螺旋微流道中液滴離心驅動

高志遠， 謝忠強， 蔡勇超， 尤 暉

(1.合肥工業大學 電子科學與應用物理學院， 安徽 合肥 230601；2.廣西大學 機械工程學院， 廣西 南寧 530004)

引言

液滴作為微流控芯片中流體的一種重要存在形式，其應用場景十分廣泛，如藥物試劑輸送、納米材料合成和生物組織培養等[1]，液滴操作一直是這些應用領域面臨的關鍵技術問題。液滴驅動是最基本的液滴操作，根據驅動力的特性，驅動方式可分為表面力驅動和體積力驅動。表面力驅動一般是通過通電[2]、磁化[3]和光照[4]等方法改變固體的潤濕特性，形成潤濕性梯度，使得液滴向更親水的方向流動；體積力驅動方式有重力驅動[5]、 電磁力驅動[6]和慣性力驅動， 在微尺度下需要加大驅動體積力以克服阻力。表面力驅動可以實現較精確的“數字化微流控”，但需要依賴特殊的外部高精度設備，且如何將局部的表面改性拓展到全局也是一個難題；在納米至幾十微米尺度下，體積力的驅動效果甚微，所以體積力驅動的場合為亞毫米特征尺寸的微通道和一些開放式區域，體積力驅動的液滴屬于填充于流道截面并占據一定長度的大液滴。

離心力驅動屬于體積力驅動。與其他驅動方式相比，離心力驅動具有流體流動無脈動，驅動范圍廣，易于進行高通量分析等顯著優勢[7]。近些年，關于離心式驅動的研究主要是離心場與特殊結構的耦合，沈騰等[8]提出一種毛細微閥結構，基于液體界面能方程對毛細微閥的離心突破壓力進行理論分析，并通過可視化的實驗平臺測得了離心突破頻率；KAINZ D M等[9]在離心芯片上集成了多孔濾膜，以實現對橫向條帶流動的流量控制。以上研究工作都是針對持續供應的液體，對于體積有限的液滴離心驅動方面的研究鮮有報道。

本研究提出了一種基于螺旋流道的液滴離心驅動方式，液滴通過移液器滴加至微通道中，隨后在無刷直流電機的轉動下實現對液滴的流動控制，基于能量守恒理論基礎，建立了螺旋流道中液滴離心驅動的物理模型，推導預測液滴流速的經驗公式，并結合實驗對其進行驗證。

1 實驗

1.1 芯片制作與實驗平臺搭建

1) 芯片制作

螺旋形微通道采用傳統的機械加工方式，使用精密數控銑床在PMMA基底上雕刻出螺旋形凹槽，臺階儀測得其表面粗糙度為146 nm，加工的管道截面為矩形，深寬比為1；然后通過異丙醇溶液輔助熱壓鍵合的方式，將管道層和襯底PMMA封裝成微流控芯片，其制作過程為：

(1) 使用CNC數控銑床加工好2塊PMMA板；

(2) 將加工好的2塊PMMA板先后分別置于JT-1027HT超聲波清洗機和PDC-002等離子體清洗機里進行表面處理10 min；

(3) 將體積分數為75%的異丙醇水溶液均勻涂抹在2塊PMMA板接觸面，放在真空熱壓鍵合機中，并設置熱壓條件：壓力50 kg，溫度85 ℃，熱壓時間15 min；

(4) 使用移液器吸取疏水劑注入并填滿微通道中，在40 ℃下維持15 min后吸出多余的疏水劑，使得管道壁面上涂覆一層疏水層。用上述方法制作了螺旋半徑范圍為35～55 mm，螺旋半徑變化率a為0.531，0.796， 1.061 mm/rad，管道截面邊長為0.45 mm的離心式微芯片。

2) 實驗平臺

圍繞液滴在螺旋流道中的離心驅動實驗，搭建的實驗平臺如圖1所示。帶有螺旋流道的離心式微流控芯片由BLDC無刷直流電機帶動ZM-6615驅動器和STM32單片機實現了矩形波PWM調制方式，從而讓電機以一定的轉速ω穩定轉動；對于實時實驗現象的高速抓拍，位于芯片正上方的高速攝影機拍攝液滴在流道中流動的一系列頻閃照。

圖1 液滴離心驅動實驗平臺實物圖Fig.1 Centrifugal driving of column experiment platform

1.2 離心驅動實驗

實驗所用的液體試劑是超純水機制備的超純水(W)和自配制體積分數12%的甘油水溶液(GW)，分別使用電子天平、椎板黏度計和接觸角測量儀測量二者的材料屬性，結果如表1所示。

表1 超純水與甘油水溶液的物理屬性測量結果Tab.1 Physical property measurement results of water and glycerin solution

將圓盤狀芯片與電機裝夾好后，使用移液槍吸取一定體積(2.5 μL)的液滴注入進樣口，用注射器調好整液滴的初始位置，啟動電機；待電機轉動穩定后開始使用高速攝影機記錄管道內液滴流動過程，相機的軟件端設置為：拍攝速度4000 fps，快門速度1/100000 s、分辨率1280×1024。對采集到的圖片，使用軟件Photron FASTCAM的圖像分析工具測量液滴的流動物理量和界面幾何參數。因為液滴體積相對管道尺寸較大，相機的拍攝視角有限，故在此只追蹤尾部來標記液滴位置。為消除電機啟動時歐拉力對流動的影響，在電機穩定轉動20 s后才開始采集圖片。純水在旋轉角速度ω為1852 r/min，螺旋半徑變化率a為0.796 mm/rad 時，液滴流動過程如圖2所示，圖中頻閃照片組的時間為拍攝時刻每張照片對應的幀時間。離心力的存在使得液滴向管道外側壁堆積，形成“內少外多”類似于梯形的液體分布，液面形狀也偏離原本的對稱式球冠面。

圖2 微管道中液滴流動過程Fig.2 Flowing process of column in microchannel

對拍攝的圖像進行比例標定后即可計算液滴在流道內的流動路程s。以初始螺旋半徑35 mm處作為流動路程的原點，繪制了前80 s液滴流動路程隨時間的變化折線圖，每條線段的斜率即為對應實驗條件下的流速，如圖3所示，可以看出，在這段時間內液滴的流動相對穩定。

圖3 液滴流動路程隨時間的變化Fig.3 Column flow distance versus flow time

2 液滴流動物理模型分析

管道內的液滴流動實質是氣-液兩相流。在離心力驅動的螺旋流道中，由于氣-液界面張力的阻礙作用，液滴流動的必要條件是離心驅動力達到一定的閾值突破界面張力。另外，因為剪切效應形成的黏滯阻力對液滴流動也有一定的影響。從力學層面看，離心驅動力和表面張力決定了液滴能否流動，而流速的快慢則受黏滯阻力的影響更多。

本研究中微流道的截面為正方形，水力直徑dh為正方形的邊長；流道軌跡線為阿基米德螺旋線，其幾何特征為，相同的角度增量造成的螺旋半徑變化量也相等。阿基米德螺旋線方程的極坐標形式為：

r=r0+a·θ

(1)

式中，r0—— 初始螺旋半徑

θ—— 極坐標中的極角

接下來分別對流動過程中的離心驅動功、表面耗散和黏性耗散進行分析與計算，然后結合準平衡態的能量守恒定理推導流速公式。

2.1 離心驅動功

液滴在螺旋流道中的流動如圖4所示。由于螺旋半徑是向外擴張的，在施加離心場時液滴會沿著螺旋線向外流動。離心驅動時在電機穩定轉動的情況下，離心力占主導作用，科氏力[10]和歐拉力的作用可以忽略不計。對一段柱狀的液滴，單位時間內離心驅動力做功為：

圖4 螺旋流道中的液滴離心驅動示意圖Fig.4 Schematic diagram of column centrifugal driving in spiral channel

(2)

式中，ρ—— 液體的密度

Vd—— 液滴的體積

u—— 表觀液滴流速

2.2 表面耗散

驅動液滴流動需要克服表面張力的阻礙作用，具體表現為拉普拉斯壓力跳降[11]：

(3)

式中，σ—— 氣-液界面張力系數

θ11,θ12,θ21,θ22—— 兩端液面的4個流動接觸角

在如圖5所示的管道軸向截面中，由于液滴在不同維度的受力差異較大，其表面形狀近似為柱面，液滴前后端的拉普拉斯壓力在前后端面Ω1和Ω2上的面積分為：

(4)

圖5 液滴彎月面處的幾何模型Fig.5 Geometric model of column meniscus

故液滴所受的總表面力fs為兩端表面張力之和：

fs=dhσ(cosθ11+cosθ12-cosθ21-cosθ22)

(5)

測量曲面的幾何參數代入式(5)可得表面張力值；或根據臨界運動狀態下液滴離心驅動力與表面張力大小相等的平衡關系求得。

液滴流動過程中氣-液界面的形狀動態變化，如圖6a所示，液尾處的界面變化相對較小，彎月面內凹，流動過程中尾部以被拖動的形式運動；液頭部的彎月面形狀變化比較明顯，以“內凹-外凸”交替出現的扭動形式向前流動。因為液面形狀的變化，表面張力數值也在一個動態的范圍內變化。根據采集到的頻閃圖測量其液滴界面的接觸角參數，將接觸角數值代入式(5)，計算2.175 s內的實時表面張力，如圖6b所示，表面張力的瞬時值恒為負值(與流動方向相反)，且在一定的范圍內波動。

圖6 液滴界面Fig.6 Column interface

將該時間段內的表面張力算術平均值作為液滴流動時所受的平均力，繪制液滴表面張力隨離心加速度α變化的散點圖，α=ωr2，如圖7所示。可以看出，隨著離心加速度的增大，液滴所受表面張力逐漸減小。式(5)的推導是基于二維的液滴截面模型，有待實驗驗證，結合二力平衡實驗法，液滴處在臨界流動條件下離心驅動力與表面張力平衡，將不同體積液滴所受離心驅動力數值與式(5)的表面張力解析值相對比。由于物理參數比較接近， 純水和甘油水溶液的二力平衡實驗法測得的表面張力數值差異較小。從圖中可以看出，在較低的離心加速度(低于13.1×105mm/s2)條件下，式(5)與二力平衡實驗法測得表面張力數值相差不大；離心加速度較大時，式(5)計算的表面張力數值偏小，原因是較大的離心作用使液面的另一維度的正交曲率不可忽略，此時將液面幾何模型簡化為二維會產生較大的誤差。

圖7 表面張力計算公式的驗證Fig.7 Verification of surface tension calculation formula

式(5)包含的各種接觸角參數與楊氏接觸角的關系目前尚未有文獻報道，且該式的適用范圍僅限于低強度離心作用，故在此將其修正為與離心加速度相關的經驗公式：

(6)

式中,g—— 重力加速度

k，c—— 待擬合的系數

擬合的結果顯示，c=-0.675,k=2.34，故流動過程中的表面耗散功Ps為：

Ps=fs·u

(7)

2.3 黏性耗散

黏性耗散Pv是由液滴內部速度場的梯度決定的。關于黏性耗散目前尚未有準確的解析表達式，對于液柱形態的大液滴，其經驗公式為[12]：

(8)

式中，μ—— 液滴流體的黏度

K—— 黏阻系數

與流體自身的材料屬性等因素相關，傾斜平板上球冠狀液滴滑動時的黏阻系數的數量級大約為102[12-13]。由于具有豐富的流體模塊接口[14-15]，有限元仿真軟件COMSOL用于模擬液滴在流道中的離心驅動過程，根據后處理的結果計算黏阻系數值。選用“層流，兩相流水平集”模塊，研究類型為“包含相初始化的瞬態”。在COMSOL Multiphysics 5.6環境進行仿真建模，過程如下：

1) 幾何模型

管道幾何形狀如圖2所示，螺旋線初始半徑為35 mm；螺旋半徑變化率a為0.796 mm/rad；截面為邊長0.45 mm的正方形。

2) 控制方程

N-S方程：

(▽v)T)+σκδn]+fω

(9)

連續性方程：

▽v=0

(10)

水平集方程：

(11)

式中，v—— 液滴內部流速場矢量

I—— 單位矩陣

κ—— 界面曲率

σκδn—— 界面張力

fω—— 單位體積流體的離心力

φ—— 某一相流體的體積分數

γ—— 重新初始化參數

ε—— 界面厚度控制參數

兩相過渡區的流體屬性可表示為：

(12)

式中，ρa—— 空氣密度

ρw—— 水密度

μa—— 空氣黏度

μw—— 水黏度

3) 邊界條件

流體材料：純水和甘油水溶液，材料屬性參數見表1，氣體為材料庫內置的材料Air；壓力入口、壓力出口：出入口均直接與外界大氣相通，壓力值為1 MPa；離心轉速：通過參數化掃描依次取轉速1700, 1800,1900, 2000, 2100, 2200 r/min，液滴位于螺旋半徑40 mm處；潤濕壁：Navier滑移，滑移長度為25 μm；楊氏接觸角如表1所示。

4) 網格劃分

網格類型選擇自由四面體網格，最大單元大小為0.025 mm，最大單元增長率為1.05，曲率因子為0.5，狹窄區域分辨率為2；執行自適應網格細化。

5) 仿真結果及后處理

沿著流道的對稱面取截面，液滴在不同位置的流相分布及內部流場如圖8所示，“純水-空氣”兩相流中，液滴的兩端彎月面處存在較強的回流，泊肅葉式流速分布受到較大的擾動，剪切應力明顯較強；而在正中間處(line3)，傳統的拋物線式管道流流速分布得以較好地保留。

利用COMSOL數據后處理模塊，計算黏阻系數K的表達式為：

(13)

式中，v—— 流場中的速度

Π—— 整段液滴的空間域

圖8 COMSOL模擬液滴內部流場Fig.8 Flow field simulation inside the column in COMSOL

后處理結果如圖9所示，在時域上，ω為1700 r/min時純水溶液的K值隨著內部流場的變化而有所波動；

圖9 K值的后處理結果Fig.9 Post processing results of K-value

對于不同的離心轉速，黏阻系數與離心強度的關系不大，與流體類型有關，取不同轉速對應的K平均值，純水和甘油水溶液的黏阻系數分別為KW=500.76，KGW=527.82。

2.4 液滴的流速

由于液滴流速變化幅度不大，故可以通過離心驅動功與耗散功守恒得到流速的表達式：

(14)

式(14)中的k，c和K的取值分別見2.2節和2.3節。穩定轉動時液滴表面張力逐漸變小，液滴在流動過程中的流速也逐漸增大，但增大得很緩慢，特別是在中高轉速下。當離心強度較大時，表面張力遠小于離心驅動力，此時式(14)可簡化為：

(15)

此時液滴速度大小與螺旋半徑無關，幾乎為一恒定數值；流速表達式與壓力驅動的管道流在形式上比較相似，所不同的是物理場強度在空間上的分布以及液滴前后端面存在的回流現象。

3 結果和討論

3.1 流速測量結果與理論值的對比

因為初始時刻流速的邊界條件未定義，無法解析流速關于時間的函數u=u(t)，式(8)顯示的是流速與螺旋半徑的關系u=u(r)。在本研究設計的芯片螺旋半徑范圍內，式(8)顯示的流速u=u(r)理論值和實際測量值的對比如圖10所示。從中可以看出，實際液滴的流速略低于理論預測值，但二者在變化趨勢上是一致的，隨著螺旋半徑的增大，液滴的流速也緩慢增大。

圖10 不同螺旋半徑處的液滴流速Fig.10 Column velocity at different spiral radius

由于流速動態變化的原因，以圖2中所取7個時間節點對應螺旋半徑的流速測量值均值和理論值均值進行對比，展開多因素(旋轉角速度ω、流體類型和螺旋半徑變化率a)實驗，結果如圖11所示。其中，旋轉角速度ω因素的誤差不超過19.7%，螺旋半徑變化率a因素的誤差不超過22.3%，流體類型因素的誤差不超過26.5%。

從圖11中可以看出，流速的實際值普遍小于理論預測值，原因可能包括：

(1) 黏附壁面導致液滴在流動過程中質量損失；

(2) 實際加工的流道存在局部缺陷以及表面粗糙度的影響；

(3) 表面張力梯度導致界面變形消耗額外的能量；

(4) 力系中被忽略的其他力，如旋轉導致的出入口之間的壓力差、氣液兩相之間相對運動的拖曳阻力、離心場中的科氏力和歐拉力等。

3.2 流動特征分析

螺旋微流道中液滴的離心驅動是一個復雜的過程，影響的流動因素很多，從圖11中可以看出，實際測量流速與旋轉角速度ω之間的2次多項式擬合度較高(R-Square=0.9962)，與螺旋半徑變化率a線性正相關(R-Square=0.9995)；對于不同的流體材料，純水的流速大于甘油水溶液，這與二者的運動黏度關系相對應，這些現象與式(9)函數關系相吻合。

由于式(9)的理論預測值與實際流速有一定的差距，采用無量綱分析對液滴的流動特征進行討論，使用的無量綱數為毛細數Ca和自構建的離心-邦德數Boω：

(16)

式中，u′是流動過程中同一段時間內(20～80 s)的平均流速。2個無量綱數之間存在特定的函數關系：

Ca=f(Boω)

根據一系列的實驗結果計算與之相關的無量綱數Ca和Boω，繪制的散點圖如圖12所示。整體來看，液滴流動時Ca與Boω線性擬合度較高，且較大的Boω(大于0.1)對應的線性關系更明顯，這與表面張力隨離心強度的變化相一致；對于擬合的曲線，純水對應的斜率(1/538)略大于甘油水溶液對應的斜率(1/641)，這與仿真中二者K值大小關系也是相符的，這些現象與式(9)表現出的規律趨勢相同，表明本研究建立的液滴流動模型具有較好的預測性。

圖12 液滴流動中Ca與Boω的關系Fig.12 Ca versus Boω in column flow

4 結論

離心驅動下液滴在螺旋微流道中的運動是一個涉及界面變形和黏滯效應的復雜過程。本研究基于準平衡態提出了液滴運動的物理模型，并對其中的表面耗散和黏性耗散分別進行了實驗分析和數值模擬；實驗測得的流速值略小于其理論值，但二者之間表現出來的規律性是一致的；采用無量綱數對流動的特征進行分析，發現Ca和Boω的擬合大致呈線性關系，較高的Boω對應的線性度更高。為其他方式驅動的液滴在管道內流動提供了借鑒和依據，在某些應用場景，如流動型液滴PCR，液滴運動模型可作為開發工作的理論基礎。