基于大科學裝置的放射性新核素產生進展

張鈺海，張 根，李靜靜，程 偉，張豐收,4

(1.射線束技術教育部重點實驗室，北京師范大學 核科學與技術學院，北京 100875 ；2.北京市科學技術研究院 輻射技術研究所，北京 100875；3.廣西大學 物理科學與工程技術學院，南寧 530004；4.蘭州重離子加速器國家實驗室 原子核理論研究中心，蘭州 730000)

放射性同位素的產生是核物理的前沿研究領域。通過對放射性同位素合成及其性質的研究，能夠解釋人們關心的一系列重大科學問題。例如，原子核的質量極限、超重核的結構和性質、最大的幻數等。截止到2021年1月31日，核物理學家們已經發現了3 322個核素。但理論預言核素的數量約為8 000～10 000，而那些未被發現的核素主要集中在超重區域和豐中子重核區域。

合成新放射性同位素的基礎是新反應機制的發現。這些反應機制在放射性同位素合成中的有效應用，需要依賴于強大的重離子加速系統、靈敏的反應產物分離和高效的探測技術才得以實現。大規模開展放射性同位素的工作可以追溯到上世紀五十年代中期，當時的重離子加速器僅加速12C、14N、16O等較輕的重離子，能量很低，引出的束流很弱。1969年，理論預言超重元素的存在，推動了重離子物理的發展，引發了建造重離子加速器、合成超重核和挖掘滴線核素的熱潮。從 1955 年到 2010年先后合成了101號到118號元素，合成重質量區放射性同位素成為國際競爭十分激烈的研究方向。另外，隨著加速器技術的發展，到七十年代中期，人們已經可以獲得高能量離子束流，至八十年代，各國也相繼建成了一些可用于研究重離子碰撞的中高能重離子加速器，這些大科學裝置計劃的實現，為人們研究原子核的結構及性質提供了基礎條件，推動了幾千個放射性同位素的產生，開創了核物理的新領域[1]。

本文主要圍繞放射性新核素的產生，介紹了國際上核科學大裝置的研究現狀和目標，系統地闡釋了輕帶電粒子引起的反應、重離子熔合反應、轉移反應，以及彈核碎裂反應等多種途徑產生放射性核素的優缺點，為將來放射性同位素的研究提供參考。

1 國際核科學大裝置的現狀及研究目標

核科學研究是科學與技術緊密結合、集多種學科為一體的典型，充分發揮大型核科學研究裝置對其發展至關重要。當前世界各國在研究原子核的物質結構和相互作用機制等方面競爭激烈，以大型核科學裝置為基礎建立的國家實驗室遍布全球各地，主要集中在亞洲、歐洲、非洲和美洲。

表1給出了目前國際上產生放射性新核素的大科學裝置的介紹。我國現有蘭州重離子加速器研究裝置(HIRFL)[2]、惠州在建中的強流重離子加速器裝置(HIAF)[3]以及建議在北京建設的在線分離豐中子束流裝置(BISOL)[4]。國外的大科學裝置主要有俄羅斯Dubna-DRIBs、DC-280[5-7]，美國Berkeley-88英寸回旋加速[8]、MSU-NSCL、FRIB[9-10]、Argonne-ATLAS[11-12]，德國GSI重離子加速系統[7,13]、FAIR[13]，日本RIKEN-RARF[14-15]和法國GANIL-SPIRAL2[16]。

表1 國際上產生放射性新核素大科學裝置介紹

2 放射性新核素研究進展

2.1 新核素概況

自19世紀60年代俄國科學家Dmitri Mendeleev首創了元素周期表開始，核物理學界便掀起了探索原子核存在極限、合成新放射性同位素和拓展元素周期表的熱潮。地球上天然存在88種元素，其中最輕的是氫，最重的是92號元素鈾。依照經典液滴模型預言，原子核存在的核電荷數上限為104。然而，原子核具有殼層結構[17]，能夠抑制其自發裂變。因此，人們普遍將超錒系核素稱為超重核素，將鈾以后的核素稱為超鈾核素。1969年，理論預言以Z=114、N=184為中心存在超重穩定島。為了攀登穩定島，核物理實驗學家們進行了大量的嘗試。比如將放射性同位素核束(8-11Li、19-22O、20-23F、23-26Ne等)作為彈核與錒系靶核的熔合反應；重錒系核彈靶組合誘發的多核子轉移反應等，但仍然難以企及超重穩定島。為了在放射性同位素新核素合成研究領域取得突破，一方面需要設計建造新一代強流重離子加速器，提升束流強度，增加超重核的產額；另一方面需要研究核反應機制，尋求新的能夠有效產生放射性同位素新核素以及超重核素的方法。

隨著重離子加速器以及探測技術的不斷發展，新核素的合成在過去的時間內已經取得了卓越成績[18]。表2總結了截止到2021年1月31日排名前23實驗室發現新核素的現狀，到目前為止發現新核素排名前三的實驗室，分別是美國Berkeley、德國GSI和俄羅斯Dubna。其中美國Berkeley是目前發現新核素最多的實驗室，其核素個數達640個，占已知核素總數的20%左右。

表2 截止到2021年1月31日不同實驗室產生新核素的現狀[18]

2.2 產生方式及現狀

目前核物理學家們發現核素產生的方法主要有輕帶電粒子引起的反應、原子核的衰變、裂變、散裂反應、彈核碎裂反應、熔合反應和轉移反應這七種。其中，熔合反應合成的新核素最多，接近800個，通過彈核碎裂反應合成的新核素接近600個。而質子滴線附近核素的合成可通過三種途徑獲得，分別是輕帶電粒子參與的反應、碎裂反應或熔合反應，重區豐中子放射性核素目前主要是通過彈核碎裂和重核的裂變產生。

2.2.1輕帶電粒子引起的反應 輕帶電粒子引起的反應是指由輕帶電粒子比如質子、氚核和α粒子等引發的核反應，所產生的核素大多集中在β穩定線附近。如1977年，36Ca首次被發現是通過40Ca(4He,8He)36Ca反應[19]，實驗上測得該反應的Q值和質量過剩對應的能量分別為(-57.58±0.04) MeV和(-6.44±0.04) MeV。

2.2.2原子核的衰變、裂變、散裂反應 原子核的衰變反應是指原子核自發地發射α、β等粒子而重新變成一個新的原子核的過程，主要是U、Th和Pu等元素衰變鏈上的核素。例如1952年，219At通過發射6.27 MeV能量下的α粒子而衰變，半衰期為0.9 min，產生了新的放射性核素215Bi[20]。

原子核的裂變反應是指一個重的原子核分裂為幾個較輕原子核的過程，通過原子核的裂變產生的核素主要分布在β穩定線下方的中等質量區域。例如，2010年日本的RIKEN合作組用345 MeV/A的238U轟擊9Be和208Pb，產生了45種豐中子新核素[21]。

原子核散裂反應的特點是利用較高能量的輕粒子(如質子、中子和α粒子等)轟擊靶核。比如，2009年Neidherr等[22]通過散裂反應發現了86號新核素229Rn，并且證實了在N=134的區域可能存在一個閉合亞殼。

2.2.3彈核碎裂反應 彈核碎裂反應主要是把U、Pb等重的彈核加速到相對論能量區，與輕靶碰撞，從而產生大量的豐中子核。例如，2018年Fukuda等[23]在日本RIKEN利用345 MeV/A的238U轟擊Be靶，產生了29個新豐中子核素。

2.2.4重離子熔合反應 重離子熔合反應是合成超重核的一種重要方法，從102號到目前最重的118號元素都是通過該方法合成的。其中107～112號元素是德國GSI用54Cr、58Fe、64Ni、70Zn等作為彈核轟擊208Pb和209Bi靶的冷熔合反應產生的,俄羅斯Dubna用48Ca與243Am、244Pu、248Cm、249Bk、249Cf的熱熔合反應合成了113～118號一系列核素[7]。此外，日本的RIKEN在2004年通過209Bi(70Zn，n)278Nh冷熔合的方法也產生了113號新核素278Nh[15]，但是通過冷熔合反應合成原子序數更高的超重核仍面臨巨大困難。

近幾年，熔合反應在理論上[24-26]和實驗上[27-34]合成放射性新核素方面都取得了重要的進展。例如，2018年在中國蘭州重離子加速器HIRFL上分別通過熔合反應187Re(36Ar,4n)219Np[27]和187Re(40Ar,3n)224Np[28]觀察到新核素219Np和224Np。隨后，該實驗室利用充氣反沖分離技術觀測到了新缺中子核素220Np[29]。2020年在蘭州重離子加速器HIRFL上通過熔合蒸發反應187Bi(40Ar,5n)222Np合成了222Np[30]。其中北京師范大學參與了發現新核素223Np[31]和224Np的40Ar+187Re熔合反應實驗。此外，2020年美國Berkeley[8]和芬蘭Jyv?skyl?[32]實驗室分別通過209Bi(40Ar,5n)244Md和181Ta(36Ar,6n)211Pa合成了新核素244Md和211Pa。Khuyagbaater等[33]在德國GSI實驗室通過40Ar+206,208Pb熔合反應合成了243Fm，再經過α衰變產生新核素235Cm。

除此之外，對于超重核素Z=119、120的研究，實驗上進行了大量的嘗試。2009年，Dubna曾經嘗試利用58Fe+244Pu反應來合成120號超重元素，但是沒有成功[34]。2016年GSI也曾試圖通過54Cr+248Cm反應來合成Z=120超重元素[35-36]，但是只觀察到了299120相關α衰變的隨機事件，并不能夠證明120號元素的產生。同時理論上[37-38]也給出了可參考的反應體系及入射能量。文獻[37]給出利用熱熔合反應計算119號和120號超重元素的產生截面，如圖1(a)和圖1(b)所示。從圖1(a)中可以看出，對于119號元素，體系48Ca+252Es提供了足夠大的蒸發剩余截面。從圖1(b)中可以看出，理論預言通過反應50Ti+249Cf產生120號元素的最大蒸發剩余截面為0.029 pb，對應的最佳入射能量為Ec.m.=240 MeV。

圖1 理論計算119號元素(a)和120號元素(b)的蒸發剩余截面[37]

2.2.5多核子轉移反應 通過熔合蒸發反應產生的核素主要為缺中子，為了產生重區豐中子新核素，近年來多核子轉移反應引起了人們的關注。2015年Watanabe等在法國GANIL用7.98 MeV/A的136Xe轟擊198Pt靶，成功測得了一系列N=126附近的豐中子核素的產生截面[39]，如圖2所示。圖中的實心圓是反應體系136Xe+198Pt在入射能量為7.98 MeV/A的多核子轉移反應實驗結果，實心五角星是反應體系208Pb+9Be在入射能量為1 GeV/A的多重碎裂結果。通過比較發現，多核子轉移反應產生N=126核素的截面要比通過多重碎裂反應的高4個數量級左右。因此多核子轉移反應在產生豐中子重核中具有明顯優勢。

圖2 N=126同中子數產生截面[39]

理論研究上也同樣驗證了多核子轉移反應相較于其他反應機制在產生豐中子重核的優越性[40-49]。例如，文獻[48]從理論上給出145Xe+208Pb和133Sn+204Hg體系產生豐中子Pt核素的產生截面，如圖3所示。圖中實心的圓點表示德國GSI通過彈核碎裂產生的Pt核素截面。空心的圓形、正方形和三角形分別表示不同能量下新核素的產生截面。從圖3可以看出，通過轉移反應產生了4個豐中子新核素209-212Pt，并且發現轉移反應中豐中子核素的產生截面遠遠大于彈核碎裂反應的截面，表明多核子轉移反應對于產生豐中子核具有較大的優勢。

圖3 145Xe+208Pb(a)和133Sn+204Hg(b)體系中不同能量下豐中子Pt同位素的產生截面[48]

近年來，國際上開展了大量的多核子轉移反應實驗[50-54]。例如，文獻[52]采用460 MeV能量下的82Se轟擊170Er靶，在多核子轉移反應產物中發現了兩個新的豐中子核素168Dy和170Dy。2015年 Devaraja等[53]在德國GSI利用UNLAC加速器加速平均強度為2×1012pps的48Ca束轟擊248Cm靶，利用速度分離器SHIP篩選出了Z=82～100約100個類靶碎片，觀察到216U、219Np、223Am、229Am和233Bk 5個新的缺中子核素，但是并沒有觀測到219Np半衰期和α衰變能。2018年，美國德州農工大學的實驗室利用在束探測陣列研究了在7.5～6.1 MeV/A能量下238U+232Th反應[54]，根據測量產物的α粒子能量和半衰期，推測產物的電荷數可高達Z=116。

最后，表3總結了近十年合成新核素的方法及其現狀，產生放射性新核素主要有熔合蒸發反應、轉移反應、次級束流引起的反應和彈核碎裂反應。從表3中可以發現相比于熔合蒸發反應、轉移反應和次級束流，通過彈核碎裂反應合成的新核素最多，達到了193個。其次是熔合反應和次級束流，分別合成了33個和23個新核素。最后是轉移反應，只合成了6個新核素。在近十年產生的超重核素只有266Db、271Bh、277Mt、284Fl和280Ds五個，輕粒子只有2016年日本RIKEN實驗室通過次級束流的方式產生的4n，其余核素均在重區。此外，從表3中還可以看出，2012年是合成新核素最多的一年，其數量高達68個。

表3 2010年—2021年1月31日合成新核素的方法與現狀[18]

3 總結與展望

放射性同位素的產生是核物理研究的前沿課題。隨著重離子加速器的發展及探測技術的改進，新核素的發現已經取得了重大突破。本文概述了用于核物理研究的一些大科學裝置發展現狀及研究目標，主要包括蘭州重離子加速器HIRFL、惠州在建中的HIAF、建議在北京建設的在線分離豐中子束流裝置BISOL、俄羅斯Dubna-DRIBs加速系統、DC-280回旋加速器、美國Berkeley-88英寸回旋加速、美國MSU-NSCL加速系統、FRIB稀有同位素束流裝置、美國Argonne-ATLAS重離子加速系統、德國GSI重離子加速系統、FAIR計劃、日本RIKEN-RARF加速器和法國GANIL-SPIRAL2。在此基礎上，歸納出實驗上合成新放射性核素的方法以及實驗進展和現狀，發現(1) 彈核碎裂反應和熔合蒸發反應相對于其他產生方法而言，產生的新核素最多；(2) 超重核的產生主要通過熔合蒸發反應產生；(3) 隨著重離子加速器的發展和探測水平的提升，未來多核子轉移反應是合成豐中子重核的一種有前途的方法。這些發現對于重區豐中子放射性新核素的產生具有重要的指導意義。

現階段，國內外對于核素圖上遠離穩定線的放射性核素，特別是重區豐中子核和超重核素的研究還很缺乏。當前人們多采用熔合反應和彈核碎裂的方法產生豐中子重核。未來惠州HIAF、北京ISOL、Dubna的DC-280回旋加速器、Argonne的N=126工廠、GSI的FIAR計劃和GANIL的SPIRAL2這些核科學大裝置建成后，將為人們認識和理解原子核的性質、鑒別新核素以及檢驗和發展現有的理論模型提供重要的實驗條件。其中，比較明確的是，俄羅斯的DC-280回旋加速器系統下一個研究目標就是合成周期表的第八周期元素119號和120號元素，美國MSU的FRIB計劃將在核素圖豐中子區域產生約1 000種新的核素。因此對于實驗上合成放射性同位素的方法而言，未來多核子轉移反應相比于其他反應機制在合成豐中子重核區域更會得到人們的青睞。

后記：

在此文投稿后，2021年國際上又發現了4個放射性新核素，分別是美國MSU發現的13F和18Mg，德國GSI發現的249No和中國科學院近代物理研究所發現的214U。

中國科學院近代物理研究所在新核素的合成上取得了一系列成果。從1993—2021年，先后合成了36種新核素，近五年在超鈾質子滴線區合成了214，215,216U和219,220,222,223,224Np。