核聚變堆鎢/鋼復合結構連接的研究現狀

楊宗輝，沈以赴，張 旭，李曉泉

(1.南京工程學院材料科學與工程學院，江蘇省先進結構材料與應用技術重點實驗室，南京 211167;2.南京航空航天大學材料科學與技術學院，南京 211067)

0 引 言

目前，無論是國際熱核聚變實驗堆ITER或其下一步的聚變示范堆DEMO，還是ITER成員國建立的各核聚變裝置，如我國的全超導托卡馬克核聚變實驗裝置EAST、美國的托卡馬克核聚變反應堆TFTR、日本的等離子體臨界實驗裝置JT-60和歐盟的歐洲聯合環JET等，均為磁約束核聚變堆實驗裝置，即托卡馬克裝置[1]。托卡馬克裝置中的面向等離子體材料需要經受強烈的熱沖擊和物理、化學沖刷，工作環境極端惡劣。鎢因具備高熔點、高濺射門檻值、低濺射率、低蒸氣壓、良好的熱導率和高溫強度以及尺寸穩定、不會與氚形成混合物或發生共沉積等顯著優點，和碳基材料一起被選定為未來最有希望用于托卡馬克裝置的面向等離子體材料[2,3]。但是鎢為難加工和本質脆性材料，全鎢結構的零部件難以加工成形且使用不安全，采用鎢/鋼復合結構替代全鎢結構可以解決這個問題。托卡馬克裝置中，無論是偏濾器，還是包層第一壁，面向等離子體材料鎢均需要和低活化鋼進行高質量連接，形成可工作于極端苛刻條件的鎢/鋼復合結構。托卡馬克裝置中偏濾器和包層第一壁對應的兩種鎢/鋼復合結構如圖1所示：偏濾器中鎢/鋼復合結構的連接形式為管-管對接，管內徑13 mm，壁厚2.5 mm左右[4]；包層第一壁中鎢/鋼復合結構的連接形式則屬于大平面連接，連接面積達到1 400 mm×1 400 mm[5, 6]。

圖1 核聚變堆托卡馬克裝置中的鎢/鋼復合結構Fig.1 Tungsten/steel composite structures in Tokamak device of nuclear fusion reactor: (a) tungsten/steel composite structure of diverter and (b) tungsten/steel composite structure of the first wall of blanket (screenshot)

鎢與鋼的熔點相差很大，普通熔化焊無法完成焊接，目前主要采用釬焊、固相擴散焊、瞬間液相擴散焊等方法進行連接或采用等離子噴涂的方法在鋼表面制備鎢涂層。鎢/鋼復合結構的連接主要存在4個方面的難題：(1)鎢與鋼的熱膨脹系數相差很大，其中鎢的線膨脹系數為4.4×10-6K-1，而鋼的線膨脹系數約為12.0×10-6K-1，導致在連接和服役過程中鎢/鋼復合結構產生很高的熱應力，容易沿結合界面開裂；(2)鎢與鐵元素容易形成脆性金屬間化合物，難以通過直接連接獲得連接強度較高的鎢/鋼復合結構；(3)鎢/鋼復合結構的服役溫度達到700 ℃左右，要求接頭有很強的耐熱性；(4)鎢/鋼復合結構在強中子輻射環境中工作，要求接頭耐輻射，且最好不采用高活性的釬料或中間層材料。可見，用于核聚變堆托卡馬克裝置中的鎢/鋼復合結構不但難以實現高質量連接，而且性能要求也非常苛刻。目前，核聚變堆托卡馬克裝置中的鎢/鋼復合結構連接成為非常具有挑戰性的技術難題。為給相關研究人員提供參考，作者對鎢/鋼復合結構連接技術、連接接頭的熱應力與降應力方法以及連接接頭的力學性能等3個方面的研究現狀進行綜述，并重點分析了各連接技術及其對應釬料或中間層材料所存在的問題，對比分析了不同連接技術及工藝所制備的鎢/鋼復合結構連接接頭的力學性能與斷裂位置。

1 鎢/鋼復合結構連接技術研究現狀

1.1 釬焊制備鎢/鋼復合結構

釬焊屬于液相連接，對鎢、鋼母材的連接表面加工精度要求低，低壓和無壓連接均可實現鎢與鋼的有效連接。和其他異種材料釬焊一樣，鎢/鋼釬焊的關鍵在于釬料。液態銅由于對鎢和鋼的潤濕性好，不會與鎢形成有害的金屬間化合物且添加一些合金元素可以使銅釬料與鎢母材產生冶金結合，因此發展了較多的銅基釬料，如無氧銅[7]、Cu-Ti[8-10]和Cu-Ge合金等[11]。但是，銅基釬料的耐熱性有限。鎳基釬料在連接強度和耐熱性方面具有明顯優勢，同時，鎳基釬料對鎢和鋼的潤濕性均良好且都易形成冶金結合。鎢/鋼釬焊用鎳基釬料包括Ni-Cr-Si-B[12-13]、Ni-Cr-Fe-Si-B[14]、Ni-Cr-Fe-Si[15]、Ni-Cr-Fe[16]、Ni-Mn[17]、Ni-Ti[18]、Ni-Cu[19]和Ni-Fe合金[20]等。Ni-Ti和Ni-Cr-Fe合金釬料由于熔點過高，需要采用激光熔釬焊[18]或電弧熔釬焊[16]，因而無法用于包層第一壁鎢/鋼復合結構的連接。Ni-Cr-Fe-Si-B或Ni-Cr-Fe-Si合金釬料加入了降熔點元素硅和硼，其熔點顯著降低，可很好地適應爐中釬焊；但由于硅和硼的加入量超過在鎳中的固溶度，釬縫中會形成脆性硼化物或硅化物，顯著降低了鎢/鋼接頭的塑韌性。

銅基釬料和鎳基釬料都具有一定活性，鐵基釬料活性相對較低，能更好地適應核輻射工作環境。鎢/鋼復合結構用鐵基釬料包括Fe-Cr-Si-B[21]、Fe-B-Si[22]和Fe-Mn-B-Si-Sn合金[23]等。把鐵基釬料制備成非晶態可降低熔點，但依然不低于1 200 ℃，過高的釬焊溫度使鎢母材中的鎢原子溶入到鐵基釬料中形成脆性Fe7W6金屬間化合物，導致鎢/鋼接頭的力學性能降低；同時，鐵基釬料也無法解決鎢、鋼之間線膨脹系數不適配的問題，形成的釬縫硬度高，不能通過屈服變形釋放熱應力。因此，鐵基釬料鎢/鋼釬焊接頭還存在殘余熱應力過大的問題。

目前大部分的釬焊方法為爐中釬焊。受制于母材特別是鋼母材在高溫連接過程的組織變化，爐中釬焊不能采用高熔點釬料；使用高熔點釬料時可以采用局部加熱方法，如采用激光或電弧加熱以熔釬焊原理連接鎢和鋼[16,18]。但激光加熱和電弧加熱都屬于局部非均衡加熱，焊接過程中必然會產生更大的熱應力，而鎢為本征脆性材料，對熱應力很敏感，容易在熱應力下開裂。

1.2 固相擴散焊制備鎢/鋼復合結構

相比釬焊，固相擴散焊可在較低的連接溫度下獲得耐熱性更好、強度更高的鎢/鋼接頭，但鎢與鋼直接進行固相擴散連接會使兩者界面形成脆性金屬間化合物和碳化物[24-25]。鎢/鋼固相擴散焊的關鍵在于選擇或設計合適的中間層。目前開發出的鎢/鋼固相擴散焊中間層有軟質中間層，如鎳[26-27]、銅[28-29]和鎳-鐵合金[30]等，也有硬質中間層，如鈦[31-32]、釩[33-34]和鈮[35]等。從界面冶金結合質量看，中間層與母材的結合區最好能形成固溶體組織，而不要形成連續的脆性金屬間化合物。但是，目前還沒有找到一種中間層材料可與鎢母材和鋼母材在結合區只形成固溶體。鎳中間層能和鋼母材在結合界面形成純粹的固溶體組織，但與鎢母材容易形成脆性Ni4W金屬間化物；釩、鈮與鎢母材在結合界面能形成高強度的固溶體組織，但與鋼母材會形成VC[33]、NbC[35]等脆性化合物。

鎢/鋼固相擴散焊中間層的選擇還需要充分考慮工藝問題。對于常規的軸向壓力擴散焊，軸向壓力大小受到限制，因為壓力過大會引起鋼母材變形，甚至引起鎢母材開裂。硬質中間層在常規軸向壓力下不會發生塑性變形，要使硬質中間層與鎢母材完全貼合，對二者的平面度和表面粗糙度加工要求很高。利用熱等靜壓(HIP)固相擴散焊來連接則可解決這個問題，其連接壓力可以達到150 MPa，確保了鎢母材/硬質中間層/鋼母材連接界面的全焊合且不會造成母材嚴重變形。

1.3 瞬間液相擴散焊制備鎢/鋼復合結構

瞬間液相擴散焊是一種綜合了釬焊和固相擴散焊優點的新型焊接方法，在較低的壓力和溫度條件下，能獲得比釬焊強度更高且更耐熱的連接接頭，并且對連接表面的粗糙度、清潔度要求低。作者以銅/Ni-W混合粉末/鎳作為復合中間層瞬間液相擴散焊連接鎢和鋼[36]，連接過程中銅層先熔化形成液相，然后Ni-W層中的鎳原子向銅液中逐漸擴散實現等溫凝固而連接鎢和鋼，但等溫凝固層中銅元素含量高，使接頭耐熱性受到影響。馬運柱等[37]以鈦/銅作為復合中間層采用瞬間液相擴散焊連接鎢和鋼，鈦與銅共晶反應形成液相后再與剩余的銅層互擴散實現等溫凝固，該方法的不足之處在于等溫凝固區會形成Ti-Cu金屬間化合物，且接頭的耐熱性不高。以鋯/銅作為復合中間層也可實現鎢和鋼的瞬間液相擴散焊連接[38]。上述瞬間液相擴散焊連接實際上是經典瞬間液相擴散焊連接方法的外延。在經典瞬間液相擴散焊連接中，中間層首先熔化，然后液相中的硼、硅等降熔點元素快速向母材擴散以實現中間層的等溫凝固，從而獲得耐高溫的瞬間液相擴散焊連接接頭并避免在接頭中形成硼化物和硅化物等脆性相；但受制于鎢母材和鋼母材特性，硼、硅等降熔點元素無法實現向鎢或鋼母材快速擴散，因此目前未見利用經典瞬間液相擴散焊連接原理實現鎢和鋼連接的研究報道。

1.4 等離子噴涂制備鎢/鋼復合結構

等離子噴涂制備鎢/鋼復合結構的方法是在鋼表面制備鎢涂層。目前用于制備鎢/鋼復合結構的等離子噴涂方法包括大氣等離子噴涂[39-40]和真空等離子噴涂[41-42]。等離子噴涂制備鎢/鋼復合結構需要解決2個重要技術問題，一是鎢涂層與鋼基體的結合強度問題[43]，二是鎢涂層致密性問題[41,44]。雖然這2個技術問題目前還沒有很好的解決辦法，但等離子噴涂效率高，很適合包層第一壁鎢/鋼復合結構的制備，同時可避免引入其他元素所帶來的核環境適應問題。因此，等離子噴涂制備鎢/鋼復合結構有著很好的應用前景。

2 鎢/鋼復合結構的熱應力及降應力方法

異種材料連接的一個突出問題在于連接過程中會產生很大的接頭熱應力;鎢與鋼的熱膨脹系數相差過大，接頭熱應力問題非常嚴重。馬運柱等[45]對不添加中間層的鎢/鋼固相擴散焊接頭進行殘余應力數值模擬，發現靠近鎢/鋼接頭附近的鎢母材內部最大徑向殘余壓應力達到1 093 MPa。THOMAS等[46]在鋼基體上直接進行真空等離子噴涂制備鎢涂層，發現極大的殘余應力導致近鎢涂層產生了大量的裂紋，數值模擬表明最大殘余應力達到1.1 GPa。因此，降低熱應力成為鎢/鋼復合結構連接的關鍵問題。

鎢/鋼釬焊時，無論是銅基釬料還是鎳基釬料，其線膨脹系數都和鎢母材存在很大差異，甚至大于鎢與鋼之間的差異。為了降低線膨脹系數差異所產生的接頭熱應力，使釬縫能夠適應核聚變堆中苛刻的熱循環工況，線膨脹系數小或屈服強度低的薄層材料常被嵌入到釬料中進行鎢/鋼釬焊，如釩[6,11,20]、鉭[14]、Fe-Ni合金[21]和銅[47]等薄層材料，但薄層材料的嵌入增加了釬焊工藝的難度。此外，異種材料連接接頭中的異質界面為性能薄弱區，薄層材料的嵌入使鎢/鋼釬焊接頭由原來的2個異質界面增加至4個異質界面，降低了釬焊接頭的可靠性。

相比鎢/鋼釬焊，鎢/鋼固相擴散焊在控制接頭熱應力方面有一定的優勢，鎢/鋼固相擴散焊可以選擇一些純金屬中間層來降低接頭熱應力，如前面提到的鎳、銅軟質中間層和鈦、鈮硬質中間層。軟質中間層的屈服強度低，在連接過程中通過微屈服釋放熱應力；而硬質中間層則因線膨脹系數介于鎢與鋼之間，可降低鎢/鋼接頭熱應力。同時，可以把軟質中間層和硬質中間層兩者的優點相結合，設計軟質/硬質疊層中間層，從而更好地降低鎢/鋼接頭的熱應力，如銅/釩[48]、鎳/鈦[49]、鎳/釩[50]和鎳/鈮[51]等中間層。蔡青山等[48]通過數值模擬發現，鎢/鋼直接固相擴散焊接頭的殘余應力為900 MPa左右，而以銅/釩及鎳/釩為復合中間層釬焊的接頭殘余應力分別下降至780，600 MPa左右，但最大殘余應力均集中在近界面的鎢母材中。

把粉末燒結和固相擴散焊相結合，可以制備線膨脹系數可調節的合金中間層，進而更加靈活地調控鎢/鋼接頭熱應力。粉末燒結過程可以和鎢/鋼連接過程同時進行，如利用鈦/鐵混合粉末作為中間層置于鎢與鋼之間，在高溫和壓力作用下，鈦/鐵混合粉末通過固相燒結形成Ti-Fe合金中間層，同時Ti-Fe合金中間層與母材實現緊密結合[52]。粉末燒結過程也可以在連接前完成，如先采用高壓燒結法制備Fe-Cr-W合金，然后把Fe-Cr-W合金作為中間層連接鎢/鋼[53-54]。粉末燒結和固相擴散焊相結合還可以制備成分及性能呈梯度變化的中間層，理論上具有最好的降熱應力效果，但梯度中間層近鎢母材端的成分接近純鎢，而鎢與鎢直接連接困難，必須采用另外的中間層材料，這會破壞從鎢母材到中間層的成分及性能梯度變化特性。

等離子噴涂制備涂層方法便于在鎢涂層和鋼基體之間制備出功能梯度中間層[55-57]，在抗熱應力方面具有很大的優勢。等離子噴涂方法制備的功能梯度鎢/鋼復合結構能夠抵抗至少0.19 GW·m-2的熱沖擊，并在350～550 ℃下可以經受500次熱疲勞而不出現任何損壞[58-59]。使用等離子噴涂技術可以沉積厚度達2 mm的鎢涂層，其中功能梯度層為1.2 mm、純鎢涂層為0.8 mm[58]。有限元模擬表明，當功能梯度層厚度超過1.2 mm時，EUROFER基板每次熱循環的最大蠕變應變顯著降低[60-61]，因此功能梯度層厚度控制在1.2 mm為佳。此外，功能梯度涂層還減少了鎢/鋼復合結構在熱循環過程的非彈性應變，較小的非彈性應變有利于改善鎢層的力學性能，從而提高鎢層的抗裂性[56]，進一步提升了鎢/鋼復合結構的抗熱應力能力。

3 鎢/鋼復合結構連接接頭的力學性能

鎢/鋼接頭力學性能是其界面結合質量和殘余應力水平的綜合體現，目前大部分鎢/鋼復合結構連接研究都進行了接頭力學性能測試。表1為近年來國內外部分研究給出的鎢/鋼接頭力學性能和斷裂位置，表1中，σb為抗拉強度,τ為抗剪強度。

表1 鎢/鋼復合結構連接接頭的力學性能與斷裂位置

采用鎳基釬料，并嵌入鉭、銅、鈮作為應力緩釋層釬焊的鎢/鋼接頭抗拉強度均達到280 MPa左右，斷裂也發生在近界面的鎢母材中[13,62]。但同樣采用鎳基釬料，嵌入釩薄層作為應力緩釋層釬焊的鎢/鋼接頭抗拉強度只有143 MPa，其原因在于釩與鎳基釬料中的硼元素發生化學反應生成了脆性V-B化合物，斷裂發生在釩薄層與釬縫的結合界面[63]。由高鈦含量的釬料所制備的鎢/鋼連接接頭強度普遍低于由鎳基釬料所制備的連接接頭，最低只有84 MPa，斷裂主要發生在鎢母材/釬縫界面[64]。但是，以鈦/銅/鈦作為釬料層采用熱等靜壓工藝釬焊的鎢/鋼接頭獲得了相當高的強度，抗剪強度達到248 MPa[65]；熱等靜壓釬焊時高達100 MPa的連接壓力對于強度的提高起到了重要作用，同時鈦/銅/鈦作為釬料層的釬焊機制為反應釬焊，減少了接頭中形成的脆性金屬間化合物的量，且反應后留有的純銅層起到了應力緩釋層的作用。值得注意的是，以純銅作為釬料，雖然銅與鎢冶金不相容，但仍然具有260 MPa的高抗剪強度[7]，并且斷裂沒有發生在連接界面，其結合機制值得進一步研究。作為一種不含鎳、銅等活性元素的Sn-Fe-Ti-Fe-Sn合金釬料[66]能夠制備出強度為185 MPa的鎢/鋼釬焊接頭具有很好的創新性，為以后不含活性化學元素的鎢/鋼釬焊用釬料的研制提供了新思路。

對于鎢/鋼固相擴散焊，鈦作為中間層制備的鎢/鋼接頭強度普遍較低，而以鎳和釩作為中間層制備的鎢/鋼連接接頭強度明顯提高，達到230 MPa左右[27,34,74]。以鈦為中間層的鎢/鋼接頭均在鈦/鋼界面斷裂，說明鎢/鈦/鋼接頭中的鈦/鋼界面為接頭薄弱區。以鈦與銅為復合中間層并采用高壓力連接后，接頭抗拉強度則可升至323 MPa[72]，其斷裂也發生在鈦/鋼界面處，這說明鈦與鎢可以形成抗拉強度達到323 MPa以上的固相擴散連接界面，但前提是采用很高的連接壓力(100 MPa)；在普通連接壓力10 MPa的工藝條件下，同樣采用軟硬結合的鈦/鎳復合中間層，鈦/鎢界面的抗拉強度只有267 MPa[73]。以釩作為中間層的固相擴散連接接頭，無論是釩/鎢界面，還是釩/鋼界面，均具有很好的連接強度，斷裂全部或大部分發生在近界面的鎢母材中，采用釩/銅復合中間層后，由于低屈服強度的銅具有良好的應力緩釋作用，鎢/釩/銅/鋼接頭強度達到了402 MPa[48]。鎳作為中間層和鎢形成連續的界面化合物，鎢/鎳/鋼接頭也均在鎳/鎢界面斷裂，只要控制連接工藝參數，鎢/鎳/鋼接頭也能獲得較高的連接強度[27, 74]。同是采用純銅作為釬料或中間層材料，釬焊或固相擴散焊所制備的鎢/鋼接頭具有相近的連接強度，但斷裂位置分別位于近界面的鎢母材中和銅/鋼界面[7,27]。鈮中間層能和鎢母材形成高強度的固相擴散結合，但是鈮與鋼母材中的碳會形成脆性NbC層，所以斷裂發生在鈮/鋼界面，但接頭抗拉強度超過只以釩作為中間層的鎢/鋼接頭，達到277 MPa[35]。

關于瞬間液相擴散連接鎢/鋼接頭的力學性能研究較少，馬運柱等[37]以Ti-Cu合金為中間層采用瞬間液相擴散連接鎢與鋼，連接強度達到412 MPa，超過其他工藝制備的鎢/鋼接頭，說明該方法在鎢/鋼連接中很有研究前景。

需要注意的是，受制于鎢/鋼復合結構連接試樣本身的尺寸局限性，目前各研究制備的接頭力學性能測試試樣的形狀與尺寸并沒有統一規格，因此各研究所獲得的鎢/鋼復合結構連接接頭的力學性能數據并不具備完全的相互可比性。

4 結束語

對于鎢/鋼復合結構的連接技術，目前主要發展了釬焊、固相擴散焊、瞬間液相擴散焊和在鋼表面等離子噴涂鎳涂層等4種方法。對于釬焊、固相擴散焊和瞬間液相擴散焊，已發展出多種成分體系的釬料和多種不同材料的中間層。但是，受限于鎢/鋼復合結構接頭連接的固有難度及接頭服役環境的極端苛刻要求，目前對于采用什么樣的釬料或中間層材料來實現鎢/鋼復合結構連接尚沒有形成一致看法。鎢/鋼復合結構的殘余應力研究主要還是采用數值模擬方法，其準確性還有待發展合適的試驗方法來驗證。相對于釬焊和固相擴散焊，能方便制備鎢/鐵功能梯度層的等離子噴涂法在控制鎢/鋼復合結構熱應力方面具有顯著優勢。鎢/鋼復合結構連接接頭的力學性能研究目前主要處于室溫下抗拉強度或抗剪強度的測試與分析階段，而鎢/鋼復合結構連接所采用的釬料或中間層的化學成分均有別于母材，釬縫或中間層與母材形成的異質結合界面經高強度輻照后，力學性能肯定會發生很大變化，但目前國內外對此鮮有研究。

今后，還需從以下3方面對鎢/鋼復合結構連接開展深入研究：其一，對鎢/鋼復合結構進行多方面的測試與分析，包括接頭的導熱性、抗熱疲勞性及高溫與強輻射環境下工作的可靠性等，再根據測試結果及原因分析不斷改進連接方法與工藝；其二，制定出標準化測試方法，特別是標準化鎢/鋼復合結構力學性能及抗熱震性能的測試試樣，以提高測試結果的可靠性并便于不同連接方法與工藝下性能的比較；其三，根據核聚變堆對鎢/鋼復合結構的功能需求，確定偏濾器及包層第一壁對于各自鎢/鋼復合結構關鍵性能的優先順序及指標。