PBX模擬炸藥的動態力學行為及損傷本構研究

肖有才，洪志雄，蔣海燕，王志軍，熊言義，張 宏

(1.中北大學 機電工程學院，山西 太原 030051；2.西安近代化學研究所，陜西 西安 710065；3.中國船舶第七一三研究所，河南 鄭州 450000)

引言

高聚物黏結炸藥(PBX)由含能顆粒和聚合物黏結劑通過壓裝、澆筑等工藝制作，在航天推進劑、武器戰斗部等領域有廣泛應用[1-4]。PBX炸藥作為一種亞穩態物質，可能會因外載荷刺激而發生爆燃或爆炸現象。在某些彈藥力學響應實驗中，不希望PBX炸藥發生反應，一方面考慮到實驗中某些參數需要測定，另一方面考慮到實驗人員安全。因此需找到一種力學性能與PBX相似，但不會發生反應的模擬材料。目前國內外常采用石蠟、石膏、肥皂粉等作為模擬材料，但均未對其靜態、動態力學響應以及損傷機制與PBX炸藥進行對比分析驗證，僅僅局限于密度相同，給實驗結果帶來了很大誤差。

目前已有學者對PBX模擬材料在準靜態、動態加載下力學響應進行了實驗研究，但是與PBX力學響應規律對比分析的研究尚未開展。Funk等[5]采用硝酸鋇和糖顆粒制作出了Mock900-21、PBS9501和PBS-LX-14，獲取其在不同應變率下準靜態應力—應變曲線，并與PBX9501進行了對照分析，發現PBS9501與PBX9501準靜態下力學性能接近。Chen等[6]研究了PBX模擬材料的動態力學性能，采用細觀力學方法分析了該模擬材料的裂紋成核機理，研究表明微裂紋的成核和生長是PBX炸藥損傷演化的一種主要形式。蔡宣明等[7]對PBX模擬材料進行了動態壓縮試驗，利用電子顯微鏡觀察該模擬材料細觀結構形貌及損傷模式。黃韜等[8]利用白糖和環氧樹脂膠等制備出PBX模擬材料并進行了動態壓縮實驗，獲取了PBX模擬材料應力波衰減特性。Ravindran等[9]研究了PBX模擬材料在動態載荷作用下的多尺度損傷演化，結果表明該模擬材料在應變較小時就已產生損傷。

目前國內外對PBX靜態、動態力學性能開展了大量研究[10-11]。美國LANL國家實驗室研究了應變率和溫度對PBX9501、XO242-92-4-4和PBXN-9等炸藥靜態/動態力學性能的影響[12-16]。Xiao等[17]基于時溫等效原理獲取了PBX主松弛模量，構建了其黏彈性本構關系。Bennett和Dienes等[18-19]建立了PBX炸藥的Visco-SCRAM(黏彈性統計微裂紋)模型，得到了廣泛的應用。以上研究為PBX模擬材料的進一步優化提供了參考依據。

本研究采用改進的分離式Hopkinson壓桿(SHPB)裝置對PBS進行加載，研究其在不同應變率下的力學響應；建立了PBS模擬炸藥的廣義黏彈性統計損傷本構模型，通過有限元軟件ABAQUS進行驗證，采用SEM掃描電鏡觀測PBS在不同應變率下的細觀損傷破壞模式，并與PBX9501進行對比分析。

1 實 驗

1.1 PBX模擬炸藥的制備

本研究的PBX模擬炸藥由糖顆粒(Sugar)和聚合物黏結劑(Polymer binder)組成，簡稱PBS，其比例參照PBX中含能顆粒和黏結劑比例，兩者都屬于顆粒填充聚合物復合材料，具有相似的細觀結構特征。選用甘汁園進口雙碳白砂糖代替PBX中的含能顆粒HMX，其白糖顆粒與HMX顆粒細觀形貌如圖1所示，大部分呈多面體狀，棱角比較分明，與HMX顆粒極為相似。未處理的綿白糖顆粒互相粘連，不利于與黏結劑均勻混合，為了增加糖顆粒的流散性，需要將綿白糖放入盛滿無水乙醇的超聲容器中，用玻璃棒將其攪拌均勻，隨后倒入抽濾裝置將其中的無水乙醇過濾干凈，再將糖顆粒放入抽真空的冷凍干燥箱中干燥8h。

圖1 白糖顆粒與HMX顆粒的掃描電鏡圖

PBX力學性能及損傷模式受含能顆粒級配影響較大，因此PBX模擬材料的顆粒級配也是一個重要方面，但白糖顆粒尺寸分布廣，從幾微米到幾百微米不等。為此，將處理好的糖顆粒依次通過60目、100目、200目、325目篩網，將篩選出來的顆粒在電子稱上稱重，算出其質量比，將其與文獻中的PBX9501組分比進行對照[20]，結果表明該模擬材料顆粒大小與PBX9501顆粒大小分布較為一致。另外值得注意的是，細化級配可以增加顆粒的流散性并提高壓裝藥的密度，從而改善其力學性能。PBX模擬炸藥組分(質量分數)為：糖，90%；HTPB，7.2%；DOS，1.593%；TDI，1.207%。

PBS樣品的制備：將以上方法處理好的糖顆粒、HTPB與增塑劑(DOS)在攪拌機中混合，攪拌20min后加入固化劑(TDI)繼續攪拌10min，然后將混合物取出放在70℃環境中固化24h。最后將一定質量的混合物放在圖2所示的模具中以340MPa的壓力冷壓，保壓一段時間后得到試驗所需PBX模擬材料。

圖2 壓制PBS模具示意圖

圖3為PBS試樣的細觀形貌。由圖3可以看出顆粒形狀大部分呈多邊形，大顆粒之間夾雜著不同形狀的小顆粒，顆粒含量較高，這與典型PBX9501細觀形貌[20]比較相似，通過對比發現，白糖顆粒能較好地模擬HMX晶體的幾何特征和分布特征。

圖3 PBS的細觀形貌圖

1.2 PBS模擬炸藥壓縮實驗

準靜態壓縮試驗在萬能試驗機上完成。試件長度8mm，直徑8mm，采用位移控制模式，分別在0.008、0.08、0.8mm/s的壓縮速度下進行試驗，以獲得0.001、0.01、0.1s-1應變率下的應力—應變曲線。

動態壓縮試驗采用分離式Hopkinson壓桿，改進的分離式Hopkinson壓桿(SHPB)裝置如圖4所示，由輕氣炮、撞擊桿、入射桿、透射桿、動態應變儀、信號采集系統組成。考慮到試樣與桿的波阻抗比，撞擊桿、入射桿、透射桿以及吸收桿均為直徑12mm鋁桿，其中撞擊桿長度200mm，入射桿和透射桿均為1500mm。試驗時在試件兩端面放置薄膜聚偏氟乙烯(PVDF)壓力傳感器，以獲得試樣兩端面應力歷程曲線。使用鉛整形器對入射波進行整形，減小入射波上升沿斜率，使其接近梯形波，使試件達到應力均勻和常應變率加載狀態。

圖4 SHPB實驗裝置示意圖

基于一維應力波及應力均勻性假定，可獲取SHPB實驗中試樣的應變、應變率和應力，計算方法如下：

(1)

(2)

(3)

式中：εr(t)和εt(t)分別為反射與透射應變；ls和As分別為試樣原始長度和截面積；E、c0和A0分別為桿的楊氏模量、彈性波波速和截面積。

圖5為實驗采集到的原始波形圖。實驗中使用梯形波對試件進行加載，相較于矩形波，其上升沿更長，有利于試件在損壞之前達到應力均勻狀態。圖6為試件前后兩端面的軸向應力歷程曲線，從圖6可知實驗滿足應力均勻性假設。

圖5 示波器記錄的原始波形圖

圖6 試件兩端面應力—時間曲線

2 結果與討論

2.1 準靜/動態壓縮實驗結果

圖7為準靜態壓縮條件下PBS、EDC37[18]和PBX9501[12]的應力—應變曲線。

圖7 不同應變率下準靜態應力—應變曲線

由圖7可知，PBX9501與EDC37準靜態壓縮強度明顯高于PBS壓縮強度，原因是PBX9501與EDC37的含能顆粒(HMX)要比PBS中糖顆粒的強度大；準靜態壓縮試驗中，PBS失效應變低于EDC37和PBX-9501，表現出較高的黏性效應，這是因為PBS相對于PBX-9501和EDC37黏結劑含量較高；PBS、EDC37和PBX9501這3種材料壓縮強度均隨應變率的增大而增加，應變率效應明顯。PBS壓縮模量相對于PBX9501和EDC37較小，這是因為壓裝炸藥中含能顆粒力學性能對其整體力學性能影響最大，而白糖顆粒模量比HMX相對較小。

圖8為不同應變率下PBS的動態響應過程。從圖8可以看出，PBS具有明顯的應變率效應，抗壓強度和模量隨著應變率的升高而增加；PBS在低應變率下產生損傷之后經過較大的應變才逐漸失效，表現出較明顯的黏性特征，而高應變率下產生損傷之后便迅速失效，脆性特征明顯，這表明PBS材料會隨著應變率的升高出現脆化現象。

圖8 在不同應變率下PBS應力—應變曲線

2.2 PBS與PBX9501損傷模式對比分析

對于壓裝型PBX炸藥，在壓制過程中HMX晶體可能會因擠壓萌生微裂紋或產生孿晶，由于黏結劑與含能顆粒包裹不均勻可能會在界面處形成微孔洞，顆粒之間缺少黏結劑而直接接觸。圖9為PBS初始細觀形貌圖。由圖9可見，PBS存在微裂紋、微孔洞等初始損傷，這些初始損傷對加載后損傷的進一步演化有重要影響。

圖9 PBS初始形貌圖

圖10為應變率為0.001s-1條件下壓縮PBS損傷演化過程。由圖10可知，PBS因顆粒與黏結劑界面強度低于黏結劑本身的強度，且界面處存在微孔洞，在準靜態壓縮載荷下，徑向的拉伸作用使較為薄弱的界面處首先產生損傷，顆粒與黏結劑逐漸脫粘，隨著應變的增大，脫粘進一步擴展，貫穿黏結劑，形成微裂紋，隨后微裂紋相交會合形成一條或多條宏觀裂紋，應變進一步增大，較大的晶體在軸向擠壓作用下內部微裂紋也逐漸擴展直至破碎，與掃描電鏡下觀察到的PBX損傷模式基本一致。

圖10 準靜態下PBS裂紋演化過程

圖11分別為準靜態壓縮下回收PBS試件上觀測到的微裂紋，其中應變率為0.01s-1，應變為5.7%。由圖11可知，PBS在準靜態壓縮載荷下同樣以顆粒破碎為主，以界面脫粘和黏結劑開裂為主要損傷形式的裂紋貫穿其中，在裂紋面上很容易看出顆粒從黏結劑中拔出的痕跡，且大部分顆粒已破碎，與PBX損傷機制相似[20]。

圖11 PBS裂紋形貌

圖12為脫粘過程中產生的“拉絲”現象，這是由黏結劑的黏性效應所導致，因為PBS黏結劑含量較高，顆粒之間的黏結劑較厚，因此糖顆粒之間的“拉絲”更粗。

圖12 黏結劑脫粘“拉絲”

動態載荷下PBS的損傷形式更加復雜，但總的來說就是以穿晶斷裂為主并伴隨著顆粒的破碎。圖13為PBS在應變率855s-1下回收試件的損傷形貌，主要原因有兩點：(1)隨著沖擊能量的增加，裂紋快速擴展以消散內部集中的應力，此時裂紋擴展偏向于路徑更短的晶體內部，因此穿晶斷裂是主要損傷形式。(2)在快速加載條件下，材料內部受力不平衡，慣性效應不可忽略[21]，材料內部的初始缺陷將成為損傷演化的主導因素，微裂紋的擴展導致晶體破碎，微孔洞的擴張導致黏結劑開裂。應當指出，顆粒尺寸越大慣性效應越顯著，且裂紋穿過晶體消耗的斷裂能越多，加之慣性效應帶來的變形不均勻使晶體承受剪切作用，導致大顆粒以穿晶斷裂和顆粒破碎為主，小顆粒則更多地發生界面脫粘。

圖13 應變率855s-1下的裂紋形貌

3 本構模型

3.1 黏彈性統計損傷裂紋模型

基于黏彈性微裂紋統計模型(Visco-SCRAM模型)，該模型由一個包含多個Maxwell體并聯的黏彈性體和一個微裂紋損傷體串聯而成。

總應力率可以表示為偏應力率和體積應力率之和：

(4)

單個Maxwell黏彈性單元中，彈性元件和黏性元件中偏應力和偏應變之間的關系分別為：

(5)

(6)

由于黏彈性體中是由彈性元件和黏性串聯而組成，所以兩部分單元的偏應力相等，而偏應力等于兩部分單元的片應變之和，即：

(7)

(8)

由式(5)～(8)可得：

(9)

式中：G和η分別為單個Maxwell體中彈性元件的剪切模量和黏性元件的黏性系數。由式(9)可得，第n個Maxwell黏彈性單元的偏應力和偏應變之間的關系：

(10)

Visco-SCRAM模型中由N個Maxwell體元并聯而成，廣義Maxwell體的偏應變與每個Maxwell體的偏應變率相同，而偏應力為每個Maxwell體元的偏應力之和，即：

(11)

由式(10)和(11)可知：

(12)

式(12)可化為：

(13)

其中

(14)

開裂偏應變與偏應力之間的關系可表示為[22]：

(15)

式中：c為平均裂紋半徑；a為模型初始參數。

損傷模型的偏應力率和偏應變率之間的關系可表示為：

(16)

每個Maxwell體元的偏應力率，可表示為：

(17)

根據Visco-SCRAM模型[22-23]，當微裂紋尖端的能量釋放率超過臨界能量釋放率時，微裂紋就會失穩擴展，擴展速度接近瑞利波速，其擴展機制是動態失穩擴展機制，當微裂紋尖端的能量釋放率小于臨界能量釋放率時，微裂紋也會發生演化擴展，此時的擴展機制是熱激活耗散機制。

為了描述微裂紋的演化擴張，以Dienes等的工作[19]為基礎，假設微裂紋增長速率與應力強度因子相關。Freund[24]認為，在高應力時，裂紋尖端擴展速度接近Rayleigh波速，其擴展機制是動態失穩擴展機制。

微裂紋尺寸演化擴展速度的經驗公式為[25]：

(18)

(19)

在壓縮情況下，等效應力強度因子為：

(20)

3.2 損傷模型數值分析

將式(16)代入式(17)中可得：

(21)

直接對常微分方程構造四階精度的Runge-Kutta格式：

(22)

廣義Maxwell體的偏應力增量即為：

(23)

(24)

3.3 PBS模擬炸藥的模型參數

利用Visco-SCRAM模型進行數值模擬，需要選取5個廣義Maxwell單元并聯，再與微裂紋損傷體串聯耦合。研究表明，PBX炸藥在高應變率的損傷本構，松弛時間主要集中于10-8～10-4s范圍內。采用文獻[26, 27]，獲取不同溫度下PBS的壓縮應力松弛模量曲線，利用時間-溫度等效原理得到了PBS的主松弛模量曲線結果，結果見圖14，采用最小二乘法擬合得到了PBS的松弛模量參數，表1為PBS松弛模量和松弛時間，泊松比參考壓裝PBX取0.33。

表1 PBS模擬炸藥松弛時間與松弛模量

圖14 PBS壓縮模量主曲線擬合結果

鋁桿楊氏模量73GPa，泊松比0.3。表2給出了PBS模擬炸藥在損傷模型中參數，其中裂紋擴展速度(v)為瑞利波速，工程上常用300m/s。裂紋體元的斷裂韌性(K)、a和m參考PBX9501的參數，見參考文獻[19,22]。c為PBS模擬炸藥中初始微裂紋的平均半徑，通過SEM掃描電鏡隨機測量PBS模擬炸藥中初始微裂紋的半徑，最后平均所得。

表2 PBS模擬炸藥的Visco-SCRAM模擬參數

3.4 驗證PBS模擬炸藥的動態損傷本構關系

采用有限元軟件ABAQUS對PBS的SHPB實驗進行驗證。圖15為建立的三維模型，網格劃分采用C3D8R單元，試樣與桿之間的接觸采用General Contact algorithm，在入射桿加載面直接施加試驗中通過應變片測得的載荷。

圖15 有限元模型

圖16為模擬獲取的入射、反射、透射波與實驗結果對照。采用不同幅值入射波加載，利用廣義黏彈性統計裂紋損傷本構模型得到PBS模擬炸藥在不同應變率下應力—應變曲線，結果見圖17。

圖16 SHPB數值模擬與實驗原始波形圖

在SHPB試驗中撞擊桿尺寸沒有發生變化，不同應變率下入射波脈寬均為大約150μs，其中有效加載時間大約80μs，80μs后入射波下降，進入卸載階段。在應變率420s-1下，應變達到2.2%時，入射波有效加載時間結束，進入卸載階段，試件中的應力下降是由于加載結束，而非損傷失去承載能力。由圖17可知，在相同應變率下數值模擬結果和實驗結果完全吻合。證明所建立的損傷本構模型能夠模擬PBS模擬炸藥的動態壓縮力學性能。

圖17 PBS動態壓縮實驗與模擬結果比較

4 結 論

(1) 制備了PBX模擬炸藥(PBS)，獲得了PBS的靜態/動態力學性能，與PBX9501和EDC37進行對比分析，PBS靜態/動態力學性能與PBX相似。

(2) PBS在較低應變率下以界面脫粘和顆粒破碎為主，在較高應變率下以大顆粒穿晶斷裂為主，伴隨少量小顆粒界面脫粘和孔洞塌縮。綜合分析對比PBS和PBX在準靜態/動態載荷下的損傷機制，發現PBS和PBX損傷機制存在很大相似性，因此可用PBS代替PBX開展相關力學響應實驗。

(3) 獲得了用于描述PBS力學性能的黏彈性本構參數，基于Visco-SCRAM模型，編寫了ABAQUS子程序VUMAT，利用損傷本構模型模擬了PBS模擬炸藥的SHPB動態壓縮試驗，驗證了所建立的損傷本構模型的有效性。這與PBX炸藥也相似，PBX炸藥本構關系也采用Visco-SCRAM模型。