吉州窯木葉天目瓷的技術研究進展

劉 昆,徐軼男,程志鵬,譚 靈,包啟富

(景德鎮陶瓷大學材料科學與工程學院，景德鎮 333403)

0 引 言

吉州窯因地得名，窯址在江西省吉安縣永和鎮，創燒于晚唐，經五代、北宋，盛于南宋，至元末終燒[1-3]。作為南方民窯的代表，吉州窯天目瓷制品可謂達到了登峰造極的境界，不僅品種繁多，制作工藝也是多種多樣，更有獨創的裝飾技法，例如剪紙貼花、木葉天目等[4-6]。其中木葉天目瓷作為我國宋代吉州窯天目瓷中的精品，其制作工藝難度極高，因其獨特的自然觀感，受到古代與現代人民的追捧[7-9]。木葉天目瓷是在施有天目底釉(鐵系黑釉)的釉面貼上天然的樹葉(多為桑葉)入窯燒制，燒成過程中鐵系黑釉和木葉灰相互反應，由于木葉葉脈和枝干的成分差異，從而產生色差，形成葉片的自然紋路[10-13]。

目前對木葉天目瓷的研究主要集中在古陶瓷實樣的組成測試分析和仿制再現，對木葉天目瓷整體的技術和未來發展缺少相關綜述。本文從木葉天目瓷的化學組分、葉子種類、制瓷工藝及成色機理等方面進行整理與分析，對木葉天目瓷今后的傳承和發展具有一定的借鑒意義。

1 木葉天目瓷的化學組分研究

古代吉州窯天目瓷光澤度較低且釉色較黑或呈棕褐色，使用的原料來源于吉州窯當地的礦產與池塘中的塘泥、煅燒的蚌殼類，還有當地植物煅燒所得的灰，這些都使吉州窯天目瓷具有當地的特色[14]。現今多數研究者通過對吉州窯木葉天目瓷的古瓷片進行成分測試得出天目瓷底釉的化學組成，在此基礎上展開對木葉天目瓷黑色底釉的試驗。一般來說，木葉天目瓷是在吉州窯素天目瓷上發展而來的，故而吉州窯素天目瓷對木葉天目瓷底釉的研究有一定的作用，可以作木葉天目瓷底釉的參考[15]。木葉天目瓷的化學組成如表1和圖1所示。

表1 木葉天目瓷坯、釉化學組成

圖1 木葉天目瓷釉的化學組成[4,6,12-13]

從表1中木葉天目瓷釉的組成范圍可知：釉是典型的堿性鈣釉，釉中CaO(質量分數4.2%～8.2%)、R2O(質量分數2.9%～8.4%)含量較高，導致始熔溫度低，熔點降低有利于釉與木葉灰進行反應，且釉料中CaO的含量較多時，高溫黏度較小，釉料玻化程度高，有利于分相，使得木葉紋樣晶體形成。

通過圖1中SiO2/Al2O3和RO/R2O的摩爾比可以看出，SiO2/Al2O3摩爾比主要集中在8.0～9.5，RO/R2O摩爾比為3.5～4.5，這屬于典型光澤釉(透明)的范圍，而且組成相對比較集中，這可能與當時選用的制釉原料相對比較集中有關[17-19]。

黑色底釉中Fe2O3含量一般在4.51%～7.83%(質量分數)，上海硅酸鹽研究所的徐嫦松[11]利用了Sr同位素分析與化學組成分析，證實了吉州窯采用了植物灰制釉工藝，其茶盞底釉是由當地的絹云母質瓷土和經淘洗的高硅植物灰，及少量的含鐵礦物按照一定的比例配制而成的。用作釉料的可能是這種吉州窯附近一些山頭可挖得的黏性良好的富鐵紅土[10]。Fe2O3是主要的著色劑，也起一定的助熔作用和分相作用。黑色釉的玻璃相中，鐵以Fe3+和Fe2+—O—Fe2+原子團形式存在于玻璃體的網絡結構中，使釉呈現醬色或者黑色，也有部分鐵在相應的基礎釉中由于過飽和而析出，作為晶體相存在[19]。而釉中少量的MnO2可能源于在某些山頭可以找到的一種棕黑色“芝麻粒大小”的釉砂。這種方法和永和鎮附近有錳粉礦、鉆土礦密切相關，至今仍有人揀“土子”(一種含錳的結石)售給吉州窯使用，這也促進了黑色釉面的獲得[10]。

通過化學組成表可以看到坯體的鈣含量較低，與建窯天目瓷胎高鐵量不同的是吉州窯木葉天目瓷胎鐵的含量較低，但比普通白泥坯體稍高[20-22]。為了還原古代吉州窯木葉天目瓷，一些學者根據記載與窯工的敘述采用吉州窯當地原料進行配制，另一些學者考慮到礦物原料化學成分的不穩定性選擇采用化工原料進行試驗，配制的兩種原料各有千秋，都能達到木葉紋路清晰的效果[23-25]。

2 木葉天目瓷的葉子種類研究

葉子種類、組分的研究一直都是木葉天目瓷研究的重點[26]。對葉子種類的選擇以及對葉子的處理都是為了盡可能在瓷中保留葉子原有的輪廓和紋路，因此研究了不同葉子的組分對其在瓷中形貌的影響以及燒成后不同的葉紋晶體在釉中的呈色等問題，通過對葉子的組分和葉片反應過程的研究，可在木葉天目瓷上應用的葉子的種類越來越多，如圖2所示[27-30]。

圖2 不同種類葉子在木葉天目瓷上的應用[27-30]

現今學術界對古代木葉天目瓷燒制所用的葉子持有兩種觀點：桑葉和菩提葉。大多數學者更支持桑葉為木葉天目瓷所用葉子[28-30]。干科[26]列舉了四個觀點加以論證：(1)江西盛產桑樹且不適宜菩提樹的生長，故而南宋時期使用的木葉為桑葉這觀點較為合理；(2)根據現存的吉州窯木葉天目盞及出土瓷片可觀察到木葉的形態、大小、紋路、輪廓與桑葉極為相似，而菩提葉片尖端細長，這與標本上木葉的形態相去甚遠；(3)南宋時期吉州窯附近坐落著許多寺廟且當地禪宗盛行，其中“蠶”與“禪”字音相通，而蠶食桑，使用桑葉也恰合當時的社會文化背景；(4)現代仿制的木葉天目瓷也多使用桑葉，因其制作工藝相對其他樹葉簡單且易燒制成功。從這四點可以推斷出古代吉州窯木葉天目瓷使用的木葉為桑葉的可能性較大。

為何桑葉較其他樹葉制作木葉天目瓷更易得到清晰的紋樣與裝飾效果，輕工業部陶瓷工業科學研究所的敖鏡秋和許作龍[12]對此展開了研究。他們對30種經處理后的木葉進行了能譜分析并將它們分別裝飾在施釉的盞上，最后得出結論：木葉中需含有Mg、Si、Fe、P、Ca這幾種元素，且分布在葉脈與葉片中的元素應有明顯的差異,葉脈中Ca的含量是同條件下葉片中的2倍，而葉脈中Si含量則低于葉片中，滿足上述條件才可獲得清晰的木葉紋樣；若葉脈中K的含量遠高于葉片中，則這組木葉只能獲得木葉的輪廓，而找不到木葉的經脈；若葉片中Ca的含量比葉脈中高，Si的含量低，而K的含量又高，則這組木葉只能形成一個色團，不可能形成一個輪廓。所以在未經特殊處理的情況下需要木葉滿足以上條件才可得到裝飾性較好、葉紋完整的木葉天目瓷，這也證明了除去一定種類的桑葉外，其他木葉很難達到所需的效果，這與木葉的成分有著很大的關系[31-33]。

多年來研究者的研究傾向于葉子如何更好地在瓷中保留原有的形貌，其主要的技術難點就是整片葉子易收縮變形，燒成后很難保持原有的輪廓，且除桑葉外的其他葉子不考慮作為木葉天目瓷原料也是因為燒成后會縮成一團，輪廓易變形[34]。實際上，若忽略葉片的葉脈部分及其輪廓，葉莖粗壯的部分是不易變形的[35-36]。

由于木葉自身的成分可在釉中進行發色，可不局限在獲得葉片輪廓及紋路這一方面，同樣地，使用木葉莖干或果實也能在瓷中達到一定的裝飾效果，這一點拓寬了木葉天目瓷裝飾的應用[37]。其他植物莖干或果實系列天目盞如圖3所示，現今有研究者不僅像古人一樣將葉子放入天目瓷中進行研究，還將其他一些植物莖干或果實放入天目瓷中進行試驗并取得了成功[38]。這一創新性試驗更賦予了木葉天目瓷這一瓷種的藝術內涵，使更多自然植物能夠在陶瓷中展現，為木葉天目瓷添加了更多應用和想象的空間。

圖3 其他植物莖干或果實系列天目盞[34-36]

3 木葉天目瓷的制瓷工藝研究

制瓷工藝對提高木葉天目瓷成品率有著很大的影響，制作一件木葉天目瓷很大程度上取決于它的生產方法與過程[39-40]。通過對制瓷工藝的研究，可以將這種制作過程存在的很多偶然性化成必然性。對于木葉天目瓷的工藝研究主要分為葉子處理工藝、釉層厚度及燒成制度等方面。

3.1 葉子處理方式

對葉子進行處理的原理是去除了葉肉后留下的葉莖中的纖維組織在干燥和燒成的過程中可減少收縮，從而能夠較好地保留葉子的輪廓和形貌[41-42]。

對古代吉州窯木葉天目瓷的葉子是否做過處理或做怎樣的處理已無從考證，吳雋等[40]對吉州窯木葉天目古瓷片進行了熒光光譜分析，結果顯示葉紋處的化學元素有別于底釉，并且認為木葉在高溫下不易與底釉反應生成清晰的木葉紋路，制作工藝應該是使用了雙層釉。底釉與面釉在高溫反應下產生分相和二次分相，所以采用面釉加底釉的方法，在處理好的葉子上涂抹面釉，再將涂有面釉的葉面貼在底釉上，最后入窯燒制。

木葉處理的主要作用在于，通過高濃度的堿溶液改變葉片中細胞的滲透壓，使葉肉中的細胞破裂，隨著細胞破裂，葉肉中葉綠素會隨之流失，顏色也將變為無色透明。這樣就能達到基本去除葉肉，只留下葉莖中纖維組織的目的。吳雋等[40]采用2 mol/L的氫氧化鈉溶液處理木葉，如圖4顯示，處理5～6 d的木葉燒制出的葉紋清晰，呈色較好，處理效果明顯。此種方法可以得到葉脈紋路較為清晰且葉子輪廓較為完整的木葉盞。如果處理時間稍短，則葉肉部分參與反應后的效果與葉莖沒有區別，木葉紋路便不能清晰的顯現；而處理時間過長，則會破壞葉莖部分的纖維組織，不能保留木葉原有形貌，使燒制的木葉紋模糊不可見。

圖4 NaOH溶液(2 mol/L)處理葉片時間對木葉紋樣形成的影響[40]

3.2 釉料的厚度

葉子灰和釉層厚度比例示意圖如圖5所示[43]。由于木葉天目瓷底釉為含鐵量較高的鐵系釉，若釉層厚度過厚，則會導致釉面析出鐵系結晶而形成油滴，不僅對釉面效果有所影響，而且油滴會破壞葉子紋路并使其變形，大大降低木葉天目瓷應有的藝術效果[44]，且葉子與釉層反應會由于釉層過厚而紋路不清晰。黑釉實際上是褐色、醬色在坯體上層層疊加后的效果，若釉層厚度過薄，則影響釉的呈色效果，釉色呈褐色，釉面薄透；且葉紋的產生是釉與葉子反應析晶的結果，釉層較薄則不利于晶體的析出，影響葉紋的形成[45-46]。故而為避免諸類現象的發生，需對木葉天目瓷底釉的釉層厚度加以控制。結合各研究者的實驗結論可知釉層厚度為0.8 mm左右時，釉面效果及葉紋效果最佳[47]。

圖5 葉子灰和釉層厚度比例示意圖[43]

3.3 燒成制度

燒成制度的設置也是木葉天目瓷呈色的關鍵，其不僅影響葉子的收縮還對底釉的反應有著較大影響[48-49]。若升溫速率過快，葉子收縮快，則葉子輪廓易變形。根據丁建中等[13]的研究，吉州窯天目瓷的燒制一般采用氧化氣氛，桑葉灰大體上在900 ℃之前是連續脫水、脫碳和碳酸鹽分解的過程，此過程失重約30%，高度收縮約53%，所以在600～900 ℃到燒成溫度的區間，升溫速率需放緩，使木葉灰與底釉在高溫階段充分融合反應，從而形成良好的木葉紋樣[50],燒成曲線如圖6所示。

圖6 木葉天目瓷燒成曲線[48-50]

木葉天目瓷黑色底釉是Fe和Ca含量較高的鈣堿釉，所以其始融溫度較低，而最高燒成溫度對釉流動性有很大的影響，在適宜的燒成溫度下，可保持良好的流動性，使葉紋在釉中可固定清晰，過高的燒成溫度會使釉的流動性過大，從而使葉紋在釉中流動只能留下木葉輪廓，此時鐵離子與葉紋釉反應使其呈黃色[23]。在燒成過程中溫度越高，鐵離子與葉紋釉結合程度越高，反應較充分，呈色也就逐漸加深。若在最高燒成溫度下繼續升高溫度，葉紋釉與底釉的顏色會逐漸接近，趨近于棕褐色，最后變為棕黑色[51-52]。因此適宜的燒成溫度和升溫速率是影響葉紋清晰度和釉面效果的關鍵。

釉的高溫黏度對其高溫流動性有著決定性的影響，葉紋的形成與釉中液相有著密切的聯系，其中液相的數量、大小尺寸、分布均勻程度以及其形成的析晶都對清晰的葉紋釉有著重要的影響。葉紋部位釉的液相數量越多，尺寸越小，分布越均勻，形成葉紋效果越好，反之葉紋會變模糊；同時還應盡量控制釉中析晶的出現，少量析晶對葉紋形成影響較小，但出現大量析晶時，對其影響較大。底釉中氧化鐵在1 100 ℃的氧化氣氛下，開始發生分解形成氧氣和四氧化三鐵，隨著溫度的升高，在1 200 ℃以后反應更加劇烈，在釉面會富集較多的鐵分從而析晶產生油滴[47]，油滴會破壞葉子紋路。

4 木葉天目瓷的機理研究

近年來，國內外不少研究人員及學者在探索恢復燒制木葉天目瓷的傳統技藝，但探析木葉天目瓷形成機理和關鍵影響因素等的研究工作較少。輕工業部陶瓷工業科學研究所的敖鏡秋[42]在20世紀80年代曾對吉州木葉天目瓷進行仿制和研究，發現木葉紋的形成過程主要是葉釉間定位反應和紋樣中諸斑塊的呈色規律造成的；并提出可將葉紋形成時的復雜過程看作是一個非均勻系統，以分相為出發點，在氧化物濃度梯度作用下，釉中能同時形成多種晶體的理論。

Chiang等[49]研究的類似的吉州窯兔皮釉中也出現類似木葉的黃色花紋(見圖7)，這是由黃色的雪花狀晶體和富含鐵的玻璃相共同構成的，與底釉的黑色形成明顯色差，從而顯現出木葉的清晰花紋。木葉天目瓷中木葉紋樣的晶體主要為4CaO·P2O5(白色晶體)、CaO·Al2O3·2SiO2(黃色晶體)、CaO·MgO·2SiO2(黃綠色晶體)、FeO·MgO·2SiO2(綠色晶體)以及MgO·Fe2O3(紅色晶體)等，不同晶體顏色不同，所以吉州窯木葉天目瓷上的木葉紋樣顏色會有所差異[51-52]。

圖7 (a)兔皮茶杯的內表面；(b)紅框內所示小塊截面的光學晶像圖；(c)釉面光學晶像圖；(d)黃色的花狀晶體[49]

木葉天目瓷底釉屬于鐵系黑釉，其呈色機理為晶體著色，鈣鎂釉一般因Co、Mn、Cr、Fe等離子作用產生晶體而呈黑色[53]，釉面枝晶主要由Mn、Co、Al(濃度相對較低)和O組成[54-55]。釉中液-液分相易促進晶核的生長從而析晶，在燒制過程中，冷卻速度緩慢才能更好地析出晶體。在燒成過程中，制品所處的物理環境對于木葉覆蓋區來說，大體是均勻的，釉層也可以說是較均勻的。因此，形成不同晶體的主要原因是木葉各部位各種氧化物所占的比例不同，即氧化物在木葉中分布的不均勻性[56-57]。

5 結 語

本文從木葉天目瓷的化學組分、葉子種類、制瓷工藝及成色機理等方面進行了綜述與分析。釉料組成、葉子的選擇、工藝條件和燒成工藝是木葉清晰紋路的重要影響因素。

釉料組成中CaO(質量分數4.2%～8.2%)、R2O(質量分數2.9%～8.4%)含量較高，導致始熔溫度低，熔點降低有利于釉與木葉灰進行反應，且釉料中CaO的含量較多時，高溫黏度較小，釉料玻化程度高，有利于分相，使得木葉紋樣晶體形成。制瓷工藝對提高木葉天目瓷成品率有著很大的影響，制作一件木葉天目瓷很大程度上取決于它的生產方法與過程。而工藝條件中基礎釉和葉灰的厚度比、木葉的處理和定位至關重要。燒成制度的設置也是木葉天目瓷呈色的關鍵，其不僅影響葉子的收縮還對底釉的反應有著較大影響。若升溫速率過快，葉子收縮快，則葉子輪廓易變形。從機理而言，釉中的分相和晶體的形成是呈色的關鍵，但木葉天目瓷研究不應只是仿制，應利用這種釉料多層反應的技術手段進一步擴大其應用范圍。