合肥市冬季顆粒物污染傳輸通道分析及通量研究

趙旭輝，童歡歡，王含月，朱 余

1.安徽省生態環境監測中心，安徽 合肥 230071 2.上海大學 環境與化學工程學院，上海 200444

近年來，大氣顆粒物的環境及健康效應已成為社會關注的焦點，大氣顆粒物在大氣環境中的遷移轉化特征及其影響因素(如污染物的排放、轉化、傳輸和沉降等過程)一直是熱點研究方向之一。相關研究表明，短時間內的極端不利氣象條件會導致環境空氣中PM2.5快速升高并產生嚴重污染，且隨著區域大氣的流動，污染區域的PM2.5會對周邊區域產生顯著的傳輸影響[1]。

在氣象和環境等領域，拉格朗日混合單粒子軌道模型(HYSPLIT)被廣泛用于研究區域傳輸問題[2-4]，該方法一般用于大空間尺度范圍的輸送分析，HYSPLIT軌跡聚類是通過計算每組軌跡的空間相異度和總空間相異度[5-7]，對選定軌跡進行分組，分析污染物的潛在來源和各時間節點的主導氣流方向，從區域尺度探討污染物的傳輸狀況，探討氣團的傳輸來源及比例。石春娥等對合肥市2001—2017年冬季氣流來源進行聚類分析，發現合肥市的顆粒物污染有62%來源于外界傳輸貢獻[8]；陳剛等對合肥市2014年4、6、10、12月的月度污染分析表明，4個季節傳輸貢獻率分別高達13.4%、12.9%、13.5%和16.4%[9]；霍彥峰等分析合肥2015年12月—2016年2月3次污染過程的不同高度氣團來源，結果表明傳輸型的重污染過程主要是由冷空氣南下迫使北方重污染氣團輸送引起[10]。但上述研究多基于單次污染過程或某一時段的分析，分析方法均采用嚴重依賴精細化源清單或氣象預測數據的模式解析方法，尚缺乏對歷史污染過程的綜合性研究，研究結果不確定性和相對誤差均較大。

已有一些學者對大氣污染傳輸通量進行研究，采用的方法主要是基于空氣質量模式的模擬法和基于各種觀測數據的實測法。模擬法反演便捷、計算速度快，但模擬結果的影響因素較多、不確定度較大。安俊嶺等[11]、張智答等[12]采用WRF-CAMx對北京市污染傳輸通量進行模擬，分別得出傳輸通量范圍為715～1 778 t/d和53.83～111.65 t/d，結果差異較大；呂煒等[13]采用CMAQ模式模擬珠三角區域污染日傳輸通量，結果為180～360 μg/(m2·s)，模型解析誤差因素主要來自氣象因素的不確定性。相對于模擬法，基于實際監測數據的實測法在計算傳輸通量時，分析結果相對更客觀和可靠。實測法采用的監測數據主要是激光雷達監測或者遙感監測數據，其中激光雷達監測作為重要的光學遙感探測手段，時空分辨率高、精確度高，能夠實現對整個邊界層大氣氣溶膠消光垂直廓線的探測以及顆粒物粒子特性的探測，在大氣環境監測中應用較為廣泛。國內外眾多學者將激光雷達探測作為研究顆粒物垂直分布以及時空分布特征的重要監測手段[14-18]，研究結果的可比性較強，后續研究基礎較好。但利用激光雷達監測結果結合氣象條件開展污染傳輸通量估算的研究報道相對較少，系統的方法適用性研究非常不足。孫婷婷等[16]嘗試將激光雷達與氣象模式結合使用，初步實現了高空傳輸通量的估算，但仍無法消除模式模擬的失真問題；項衍等[19]、XIANG等[20]、徐達等[21]提出的圖像邊緣檢測法反演大氣邊界層高度具有一定創新性，但污染傳輸帶不僅位于近地層，在高空同樣存在，所以該方法具有無法準確判別傳輸高度等局限性。像素檢測法憑借準確、快速、易于編程等特點在林火預報、工業生產等領域得到一定應用[22-24]，但是在大氣環境監測及評估污染傳輸等研究領域鮮見報道，適用性研究意義非常顯著。

筆者選取近年來經常發生污染傳輸過程的長三角區域副中心合肥市作為研究對象[25-26]，系統分析了合肥市污染頻發季節的污染氣團來源及去向。針對污染時段PM2.5的傳輸通量，嘗試采用像素檢測法對激光雷達監測結果開展深入分析，準確測算傳輸高度信息，結合空氣質量數據和氣象參數，進一步研究高空的PM2.5傳輸規律，并詳細分析典型重污染過程，對于定量分析區域傳輸通量具有一定的創新性意義，以期為安徽省及長三角區域PM2.5和O3的協同防控提供科學參考。

1 數據來源和方法

1.1 數據來源

1.2 研究方法

基于HYSPLIT4.0模式的前后向軌跡分析設定近地面高度為500 m，氣象數據采用美國國家環境預報中心提供的對應時間段的全球資料同化系統(GDAS)數據，反演時間為48 h，模擬分析觀測站點大氣成分路徑及來源。

PM2.5傳輸通量是指在特定時間內通過某一垂直截面上的PM2.5質量，輸送通量定義為PM2.5濃度和風速在某一方向上的乘積。采用該方法計算傳輸通量，基于以下2個方面的假設：同一較小分辨率(1 h)時段跨度內，PM2.5濃度、風向、風速保持不變；PM2.5在傳輸帶內部濃度均一[1,16]。

Flux=L·H·c·v·n

式中:Flux為PM2.5傳輸通量(t/d)，H為垂直方向研究的厚度(km)，L為研究目標城市的邊界線(km)，c為PM2.5濃度(μg/m3)，v為風速(s)，n為與風向垂直截面的法向量(無量綱)。H是采用像素檢測法對激光雷達探空數據進行計算后得到的邊界層高度，L是采用Matlab計算合肥市shp格式矢量圖在不同風向下對應的寬度，為適應風向的變化，H和L的乘積可實時反映不同時刻污染物的傳輸截面大小。v和n共同構成風向風速的矢量，風向精度為0.1°，風速精度為0.1 m/s，時間分辨率為1 h。

2 結果與討論

2.1 秋冬季污染傳輸通道特征分析

采用HYSPLIT4.0對合肥市冬季的前后向氣流軌跡進行聚類分析，分析結果如表1所示。

表1 合肥市冬季軌跡聚類分析Table 1 Trajectory cluster of winter in Hefei

合肥市冬季主要污染輸入通道有4條，分別為京津冀-山東西部-安徽北部-合肥(后向聚類1)、山東南部-安徽北部-南京-合肥(后向聚類2)、內蒙古-河北-山東-江蘇中部-合肥(后向聚類3)、內蒙古-山西-河北南部-河南-安徽北部-合肥(后向聚類4)，后向軌跡聚類1～4的軌跡貢獻占比分別為35%、26%、24%、15%，后向軌跡3和4均為高空遠距離輸入通道，污染輸入基本上呈現北偏西-南偏東方向傳輸。污染輸出通道主要為合肥-六安或安慶-湖北-江西(前向聚類1)、合肥-安徽北部-江蘇北部(前向聚類2)、合肥-河南南部-陜西(前向聚類3)、合肥-上海或浙江-海上(前向聚類4)，軌跡聚類占比分別為54%、18%、17%、11%。污染輸出通道相對輸入通道路徑較為分散，其中輸出通道2和3的形成與安徽西南部大別山脈的高海拔有關，污染氣流一般被分成2個部分，但整體上仍然呈現西南方向傳輸。除受強西北冷空氣影響的輸出通道4以外，其余輸出通道距離均相對較近，說明合肥市對外地污染的輸送影響范圍相對較小。分析結果與SULAYMON等[1]研究合肥市2018年1月的氣流來源和去向結果(西北-南走向、東北-西南走向)有一定相似性，但同時由于研究方法、研究時段、氣團走向分類數目等差異，研究結果具有一定的差異性。綜上，可能受江淮地區氣候型氣流軌跡影響范圍的影響，合肥市后向軌跡影響范圍相對較小，對應的前向軌跡影響范圍同樣較小，且近距離的輸入和輸出聚類軌跡貢獻相對較大，污染傳輸的主要來源為偏北方向的周邊區域(京津冀、山東較為顯著)，污染傳輸去向主要為西南方向(如江西省和湖北省區域)。

2.2 冬季重污染過程的傳輸通量分析

2.2.1 像素檢測法分析污染傳輸通道

對激光雷達探空圖像進行系統性的像素檢測以實現污染傳輸帶的判別，主要原理是先將激光雷達探空圖像進行灰度處理，再讀取判斷各像素點是否為灰度像素以確定是否為傳輸帶，主要分為4個步驟：

1)繪制原始圖像。利用激光雷達的原始數據計算反演得到距離校正后的消光回波信號，將回波信號在0.2～6.0 km范圍的數值均勻對應到256階灰度顏色條，繪制出回波信號的彩色圖像，將此圖像作為像素檢測的原始圖像。根據探測持續時長和水平方向像素數目，將時間跨度映射到像素中，得出每個像素寬度對應時長，同理得出每個像素高度對應其映射的探空高度。如圖1(a)所示。

2)像素檢測。對所有像素進行顏色識別，通過去除背景顏色(藍色)方式，保留去除背景像素后的其余像素點，保存回波信號較好的像素點，再對回波信號較強像素點更換顏色(藍色除外)使其用于傳輸帶厚度的計算，如圖 1(b)所示。

3)提取傳輸帶厚度。根據保留的污染傳輸帶對應像素進行統計，將步驟1映射的結果進行累積積分加和，根據像素點橫向寬度得出時長，像素點高度累加得出傳輸帶厚度，求得相應時段內“高消光”氣團對應的高度。

4)不確定性分析。傳輸通量的不確定性主要源于污染物濃度在污染傳輸帶內的空間分布并非均勻分布，在時間分辨率內并非保持不變，因此近似計算與實際情形存在一定偏差，較高時間分辨率的監測積分統計一般可以使最后的相對偏差小于模擬法的偏差[19-20]。

圖1 像素檢測法反演傳輸高度示例Fig.1 Example of transmission height inversion by pixel detection method

2.2.2 傳輸通量分析

統計分析2018—2020年冬季合肥市主要的12次污染傳輸過程，具體為2018年4次、2019年6次、2020年2次(表2)，結合前后向軌跡分析每次污染傳輸過程的氣流來源方向和傳輸去向，發現污染來源區域主要為山東、河南和京津冀區域，去向主要為江西、湖北、江蘇，這與江淮地區秋冬季多出現西北或偏北風有關，該氣候特征往往可將京津冀、山東等區域污染物傳輸至江淮地區[28]，這也進一步證實了來自北方內陸的區域性污染對冬季長三角地區大氣污染可以產生重要影響[29]。對合肥市3臺顆粒物激光雷達的歷史監測結果采用像素檢測法研究發現，3年間的重污染過程中PM2.5傳輸總量分別高達7 207、21 828、4 680 t，平均傳輸量分別為20.3、33.7、19.5 t/h，其中2019年污染傳輸過程頻發且傳輸程度顯著高于2018年和2020年(分別高66.0%和72.8%)，這與2019年污染傳輸路徑主要來自污染較重區域且污染來源較遠有關。按照日均值計算傳輸通量，2018—2020年合肥市污染期間傳輸通量日均值約為644 t/d，比北京市顆粒物傳輸通量低10%～64%[11-12]，這可能由于合肥市地理位置相對偏南，處于冬季自北向南區域傳輸過程的后期影響位置，傳輸通量相對北方城市更小；但其傳輸通量顯著高于呂煒等[13]采用CMAQ模擬方法對北京市傳輸通量的研究結果(53.83～111.65 t/d)，這可能由于計算方法不同產生了系統性偏差，但研究結果仍然具有一定的參考性。

表2 主要重污染過程統計Table 2 Statistics of major heavy pollution processes

2.2.3 主要傳輸方位特征

為了進一步統計分析風對合肥市傳輸通量的影響，對比分析2018—2020年重污染期間不同風場下的PM2.5傳輸特征(圖 2)。

圖2 不同風向下的傳輸通量特征Fig.2 Transmission flux characteristics under different wind directions

研究發現，2018—2020年的污染傳輸特征呈現顯著性的年際差異，但高傳輸通量時的風速主要為1.4～3.3 m/s(平均為3.1 m/s)。其中，2018年傳輸方向主要位于西偏北方向，傳輸通量為(92±78)t/h，與SULAYMON等[1]關于主導傳輸方向和風速的研究結果基本一致，但是傳輸通量相對偏大，主要原因可能是文獻對長三角西部區域的研究時段為2018年1月，而該研究為2018年11—12月(污染過程期間)，污染過程中PM2.5傳輸濃度較高、傳輸通量相對較大。與2018年相比，2019、2020年的傳輸方位特征略有不同，2019年傳輸通量較大的風向為東偏北至正東方向，當風速為3.0～6.0 m/s時傳輸特性更加明顯，傳輸通量為(105±158)t/h，傳輸通量極大值更為顯著，可達到412 t/h，較2018、2020年極大值高67.5%和154.3%。2020年傳輸通量較大時的風向為東偏北方向，其主導風向上傳輸通量為(69±59)t/h。綜上，合肥市環境空氣質量在偏北風的影響下受到傳輸影響最為顯著，冬季主導風向上的污染傳輸過程在傳輸型污染過程中可能是主要影響因素，會直接導致本地PM2.5濃度達到重度污染。這與錢俊龍等利用WRF-Chem模式解析蘇北地區受山東和京津冀區域傳輸貢獻可達70%的研究結論基本一致[30]。

2.3 典型污染傳輸過程分析

為進一步了解典型污染過程的主要傳輸特征，筆者選取一次典型重污染傳輸過程(2018年11月11—16日，其中11月12、13日污染程度較重)進行綜合分析。重點對該次污染過程中污染傳輸通道上主要的5個城市(淮北、亳州、宿州、合肥、池州)進行分析，分析方法包括污染過程分析、顆粒物組分分析和激光雷達立體監測等，具體見圖3。

圖3 污染傳輸通道中代表性城市PM2.5變化Fig.3 Variation trend of PM2.5 in representative cities in the channels

由圖 3可發現，5個城市PM2.5質量濃度變化趨勢相似，PM2.5污染首次峰值依次出現，屬于同一個連續的污染傳輸過程。淮北、宿州、亳州、合肥和池州首次峰值依次出現在12日12：00、12日22：00、12日23：00、13日10：00和13日09：00。總體表現為自11日夜間開始在偏北風的影響下，安徽省自北向南出現了一次污染傳輸過程，PM2.5濃度峰值達155 μg/m3(淮北市)；13日12：00污染被逐漸清除，空氣質量逐漸趨于輕度污染以下的穩定狀態，城市PM2.5濃度基本降至80 μg/m3以下。表3為該次污染過程中各城市的污染濃度及傳輸通量特征，可以發現傳輸通道上游城市PM2.5濃度顯著高于下游城市，且傳輸通量也較高，合肥市平均傳輸通量高達207 t/d，比上游淮北市低57.6%，比下游池州市高25.5%。出現這種現象的主要原因一方面可能是上游城市PM2.5濃度較高導致單位時間傳輸的PM2.5相對更多，使得傳輸通量相對較高，另一方面可能是在傳輸過程中也伴隨著PM2.5的沉積和稀釋，因而PM2.5濃度和通量逐漸減小。

表3 污染傳輸通道的通量分析Table 3 Transport flux analysis of pollution channels

3 結論

1)合肥市冬季污染輸入通道主要為4條，分別為京津冀-山東西部-安徽北部-合肥(35%)、山東南部-安徽北部-南京-合肥(26%)、內蒙古-河北-山東-江蘇中部-合肥(24%)、內蒙古-山西-河北南部-河南-安徽北部-合肥(15%)；主要輸出通道為合肥-六安或安慶-湖北-江西(54%)、合肥-安徽北部-江蘇北部(18%)、合肥-河南南部-陜西(17%)、合肥-上海或浙江-海上(11%)；近距離的輸入和輸出聚類軌跡貢獻相對較大，污染傳輸的主要來源為偏北方向的周邊區域(京津冀和山東較為顯著)，污染傳輸去向主要為西南方向。

2)采用激光雷達圖像的像素檢測法研究PM2.5傳輸通量發現，2018—2020年合肥市高污染傳輸通量的主導風向為偏北風，風速為3.1 m/s左右，平均傳輸通量分別為20.3、33.7、19.5 t/h，年際傳輸通量差異較大。其中，2019年污染傳輸相對較高，傳輸通量峰值可達412 t/h。