原煤與型煤的孔隙結構與氣體滲透特性的關系

孫 亮，賈 男，楊 興

（1.中煤科工集團沈陽研究院有限公司，遼寧 撫順 113122；2.煤礦安全技術國家重點實驗室，遼寧 撫順 113122；3.阜新礦業（集團）有限責任公司恒大煤礦，遼寧 阜新 123000）

煤層氣以甲烷為主要成分，煤中的甲烷氣體是以自由態與吸附態這2種狀態而存在的，其中10%～40%為自由態[1]。煤層內氣體的流動行為大體上可分為2個階段：即從微觀孔隙向宏觀孔隙涌出的過程以及其后由于壓力梯度的作用而向開放面流出的過程[2]，后者以滲透率指標來評價瓦斯氣體在煤中的流動特性，煤的滲透率系數也是制約煤層瓦斯抽采能力、預測遺煤自燃的重要指標[3-4]。在以往的數值模擬計算中，煤的滲透率多利用近似各向同性的方法來模擬，經驗公式及結論也多來自于近似均質的型煤實驗結果[5]。對各向異性的原煤與近似均質的型煤在滲透率的差異上，既往的研究多集中在外部因素的影響，如：郭德勇等[6]對原生結構煤和構造煤孔滲做了實驗對比，得到原生結構煤和構造煤的滲透率與孔隙度之間的函數關系；魏建平等[7]研究了不同軸壓、圍壓和氣體壓力對型煤和原煤滲透性的影響差異；胡雄等[8]通過試驗分析尺寸效應、溫度和應力對原煤及型煤的滲流特性的影響；張丹丹[9]在保持效應力恒定的情況下，分別測定了不同溫度條件下型煤及原煤的滲透率；陳春諫等[10]研究了不同加載速率下原煤與型煤的力學滲流特性差異；Wierzbicki等[11]比較了原煤與型煤在不同軸壓和圍壓下滲透率的不同，并給出了滲透率與圍壓之間的經驗公式；Braga and Kudasik[12]研究了滑移效應下溫度對不同孔隙率的原煤與型煤的滲透率影響。上述研究多集中在地應力、孔隙率、溫度等因素對原煤與型煤的滲透率及影響差異的分析，但對于原煤和型煤的孔隙結構差異對滲透率的影響，了解得還是不是很充分。因此，對3種不同類型的煤樣進行氣體滲流特性實驗，對原煤煤樣以及由3種不同粒度所制的型煤，分別求出氣體滲透率、平均孔隙半徑、有效表面孔隙率、平均宏觀孔隙個數，以及氣體的有效擴散系數，將原煤與型煤樣本的測量結果進行比較，進而通過經驗公式得到原煤滲透率的修正系數。

1 實驗裝置及實驗方法

1.1 實驗裝置

滲透率測定采用穩態法進行，滲透率測定裝置如圖1。

圖1 滲透率測定裝置Fig.1 Apparatus of permeability measurement

在甲烷或氮氣等氣瓶后連接壓力調節器以及流量控制器，即可以在樣本兩端穩定地施加0．01～1 MPa范圍內的任意壓力，經測定壓力波動在0．1%以內。實驗在下游設置流量控制器（0～20 mL/min），起到調節樣本中平均壓力的作用。上下游裝有氣體壓力傳感器（0．01～1 MPa），測量樣本兩端壓差時，使用了壓差傳感器（0．025～1 MPa）進行，實驗前與水銀U形管測量數據進行比較，結果發現，壓力傳送器的誤差為＋1．1%。此外，氣體通過溫控儀將氣體溫度設置為室溫22℃（±1．0℃以內）。通過下游的氣體質量流量計（0～760 mL/min）與流量控制器對氣體流速進行控制和監測，氣體流量計與流量控制器可以互相校準以保證數據的準確。通過氣封方式（2 MPa）實現煤樣側部密封，布置在上下游的截止閥，對煤樣及其上下游的氣體通道進行密封，根據其密封壓力的降低來計算氣體流量的泄漏量，密封壓為0.5 MPa時，約為0.12 mL/min，對結果影響可近似忽略。

1.2 實驗樣本

實驗用煤樣分別來自阜礦弘霖2302工作面，大柳塔煤礦52307工作面，趙固礦8101工作面，采深分別為155、198、360 m，3種煤樣基礎指標測定結果見表1。

表1 3種煤樣基礎指標測定結果Table 1 Determination results of basic indexes of 3 kinds of coal samples

為保證煤樣的完整性，現場采集尺寸約200 mm×200 mm×200 mm煤塊，從煤塊中鉆取出的是比較硬且不易崩散的部分，切割尺寸為直徑40 cm，高度70 cm，研究共制作40個原煤煤樣。經測量，其中有大約30%的部分，其滲透率在10-18m2以下，根據實驗裝置的流量測量精度，不采用該部分測量值進行數值分析。另外從結果整體趨勢上看，滲透率比較大以及比較小的樣品均須排除在外，本次研究需要的是大體上滲透率處于10-18～10-12m2內的樣品。另外，由于試料的絕對數目（約40個）較少，因此不進行各原煤之間的比較，而是作為原煤樣本的平均特性來處理數據。關于原煤樣品的選擇標準，雖然有一定的隨機性，但研究重點不在于考慮數據的絕對值，而是討論氣體的滲透性與本身孔隙結構的關系。型煤樣本是將原煤煤塊用破碎機粉碎，用篩網將粒度調整為顆粒直徑rc=0.30～0.59 mm、0.11～0.21 mm及0.10 mm以下3種粒度范圍，使用壓力試驗機壓縮成直徑40 mm、長度70 mm的圓柱形。壓縮過程中利用高強度金屬柱體對側向變形進行約束，并用PVC套管包裹煤樣，以防止煤樣在實驗過程中發生變形破壞。每種粒度的壓縮成型應力σc分別為0.14、0.28、0.42 GPa 3種。因而，根據粒度以及壓縮應力的組合，針對1個煤炭種類制作了9種成型樣品。實驗煤樣表面孔隙圖如圖2。

圖2 實驗煤樣表面孔隙圖Fig.2 Surface pores of the samples used in the experiment

1.3 實驗步驟

在樣品全部固定在樣品盒中的狀態下，在大約0.1 Pa的真空干燥器內保存8 h左右。首次供應干燥器的氣體使用了氮氣，因此在樣本孔隙內填充了氮氣。在這種狀態下，快速地將樣品從干燥器中轉移到了實驗罐中。隨后，為了除去實驗裝置內的殘留氣體，讓氮氣在其中流通，通過下游的流量計校正后的數值與N2流量控制器進行對比，以此確認氣體通過的路徑是否已全部充滿氮氣。

實驗中首先使用氮氣來進行測定，將樣本的出口開放于大氣壓中，隨后利用下游的流量控制器對不同壓差或平均壓力情況下進行氣體滲透實驗。其次，按照先甲烷后氮氣的順序反復進行了相同的實驗。在測量時，保證在壓力及流量趨于穩定的情況記錄原始數據。

2 實驗結果

2.1 氣體滲透率以及Klinkenberg的校正系數

當非壓縮性流體在多孔體內在表面上的一維層流狀態下流動時，根據達西定律，滲透率k計算如下：

式中：μ為穿透氣體的黏性系數，Pa·s；L為樣品的長度，m；A為樣品的橫截面積，m2；△p為樣品兩端的壓差，kPa；pm為平均壓力，kPa；p0為大氣壓力；Q0為大氣壓p0下的氣體流量，m3/s。

原煤樣品、型煤樣品氣體滲透率與1/pm的關系如圖3、圖4。

圖3 原煤樣品氣體滲透率與1/p m的關系Fig.3 Relationship between gas permeability of raw coal samples and 1/p m

圖4 型煤樣品氣體滲透率與1/p m的關系Fig.4 Relationship between gas permeability of briquette samples and 1/p m

從圖3、圖4可以看出，無論是原煤還是型煤，隨著1/pm的增加，滲透系數k都在逐漸增大。對于σc為0.28 GPa，顆粒直徑為0.1 mm的壓縮型煤（圖4），實驗中按照氮氣→甲烷→氮氣的順序進行測量，可以發現，最初與最后的氮氣滲透率結果并無較大差異，說明在第2輪使用甲烷氣體的測定中，甲烷氣體的吸附量很有限，通過比較發現，甲烷的滲透率比氮氣大約低10%左右，該減少率比Somerton等人[13]的實驗結果少20%～40%，這可能與構成型煤的顆粒大小以及孔隙形態有一定關系。

Klinkenberg效應又稱為氣體滑脫效應，大量的研究表明，在低滲、致密多孔介質中，測得的氣體滲透率要比液體滲透率大。這是因為氣體分子與固體界面之間產生滑移效應，氣體分子具有非零速度，處于運動狀態，因此，分析氣體滲透率時，要考慮Klinkenberg效應，對滲流率做一定的修正。修正公式為：

式中：km為氣體表觀滲透率，10-15m2；k∞為氣體絕對滲透率，10-15m2；b為Klinkenberg修正項。

根據式（2），用最小二乘法整理本實驗結果，可求出k∞和b。使用Klinkenberg修正項b來整理滲透率的實驗結果，氣體絕對滲透率k∞與Klinkenberg修正項b的關系如圖5。為了與既往進行對比，將Heid等人[14]基于含油層巖石而獲得的實驗公式用實線表示。

圖5 氣體絕對滲透率k∞與Klinkenberg修正項b的關系Fig.5 Relationship between k∞and Klinkenberg correction b

從圖5可以看出，型煤的b值與k∞的關系與Heid等人的實驗公式基本一致。與此相比，原煤樣本的b值比同一k∞的成型樣本的b值要小，這意味著相對于1/pm的變化，原煤樣本滲透率的變化率比型煤樣本小。此外，Heid等人的實驗公式是在不考慮巖層方向的情況下對164個樣本的平均測定結果，因此，可以看作是針對各向同性的實驗公式。以此類推，實驗中所用型煤樣本也大體上具有近似各向同性的孔隙結構。

對比了原煤與型煤關于Klinkenberg修正項b的區別，原煤Klinkenberg修正項bm與型煤Klinkenberg修正項b0的關系如圖6。

圖6 原煤Klinkenberg修正項b m與型煤Klinkenberg修正項b0的關系Fig.6 Relationship between Klinkenberg correction b m of raw coal and the b0 of briquette coal

由圖6可以看出，型煤樣品以及原煤樣本的b值分別用b0和bm表示，將bm與b0進行一次線性回歸分析，參考Heid等人的實驗公式，得到原煤樣品的bm值。

2.2 平均孔隙半徑和有效表面孔隙率

對于多孔介質的氣體滲透，考慮達西定律以及有效擴散系數，當煤樣的出口壓力等于大氣壓時，計算如下[15]

因而，在縱軸上取Q0L/（A·（△p/p0）），在橫軸上取△p/p0，繪制出實驗值，通過最小二乘法求出直線的斜率ψ和截距η，最終計算出與φ。平均孔隙半徑與絕對滲透率k∞的關系如圖7。

圖7 平均孔隙半徑與絕對滲透率的關系Fig.7 Relationship between average pore radius and absolute permeability

由圖7可知，對于同一k∞值，整體地將原煤樣本與成型樣本進行相比，即可明顯地看出原煤的孔隙半徑較大，型煤的rˉ與k∞之間呈明顯的線性關系。

原煤的平均孔隙半徑為rm，型煤的平均孔隙半徑為r0，通過二者之間的關系，確定原煤孔隙半徑的修正系數，原煤平均孔隙半徑的修正系數如圖8。

圖8 原煤平均孔隙半徑的修正系數Fig.8 Correction factor of raw coal average pore radius

由圖8可知，修正系數為2.8時，二者之間具有較好的一次線性關系，經驗公式如下：

同理，表面有效孔隙率φ與絕對滲透率k∞的關系如圖9。

圖9 表面有效孔隙率φ與絕對滲透率k∞的關系Fig.9 Relationship between surface effective porosityφ and absolute permeability k∞

由圖9可以看出，接近各向同性的型煤的有效表面孔隙比與滲透率之間存在一定的線性關系，但在相同的滲透率下，原煤的表面有效孔隙率φm要明顯小于型煤的表面有效孔隙率φ0。

為了找到原煤表面有效孔隙率φm與滲透率之間的關系，對比了相同滲透率下原煤的表面有效孔隙率φm與型煤的表面有效孔隙率φ0的數值，原煤表面有效孔隙率的修正系數如圖10。

圖10 原煤表面有效孔隙率的修正系數Fig.10 Correction coefficient of surface effective porosity of raw coal

通過擬合方式給出了修正系數為0.35。

將單位面積的平均宏觀孔隙數n與絕對滲透率k∞進行比較，其中n=φ/πrˉ2，平均宏觀孔隙數與絕對滲透率如圖11。

圖11 平均宏觀孔隙數與絕對滲透率Fig.11 Average number of macro pores and absolute permeability

由圖11可知，在相同滲透率下，原煤樣品孔隙數有比型煤的孔隙數少的趨勢。分析可知，原煤中層理方向上的氣體滲透率與接近各向同性的多孔介質相比，是由數量少、孔隙直徑大的宏觀孔隙構成的。

2.3 氣體擴散系數

1個大氣壓、15℃下定義的Knudsen氣體擴散系數λ0/rˉ與Klinkenberg修正項b的關系如圖12。

圖12 Knudsen氣體擴散系數λ0/r與Klinkenberg修正項b的關系Fig．12 Relationship between Knudsen numberλ0/r and Klinkenberg correction b

由圖12可以看出，原煤和型煤樣本都集中在同一直線上。用與Klinkenberg提出的同型公式進行總結，計算結果與Klinkenberg理論推導常數近似。

式中：c為比例常數，約等于1。

從圖5中k∞與b的關系可以發現，原煤樣品的b比型煤樣品的b小。從式（8）來看，其原因是對于相同的k∞，由于原煤樣本的孔隙半徑rˉ比型煤樣本大，原煤樣品的b會變小。也就是說，原煤樣本的孔隙直徑大，氣體分子的擴散效果就會變小。

3 結 論

1）按照氮氣→甲烷→氮氣的順序測量了一系列氣體的滲透率。結果顯示，最初與最后的氮氣的結果基本沒有差異，甲烷氣體的滲透率與氮氣的相比低10%左右。

2）壓縮型煤樣品中的Klinkenberg的修正項b與絕對滲透率k∞的關系與Heid等人的實驗公式基本相同，但在同一k∞下的原煤煤樣的b比型煤煤樣的b值小。也就是說，平均壓力pm的變化所引起的原煤煤樣k的變化率，比接近各向同性的型煤煤樣的變化率小。原煤中成層方向的氣體滲透率與接近各向同性的型煤煤樣相比，主要受數目少、但孔隙直徑大的宏觀孔隙影響。

3）煤樣內氣體擴散的90%以上是通過分子擴散進行的，對于同一k∞值，原煤樣本的有效擴散系數小于成型樣本的效擴散系數。其原因是原煤煤樣的有效表面孔隙率比型煤煤樣小，從而限制了氣體的擴散。

4）通過近似各向同性的型煤滲透率的實驗中，求出k∞與Klinkenberg的修正項、孔隙特性或擴散系數等的關系公式，從而找到原煤成層方向氣體滲透率的修正系數，進而得到煤層內瓦斯滲透特性以及自然發火等數值分析的基礎公式。可以盡量減少數值分析的參數，使復雜計算簡單化。