基于保護水環境的場地地下水風險評估模擬應用研究①

劉朋超，武文培，冉睿予，韓 璐，趙迎新，陳夢舫*，顧明月，李 婧

基于保護水環境的場地地下水風險評估模擬應用研究①

劉朋超1,2，武文培2，冉睿予2，韓 璐2，趙迎新1，陳夢舫2*，顧明月3，李 婧2

(1 天津大學環境科學與工程學院，天津 300350；2 中國科學院土壤環境與污染修復重點實驗室(南京土壤研究所)，南京 210008；3 南京凱業環境科技有限公司，南京 210008)

以江蘇省某溶劑化工場地為例，利用英國污染地塊水文地質風險評估模型研究了該場地地下水污染物對場地內及周邊水環境的影響。比較了穩態和非穩態地下水溶質遷移模型(Ogata Banks、Domenico、Time variant Domenico)對污染物在自然衰減條件下從污染源向場地邊界遷移過程模擬。結果表明：該場地的地下水中苯、乙苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,4-二氯苯、氯仿超過了地下水質量Ⅲ類標準，但場地內污染物對場地邊界地下水的潛在環境風險基本可以忽略。Ogata Banks與Domenico模型對于污染物在含水層的自然衰減下的遷移模擬表明污染物在30 m內的遷移過程中濃度下降較快，在30 m外的遷移過程中污染物的濃度較低且衰減不明顯。Domenico模型計算較為簡潔，在風險評估中具有較強的適用性；敏感性分析表明合規點至污染源距離、含水層容重、含水層孔隙度、有機碳含量oc、有機碳分配系數oc、水力傳導系數、水力梯度均影響污染物在含水層的自然衰減遷移過程，通過精細化水文地質調查獲取上述參數將有助于提高風險評估結果的精確度。

遷移模擬；合規點；Ogata Banks模型；Domenico模型；敏感性分析

近年來，隨著我國城市化進程“退二進三”和“產業轉移”政策落實步伐的加快，重污染行業大批關閉和搬遷，導致城市及其周邊遺留大量污染地塊。化工、農藥廠是長三角地區一類典型的有機污染場地，具有數量多、污染程度高、污染類型復雜等特點。據文獻報道，我國由工業企業搬遷而廢棄遺留下來的“棕地”超過50多萬塊[1]，其中包括大量的化工行業污染場地，進而導致大量化工污染物進入土壤和地下水，對當地生態和人居健康造成嚴重威脅[2]。氯代有機污染物是此類場地地下水中一類代表性污染物，其易向下遷移并在含水層底部形成重質非水相液體(dense non-aqueous phase liquid，DNAPL)，例如氯苯類有機物能夠在低滲透性的黏土介質中向下遷移到較深地層[3]，導致地下水持續污染，對地下水環境產生潛在風險。因此，亟需開展我國場地地下水有機污染風險管控研究。

目前我國已經開展了一些基于保護人體健康的地下水風險評估研究[4-7]，但是對保護水環境質量的重視不足。地下水污染具有隱蔽性、累積性和流動性特點[8]，長期存在必然對場地周邊地下水環境產生負面影響，因此應針對保護水環境質量開展地下水風險評估研究。地下水數值模型是一種預測地下水污染物溶質遷移的常見模型，國外利用對流彌散模型預測含水層污染物遷移的相關研究較多[9]，也有研究者在此基礎上考慮吸附及生物降解等自然衰減過程[10-11]。國內對于污染物遷移模型的研究開展相對較晚[12]，目前有研究者考慮污染物在含水層的吸附及生物降解對遷移模型進行了改進[13-14]，但該模型對場地的特征參數和數據信息要求往往較高[15-16]。國內外關于污染物在含水層中的遷移研究多集中于數值模型，關于解析模型的報道較少。英國水文地質風險評估(Hydrogeological Risk Assessment for Land Contamination)模型(簡稱P20模型)是一種求解污染物在含水層遷移過程濃度變化的解析模型，開發于1996年，發展較為成熟，特別對于小尺度范圍污染場地的風險評估具有較強適用性，是定量評估地下水環境風險的重要工具[17]。此外，美國RBCA模型(Risk-based Correction Action Tool Kit)對地下水溶質遷移風險的模擬同樣借鑒了英國的P20模型[18]。本研究以江蘇省某溶劑化工場地為例，利用P20模型模擬地下水有機污染物的遷移趨勢，以期為保護場地周邊水環境質量提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

研究場地為江蘇某溶劑化工廠，占地面積約85 476 m3。如圖1所示，該廠區主要包括6個區域：制造車間、填料車間、辦公樓、污水處理廠、殺蟲劑生產車間、原料產品儲存區。生產成品涉及的工藝原輔料包括苯、乙苯、氯苯、氯仿等，通過罐裝密封儲存在原料和產品儲存區；而制造車間、填料車間及殺蟲劑生產車間是農藥生產活動的主要區域，主要生產包括甲胺磷類農藥、氯堿、醚醛等化工產品。現場踏勘過程中，制造車間、生產車間及原料產品儲存區內均聞到刺鼻的氣味。在產品長期生產及儲存過程中，原料及產品存在跑冒滴漏現象，可能造成場地地下水污染。場地的西南方向緊鄰村莊，東北方向有一條河流。目前該場區周圍無其他企業，主要人群分布在場地西南方的村莊內。

圖1 場地歷史布局和地下水監測井及流場圖

場地的水文地質概念模型如圖2所示，場地內地層結構自上而下分別為：回填土約1.5 m、黏土約7.5 m、粉質黏土約4.5 m、粉土約3.5 m。黏土層屬于不透水層，粉質黏土層屬微透水層，粉土層屬弱透水層。場地內回填土與黏土層中存在孔隙潛水，但水量較少，水體不連續。

圖2 場地概念模型

研究區內的地下水主要賦存于地表以下9 ～ 15 m的粉質黏土層和粉土層中，水位波動較小且水量相對充沛，抽水試驗測得最大涌水量達到25.1m3/d。場地東側粉黏土層和粉土層進行抽水試驗得出滲透系數為8.48×10–4～ 1.00×10–3cm/s，導水系數2.638 ～ 3.11m2/d。為確定地下水流向，用插值法作出等水位線如圖1所示，大致判斷場區地下水整體流向為自西南向東北方向。場地周邊地表水的水位未知，地下水與場區周圍地表水的水力聯系不明，無法確定補給關系。

1.2 樣品采集與分析

場區的建筑及設備已拆除，而地下的管道及構筑物具體布局不明。地下水監測井位置如圖1所示，研究區內設置了16口地下水監測井，采樣過程設置濾管的位置為地表下9 ～ 15 m，地下水取樣深度為地表以下13 ～ 15 m(粉土層)，每次連續取2個平行樣品。采集的地下水樣品于4 ℃低溫保存并于24 h內送往實驗室檢測，檢測項目以揮發性有機物為主，分析方法參考GB/T 14848—2017[19]《地下水質量標準》檢測方法。污染物的檢出濃度均為0.5 μg/L，實驗室測樣前進行了空白樣品加標回收實驗，污染物中苯系物和氯代有機物的加標回收率分別控制在85% ～ 95%，相對標準偏差低于15%。地下水中檢出污染物主要包括苯、1,2-二氯苯、乙苯、氯苯、1,4-二氯苯、氯仿。

1.3 模擬分析方法

1.3.1 暴露概念模型 暴露概念模型表示場地污染源–暴露途徑–受體之間的關系[20]。如圖1所示場地的污染源很可能位于制造車間、污水處理廠、原料與產品儲存區。如圖2概念模型所示，污染物入滲進入地下水后，可能會隨著水流方向遷移到場地附近的水體中，進而對水環境產生風險。但目前場地邊界地下水與場地外地表水的水力聯系不明，因此基于保守原則，將場地邊界地下水作為保護受體，沿地下水流方向，距離場地邊界水環境最近的位置作為合規點。

1.3.2 風險評估模型 P20模型建立了多層次土壤及地下水修復目標值，適用于外部污染活動已經停止的污染土壤及地下水，即假設污染源為恒定源，且污染物濃度不隨時間變化，不適用于無限污染源和污染物在源頭處隨時間發生變化的情景[21]。根據污染源至受體的途徑，模型分為4個層次，依據污染物的遷移途徑，各層次的決定因子及對應的修復目標值不同(表1)。土壤評估從第一層次考慮污染物的土壤–水相分配過程來推導修復目標；第二層次土壤修復目標值則考慮污染物在包氣帶土壤的淋溶過程，地下水修復目標值直接等于水環境質量標準；第三層次考慮污染物進入飽和帶隨地下水側向遷移過程來推導修復目標；第四層次進一步考慮在受保護的水環境內稀釋過程來推導修復目標。地下水風險評估因不涉及土壤，以保護水質標準為目標，從第二層次開始評估，修復目標值隨評估層次的增加而逐漸升高。該模型的優勢在于可以將修復集中于風險最嚴重的區域，以實現經濟和環境的平衡。地下水評估模型假設條件為：①土壤不存在污染，即污染物已經繞過土壤區域或污染土壤已被清除；②地下水污染物在污染源和受體之間的遷移過程主要包括稀釋、吸附、降解和彌散。

1)第二層地下水修復目標值推導?；诒Ｗo場地邊界地下水修復目標值的推導從該層次開始，首先將修復目標值直接設定為地下水的某一標準濃度[19]。然后，將污染羽中檢測出的污染物最大濃度與修復目標值進行比較分析。如果濃度超過目標值，則需要采取修復措施或進行第三層次評估(包括可能的補充調查，我國標準未規定的指標可以參考歐美國家的水質標準)。

表1 多層次土壤和地下水修復目標值計算模型

注：d為土壤–水分配系數(L/kg)，根據污染物類型，d計算方法不同，非極性有機物通過公式d=oc×oc來計算，oc為有機質分配系數(L/kg)，oc為有機質含量(以百分數計)；w為孔隙水體積比(無量綱)；a為孔隙空氣體積比(無量綱)；為土壤容重(g/cm3)；為亨利定律常數(無量綱)，T為水質標準(mg/L)；RT為修復目標值(mg/L)，代表第層評估。DF為稀釋因子(無量綱)；AF、AFu為飽和區域、非飽和區域衰減因子(無量綱)；DFriver/Abs為受體內的稀釋因子(無量綱)。

2)第三層次地下水修復目標值推導。英國的Ogata Banks和Domenico經典解析模型簡化了污染物的遷移過程，能夠預測污染物的遷移變化，用于第三層次修復目標值的推導。該評估層次在第二評估層次的基礎上，針對原場地地下水中風險較高的點位在場地邊界建立不同的合規點，運用溶質遷移模型來預測場地邊界地下水中污染物的濃度。預測污染物遷移的3種解析模型公式如式(1)～(3)所示。含水層對污染物阻滯作用可表現為有機碳對其吸附作用，因此模型中污染物的遷移速率是要小于含水層達西速率。式(4)～(6)給出了污染物的遷移速率及阻滯因子的計算模型。在綜合式(1)～(9)基礎上，由式(10)推導得出污染物遷移過程中的衰減因子，進而利用衰減因子來推導第三層次修復目標值。

Ogata Banks模型(非穩態)：

非穩態Domenico模型：

穩態Domenico模型：

衰減因子的計算：

式中：ED為污染物遷移至場地邊界合規點處的濃度，mg/L；為污染物平行于地下水流向的遷移距離，m；、分別為污染源至地下水污染羽中心線的橫向和垂向距離，m；S、S分別為地下水污染源寬度和厚度，m；為一階衰減常數，1/d；α、α、α分別為地下水縱向、橫向和垂向彌散度，m；為污染物遷移速率，m/d。為含水層有效孔隙度，無量綱；為水力傳導系數，m/d；為水力梯度，無量綱；f為污染物阻滯因子，無量綱；d為土壤–水分配系數，L/kg；其中oc為含水層有機碳分配系數，L/kg；oc為含水層有機碳含量，以百分數計。

1.3.3 模型參數取值 基于自然衰減下的污染物在含水層中側向遷移過程的模擬，彌散作用是描述污染物在多孔介質中受分子擴散及對流擴散的影響結果，常用彌散系數來表征[22]。彌散系數是模型中較難確定的一個參數，可進一步轉化為彌散度，目前彌散度在模型中的取值頗具爭議性，關于彌散度的取值缺乏依據。在場地調查階段缺少對彌散度的實測數據，本研究根據遷移距離結合式(7) ～ (9)計算得出，該模型設定橫向彌散度為縱向彌散度的十分之一，此外將垂向彌散度設定為縱向彌散度的百分之一[20]。模型主要考慮了污染物沿水流方向上的彌散，使遷移的模擬結果相對保守。

第三層次評估的場地特征參數主要來自現場實際測量和當地水文地質勘查資料，主要如表2所示，此外檢出污染物的主要理化性質如表3所示。衰減速率應該基于對場地地下水中污染物長期的觀測數據計算，本案例中無地下水長期監測數據，需要借助模型推算目標污染物的衰減速率。由于污染物中不涉及放射性衰變，因此該層次評估利用了僅考慮污染物溶解相的一階衰減模型來計算一階衰減速率。

表2 場地特征參數

注：含水層容重和有機碳含量oc的取值為場區內16口監測井粉土層取樣的平均值統計得出；有效孔隙度為經驗值；水力梯度是根據場區地下水流場圖水位測算取得平均值；水力傳導系數取自場地抽水試驗獲得的平均值。

表3 污染物的主要理化性質參數[18]

1.3.4 敏感性分析 第三層次模型主要考慮污染物在含水層的自然衰減，進而模擬側向遷移過程中的濃度分布。參數本身的不確定性會影響模型對污染物自然衰減過程模擬結果的可信度[23-26]。第三層次涉及的參數較為復雜且模型的選擇性較多，關鍵是分析各參數對于衰減因子的計算的影響。P20模型是利用衰減因子AF來表征污染物在含水層的自然衰減，衰減因子受到諸多參數的影響，特別是如含水層容重、水力傳導系數、含水層有機碳含量oc等現場采集受人為影響較大的參數[18]，場地調查工作采用加密采樣來降低場地調查過程造成的參數不確定性。本研究采用局部敏感性分析的方式確定不同參數對修復目標值的影響[27]。修正的Morris篩選法是目前常見的一種敏感性分析方法，利用靈敏度系數衡量參數的敏感性，如式(11)所示[28]。

式中：P是敏感性分析參數，Y表示修復目標，為模型迭代次數。本研究選取了含水層容重(g/cm3)、含水層孔隙度、含水層水力傳導系數(d/m)、含水層水力梯度、含水層有機碳含量oc、含水層有機碳分配系數oc(L/kg)、含水層遷移距離(m)作為敏感性分析參數，以5% 的振幅進行計算。

2 結果與討論

2.1 地下水污染特征

地下水樣中主要超標污染物為揮發性有機污染物，包括苯、乙苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,4-二氯苯、氯仿。污染物的檢出濃度如圖3所示，污染物濃度的最大值、最小值、平均值及檢出率如表4所示。場地水資源主要用途為工業用水，因此需要以Ⅲ類水質標準來分析檢出污染物濃度是否超標。其中苯、氯苯和氯仿的檢出率高于50%，最高濃度分別達到了10.37、130.36和670 mg/L，分別超出GBT14848—2017地下水質量Ⅲ類標準的1 037倍、435倍、11 166倍。

2.2 污染物遷移趨勢

根據污染物檢測分析結果，GW1處檢出苯的濃度最高，GW6處檢出乙苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,4-二氯苯的濃度最高，GW14處檢出氯仿的濃度最高(圖3)。因此假設GW1、GW6、GW14監測井為地下水污染源的位置，以場地邊界地下水環境為保護受體，設置污染源下游沿地下水流動方向與下游場邊界交匯處為本層次評估的合規點，分別記為CP1、CP2、CP3(圖1)，遷移距離分別為256、155、132 m，運用Ogata Banks、Domenico穩態和非穩態3種解析模型預測污染物遷移至合規點過程中濃度的變化。

圖3 地下水關注污染物檢測濃度

表4 污染物檢出濃度[18]

注：表中污染物的最大值、最小值、平均值及檢出率是基于16個監測點位的樣品(每個檢測點處均取了2個平行樣)統計的結果。bdl表示濃度低于檢出限，關注污染物的檢出限均為0.5 μg/L。

模型預測結果如圖4 ～ 圖 6所示，Ogata Banks、Domenico穩態和非穩態3種解析模型預測污染物濃度的變化趨勢近乎相同，因為污染物濃度在短距離內迅速下降，導致隨后遷移中污染物濃度變化不明顯。同時Ogata Banks模型與Domenico穩態和非穩態模型針對氯仿的模擬結果差異較小，相比Ogata Banks模型，Domenico穩態模型由于僅考慮在污染羽流在沿水力梯度方向的彌散度，進一步簡化了污染物的遷移過程。通過3種模型遷移模擬分析，污染物濃度沿水流方向在30 m內會顯著下降，30 m之后的遷移過程中濃度衰減變化較為緩慢。苯、氯苯和氯仿均難以被生物降解[29]，且氯仿濃度較高，同時有機碳分配系數相比其他污染物較低，含水層阻滯因子較小，因此在相同的水力條件下更容易遷移[30]。如圖4 ～ 圖6，各模型的預測結果判斷多數污染物在遷移6 ～ 20 m達到檢出限，氯仿則遷移至75 m達到檢出限，各模型預測污染物在合規點處的濃度均遠低于檢出限，因此場地內地下水污染物對場地邊界處地下水的環境風險均為可接受，無需開展基于保護場地邊界地下水的修復工作。

圖4 Ogata Banks模型預測污染物遷移

圖 5 穩態Domenico模型預測污染物遷移

圖 6 非穩態Domenico模型預測污染物遷移

2.3 敏感性分析

運用Ogata Banks、Domenico穩態和非穩態模型模擬了關注污染物在含水層自然衰減下的遷移過程，利用敏感性分析比較模型參數對遷移模擬結果的影響。本研究選取7個參數進行敏感性分析，以±5% 振幅在參數均值附近取值，利用式(11)計算各參數的敏感性判別因子()值，并對其絕對值(||)進行排序，結果如表5所示。其中對6種污染物遷移模擬結果影響最大的參數為遷移距離，說明合規點的選取對遷移模擬影響最為顯著；含水層容重、含水層有機碳含量oc和有機碳分配系數oc對自然衰減遷移模擬影響也較大，表明含水層的容重及有機碳對污染物的阻滯作用是影響遷移過程的主要因素之一。如張大定等[31]報道污染物在不同含水層中有機碳分配系數oc相差極大，目前可以采取利用正辛醇–水分配系數來預測其值。同時發現含水層孔隙度、含水層水力傳導系數和含水層水力梯度等參數對遷移模擬均有影響，這些參數在條件允許的情況下也應該進行補充調查。

3 結論

該場地地下水污染區域分布較為離散，制造車間、原料與產品儲存區及污水處理廠房位置檢出6種有機污染物濃度均超地下水質量III類標準，利用Ogata Banks和Domenico模型，通過設置不同合規點位置預測地下水污染物向場地北側邊界遷移的趨勢，發現污染物對場地邊界水環境的風險基本可以忽略，需要綜合考慮健康風險進一步確定場地是否需要修復。敏感性分析表明影響污染物遷移模擬的因素較多，后期可以在監測點和合規點之間增加長期地下水監測，用以校準衰減因子提高地下水污染側向遷移模擬的可信度。另外有機物在含水層形成的非水相是影響側向遷移過程的主要因素之一，今后有必要開展對于含水層中有機物兩相流的側向遷移模擬的研究，增加模型的使用范圍。

表5 參數敏感性判別因子分析及排序

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Modelling Application for Contaminated Land Groundwater Risk Assessment Based on Prospection of Water Environment

LIU Pengchao1,2, WU Wenpei2, RAN Ruiyu2, HAN Lu2, ZHAO Yingxin1, CHEN Mengfang2*, GU Mingyue3, LI jing2

(1 School of Environment Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300350, China; 2 key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China; 3 Nanjing Kaiye Environmental Technology Co., Ltd., Nanjing 210008, China)

Taking a solvent contaminated site in Jiangsu Province as a case study, the impact of groundwater contamination on the surrounding groundwater was studied by using hydrogeological risk assessment model for land contamination in the UK. The contaminants migration process from source to site boundary can be simulatedunder the conditions of natural attenuation. The simulation results of the groundwater solute transport using Ogata Banks, Steady-state Domenico and Time variant Domenico models were compared. The results showed that the concentrations of benzene, ethylbenzene, chlorobenzene, 1,2-dichlorobenzene, 1,4-dichlorobenzene, and chloroform exceeded the III grade of the groundwater quality standard, but the groundwater surrounding the site has negligible environmental risk.The Ogata Banks and Domenico models' simulation of the migration of contaminants under the natural attenuation of the aquifer showed that the concentration of contaminants decreased rapidly during the migration process within 30 m, and the concentration of pollutants was low and the attenuation was not obvious during the migration process outside 30 m. The Domenico model is relatively simple and advantageous in the application of risk assessment. Sensitivity analysis showed that the hydrogeological parameters, such as migration distance (), aquifer bulk density (), aquifer porosity (), organic carbon content (oc), organic carbon distribution coefficient (oc), hydraulic conductivity (), and hydraulic gradient (), could affect thenatural attenuation migration process of contaminants in the aquifer, thus to improve the accuracy of risk assessment results, the abovementioned parameters need to be obtained through refined hydrogeological investigation.

Migration simulation; Point of compliance; Ogata Banks model; Domenic model; Sensitivity analysis

劉朋超, 武文培, 冉睿予, 等. 基于保護水環境的場地地下水風險評估模擬應用研究. 土壤, 2022, 54(1): 136–144.

X523

A

10.13758/j.cnki.tr.2022.01.018

國家重點研發計劃納米科技重點專項(2017YFA0207000)資助。

(mfchen@issas.ac.cn)

劉朋超 (1992—)，男，河北邢臺人，碩士研究生，主要從事污染場地氯苯類有機物遷移的研究。E-mail: liu827305651@163.com