外加應(yīng)力作用下 UO2 中空洞演化過程的相場模擬*

姜彥博 柳文波? 孫志鵬 喇永孝 惲迪

1) (西安交通大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,西安 710049)

2) (中國核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院,核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,成都 610213)

本工作建立了外加應(yīng)力作用下UO2中空洞演化的相場模型.首先,使用攝動(dòng)迭代法求解了彈性平衡方程,對(duì)外加應(yīng)力下單個(gè)空洞周圍的應(yīng)力分布進(jìn)行了計(jì)算,結(jié)果表明空洞邊緣有應(yīng)力集中現(xiàn)象,模擬得到的應(yīng)力分布和解析解一致.然后,利用相場方法模擬了不同外加應(yīng)力下單個(gè)空洞的演化過程,結(jié)果表明隨著外加應(yīng)力的增大,空洞的生長速度加快.最后,研究了外加應(yīng)力對(duì)多晶體系中晶粒長大和空洞演化的影響,結(jié)果表明,不同晶粒內(nèi)的應(yīng)力大小不同,應(yīng)力越小的晶粒越容易長大,尺寸越大的空洞的邊緣應(yīng)力也越大.晶間空洞與彎曲晶界存在相互作用,一方面晶界附近的空洞會(huì)生長成透鏡狀,另一方面空洞對(duì)晶界也有釘扎作用,能減緩晶界的遷移.此外,外加應(yīng)力會(huì)加速多晶系統(tǒng)中空洞的生長,并且本文計(jì)算得到了外加應(yīng)力與空洞半徑的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)外加應(yīng)力越大,空洞的生長越快.

1 引言

二氧化鈾(UO2)燃料是一種非常重要的核燃料,有熔點(diǎn)高、熱循環(huán)穩(wěn)定性好、中子經(jīng)濟(jì)性好、與包層和冷卻劑相容性好等很多優(yōu)點(diǎn)[1].燃料在長時(shí)間的服役環(huán)境下,級(jí)聯(lián)碰撞會(huì)產(chǎn)生大量的空位和間隙原子等點(diǎn)缺陷,點(diǎn)缺陷的遷移、聚集、長大會(huì)形成空洞等缺陷組織,從而進(jìn)一步導(dǎo)致核燃料輻照腫脹,并嚴(yán)重影響其服役性能[2].陶瓷型UO2燃料一般通過燒結(jié)方法制備,燒結(jié)時(shí)晶粒長大、燒結(jié)頸的閉合等過程也不可避免地會(huì)在燃料中引入大量空洞等缺陷[3],這些空洞也會(huì)對(duì)陶瓷燃料的服役性能造成嚴(yán)重影響.因此,研究核燃料中空洞的演化對(duì)揭示燃料服役過程中的組織演變行為具有重要意義.

核燃料通常在高溫和強(qiáng)輻照的極端環(huán)境中服役,此時(shí)燃料產(chǎn)生的蠕變應(yīng)變和熱應(yīng)變使其承受的應(yīng)力顯著增大[4],因此研究燃料在應(yīng)力作用下的微觀組織演化十分重要[5?10].Brask[5]通過注氦不銹鋼的退火實(shí)驗(yàn)研究了不同拉應(yīng)力對(duì)氦泡生長速率的影響,研究表明,外加拉應(yīng)力促進(jìn)了晶界滑移,而且晶界處的氦泡有更大的尺寸,但外加應(yīng)力對(duì)晶內(nèi)氦泡的影響較小.此后,對(duì)不銹鋼中空洞演化的一系列實(shí)驗(yàn)研究[6?8]也表明,外加應(yīng)力會(huì)加速空洞的形核和生長,但是應(yīng)力增強(qiáng)空洞生長和輻照腫脹的微觀機(jī)制尚不明確.近年來,大量研究表明晶界對(duì)空洞的演變也有重要影響.一方面,晶界作為缺陷的強(qiáng)吸收阱(sink),對(duì)其附近的空位和間隙原子有很強(qiáng)的吸收作用,從而影響晶界附近的空洞形貌.例如,在晶界附近觀察到了無空洞區(qū)和與之相鄰的空洞峰值區(qū)[9].另一方面,晶界作為點(diǎn)缺陷擴(kuò)散遷移的高速傳輸通道,其中大量空位被晶間空洞捕獲,導(dǎo)致晶間空洞尺寸一般遠(yuǎn)大于晶內(nèi)空洞[10].因此,研究外加應(yīng)力下多晶中的空洞演變行為尤為重要.

空洞的演化包含形核、生長和粗化等過程,經(jīng)典形核理論可以確定空洞的形核速率和密度,而速率理論可用于確定空洞和間隙團(tuán)簇的生長速率[11,12].速率理論是基于“反應(yīng)”的動(dòng)力學(xué)規(guī)律建立的速率方程,其建模和計(jì)算過程需要提供很多相互作用系數(shù)作為輸入條件.然而,該模型以空間平均場的方式處理空洞的動(dòng)力學(xué)演化,在提高計(jì)算效率的同時(shí)忽略了各種微觀結(jié)構(gòu)特征以及應(yīng)力、溫度等外部因素的空間關(guān)聯(lián)性.相比于速率理論來說,相場方法不僅同時(shí)考慮了熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)兩方面因素,而且具有時(shí)間與空間的特征,可以追蹤到動(dòng)態(tài)的演變過程.因此,需要在介觀尺度上開發(fā)材料輻照微觀結(jié)構(gòu)演化的包含空間特征的相場模型,以更好地理解微觀結(jié)構(gòu)和空洞演化過程.

近年來,作為介觀尺度的有力工具,相場方法在材料微觀組織演化研究中廣泛應(yīng)用[13?20].相場方法既可以包含界面、晶粒和缺陷等微觀信息,又可以動(dòng)態(tài)捕捉模擬過程中微觀組織的形貌演變,在解決非均勻微觀結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的彈性相互作用方面有獨(dú)特的優(yōu)越性.Hu和Chen[17]提出了一個(gè)有效的擴(kuò)散界面相場模型,使用數(shù)值迭代方法求解了彈性平衡方程,達(dá)到了很好的精度.Wang等[18]提出了一種求解彈性能各向異性和非均勻體系中彈性平衡方程的方法.該方法通過假設(shè)等效本征應(yīng)變在模擬體系中是均勻分布的,來確定位移場和等效本征應(yīng)變場,然后使用獲得的位移場作為迭代方法的零級(jí)近似.Kim等[19]將彈性不均勻性納入晶粒長大的相場模型,并研究了外部載荷作用下的晶粒長大和織構(gòu)演變過程.Chang等[20]在空洞演化相場模型的基礎(chǔ)上引入了非均勻彈性能來研究外加應(yīng)力的影響,發(fā)現(xiàn)隨著外加應(yīng)力的增加,空洞腫脹加快.目前,UO2燃料中與應(yīng)力有關(guān)的研究主要集中在裂紋和斷裂的力學(xué)性能分析等方面.Salvo等[21]詳細(xì)介紹了在高溫下進(jìn)行的一系列應(yīng)變率控制壓縮試驗(yàn)的結(jié)果,表明樣品中心的孔隙率隨應(yīng)變率增大而增大.然而,外加應(yīng)力對(duì)多晶UO2燃料中空洞演化行為的研究有待進(jìn)一步推進(jìn).

本文建立了外加應(yīng)力下UO2中空洞形貌演化的相場模型.首先,通過攝動(dòng)迭代算法求解應(yīng)力平衡方程,對(duì)單個(gè)空洞周圍的應(yīng)力分布進(jìn)行了計(jì)算;然后,利用相場方法模擬了不同應(yīng)力下的空洞生長過程,進(jìn)一步計(jì)算了不同外加應(yīng)力下的應(yīng)力分布和彈性能分布;最后,把模型應(yīng)用于含有晶間空洞的雙晶體系和多晶體系,研究外加應(yīng)力對(duì)多晶UO2中晶界移動(dòng)和空洞演化的影響.

2 相場模型

2.1 相場自由能方程

本工作基于相場理論,建立外加應(yīng)力作用下空洞演化及其與晶界相互作用的理論模型.模型中引入保守場變量cv來描述空位濃度.該變量被用于區(qū)分系統(tǒng)中包含的兩個(gè)相,分別是cv1.0 的空洞相和cv的基體相,其中為空位平衡濃度.同時(shí),使用非保守場變量ηi(i1,2,···,p) 來描述p個(gè)不同取向的晶粒,在第i個(gè)有特定取向的晶粒中ηi取值為1,其余位置均為0.所有的相場變量在晶界和空洞表面等界面處是連續(xù)變化的,即各相場變量在晶界和相界上具有一個(gè)擴(kuò)散型界面.

相場理論用各組成相和界面的自由能來表示非均勻材料的總自由能泛函,該泛函用于推導(dǎo)相場變量的動(dòng)力學(xué)方程.本文使用的相場模型中,非均勻體系的總自由能泛函F表示與相場變量相關(guān)的體自由能、多晶自由能、彈性應(yīng)變能和梯度自由能之和.根據(jù)Cahn-Hilliard對(duì)非平衡多相體系自由能的定義[22],系統(tǒng)的總自由能密度F為[2]

式中,fbulk為體自由能密度函數(shù),fpoly為多晶相互作用能密度函數(shù),ω為勢壘高度,felas為彈性應(yīng)變能密度函數(shù);等式右邊后兩項(xiàng)為梯度自由能密度,κη和κc分別為非保守場和保守場的梯度項(xiàng)參數(shù),cv為空位濃度(保守場),ηi為晶粒取向序參量(非保守場).體自由能密度函數(shù)fbulk的表達(dá)式如下[10]:

式中,為空位形成能,kB為玻爾茲曼常數(shù),T為絕對(duì)溫度,A為雙勢阱函數(shù)的勢壘高度,本文取值為1.0.多晶自由能fpoly的表達(dá)式如下[23]:

式中,aGB和as分別為與基體晶界能和空洞表面能相關(guān)的的參數(shù),它們的關(guān)系為asaGBγs/γGB,其中γs為空洞表面能,γGB為基體晶界能.

彈性應(yīng)變能felas由與位置相關(guān)的彈性模量和系統(tǒng)各應(yīng)變表示[24]:

式中,Cijkl(r)為與位置相關(guān)的彈性模量,為均勻應(yīng)變,δεij(r)為非均勻應(yīng)變,(r) 為本征應(yīng)變.在多晶材料中,彈性模量可以與晶粒的相對(duì)取向建立關(guān)系:每個(gè)晶粒的彈性模量可以由相對(duì)于固定坐標(biāo)系的變換張量獲得[25].設(shè)為固定參考體系中的單個(gè)晶粒的彈性模量,為空洞中彈性模量.本文假設(shè)空洞相的彈性模量很小,取10?4.系統(tǒng)中與位置相關(guān)的彈性模量表達(dá)式如下[26]:

式中,h為與空位濃度相關(guān)的插值函數(shù),h?(m,n1,2,3) 表示給定晶粒p相對(duì)于參考坐標(biāo)系的旋轉(zhuǎn)矩陣.三維空間中,該矩陣由給定晶粒的歐拉角θ,ψ和ξ確定[27]:

本文的工作在二維空間中進(jìn)行,所以角度ψ和ξ均為零.此外,與位置相關(guān)的彈性模量Cijkl(r)可以寫成均勻彈性模量和非均勻彈性模量之和:

引入εij(r) 表示相對(duì)于未變形晶格的總應(yīng)變,根據(jù)線性彈性假設(shè),局部應(yīng)力σij(r) 可以表示為(r)

式中,是本征應(yīng)變場,用于表示非彈性應(yīng)變部分.本模型不考慮非彈性應(yīng)變,因此本征應(yīng)變設(shè)置為零.本工作中使用的應(yīng)力為正時(shí),表示垂直于空洞表面向外的拉應(yīng)力;而使用的應(yīng)力為負(fù)時(shí),表示垂直于空洞表面向內(nèi)的壓應(yīng)力.通過求解力學(xué)平衡方程可以得到應(yīng)力和應(yīng)變的分布:

式中,總應(yīng)變?chǔ)舓l(r) 可以表示為均勻應(yīng)變和非均勻應(yīng)變的總和:

均勻應(yīng)變表達(dá)式如下[28]:

把(13)式代入 (10) 式中得到

簡化整理后得到位移場方程:

對(duì)(15)式進(jìn)行傅里葉變換后得到

式中,k為傅里葉空間中的波矢量,Gjl(k)為格林張量.通過攝動(dòng)迭代法求解(16)式,得到第n次迭代中的位移場如下[26]:

2.2 相場方程演化

對(duì)于平衡態(tài)的空洞和晶粒結(jié)構(gòu),與位置有關(guān)的彈性模量只需要通過 (4) 式計(jì)算一次,然而對(duì)于一個(gè)不斷演化的含空洞的多晶體系,在每個(gè)時(shí)間步長和空間位置都要對(duì)其進(jìn)行計(jì)算.考慮彈性能量貢獻(xiàn)時(shí),修正后的Allen-Cahn方程和Cahn-Hilliard方程如下[29]:

式中,t為時(shí)間;L和M為動(dòng)力學(xué)參數(shù),遷移率M表達(dá)式為MDvVm/(RT),其中Dv為空位的擴(kuò)散系數(shù);Vm為摩爾體積;R為理想氣體常數(shù).與位置相關(guān)的彈性能的表達(dá)式如下:

使用修正的空洞演化和晶粒生長的控制方程可以模擬多晶材料在外加應(yīng)力下的組織演化過程.本文基于傅里葉譜方法編寫程序?qū)ι鲜瞿Ｐ瓦M(jìn)行求解,傅里葉譜方法可以把函數(shù)的求導(dǎo)運(yùn)算轉(zhuǎn)化為相對(duì)簡單的代數(shù)運(yùn)算,在求解彈性平衡方程方面有獨(dú)到的優(yōu)勢.因此,本文的Allen-Cahn方程和Cahn-Hilliard方程的求解采用半隱式傅里葉譜方法(semiimplicit Fourier spectral method):假設(shè)時(shí)間間隔為 Δt,步長為n+1的相場變量需要第n步的結(jié)果進(jìn)行求解[30]:

式中,f為體自由能密度,是多晶自由能密度和彈性自由能密度的總和;k(k1,k2) 為傅里葉向量.本模擬中使用的邊界條件均為周期性邊界條件.空間坐標(biāo),其大小滿足

2.3 參數(shù)無量綱化

模擬使用的UO2參數(shù)如表1所列,計(jì)算中還需要對(duì)參數(shù)進(jìn)行無量綱化處理.本工作中,選取參考長度l?1nm 與參考時(shí)間t?0.03s,由此獲得無量綱長度xl/l?;無量綱時(shí)間τt/t?;無量綱擴(kuò)散系數(shù);無量綱梯度算子其中l(wèi)和t為實(shí)際長度和實(shí)際時(shí)間.無量綱化后的控制方程如下所示:

表1 模擬中使用的UO2參數(shù)Table 1.Parameters of UO2 used in the simulation.

3 結(jié)果與討論

3.1 單個(gè)空洞應(yīng)力分析

模擬中選取的空間網(wǎng)格為128 nm×128 nm,在模擬區(qū)域中心放入一個(gè)半徑為6 nm的空洞(見圖1(a)).在模擬中使用彈性各向異性的UO2彈性模量,基體中取C11389.3GPa,C12118.7GPa和C4459.7GPa (見表1),空洞相的彈性模量為10–4.此外,給模擬區(qū)域的水平方向和垂直方向同時(shí)施加100 MPa的外加應(yīng)力,求解彈性方程組得到的空洞周圍應(yīng)力分布如圖1(b)所示.由圖1(b)可見,應(yīng)力集中在空洞的左右邊緣,這類似于有孔平面的應(yīng)力集中行為,而空洞中與空洞頂部底部邊緣應(yīng)力較小.沿A-A,B-B和C-C截線的應(yīng)力分布如圖2所示,可見系統(tǒng)邊緣處的應(yīng)力與外加應(yīng)力相同,而空洞邊緣有應(yīng)力集中的現(xiàn)象,這與Jin等[38]的模擬結(jié)果相似.

圖1 (a) 初始空洞示意圖;(b) 空洞周圍應(yīng)力分布Fig.1.(a) Schematic diagram of the initial void;(b) stress distribution with the void.

圖2 三個(gè)典型截面上的應(yīng)力分布Fig.2.Stress distribution along three typical cross sections.

根據(jù)彈性力學(xué)相關(guān)理論,通過設(shè)定圓孔邊緣和無限遠(yuǎn)處應(yīng)力的固定邊界條件求解應(yīng)力平衡方程,得到外加載荷下圓孔周圍應(yīng)力分布的解析解如下[39]:

其中,q1和q2為沿x軸和沿y軸的外加應(yīng)力;a為空洞半徑;b為空洞中心到系統(tǒng)邊緣的距離,計(jì)算中假設(shè)b?a.為了對(duì)相場方法和解析解獲得的應(yīng)力場分布進(jìn)行定量的比較,圖3給出了A-A截線處模擬和分析得到的應(yīng)力分布,其中黑色點(diǎn)線為模擬得到的數(shù)值解,紅色為解析解的計(jì)算值,通過對(duì)比發(fā)現(xiàn),本文的數(shù)值模擬結(jié)果與解析解符合得較好.

圖3 模擬結(jié)果與解析解的應(yīng)力分布比較Fig.3.Comparison of stress distribution between simulation results and analytical solutions.

3.2 應(yīng)力條件下空洞長大

輻照條件下,基體中的點(diǎn)缺陷濃度處于過飽和狀態(tài),空洞通過不斷吸收基體中的空位而持續(xù)生長.外加應(yīng)力加速空洞腫脹主要表現(xiàn)在兩個(gè)方面:一方面,外加應(yīng)力會(huì)縮短空洞形成的孕育期,加速空洞形核;另一方面,外加應(yīng)力會(huì)加速空位的遷移,從而加速空洞長大.

本工作使用相場方法對(duì)單個(gè)空洞的生長進(jìn)行模擬,模擬中選取的空間網(wǎng)格為128 nm×128 nm,模擬區(qū)域的中心放入一個(gè)半徑為6 nm的初始空洞,假設(shè)基體中的空位濃度為0.1,此時(shí)空洞處于過飽和的空位濃度中,在化學(xué)勢的驅(qū)動(dòng)下,空位會(huì)自發(fā)的擴(kuò)散至空洞中導(dǎo)致空洞自發(fā)長大.

無應(yīng)力下,不同模擬時(shí)間的空洞形貌如圖4(a)—(c)所示.可以看出,位于模擬區(qū)域中心的空洞通過吸收周圍的空位不斷長大,而且在界面能的影響下,空洞在演化過程中會(huì)始終保持圓形.給模擬區(qū)域的水平和垂直方向同時(shí)施加100 MPa的外加應(yīng)力,空洞隨時(shí)間的演化如圖4(d)—(f)所示.可以看出,相同的模擬時(shí)間下,應(yīng)力作用下的空洞比無應(yīng)力的空洞尺寸更大.此外,在應(yīng)力作用下,空洞演化過程中也始終保持圓形.這是由于水平應(yīng)力分布和垂直應(yīng)力分布是沿x-y軸對(duì)稱的(見圖4(g)—(i)),所以空洞的形狀并不會(huì)發(fā)生明顯變化,如果只有一個(gè)方向的外加應(yīng)力,那么空洞會(huì)沿該應(yīng)力方向生長,這與Wang等[40]的結(jié)果一致.

圖4 (a)?(c)無應(yīng)力下空洞演化;(d)?(f) 100 MPa附加應(yīng)力下空洞演化;(g)?(i)應(yīng)力分布隨時(shí)間演化Fig.4.(a)?(c) The evolution of void without stress;(d)?(f) the evolution of void with 100 MPa applied stress;(g)?(i) the distribution of stress during the evolution.

不同外加應(yīng)力條件下空洞半徑隨時(shí)間的變化曲線如圖5所示.由圖5可以看出,在沒有外加應(yīng)力時(shí),模擬結(jié)束后,空洞的半徑從初始的6.0 nm增長到12.9 nm,而在50 MPa外加應(yīng)力下空洞會(huì)增長到14.2 nm,在100 MPa下則增長到15.1 nm.可見,隨著外加應(yīng)力的增大,空洞的生長速度也會(huì)增加.不同外加應(yīng)力下模擬區(qū)域中線上的應(yīng)力和彈性能密度分布如圖6所示.由圖6(a)可以看出,空洞兩端有明顯的應(yīng)力集中現(xiàn)象,而且外加應(yīng)力越大,該現(xiàn)象越明顯.由圖6(b)可以看出,外加應(yīng)力會(huì)使基體中的彈性能密度增大,空洞邊緣還會(huì)出現(xiàn)彈性能升高的現(xiàn)象,這促進(jìn)了基體相向空洞相的轉(zhuǎn)變,降低了相變的能量勢壘.因此,應(yīng)力加速空洞腫脹的原因是外加應(yīng)力影響了空洞周圍的自由能密度,從而加速了空洞的生長.

圖5 不同應(yīng)力下空洞半徑隨時(shí)間變化Fig.5.The change of void radius with time under different stresses.

圖6 (a)中線應(yīng)力分布;(b)中線彈性能密度分布Fig.6.(a) Stress distribution in the center line;(b) elastic energy density distribution in the center line.

3.3 應(yīng)力作用下雙晶系統(tǒng)的演化

本工作引入了一個(gè)帶有晶間空洞的雙晶結(jié)構(gòu),并把基體中的空位濃度設(shè)置為平衡濃度.如圖7(a)所示,模擬區(qū)域中心的紅色區(qū)域?yàn)榭斩?左邊區(qū)域?yàn)榫Я?,右邊區(qū)域?yàn)榫Я?.引入一個(gè)可視化變量Φ,表達(dá)式為:

在晶粒內(nèi)部Φ0,在擴(kuò)散界面處 0<Φ<1,在空洞內(nèi)部Φ1.0.假設(shè)晶粒1的歐拉角為θ10,晶粒2的歐拉角為θ230°.對(duì)于彈性各向異性晶粒,兩個(gè)晶粒的歐拉角不同直接導(dǎo)致了它們的彈性模量不同[41].圖7(b)為系統(tǒng)中線上的彈性模量分布,其彈性模量可根據(jù)(8)式計(jì)算得到.

圖7 (a)初始結(jié)構(gòu)示意圖;(b)模擬區(qū)域的水平中線上的彈性模量分布Fig.7.(a) Schematic of initial structure;(b) elastic constants distribution in the center line.

圖8(a)—(c)繪制了在100 MPa的外加應(yīng)力作用下,空洞和晶粒的演化過程.可以看出,晶間空洞的形狀自發(fā)地演化成橢圓形,該橢圓的二面角φ由晶界能和空洞表面能共同決定,cos(φ/2)γGB/(2γs)[42],其中γGB為基體晶界能,γs為空洞表面能.此外,不同的晶粒取向?qū)?yīng)著不同的彈性模量,從而具有不同的應(yīng)力,而在應(yīng)力的驅(qū)動(dòng)下,晶界會(huì)不斷遷移.

圖8 (a)?(c)晶粒和空洞隨時(shí)間演化;(d)?(f)演化過程中的應(yīng)力分布Fig.8.(a)?(c) Evolution of grains and void with time;(d)?(f) the distribution of stress during the evolution.

雙晶體系演化過程中的應(yīng)力分布如圖8(d)—(f)所示.可以看出,除了空洞邊緣的應(yīng)力集中外,晶粒內(nèi)也有相應(yīng)的應(yīng)力分布.其中晶粒2的面積隨模擬時(shí)間的延長而不斷減少,這是因?yàn)榫Я?內(nèi)存在更高的應(yīng)力,對(duì)應(yīng)的彈性能也高.此外,晶界遷移過程中會(huì)受到空洞的釘扎作用,靠近空洞位置的平直晶界會(huì)發(fā)生彎曲,遷移速度也會(huì)減緩[43].

晶間空洞演化過程中圖8(f)的三個(gè)典型截面處的應(yīng)力分布如圖9所示.由C-C截線應(yīng)力分布可知,在沒有空洞影響下的應(yīng)力分布有兩個(gè)極小值,都出現(xiàn)在晶界位置,這是由于晶界處的彈性模量小于晶內(nèi)的彈性模量.有空洞影響時(shí)的應(yīng)力分布也有兩個(gè)極小值,在空洞和晶界處,對(duì)應(yīng)于圖7(b)中彈性模量的極小值,而且空洞邊緣處也存在應(yīng)力集中現(xiàn)象.

圖9 晶間空洞演化中三個(gè)典型截面上應(yīng)力分布Fig.9.Stress distribution along three typical cross sections during intergranular void evolution.

為研究UO2燃料中不同應(yīng)力下彎曲晶界和空洞的相互作用,對(duì)圖10的雙晶系統(tǒng)進(jìn)行了研究.圖10中深藍(lán)色的區(qū)域?yàn)榫Я?,淺藍(lán)色的區(qū)域?yàn)榫Я?,兩個(gè)晶粒接觸的圓環(huán)為晶界,紅色的區(qū)域?yàn)殡S機(jī)分布的不同尺寸的空洞.模擬前,基體中過飽和的空位濃度設(shè)置為cv0.1,圖10為無應(yīng)力條件下的微觀組織演變結(jié)果.由圖10可以看到,晶界處的空洞變?yōu)闄E圓形,而橢圓形空洞在晶界兩側(cè)部分的曲率明顯不同.

圖10 無外加應(yīng)力下的雙晶組織Fig.10.The twin-crystal microstructure without applied stress.

在不同外加應(yīng)力條件下,晶界和氣孔的形貌演化結(jié)果如圖11(a)—(c)所示,相應(yīng)的應(yīng)力分布如圖11(d)—(f)所示.通過對(duì)比可以看出,隨著外加應(yīng)力的增加,空洞尺寸明顯增加,而且外加應(yīng)力還加速了晶界的移動(dòng).當(dāng)外加應(yīng)力為150 MPa時(shí),晶界在相鄰兩個(gè)氣孔之間的部分變得平直.一方面,彎曲的晶界由于曲率驅(qū)動(dòng)會(huì)向著曲率中心移動(dòng),另一方面晶界處的空洞對(duì)移動(dòng)晶界有釘扎作用.晶界上的氣孔也會(huì)演化為透鏡狀而不是球形,這將有利于降低晶界和空洞自由表面的能量.此外,晶內(nèi)空洞也會(huì)生長,但是靠近晶界的空洞尺寸較小,因?yàn)榫Ы绺浇目瘴粌?yōu)先被晶界吸收,這與實(shí)驗(yàn)中觀察的結(jié)果類似[44].

圖11 不同外加應(yīng)力下的雙晶組織((a)—(c))及對(duì)應(yīng)的應(yīng)力分布((d)—(f)) (a),(d) 50 MPa;(b),(e) 100 MPa;(c),(f) 150 MPaFig.11.The twin-crystal microstructure ((a)–(c)) and the corresponding stress distribution with different applied stresses ((d)–(f)):(a),(d) 50 MPa;(b),(e) 100 MPa;(c),(f) 150 MPa.

3.4 應(yīng)力作用下多晶體系的演化

模擬使用的網(wǎng)格為512 nm×512 nm,采用周期性邊界條件并引入取向隨機(jī)的26個(gè)晶粒作為初始組織,其平均尺寸為0.1 μm.同時(shí)在晶界附近和基體中隨機(jī)引入多個(gè)不同尺寸的空洞.基體中的過飽和的空位濃度設(shè)置為cv0.1,無應(yīng)力狀態(tài)下的微觀組織結(jié)構(gòu)如圖12所示.

圖12 無外加應(yīng)力下的多晶組織Fig.12.The polycrystal microstructure without applied stress.

在不同外加應(yīng)力條件下,晶界和氣孔的形貌演化如圖13(a)—(c)所示,對(duì)應(yīng)的應(yīng)力分布如圖13(d)—(f)所示.由圖13可以看出,隨著附加應(yīng)力的增大,晶界和晶內(nèi)的空洞尺寸均明顯增加,這很可能是由于應(yīng)力驅(qū)動(dòng)的空洞對(duì)周圍空位的吸收所引起的.此外,晶內(nèi)的空洞的尺寸要小于晶間空洞.這是因?yàn)榫Ы缱鳛辄c(diǎn)缺陷的吸收阱,大量空位被晶間空洞優(yōu)先吸收,而且晶界處的空洞有著更小的自由能密度,有利于晶間空洞的形成和生長,這與Millett的研究結(jié)果類似[14].

圖13 不同外加應(yīng)力下的多晶組織((a)—(c))和對(duì)應(yīng)的應(yīng)力分布((d)—(f)) (a),(d) 50 MPa;(b),(e) 100 MPa;(c),(f) 150 MPaFig.13.The polycrystal microstructure ((a)–(c)) and the corresponding stress distribution with different applied stresses ((d)–(f)):(a),(d) 50 MPa;(b),(e) 100 MPa;(c),(f) 150 MPa.

在不同外加應(yīng)力下平均空洞半徑的變化曲線如圖14所示.由圖14可以看出,平均空洞半徑隨著外加應(yīng)力的增加而明顯增加.當(dāng)外加應(yīng)力增加到150 MPa時(shí),平均空洞半徑從6.17 nm增長到6.96 nm左右.

圖14 平均空洞半徑隨外加應(yīng)力變化Fig.14.The change of applied stress on average void radius.

4 結(jié)論

1)建立了外加應(yīng)力作用下多晶UO2中空洞和晶粒演化的相場模型.通過攝動(dòng)迭代法求解應(yīng)力平衡方程,并對(duì)單個(gè)空洞周圍的應(yīng)力分布進(jìn)行了計(jì)算,結(jié)果發(fā)現(xiàn)空洞邊緣存在應(yīng)力集中的現(xiàn)象.模擬得到的應(yīng)力分布與平面應(yīng)力分布的解析解基本符合.

2) 空洞會(huì)通過吸收周圍的過飽和空位自發(fā)生長.通過計(jì)算產(chǎn)生的彈性能,得到了不同應(yīng)力下的空洞生長規(guī)律,發(fā)現(xiàn)隨著外加應(yīng)力的增加,空洞生長的速率也增加.通過計(jì)算不同外加應(yīng)力下的應(yīng)力分布和彈性能密度分布,發(fā)現(xiàn)應(yīng)力越大應(yīng)力集中現(xiàn)象越明顯,而且空洞邊緣處的自由能密度越高.

3) 模型應(yīng)用于含有晶間空洞的多晶體系,通過引入與晶粒取向相關(guān)的各向異性的彈性能,計(jì)算模擬了晶粒內(nèi)的應(yīng)力分布,結(jié)果表明,不同晶粒內(nèi)的應(yīng)力大小不同,且該應(yīng)力會(huì)驅(qū)動(dòng)晶粒演化.晶間空洞與晶界存在相互作用,一方面空洞在晶粒的影響下會(huì)生長成透鏡狀,另一方面空洞對(duì)晶界移動(dòng)有釘扎作用,會(huì)減緩晶界的遷移.此外,外加應(yīng)力會(huì)加速多晶系統(tǒng)中的空洞生長.外加應(yīng)力越大,空洞長大越快.