸源POM很少.

圖5 懸浮顆粒有機碳、氮同位素組成、C/N及其來源指示Fig.5 Carbon and nitrogen isotopic compositions, C/N and indication of sources of suspended particulate matter

圖6 巢湖POC濃度與藻密度分布Fig.6 Distribution of suspended particulate organic matter and the algae density in Chaohu Lake

3.2 懸浮顆粒有機質的氮磷營養鹽效應

研究[7]表明，顆粒有機碳(POC)、顆粒氮(PN)及顆粒磷(PP)是河流輸送營養鹽的主要形式之一. 同時，顆粒態與溶解態之間有較高關聯性，有研究[39]表明，顆粒態營養鹽在降解過程中以溶解態形式大量釋放，維持藍藻的暴發性增長. 因此，SPM具有潛在的營養鹽效應，對湖泊的富營養化貢獻不容忽視[22]. 巢湖水體SPM呈現西高東低的特征，這主要與藻類生物量空間分布相關. 巢湖西湖區富營養化水平高于東湖區，較高水平的營養鹽為藍藻生長提供了更適宜的條件. 陽振等[40]研究顯示，巢湖1月西湖區藍藻增長率仍為正值，而中、東湖區藻類呈現負增長；史小麗等[41]對巢湖西湖底泥藍藻生物量的研究發現，冬季底泥藍藻生物量達到峰值，在風浪的頻繁擾動下，底泥顆粒的再懸浮對藍藻的垂直遷移有重要影響. 因此，巢湖西湖區更高的藻類生物量導致了較高的SPM含量，這是藻類生長和底泥藍藻再懸浮二者共同作用的結果. POC濃度與SPM濃度的空間分布較為一致，其中西湖區采樣點S14、S15的POC濃度稍高，這是因為西湖區水體營養鹽濃度和藻類生物量更高[26]，水體中較多的藻類殘體導致該區域的POC濃度偏高. 但冬季巢湖水體POC的濃度整體偏低，一方面由于冬季溫度較低，內源性藻類等水生生物受到抑制；另一方面，與巢湖冬季陸源性輸入的減少有關.

巢湖冬季水體顆粒氮的主要成分PON濃度呈西高東低的空間分布特點，根據SPM的δ15N、C/N值，PON主要來源于藻類等水生生物殘體的分解，呂偉偉等[8]在對太湖水體SPM的研究中也發現冬季顆粒氮主要受到藍藻分解的影響. 冬季巢湖懸浮顆粒磷PP的濃度在東部出湖湖口處及西湖區域較高、中部較低(見圖2)，并且PP以PIP為主要組分. 相關研究[42]表明，PP主要來自于沉積物的再懸浮，并占到水體總磷的80%以上. 懸浮顆粒PP濃度與表層沉積物在空間分布及組成上類似(見圖4)，均以無機磷為主，指示沉積物再懸浮所釋放的磷主要為PP. 由于西部入湖河流中南淝河、十五里河和塘西河等流經合肥市城區，大量氮磷營養鹽經地表徑流隨河流匯入巢湖并沉積下來[43-44]，在風浪、生物干擾等作用下大量內源磷以PP的形式釋放[45-46]，導致西部湖區的PP濃度偏高. Yang等[22]也指出，頻繁的沉積物再懸浮顯著增加了巢湖水體PP濃度，而水體中的生物、化學過程將SPM中不穩定的無機磷轉化為生物可利用性磷，促使水華的發生.

4 結論

a) 2020年1月巢湖SPOM的C/N為2.51±0.95，δ13C和δ15N范圍分別為-28.72‰～-26.68‰、3.34‰～9.97‰，指示湖泊內生藻類對冬季水體SPOM的貢獻較大，而陸源徑流輸入對湖泊顆粒物影響較小，不同季節巢湖污染控制需要相應的策略.

b)冬季巢湖懸浮顆粒碳、氮、磷濃度均呈西湖區＞東湖區＞中湖區的空間分布特征，與不同湖區富營養化水平相關.

c)冬季巢湖懸浮顆粒態氮以有機氮為主、顆粒態磷則以無機磷為主，主要來源于內生藻類以及可能的沉積物再懸浮，具有潛在的氮磷營養鹽效應.

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