后處理設(shè)施氣載流出物中129I的監(jiān)測和監(jiān)管

米宇豪，以恒冠，廖運璇,*，王文海，汪　萍

后處理設(shè)施氣載流出物中129I的監(jiān)測和監(jiān)管

米宇豪1，以恒冠2，廖運璇1,*，王文海1，汪萍1

（1. 生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京 100082；2. 中國輻射防護(hù)研究院，山西 太原 030006）

鑒于我國后處理設(shè)施氣載流出物中129I將給公眾和環(huán)境帶來長期輻射風(fēng)險，分析了目前可用于氣載流出物放射性監(jiān)測的129I收集、測量方法，介紹了我國與后處理設(shè)施氣載流出物中129I排放相關(guān)的監(jiān)管要求，并對未來后處理設(shè)施氣載流出物中129I監(jiān)測、監(jiān)管工作的開展提出了建議。

后處理設(shè)施；氣載流出物；129I；監(jiān)測；監(jiān)管

碘元素廣泛分布于海洋、巖石和各類生物體內(nèi)，通常以碘化物或碘酸鹽的形式存在。碘只有一種穩(wěn)定同位素127I，但它的放射性同位素眾多，包括125I、129I、131I等，其中只有129I除人工產(chǎn)生途徑外還能夠在自然界中通過氙與宇宙射線作用或鈾的自發(fā)裂變等方式產(chǎn)生，其他都是人工產(chǎn)生。人和動物的甲狀腺可以在一定程度上富集碘元素，故放射性碘同位素會對甲狀腺產(chǎn)生更為顯著的輻射危害。在碘的放射性同位素中，129I的半衰期為1 570萬年，而其他同位素的半衰期都低于60天，較低的衰變速率使得129I的短期輻射生物效應(yīng)遠(yuǎn)沒有其他放射性碘同位素顯著，129I的輻射防護(hù)問題也容易被輕視。然而，129I如此長的半衰期意味著其一旦進(jìn)入環(huán)境就會引起生物圈中129I的存量近乎永久性地增加，也即129I是公眾和環(huán)境遭受長期輻射危害的重要潛在來源。因此，有必要對人工產(chǎn)生的129I進(jìn)行合理的監(jiān)管，盡可能減輕129I對子孫后代的輻射影響。

129I的人工產(chǎn)生量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于天然產(chǎn)生量，目前環(huán)境中的129I主要來自于20世紀(jì)的核試驗和切爾諾貝利核事故等。人工產(chǎn)生的129I主要來自235U或239Pu的裂變反應(yīng)，世界范圍內(nèi)數(shù)量眾多的核電廠是129I的主要產(chǎn)生源頭，其中輕水反應(yīng)堆的129I產(chǎn)生率約為4.8×104Bq/MWd；核電廠產(chǎn)生的129I最終主要以各種化學(xué)形式被封存于乏燃料的包殼中，含量約為1.48×109Bq/MTU[1]。如果乏燃料被長期或永久封存，則129I會在乏燃料存儲的過程中向環(huán)境緩慢釋放；如果乏燃料被后處理循環(huán)使用，則129I會在后處理的過程中短期集中釋放，以氣載流出物、液態(tài)流出物的形式向環(huán)境釋放。

我國核工業(yè)采用后處理方式的核燃料循環(huán)路線，后處理設(shè)施是129I向環(huán)境釋放的主要來源。目前我國不具有大規(guī)模乏燃料后處理的能力，只建成了后處理中間試驗廠用于后處理技術(shù)的研究實驗，更大規(guī)模的商用后處理設(shè)施正在規(guī)劃和建設(shè)中。由于核電運行產(chǎn)生的乏燃料一般需經(jīng)過10年以上的冷卻后才會進(jìn)行后處理，乏燃料中的短壽命碘放射性同位素幾乎衰變殆盡。同時，我國后處理廠位于西北內(nèi)陸地區(qū)，沒有向受納水體排放液態(tài)流出物的途徑，這些現(xiàn)實情況意味著我國未來后處理設(shè)施氣載流出物中的129I將成為碘同位素重要排放源項。

據(jù)估計，至2020年我國核電乏燃料累計總量超過1萬噸，乏燃料后處理需求巨大，后處理設(shè)施排放的129I的長期輻射環(huán)境影響不容小覷。國外后處理設(shè)施大都在持續(xù)進(jìn)行氣載流出物中129I的監(jiān)測，而我國后處理中間試驗廠目前并未進(jìn)行氣載流出物中129I的監(jiān)測和排放量統(tǒng)計，也未開展過相關(guān)監(jiān)測技術(shù)的系統(tǒng)性研究和驗證。因此，需要補充開展相關(guān)工作，在未來的后處理設(shè)施中實現(xiàn)對氣載流出物中129I的監(jiān)測，掌握其實際排放情況，為后續(xù)評價129I對公眾和環(huán)境的輻射影響提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支撐。同時，要以監(jiān)測為抓手，建立有針對性的監(jiān)管機制。

本文主要調(diào)研和分析了后處理設(shè)施氣載流出物中129I監(jiān)測的技術(shù)問題，提出了較為可行的監(jiān)測方案；同時介紹了國內(nèi)外的相關(guān)監(jiān)管要求，對我國未來后處理設(shè)施129I排放的監(jiān)管提出了建議。

1　氣載流出物中129I的監(jiān)測

1.1　129I監(jiān)測概述

在核設(shè)施氣載流出物中，放射性碘同位素可能的存在形態(tài)包括微粒碘、次碘酸（HIO）、碘分子（I2）和有機碘（主要是CH3I），主要以I2和CH3I的形態(tài)存在，它們通常都是氣體。因此，核設(shè)施氣載流出物中放射性碘監(jiān)測的主要對象是氣態(tài)I2和CH3I。在核設(shè)施正常運行狀態(tài)下，氣載流出物在最終排放前都要經(jīng)過多級過濾、處理，以滿足排放限值要求。因此，最終排放的氣載流出物中各類放射性核素濃度往往已經(jīng)達(dá)到較低水平，在進(jìn)行監(jiān)測分析時要對目標(biāo)放射性核素進(jìn)行采樣、富集，以滿足后續(xù)測量系統(tǒng)的探測靈敏度要求，放射性碘同位素的分析也不例外。

一套完整的氣載流出物放射性監(jiān)測系統(tǒng)通常包括取樣系統(tǒng)、收集和測量系統(tǒng)及配套的數(shù)據(jù)分析系統(tǒng)等，如圖1所示。取樣系統(tǒng)的設(shè)計要著重考慮取樣的代表性，相關(guān)規(guī)范和要求在美國標(biāo)準(zhǔn)《核設(shè)施煙囪和管道中氣載放射性物質(zhì)釋放的的取樣與監(jiān)測》（ANSI/HPS N13.1—2011）[2]和ISO標(biāo)準(zhǔn)《核設(shè)施煙囪與管道中的氣載放射性物質(zhì)取樣》（ISO 2889—2010）[3]中有詳細(xì)描述。本節(jié)主要關(guān)注129I監(jiān)測的收集和測量系統(tǒng)。

圖1　氣載流出物放射性監(jiān)測系統(tǒng)示意圖

在核電廠目前的流出物監(jiān)測實踐中，已經(jīng)建立起主要針對氣載流出物中131I的放射性碘監(jiān)測系統(tǒng)[4]，但其原理和方法并不完全適用于后處理設(shè)施主要針對129I的監(jiān)測，這與兩種同位素的輻射特性相關(guān)。131I的主要β-衰變過程產(chǎn)生的β-射線最大能量為606.3 keV，伴隨的主要γ射線的能量為364.5 keV；而129I的β-衰變過程發(fā)射的β-射線最大能量為154 keV，伴隨的γ射線能量為39.6 keV，還會產(chǎn)生能量在30 keV附近的X射線（見表1）。相比之下，129I不僅半衰期極長，而且其發(fā)射的X/γ射線能量較低、發(fā)射強度較小，以致使用常見的γ譜分析方法對129I進(jìn)行測量時的探測靈敏度較差，這會給開展氣載流出物中129I的在線監(jiān)測帶來極大的困難。因此，對129I進(jìn)行在線監(jiān)測或許是不現(xiàn)實的，而實驗室分析也需要更加靈敏的測量方法。

表1　129I的β-衰變過程發(fā)射的主要射線

1.2　129I收集系統(tǒng)

氣載流出物中放射性碘同位素的收集與具體核素的輻射特性基本無關(guān)，而主要與流出物中碘的化學(xué)形態(tài)（該化學(xué)形態(tài)的物理、化學(xué)特性）有關(guān)，故不同碘同位素的收集系統(tǒng)并無太大差異。基于固體吸附劑的收集系統(tǒng)設(shè)計簡單、吸附效率高、維護(hù)成本較低，產(chǎn)生的固體放射性廢物易于處理，因此常用于核設(shè)施氣載流出物中氣態(tài)放射性碘同位素的收集。

活性炭是最常見的氣態(tài)碘固體有機吸附劑，常浸染KI、三乙烯二胺（TEDA）、六亞甲基四胺（HMTA，與其他試劑混合使用）等以提升對有機碘的吸附效率，十分經(jīng)濟(jì)實用。但是，活性炭在溫度升高時會釋放所吸附的碘，易吸附碘以外的其他干擾物質(zhì)，自身老化或濕度的增加會引起吸附能力的下降。另外一種成本較高的氣態(tài)碘固體無機吸附劑是銀沸石（silver-zeolite），屬于分子篩的一種，對碘具有更強的吸附能力且在不同環(huán)境條件下更加穩(wěn)定。銀沸石作為吸附劑對于事故情形下核電廠氣載流出物放射性碘同位素的監(jiān)測十分有利，因為它能夠在吸附氣態(tài)碘的同時避免收集133Xe，而大量133Xe的存在會給后續(xù)的放射性測量帶來困難[5]。當(dāng)然，對于經(jīng)過長期儲存的乏燃料的后處理過程而言，銀沸石作為吸附劑的這種優(yōu)勢是不存在的。

采用浸漬活性炭或銀沸石分子篩作為吸附劑的碘吸附盒可以搭配在線監(jiān)測系統(tǒng)或離線實驗室分析系統(tǒng)使用，用作對放射性碘同位素的連續(xù)采樣或定期采樣。其前端往往設(shè)置過濾裝置對氣溶膠微粒進(jìn)行過濾，微粒碘會在此時被吸附。

此外，在測量環(huán)境空氣中的129I時，存在許多特殊的129I收集方法，如使用液體吸附劑以方便實驗室分析所需的樣品前處理過程，使用級聯(lián)吸附裝置以實現(xiàn)不同化學(xué)形態(tài)碘的分類收集等[6]。對于氣載流出物中129I的監(jiān)測而言，這些手段并沒有展現(xiàn)出明顯優(yōu)勢，而使用浸漬活性炭或銀沸石作為碘吸附劑是更為可行的方案，其中浸漬活性炭又是最為經(jīng)濟(jì)的選擇。

1.3　129I測量系統(tǒng)

1.3.1在線監(jiān)測

核設(shè)施氣載流出物的放射性在線監(jiān)測系統(tǒng)主要用于正常排放情形下放射性活度濃度趨勢的跟蹤、放射性超標(biāo)排放情形下的探測，以及事故排放情形下的報警。通常，在線監(jiān)測系統(tǒng)放射性測量的靈敏度很難做到很高，只要求在線監(jiān)測系統(tǒng)的探測限達(dá)到排放限值的一定比例且系統(tǒng)在一定的放射性濃度范圍內(nèi)能夠正常響應(yīng)。

NaI（Tl）探測器的技術(shù)成熟、探測效率較高、成本較低，常用于氣載流出物放射性碘的在線監(jiān)測。由于碘吸附劑對β射線的自吸收效應(yīng)較強，往往通過探測放射性碘同位素發(fā)射的特征γ射線來計算放射性碘的活度濃度。在基于NaI探測器的在線監(jiān)測系統(tǒng)中，NaI探頭正對碘吸附盒，四周設(shè)置鉛屏蔽以減少環(huán)境γ射線引起的本底干擾，如圖2所示。雖然NaI探測器能夠進(jìn)行能譜測量，但其能量分辨率較差，很難用于進(jìn)行精確的核素識別和定量分析，因此在實際工作中常計算一定能量范圍內(nèi)的總γ活度濃度以反應(yīng)放射性碘的活度濃度水平。如在核電廠主要針對131I的在線監(jiān)測中，典型的能窗范圍是314～414 keV[7]。目前商用NaI放射性碘在線監(jiān)測儀往往可以和放射性氣溶膠在線監(jiān)測系統(tǒng)、惰性氣體在線監(jiān)測系統(tǒng)等級聯(lián)使用，形成完整的核設(shè)施氣載流出物在線監(jiān)測解決方案。

圖2　氣載流出物NaI在線監(jiān)測系統(tǒng)示意圖[4]

129I的X射線的能量集中在30 keV左右，還能夠以7.51%的發(fā)射率產(chǎn)生能量為39.6 keV的γ射線。此能量范圍內(nèi)本底水平很高、自吸收效應(yīng)強，加之NaI探測器能量分辨率較差，故使用NaI在線監(jiān)測系統(tǒng)只能對129I的X射線、γ射線總活度進(jìn)行分析，且能夠達(dá)到的測量靈敏度十分有限，實際探測限很可能遠(yuǎn)高于后處理設(shè)施正常工況下氣載流出物中129I的活度濃度水平，無法達(dá)到在線監(jiān)測目的。如果氣載流出物中還存在其他放射性核素，則它們產(chǎn)生的X射線也會對129I的測量產(chǎn)生干擾，測量的結(jié)果只能代表相應(yīng)放射性核素的總活度。

如果使用能量分辨率更高的高純鍺（High Purity Germanium，HPGe）探測器來構(gòu)成在線監(jiān)測系統(tǒng)，理論上可以進(jìn)一步提升129I測量的靈敏度。但是，HPGe探測器系統(tǒng)復(fù)雜、成本高昂，需要在低溫下運行、不易維護(hù)，對周圍環(huán)境十分敏感，工程上也很難布置整套HPGe系統(tǒng)，通常不考慮使用HPGe探測器進(jìn)行在線監(jiān)測。

總的來看，基于目前的技術(shù)手段還無法有效實現(xiàn)氣載流出物中129I的在線監(jiān)測，只能依賴實驗室分析手段獲取129I的排放數(shù)據(jù)。

1.3.2實驗室分析

實驗室分析是實現(xiàn)核設(shè)施氣載流出物中放射性核素精確測量的重要手段，即使用實驗室條件下的各類精密儀器對采集到的樣品進(jìn)行測量。目前，實驗室分析多依賴于對目標(biāo)核素自身發(fā)射的輻射粒子進(jìn)行探測；根據(jù)在測量前是否對采集樣品進(jìn)行放射化學(xué)處理以富集目標(biāo)核素，實驗室分析又可進(jìn)一步分為直接測量法和放化分析法。

直接測量法通常依賴擁有良好屏蔽設(shè)計、探測效率高、固有本底較低的HPGe探測系統(tǒng)。測量時，只需將碘吸附盒放置在HPGe探頭附近固定位置處，通過分析特征γ射線或X射線的全能峰計數(shù)來計算放射性碘的活度，測量時間越長探測限越低。這種分析方法無需復(fù)雜的預(yù)處理過程，響應(yīng)較為迅速，適合比較頻繁的樣品分析，如連續(xù)取樣下的實驗室分析。對于129I而言，其39.6 keV γ射線的發(fā)射率較低，不利于測量；可以利用其發(fā)射率分別為37.7%、20.4%的29.8 keV X射線和29.5 keV X射線進(jìn)行測量，它們能量接近無法分辨，在能譜上會表現(xiàn)為一個“和峰”，法國Orano la Hague后處理設(shè)施即是使用這種X射線能譜測量法進(jìn)行氣載流出物129I的實驗室分析[8]。同時，由于129I的半衰期較長，可以將樣品放置一定時間后再進(jìn)行測量，以減少樣品中短壽命放射性核素對129I測量的干擾。

放化分析法的第一步是分離和提純碘，通常需要加入穩(wěn)定同位素的碘載體，進(jìn)而通過沉淀法、溶劑萃取法、離子交換法等手段分離出待測碘樣品。我國環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)《水、牛奶、植物、動物甲狀腺中131I的分析方法》（HJ 841—2017）[9]中就采用了陰離子交換樹脂濃集、次氯酸鈉解析、四氯化碳萃取、亞硫酸鈉還原、水反萃加碘化銀沉淀的方法制備可以測量的碘樣品。第二步要對分離提純后的樣品進(jìn)行測量，常使用γ譜儀、液閃譜儀等。液閃分析法往往能夠取得比γ譜分析法更加靈敏的結(jié)果[10]，常用于3H、14C等低能β核素的測量，已經(jīng)在核電廠氣載流出物3H、14C的測量中得到應(yīng)用，可拓展應(yīng)用到氣載流出物中129I的測量。該方法需要將提取出的129I樣品添加到閃爍液中，并測量129I發(fā)射的β-射線，測量靈敏度與樣品前處理方法息息相關(guān)。

此外，在環(huán)境樣品129I的測量中，中子活化分析法（Neutron Activation Analysis，NAA）、加速器質(zhì)譜分析法（Accelerator Mass Spectrometry，AMS）、電感耦合等離子體質(zhì)譜分析法（Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry，ICP-MS）、激光熒光分析法（laser induced fluorescence）等具有更高測量靈敏度的方法已經(jīng)得到成熟應(yīng)用[6]。這些方法并不測量129I自身的輻射粒子，甚至除NAA外均為非輻射測量手段，其主要特點如表2所示。這些方法的靈敏度遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過氣載流出物中129I監(jiān)測所需要的水平，但所需的樣品前處理過程比較復(fù)雜，對技術(shù)人員和設(shè)備的要求較高；若推廣到氣載流出物中129I的測量，還需要建立適宜的樣品前處理方法。由表2可知，ICP-MS具有分析快速、操作相對簡單的優(yōu)點，且可同時測量129I和127I含量，最有希望用于氣載流出物中129I的高靈敏度定量分析。

考慮到核設(shè)施單位現(xiàn)有的監(jiān)測能力，應(yīng)當(dāng)能夠自主建立基于低本底HPGe γ譜儀或液閃分析譜儀的氣載流出物中129I實驗室分析方法，但仍需持續(xù)開展降低方法本底水平、提升測量靈敏度的研究。如果在實踐中發(fā)現(xiàn)這兩種方法仍然不能滿足靈敏度要求，則應(yīng)當(dāng)開展基于ICP-MS的測量。核設(shè)施單位在短期內(nèi)不易建立ICP-MS的分析能力，可考慮委托第三方單位開展相關(guān)監(jiān)測活動。

1.4　與環(huán)境中129I監(jiān)測的比較

隨著人類活動引起的環(huán)境中129I水平的升高，越來越多的研究開始關(guān)注各類環(huán)境樣品中129I的分析技術(shù)，以進(jìn)一步支撐對129I的運輸機制、分配途徑、安全評估、環(huán)境示蹤等方面的研究。其中，環(huán)境空氣中129I的測量是一個重要的分支，衍生出了眾多分析技術(shù)。但是，這些技術(shù)的應(yīng)用場景與后處理設(shè)施氣載流出物中129I的監(jiān)測還存在一些差異，主要包括：

（1）取樣過程不同。前者直接抽取環(huán)境空氣獲取樣品，取樣過程較為簡單；后者需要從核設(shè)施排氣通道中抽取氣載流出物獲取樣品，整個取樣系統(tǒng)更為復(fù)雜。

（2）針對的碘形態(tài)不同。前者出于研究需要可能只針對某些碘形態(tài)進(jìn)行收集，后者需要針對相關(guān)設(shè)施氣載流出物中主要存在的碘形態(tài)。

（3）分析目的不同。前者主要是為了研究129I與環(huán)境相關(guān)的行為，后者主要是為了掌握129I排放數(shù)據(jù)以應(yīng)對可能存在的輻射風(fēng)險。

（4）利益代價需求不同。前者可能只需進(jìn)行有限批次的測量，一般能夠接收以高成本為代價采取高靈敏度分析手段；后者需要進(jìn)行定期常態(tài)化監(jiān)測，對高靈敏度分析手段的利益代價更為敏感。

因此，在考慮后處理設(shè)施氣載流出物中129I的監(jiān)測問題時，應(yīng)當(dāng)從應(yīng)用場景的特異性出發(fā)，條件允許的情況下，有選擇地借鑒環(huán)境空氣中129I的成熟分析技術(shù)。

2　氣載流出物中129I排放的監(jiān)管

2.1　流出物排放監(jiān)管的一般理念

國際原子能機構(gòu)（International Agency of Atomic Energy，IAEA）建立了一整套完善的核設(shè)施流出物排放監(jiān)管體系，基本的原則和要求包括：要在確保核設(shè)施實踐正當(dāng)性的基礎(chǔ)上，遵循輻射防護(hù)最優(yōu)化的原則，將個人劑量、受照人數(shù)、受照概率等控制在合理可達(dá)到盡可能低的水平；要規(guī)定流出物排放引起的公眾劑量限值，并通過制定流出物排放活度（濃度）限值來實現(xiàn)公眾劑量控制要求[11]。此外，在進(jìn)行特定核設(shè)施的排放許可審查時，還要根據(jù)實際情況評估流出物排放的輻射影響，并對當(dāng)前設(shè)施的流出物排放限值進(jìn)行許可。在核設(shè)施的正常運行過程中，要確保流出物排放量低于許可的排放限值，并提供流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)進(jìn)行驗證。

國際上擁有后處理工業(yè)的國家屈指可數(shù)，典型的包括英國、法國等，各國對后處理設(shè)施的監(jiān)管基本遵循上述原則和要求，具體方式可能略有差異，如英國更為關(guān)注降低排放的最佳可用技術(shù)（Best Available Technique，BAT）的使用。各國均對具體的后處理設(shè)施設(shè)置了流出物排放限值，尤其是關(guān)注了129I的排放問題，如法國Orano la Hague后處理設(shè)施2003年氣載、液態(tài)流出物中129I排放限值分別為20 GBq/a和2.6 TBq/a。與我國不同的是，英、法等國的后處理設(shè)施多位于臨海地區(qū)，往往將廢氣中的一些放射性核素吸收轉(zhuǎn)變?yōu)橐合噙M(jìn)行排入海洋，而未來我國西北地區(qū)可能的后處理設(shè)施則更需要關(guān)注氣載流出物的排放問題。

2.2　我國現(xiàn)行的監(jiān)管要求

對于核設(shè)施流出物排放的監(jiān)管，在我國的法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)體系中，首先應(yīng)當(dāng)遵循《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》（GB 18871—2002）的一般要求，即對公眾造成的個人有效劑量不得超過1 mSv/a的劑量限值[12]。此外，與源相關(guān)的劑量約束值的概念，被用作對核設(shè)施進(jìn)行防護(hù)和安全最優(yōu)化設(shè)計時的約束條件。對于公眾照射而言，對核設(shè)施的劑量約束應(yīng)保證關(guān)鍵人群組所受的劑量之和保持在劑量限值以內(nèi)。我國目前沒有專門針對后處理設(shè)施的公眾劑量約束值，《核動力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》（GB 6249—2011）要求單一廠址內(nèi)所有核動力堆對公眾造成的個人有效劑量不得超過0.25 mSv/a的劑量約束值[13]。參考其他國家核燃料循環(huán)設(shè)施以及我國核動力廠對劑量約束值的規(guī)定，對后處理設(shè)施的公眾劑量約束值一般確定在0.25～0.3 mSv/a。并且，為了給運行靈活性留出余量空間，往往確定與最優(yōu)化排放水平相當(dāng)?shù)膭┝浚ǖ陀趧┝考s束值的一個劑量水平）。

表2　一些可用于129I測量的實驗室分析手段的比較

核設(shè)施流出物的排放還應(yīng)當(dāng)滿足排放限值的要求，排放限值通常是在一定的照射場景下根據(jù)劑量約束值導(dǎo)出的便于監(jiān)管實踐的實用量。我國目前沒有專門針對后處理設(shè)施的環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定，僅在《核燃料循環(huán)放射性流出物歸一化排放量管理限值》（GB 13695—92）中對后處理設(shè)施氣載流出物規(guī)定了排放總量和相關(guān)排放要求，其中129I的歸一化排放量限值為5×109Bq/（GW·a）[14]。該限值是歸一化到生產(chǎn)單位電能后的每年限值，還需要針對不同類型、不同燃耗的乏燃料給出對應(yīng)轉(zhuǎn)換參數(shù)，才能使該限值在監(jiān)管實踐得到有效應(yīng)用。

為了驗證核設(shè)施氣載流出物的實際排放是否滿足排放限值要求，必須對氣載流出物中放射性核素的活度濃度進(jìn)行監(jiān)測，相應(yīng)的監(jiān)測項目、監(jiān)測方法、監(jiān)測頻次等都必須符合相關(guān)規(guī)定。《核設(shè)施流出物監(jiān)測的一般規(guī)定》（GB 11217—1989）中指出，在后處理設(shè)施正常運行的情況下，只需連續(xù)測量氣載流出物中的85Kr和131I；同時對于連續(xù)取樣獲得的樣品，還應(yīng)在實驗室內(nèi)定期測量3H、14C、129I、131I、錒系元素和其他發(fā)射β或γ射線的微粒[15]。其中對氣載流出物中129I進(jìn)行實驗室分析的要求較為符合相關(guān)監(jiān)測技術(shù)的實際發(fā)展?fàn)顩r。

表3列出了目前我國現(xiàn)行的與后處理設(shè)施氣載流出物中129I的監(jiān)測和監(jiān)管相關(guān)的法規(guī)、標(biāo)準(zhǔn)。可以看出，我國目前沒有針對后處理設(shè)施的法規(guī)、標(biāo)準(zhǔn)，且現(xiàn)行的相關(guān)法規(guī)、標(biāo)準(zhǔn)的制訂時間較為久遠(yuǎn)，有待修訂和完善。

2.3　加強監(jiān)管的措施

我國核電的發(fā)展積累了大量乏燃料，大型商用后處理設(shè)施的建設(shè)迫在眉睫，有必要提前做好氣載流出物排放的監(jiān)管準(zhǔn)備，主要包括：

（1）推動氣載流出物關(guān)鍵放射性核素監(jiān)測技術(shù)的發(fā)展和方法標(biāo)準(zhǔn)的制訂，使得可實現(xiàn)的分析項目種類、監(jiān)測方法靈敏度等能夠滿足實際監(jiān)管的需要。與液態(tài)流出物相比，氣載流出物中放射性核素的監(jiān)測面臨著采樣流程復(fù)雜、常用測量手段靈敏度低的特點，且可實現(xiàn)的分析項目有限。目前我國還沒有適用于氣載流出物中129I監(jiān)測的方法標(biāo)準(zhǔn)，需要推動開展相關(guān)研究工作。

表3　我國現(xiàn)行與后處理設(shè)施氣載流出物中129I的監(jiān)測和監(jiān)管相關(guān)的法規(guī)、標(biāo)準(zhǔn)

續(xù)表

（2）要推動針對129I開展回顧性、周期性的劑量評價工作。129I的長半衰期特性使得它會在大時間尺度上對公眾和環(huán)境造成影響，經(jīng)常性地進(jìn)行劑量評價對評估其影響具有重要意義。在現(xiàn)有的監(jiān)管要求中，劑量評價工作常局限于核設(shè)施正式運行前的環(huán)境影響評價中。隨著核設(shè)施的運行，會獲取各類流出物的實際排放參數(shù)，核設(shè)施周邊環(huán)境條件也可能發(fā)生改變，有必要根據(jù)實際監(jiān)測獲取的參數(shù)為起點重新進(jìn)行劑量評價，這與加強“環(huán)境保護(hù)事中事后監(jiān)管”的理念相符，也能夠增強公眾對于核設(shè)施安全方面的信心。英國Sellafield后處理設(shè)施每年都會根據(jù)最新的監(jiān)測數(shù)據(jù)重新進(jìn)行劑量評價，其2014—2018年氣載流出物中129I的年排放總量情況如表4所示，2018年氣載流出物中129I的排放所導(dǎo)致的關(guān)鍵居民成人組劑量如表5[16]所示。

表4　英國Sellafield后處理設(shè)施2014—2018年氣載流出物中129I的年排放總量

表5　英國Sellafield后處理設(shè)施2018年氣載流出物中129I排放所致關(guān)鍵居民成人組劑量

3　結(jié)論和建議

3.1　結(jié)論

在我國后處理設(shè)施氣載流出物的放射性碘同位素中，129I將成為主要的排放源項。129I向環(huán)境的釋放將給公眾和環(huán)境帶來長期的輻射影響，必須對其進(jìn)行有效的監(jiān)測和監(jiān)管。基于后處理設(shè)施129I氣載排放的特點，結(jié)合國內(nèi)外核設(shè)施對氣載流出物中放射性碘的監(jiān)測情況，同時考慮環(huán)境樣品中129I分析技術(shù)的發(fā)展?fàn)顩r，可以看出目前不適宜對氣載流出物中129I進(jìn)行在線監(jiān)測，但應(yīng)當(dāng)采樣進(jìn)行實驗室分析。后處理設(shè)施單位可以先期自主實現(xiàn)基于低本底HPGe γ譜儀或液閃分析譜儀的實驗室分析技術(shù)，并逐步探索基于ICP-MS的分析方法，或委托第三方單位進(jìn)行基于ICP-MS的分析。

我國目前已經(jīng)初步建立了關(guān)于核燃料循環(huán)設(shè)施氣載流出物管理的法規(guī)、標(biāo)準(zhǔn)體系，能夠為后處理設(shè)施氣載流出物中129I的監(jiān)管提供參考依據(jù)，但相關(guān)的法規(guī)、標(biāo)準(zhǔn)體系還有待完善。

3.2　建議

（1）進(jìn)一步改進(jìn)和完善涉及后處理設(shè)施129I排放管理的法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)體系。目前我國還沒有專門針對后處理設(shè)施的環(huán)境輻射防護(hù)標(biāo)準(zhǔn)，相關(guān)劑量控制及流出物排放準(zhǔn)則還處于參考同類設(shè)施和“一事一議”的階段；現(xiàn)有的歸一化排放量限值標(biāo)準(zhǔn)制定較早，其數(shù)值跟現(xiàn)有的處理對象（乏燃料類型）還存在不適應(yīng)的情況。因此，迫切需要建立針對后處理設(shè)施的環(huán)境輻射防護(hù)標(biāo)準(zhǔn)和完善相關(guān)排放管理限值標(biāo)準(zhǔn)，為129I的監(jiān)管提供依據(jù)。

（2）建立以氣載流出物累積取樣和實驗室分析為主的129I監(jiān)測技術(shù)和相應(yīng)監(jiān)管準(zhǔn)則。有關(guān)單位應(yīng)當(dāng)盡快開展129I監(jiān)測方法的實驗驗證工作，為制定分析方法標(biāo)準(zhǔn)做好準(zhǔn)備。對129I的監(jiān)管重點應(yīng)放在后處理設(shè)施正常運行情況下排放數(shù)據(jù)的獲取，以掌握其在環(huán)境中的累積和對環(huán)境的影響情況。

（3）考慮到129I的長期輻射效應(yīng)，在開展氣載流出物中129I監(jiān)測的同時，還應(yīng)酌情對環(huán)境介質(zhì)中的129I進(jìn)行分析，以驗證氣載流出物排放數(shù)據(jù)和綜合評價129I的輻射環(huán)境影響，為后處理設(shè)施環(huán)境影響后評價及環(huán)境保護(hù)事中事后監(jiān)管提供技術(shù)支撐。

［1］ NCRP. NCRP Report No.75，Iodine-129：Evaluation of Releases from Nuclear Power Generation［R］．1983.

［2］ ANSI. ANSI/HPS N13.1 Sampling and Monitoring Releases of Airborne Radioactive Substances from the Stacks and Ducts of Nuclear Facilities［R］．2011.

［3］ ISO. ISO 2889：2010 Sampling airborne radioactive materials from the stacks and ducts of nuclear facilities［R］．2010.

［4］ 孫瑜，李磊，劉洪濤，等. 核電廠氣載放射性排出流監(jiān)測設(shè)備設(shè)計要求探討［J］．核科學(xué)與工程，2012（s2）：185-9.

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［6］ Jabbar T，Wallner G，Steier P. A review on129I analysis in air［J］．Journal of Environmental Radioactivity，2013，126（45-54）.

［7］ Mirion. IM 201L Iodine Monitor Datasheet［R］．

［8］ Orano. Rapport annuel de surveillance de l'environnement du site Orano la Hague（Edition 2017）［R］．

［9］ 水、牛奶、植物、動物甲狀腺中碘-131的分析方法：HJ 841—2017［S］．2017.

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［12］電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)：GB 18871—2002［S］．2002.

［13］核動力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定：GB 6249—2011［S］．2011.

［14］核燃料循環(huán)放射性流出物歸一化排放量管理限值：GB 13695—92［S］．1992.

［15］核設(shè)施流出物監(jiān)測的一般規(guī)定：GB 11217—89［S］．1989.

［16］ Sellafield. Discharges and Environmental Monitoring［R］．2018.

Monitoring and Supervision of129I in Airborne Effluents from Nuclear Reprocessing Facilities

MI Yuhao1，YI Hengguan2，LIAO Yunxuan1, *，WANG Wenhai1，WANG Ping1

（1. Nuclear and Radiation Safety Center, Ministry of Ecology and Environment，Beijing 100082，China；2. China Institute for Radiation Protection，Taiyuan of Shanxi Prov. 030006，China）

Considering the long-term radiological risk on the public and environment resulted from129I in airborne effluents from nuclear reprocessing facilities in China, the collection and measurement methods of129I available for the monitoring of radioactivity in airborne effluents are analyzed, China’s regulatory requirements concerning emissions of129I in airborne effluents from nuclear reprocessing facilities are introduced, and suggestions for the monitoring and supervision of129I in airborne effluents from nuclear reprocessing facilities in future are proposed.

Nuclear reprocessing facility; Airborne effluent; Monitoring; Supervision

TL24

A

0528-0918（2022）01-0207-08

2020-04-22

后處理設(shè)施安全審評若干關(guān)鍵技術(shù)研究（KGJ2001）支持

米宇豪（1991—），男，河南駐馬店人，高級工程師，博士，現(xiàn)主要從事放射性與環(huán)境風(fēng)險控制研究

廖運璇，E-mail：yun252@163.com