選區激光熔化醫用316L多孔結構的多目標工藝優化

曾壽金 吳啟銳 韋鐵平 葉建華 徐一丹

1.福建工程學院機械與汽車工程學院，福州，3501182.安徽醫科大學第二臨床醫學院，合肥，230032

0 引言

常見的醫用金屬材料包括鈦及鈦合金、鈷基合金、鉭、316L不銹鋼等，這些材料具有較高的強度、硬度及較好的韌性和抗沖擊性，在人體骨損傷修復和置換中應用廣泛[1-3]。但在實際的臨床研究中發現，實體金屬材料的彈性模量遠高于自然骨的彈性模量，強度也與自然骨不匹配，導致在應力作用下，金屬材料與自然骨會產生不同的應變，兩者之間出現相對位移，外部載荷無法從植入體傳遞到自然骨，產生“應力屏蔽”效應[4-5]。該效應的直接后果是，骨組織會由于長期得不到應力的刺激出現退化、萎縮，最終引起植入體斷裂或松動，影響其中長期的穩定性。

為了解決人工植入體的“應力屏蔽”效應，提高其生物相容性，常常將醫用金屬材料設計成多孔結構，實現個性化定制，這樣可以極大地減小其彈性模量，提高術后假體與骨組織的愈合效果，減少松動、骨缺損等后期并發癥[6-7]。當前，多孔金屬的制備方法很多，如氣相沉積法、粉末冶金法和激光快速成形法等。其中，選區激光熔化技術(selective laser melting，SLM)由于可以直接制造復雜的多孔金屬結構，實現高自由度設計，被廣泛用于植入物的個性化定制[8]。國內外許多學者圍繞面向醫學應用的多孔結構成形質量控制以及工藝優化等關鍵問題展開了廣泛的研究。CAPEK等[9]制備了316L不銹鋼多孔結構，其孔隙率高達87%，與骨小梁彈性模量高度匹配，但多孔結構表面存在著大量球化現象，降低了它的機械性能和疲勞壽命。TUCHO等[10]研究發現，激光能量密度對316L不銹鋼多孔結構孔隙率有著顯著影響。宗學文等[11]研究表明，SLM技術體能量密度增大，316L不銹鋼成形樣件的熔池表面會趨于平整。AHMADI等[12]研究發現，增大激光功率或者減小掃描速度均可提高熔體的能量密度，從而降低熔體的孔隙率。LARIMIAN等[13]對不同SLM工藝參數下的樣件進行了研究，結果表明掃描速度越快，零件的致密度越高，力學性能越優。

雖然國內外眾多學者對多孔結構的工藝進行了研究，但大多集中在工藝參數對致密度、表面粗糙度、硬度等參數中某一性能目標的影響，且大多未考慮工藝參數對多孔結構宏觀孔隙率的影響規律。但是，醫用多孔金屬結構有其特殊要求，一方面孔洞能夠為營養物質運輸、骨細胞的長入和分化提供介質，另一方面，孔隙率過高又會降低強度指標，因此孔隙率是醫用多孔金屬材料的重要性能指標之一。所以，利用SLM制備多孔結構時，激光工藝參數的不同，會導致多孔結構表面出現掛渣和球化現象，從而對孔隙率、表面粗糙度和致密度三個性能指標產生影響。由此可見，醫用多孔金屬結構工藝優化已經不再是簡單的單目標優化，而是屬于典型的多目標優化問題。灰色關聯分析法是一種多目標優化的方法，能夠通過尋求不同系統之間的數值關系，判斷它們之間關聯度的大小進而得到最優方案，所以此方法特別適用于工藝參數的多目標尋優。

為此，本文從應用最廣的醫用316L不銹鋼材料入手，探討多孔金屬結構的多目標工藝優化方法。利用Voronoi-Tessellation算法設計生成不規則多孔結構，使用SLM技術制備多孔結構和實心方塊兩種樣件，并對成形后樣件的微觀形貌及目標性能指標進行測定與分析。考慮多孔結構樣件目標性能指標測定需求，重點研究了激光功率、掃描速度、掃描間距三個工藝參數對孔隙率、表面粗糙度和致密度三個性能指標的影響，采用灰色關聯分析法進行了多目標工藝優化，并對優化結果進行了驗證，最后還基于激光體能量密度模型和表面微觀形貌對這種工藝影響規律進行了解釋。

1 實驗設備及方法

1.1 材料

實驗材料使用由SLM-Solution公司提供的316L不銹鋼粉末，粉末粒徑尺寸為10～45 μm，對應的歐洲牌號為1.4404。利用TM3030Plus掃描電子顯微鏡(SEM)對粉末進行觀測，如圖1所示，316L不銹鋼粉末有很高的球性，各元素含量如表1所示。實驗前，粉末在DZF-602型干燥器烘干10 h以上。

圖1 316L不銹鋼粉末SEM圖像Fig.1 SEM image of 316L stainless steel powder

表1 316L不銹鋼化學成分(質量分數)

1.2 實驗設備

選區激光熔化成形設備為德國生產的SLM-Solution125HL金屬3D打印機，可成形樣件的極限尺寸為125 mm×125 mm×125 mm，激光器最大功率為400 W，選用氮氣作為成形時保護氣體。成形原理如圖2a所示，粉末熔化動態變化如圖2b所示，激光熔化過程中激光能量的大小會影響粉末的形態，在激光束影響下粉末發生飛濺、氣化、凝結、沉積、形成熔池等動態變化。

(a)成形過程 (b)激光熔化粉末熔化動態過程

1.3 實驗設計及實驗方法

Voronoi-Tessellation是反映空間位置關系的一種基礎數據結構，最早由數學家VORONOI M G在1908年提出，屬于計算幾何重要的組成部分[14-15]。本文利用參數化建模方法，通過對空間生成的種子點進行控制，實現對空間區域的劃分，并提取Voronoi模型每個元胞的輪廓線作為多孔結構的骨架，實現對不規則多孔結構的設計，建模過程如圖3所示。

(a)空間點陣 (b)輪廓線 (c)多孔結構模型

實驗所選的不規則多孔結構的理論孔隙率可以通過Rhino軟件直接計算，所得理論孔隙率為73.16%。不規則多孔結構的實際孔隙率測量由Gibson-Ashby模型[16]計算，即

Φactual=1-ρ*/ρs

(1)

式中，Φactual為多孔結構的實際孔隙率；ρ*為多孔結構的密度(質量與外輪廓體積比)；ρs為材料的理論密度。

孔隙率的微觀表現形式為致密度。立方體樣件致密度的測量方式如圖4所示，沿成形方向總共取5個測量點。立方體樣件表面粗糙度用白光干涉儀測量得到。采用阿基米德排水法[17]進行致密度測量，即

圖4 表面粗糙度測量采樣點分布Fig.4 Direction of choosing measuring points of roughness

(2)

式中，φ為樣件的致密度；m1為樣件的質量；ρL為排水法所用液體密度；m2為樣件排出液體的質量。

SLM成形中，單位體積能量的大小會對粉末的熔化產生影響，能量輸入不足，會導致粉末不能完全熔化，形成氣孔；能量輸入過大會造成零件收縮變形、粉末氣化。單位體積的能量密度可定義為

(3)

式中，v為掃描速度；d為掃描間距；t為鋪粉厚度，本文鋪粉厚度為0.03 mm；P為激光功率。

使用正交試驗設計方法進行實驗設計，實驗參數水平如表2所示。

表2 實驗參數水平

2 實驗結果及數據處理

2.1 實驗結果

SLM完成打印后，對成形樣件進行線切割，如圖5a所示，將樣件從基板上進行分離后，對樣件進行超聲波清洗、干燥，得到樣件如圖5b所示。

(a)SLM樣件線切割 (b)SLM成形樣件

測得響應值如表3所示，其中輸出參數主要為：孔隙率的差值(理論孔隙率值減去實際孔隙率值，D)、表面粗糙度(S)和致密度(R)。

2.2 實驗數據處理

由表3所測得的實驗數值可以看出，不同工藝參數得到的響應值不一樣，為了找出響應值和工藝參數之間的關系，對實驗數據采用灰色關聯的方法進行進一步分析。灰色關聯分析法是一種有效反映因素間關系強弱、大小、次序的方法[18]。為了能夠使具有不同物理意義的測量值進行正確比較，本文運用線性比例變換法對多單位矩陣進行量綱一化，統一標準后根據權重系數計算判斷矩陣，獲得各個方案的投影值，以此作為評判方案優劣的重要依據。

表3 實驗數據

2.2.1歸一化處理

在評價系統各個指標中，由于每一列所對應的物理單位不同，不能夠直接進行比較和矩陣變換，需要對其進行歸一化處理。實驗研究的目的是為了尋找SLM制備不規則多孔結構的多目標優化工藝，一般情況下，對多孔結構成形質量的評判主要從孔隙率、粗糙度和致密度三個方面進行評價。孔隙率差值、粗糙度具有望小特性，致密度具有望大特性。對望小特性的歸一化公式為

(4)

對望大特性的歸一化公式為

(5)

2.2.2灰色關聯系數(GRC)計算

灰色關聯系數計算公式如下：

(6)

式中，Δ(n)為偏差序列，即比較序列和參考序列的差值；Δmax、Δmin分別為Δ(n)的最大值和最小值；ξ為分辨系數，ξ∈[0，1]，一般取0.5。

2.2.3組合賦權法

組合賦權法是將主觀賦權法和客觀賦權法結合起來的一種常用的科學方法，結合方法一般采用乘法或線性總和法[19]。主觀賦權法主要有專家評判法、環比評分法、層次分析法(analytic hierarchy process，AHP)；客觀賦權法主要有相關系數法、熵值法和坎蒂雷賦權法。本文為了使最終的權重結果更加準確、真實可信，采用AHP和熵值法相結合來確定評價指標的組合權重。具體過程如下。

(1)構建多指標矩陣：

(7)

式中，m=16，n=3。

(2)采用熵值法對指標T進行歸一化處理：

(8)

(3)對不同指標的信息熵值進行計算：

(9)

j=1,2,…,n

(10)

(11)

基于人對事物認識的多樣性和客觀事物的復雜性，允許不同評價者構造判斷矩陣時存在一定的差異性，構造的判斷矩陣是否合格需要進行一致性檢驗[20]。一致性指標CI=(λmax-n)/(n-1)，其中λmax為判斷矩陣最大特征值，最終求得一致性比例CR=CI/RI，RI為判斷矩陣的隨機一致性指標，具體數值見表4。當CR<0.1時，認為判斷矩陣具有滿意的一致性。

表4 隨機一致性指標

利用熵值法進行客觀權重矩陣的計算，利用AHP法進行主觀權重矩陣的計算，結果分別為

經一致性檢驗，CR=0<0.1，故構造的判斷矩陣具有滿意的一致性。

2.2.4灰色關聯度(GRG)的計算

目標函數灰色關聯矩陣γ表達式如下：

γ=ζω

(12)

式中，ζ為灰色關聯系數矩陣；ω為ωj組成的組合權重矩陣。

灰色關聯度數值如表5所示。

表5 實驗數據處理結果

2.3 多元非線性回歸模型

利用Minitab 17統計軟件，根據所選擇的輸入參數建立了灰色關聯度的經驗模型(多元非線性回歸模型)來預測輸出。為輸出所建立的經驗模型如下：

(13)

得到灰色關聯度的預測模型結果如下：

y=-0.00037A-0.00108B+14.4C+0.000014AB+

0.0443AC+0.0138BC-0.000025A2-

0.000002B2-178.7C2

(14)

圖6為灰色關聯度預測模型生成過程中的殘差圖。如圖6a、圖6c、圖6d所示，灰色關聯度殘差的正態概率圖遵循一定規律，大部分點位于某條直線兩側。圖6b為殘差的直方圖，呈現出一個“中”形圖案，它顯示了總共16個觀測值的灰色關聯度殘差的分布。以上數據表明預測模型和樣本數據點吻合程度較高。表6所示為預測模型的方差分析結果，模型調整后擬合度為96.85%，表明擬合程度較高。

表6 預測模型的方差分析

(a)殘差擬合值 (b)殘差直方圖

3 結果討論與分析

3.1 工藝參數對致密度的影響

由圖7所示的工藝參數對致密度影響的主效應曲線可以看出，激光功率在取值范圍內與致密度保持正相關性，掃描速度與致密度關系曲線呈現先增大后減小的趨勢。激光功率和掃描速度對致密度的影響主要是由能量的輸入過大或者過小引起的，單位體積的能量輸入過小，會導致已鋪粉末層下端未能完全熔融，僅與粉末層上端熔化區域粘連，未熔化粉末之間形成微小孔洞，導致樣件的致密度變差。掃描間距對致密度的影響曲線呈現先上升再下降的趨勢，造成這種現象的原因是掃描間距過小時，相鄰熔道的搭接率過大，導致搭接區域能量反復輸入，出現粉末氣化現象，從而形成孔隙。掃描間距過大時，相鄰熔道中間區域未能有充足的能量輸入，原理與單位體積的能量輸入過小相同，如圖8a所示。圖8b所示為4號樣件的內部形貌(激光功率為190 W，掃描速度為950 mm/s，掃描間距為0.12 mm)，致密度為94.97%，內部具有明顯的孔洞。

(a)激光功率與致密度關系曲線 (b)掃描速度與致密度關系曲線 (c)掃描間距與致密度關系曲線

(a)不同掃描間距對熔池的影響 (b)4號立體樣件的內部孔洞

3.2 工藝參數對孔隙率的影響

工藝參數對多孔結構孔隙率的影響主要表現在宏觀形態上。由圖9孔隙率主效應曲線可以看出，激光功率、掃描速度、掃描間距三個參數對孔隙率差值的影響曲線均呈現先減小后增大的規律。孔隙率差值越小，表明樣件與理論模型的匹配度越高，即成形質量越好。孔隙率作為致密度的宏觀表現，工藝參數對多孔結構樣件的支桿表面成形質量會產生影響。一方面，能量輸入過大，會導致粉末在傳遞能量的過程中溫度過高，進而使得粉末由固態直接變為氣態，氣態的小顆粒最終會落在熔化的熔池表面，如圖10a的 1號樣件(激光功率為190 W，掃描速度為500 mm/s，掃描間距為0.06 mm)所示。另一方面，能量輸入過小，未熔化粉末顆粒會大量地附著在熔池邊緣區域，直觀現象為多孔結構的支桿表面即孔洞周圍存在大量黏附的粉末顆粒，出現掛渣現象，如圖10b所示。

(a)激光功率與孔隙率關系曲線 (b)掃描速度與孔隙率關系曲線 (c)掃描間距與孔隙率關系曲線

(a)1號立方體樣件的微觀形貌 (b)4號立方體樣件的微觀形貌

3.3 工藝參數對表面粗糙度的影響

圖11為工藝參數對表面粗糙度的影響主效應曲線。激光功率、掃描速度、掃描間距對表面粗糙度的影響呈現先減小后增大的趨勢。選區激光熔化粉末時，其過程十分復雜，對環境的敏感性極高。當能量輸入減小時會造成未熔融粉末顆粒增多，而能量輸入過大則會造成粉末局部過熱，從而產生粉末的飛濺現象，該現象會造成大量金屬粉末、熔渣飛濺后落在熔道兩側，影響成形樣件的表面粗造度。此外，在熔化過程中，如果掃描間距過小，還會造成重熔區存在熱膨脹現象，進一步地吸收更多未熔融粉末，造成表面成形質量變差。圖12a、圖12b分別展示了3號樣件(能量密度ψ=79.17 J/mm3)、6號樣件(能量密度ψ=188.03 J/mm3)能量密度過小和過大兩種狀態下樣件的表面形貌。

(a)激光功率與表面粗糙關系曲線 (b)掃描速度與表面粗糙度關系曲線 (c)掃描間距與表面粗糙度關系曲線

(a)3號立方體樣件表面形貌 (b)6號立方體樣件表面形貌

3.4 激光體能量密度對成形質量的影響

上文分別討論了工藝參數(激光功率、掃描速度、掃描間距)對孔隙率、表面粗糙度和致密度的影響。激光能量密度是由激光功率、掃描速度、掃描間距等工藝參數經計算得出的結果，綜合了工藝參數單因素和交互項的影響要素，所以可從激光體能量密度的角度探討其對成形質量的影響。圖13為不同能量密度下樣件的表面形貌圖，通過比較圖13a～圖13c可知，體能量密度較小時，提供的能量較少，粉末未能達到完全熔融狀態，激光掃描軌跡呈現出不連續、不清晰等特點，且熔道寬度不均勻，存在較少的突起物和裂紋。觀察圖13d～圖13f可知，激光體能量密度在109.65～145.83 J/mm3范圍時，粉末的熔化狀態較好，熔池內液態金屬有著良好的流動性，凝固后熔道之間擁有較清晰的激光掃描軌跡路線，且熔道寬度保持一定，表面粗糙度值相對較小，成形質量較好。由圖13g～圖13i可以看出，體能量密度在155.56～166.67 J/mm3范圍時，會導致金屬粉末發生過燒現象，熔池內金屬液體氧化程度高，凝固后熔池邊緣球化現象嚴重，零件表面會摻雜大顆粒粉末。因此，為獲得較好的熔化成形質量，需要優化成形工藝參數，調控合適的激光體能量密度來控制成形質量。

(a)ψ=55.56 J/mm3 (b)ψ=76.37 J/mm3 (c)ψ=77.19 J/mm3

3.5 工藝參數優化及驗證

經過灰色關聯分析后，各因素的灰色關聯度大小如表7所示。灰色關聯度越大，表明相應的指標越好，最終得到的優化工藝參數如下：激光功率為250 W，掃描速度為800 mm/s，掃描間距為0.08 mm。使用優化獲得的工藝參數熔化成形的樣件進行驗證，成形后分別測量樣件的致密度、孔隙率差值和表面粗糙度。測得的結果如下：致密度為99.25%，孔隙率差值為0.60%，表面粗糙度平均值為4.39 μm，根據預測模型得出最大灰色關聯度為0.8755。按照3.2節處理數據方法，優化后的灰色關聯度為0.9195，預測誤差為4.9%。工藝優化后成形的樣件表面形貌如圖14a所示，無明顯的孔洞，多孔結構表面未熔化粉末顆粒明顯減少(圖14b)，表面粗糙度值明顯減小(圖14c、圖14d)，表明本文采用的面向多孔結構的選區激光熔化多目標工藝優化方法切實可行。

表7 各因素灰色關聯度

(a)優化后樣件內部形貌 (b)優化后多孔結構表面形貌

4 結論

(1)通過灰色關聯分析得到最優工藝參數為：激光功率250 W，掃描速度800 mm/s，掃描間距0.08 mm；測得樣件致密度為99.25%，孔隙率差值為0.60%，表面粗糙度平均值為4.39 μm。優化工藝成形的實心方塊樣件，其內部無明顯的孔洞，且多孔結構樣件支桿表面未熔化粉末顆粒明顯減少。

(2)根據灰色關聯分析建立了工藝參數與灰色關聯度之間的預測模型，該模型擬合度可達96.85%，具有較高的可靠性。

(3)在本文取值范圍內，致密度與激光功率呈現正相關性，掃描速度和掃描間距呈現先增大后減小的趨勢；孔隙率差值和表面粗糙度與激光功率、掃描速度、掃描間距之間均呈現先減小后增大的趨勢。

(4)選區激光熔化過程中，激光體能量密度在109.65～145.83 J/mm3范圍區間時粉末的熔化狀態較好，熔道之間擁有清晰的激光掃描軌跡路線，且熔道寬度大致相同。體能量密度較小時，粉末未能達到完全熔融狀態，激光的掃描軌跡呈現出不連續、不清晰等特點，且熔道寬度不均勻，存在較少的突起物和裂紋。體能量密度過大時，粉末會被氣化，零件表面存在過燒現象以及再沉積造成的大顆粒粉末。