四川盆地冬季典型污染過程分析及應急減排效果評估

張 巍，杜云松，蔣 燕，饒芝菡，趙豆豆，母康生，田 賜

四川省生態環境監測總站，四川 成都 610091

近年來，冬季PM2.5污染過程頻發，對人體健康和大氣能見度等均有較大影響。一般認為，大氣中各類污染物的存在是重污染事件形成的必要條件，氣象因素是形成重污染事件的主要誘因[1]。高愈霄等[2]對京津冀區域大氣重污染過程特征分析顯示，秋冬季污染過程可將顆粒物濃度拉升20 μg/m3以上。丁俊男等[3]對2016年中國中東部地區一次重污染過程分析顯示，細顆粒物快速二次生成及不利擴散條件下的持續累積可能是污染過程的主要原因。肖致美等[4]對天津2020年2次重污染天氣污染特征分析顯示，重污染過程中平均風速較低，平均相對濕度接近70%，部分時段接近飽和，邊界層高度低于300 m，且2次重污染過程中二次離子、燃煤和工業均為PM2.5主要來源。中國大氣污染防治力度不斷加大，主要大氣污染物濃度總體呈降低趨勢，一些學者也圍繞減排措施對空氣質量改善的貢獻情況等開展研究。麥健華等[5]研究表明，在灰霾天氣開始加重前實施減排，在PM2.5濃度達到峰值前后減排的效果最為明顯。

四川盆地是中國大氣污染防治重點區域之一，冬季霾天氣頻發，持續時間較長，影響范圍較廣[6]，需重點關注當地冬季污染特征及措施減排效果。王文丁等[7]對成渝地區2017—2018年一次區域重污染過程進行了來源解析及減排效果研究，結果表明污染過程中，成都PM2.5主要來源于工業、交通和民用等排放源，本地排放貢獻為42%，而區域聯防聯控應急減排對成渝各城市空氣質量改善效果顯著。歐陽正午等[8]對2014—2017 年四川盆地和京津冀地區的大氣質量改善評估顯示，四川盆地在氣象條件較差的條件下，減排效果更突出，強有力的減排措施是主要因素。

四川省2018年PM2.5平均質量濃度為34.4 μg/m3，21個市(州)中有10個市(州)PM2.5年均濃度超標，污染形勢依然嚴峻。21個市(州)PM2.5污染天共計出現600 d，污染集中發生在1、2、11、12月。開展污染過程成因分析，對于指導當地大氣污染防治工作具有重要意義，管控效果評估是定量各類應急減排措施效果的重要手段。筆者以2019年12月四川盆地發生的一次長時間污染過程為例，分析污染成因、污染物及成都PM2.5組分變化特征等，并評估四川省啟動預警進行管控的效果。

1 資料與方法

1.1 資料來源

污染物數據來源于四川省空氣質量監測網絡管理系統，包含6項污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3)的小時濃度數據。氣象數據來源于四川省空氣質量預測預報系統。PM2.5組分數據來源于成都市環境保護科學研究院超級站。

1.2 模式模擬方法

選擇四川盆地2019年12月污染過程,模擬采用三層嵌套網格，水平分辨率分別為36、12、4 km。最外層網格覆蓋了包括青藏高原在內的所有中國地區以及部分東南亞地區和印度次大陸，次外層網格覆蓋四川省全境及周邊省市部分地區，有助于為最內層網格提供較好的邊界條件，最內層的4 km網格以四川盆地為主，如圖1所示。

氣象模擬數據來自中尺度天氣預報模式WRF[9]，該模式被廣泛應用于氣象與空氣質量模擬研究分析中。該次使用的模式版本為3.7.1，基于2019年氣象數據開展回溯模擬。WRF采用Lambert投影坐標,垂直方向從地面到50 hPa共分為35個σ層。主要物理過程分別采用Kain-Fritsch積云方案、YSU邊界層參數化方案、NOAH+MOSAIC陸面模式以及Lin微物理參數化方案。空氣質量模擬數據來自多尺度化學傳輸模式CMAQ(5.0.2版本)模型，源清單來自四川省空氣質量數值預報系統的2019年基準排放清單。該模型在源排放和氣象場等輸入數據的驅動下，對空氣污染物(包括氣態污染物和氣溶膠)在大氣中的遷移、轉化等物理和化學過程進行模擬，計算得到污染物的時空分布場[10-11]。CMAQ模擬選用SAPRC07tc氣相反應機理[12]和AERO6氣溶膠模塊[13]。

根據《四川省重污染天氣應急預案(2018年修訂)》，重污染天氣預警級別分為黃色、橙色和紅色3級，依據不同市(州)污染源結構及減排措施，市(州)啟動重污染應急預警后，污染物減排比例見表1。利用WRF+CMAQ數值模式系統，帶入基準排放清單和重污染應急減排清單分別進行基準和減排情景的模擬，比較減排情景和基準情景的模擬結果，評估重污染應急措施對空氣質量改善的貢獻，評估皆基于4 km數值模擬結果。

利用杜云松等[14]CMAQ模型自帶的DDM模塊來評估污染減排的效果，利用不同級別預警減排量構建DDM參數，分別進行100%人為源排放和1%人為源排放條件下的DDM模擬，即排放條件分別為基準(100%人為源排放)和1%排放情景(1%人為源排放)，從而生成2套DDM模擬結果，并基于2套DDM的結果構建區域內人為源排放的PM2.5生成濃度的RFM模式，基于實測數據，計算相對響應因子RRF(即觀測值和模擬值的比值)，并用RRF對上一步驟中RFM的計算結果進行“修訂”：C’RFM=CRFM×RRF。之后，同時對基準和1%排放情景下得到的RFM修訂結果進行加權平均(將削減后的排放比例到100%或者1%的距離進行加權平均)，據此計算不同預警等級下污染減排的PM2.5濃度響應關系，用以評估污染應急減排效果。

2 結果與討論

2.1 污染過程概況

2019年12月7—16日，四川盆地出現了一次持續時間較長的污染過程，見表2。7日盆地內17個市(州)中5個市(州)出現污染；8日盆地開始出現中度污染；9日受大霧天氣影響，空氣質量急劇惡化，盆地內出現區域污染，區域污染維持至15日；16日受冷空氣前鋒影響，川東北和成都平原城市群部分市(州)空氣質量有所改善。此次污染過程的主要特點是影響區域廣、持續時間長、污染程度以輕度至中度為主，其中成都平原和川南城市群污染相對嚴重。污染過程中四川省PM2.5和PM10平均質量濃度分別為77.9、104.3 μg/m3，高出冬季常態濃度的1倍左右。成都在9—15日出現7 d中度污染，PM2.5濃度峰值高達176.0 μg/m3，是盆地內污染相對較重的城市。

表2 2019年12月7—16日四川省各市(州)AQI數值Table 2 The AQI of cities in Sichuan Province from December 7th to 16th,2019

2.2 氣象因素分析

隨著環流形勢的調整，從12月3日起，亞洲區域低值系統偏北，冷空氣影響偏北，四川盆地持續受高壓脊控制，中間有高空短槽波動，出現零星降水，維持總體靜穩態勢，垂直擴散條件極差。圖2顯示了成都的濕度、溫度、風速、大氣邊界層小時變化情況。

圖2 成都濕度、溫度、風速、大氣邊界層小時變化Fig.2 Hourly changes of the humidity,temperature,windspeed and atmospheric boundary layer in Chengdu

由圖2可見，根據四川省生態環境監測總站激光雷達數據顯示，從12月7日起，成都大氣邊界層高度快速下降，從污染前期的1 500 m左右下降至800 m左右，后期更是呈階梯式壓低趨勢，一直在400 m左右波動，污染物垂直擴散動力不足。同時，風速從12月6日的1.3 m/s下降至12月8日的0.4 m/s左右，污染后期多數時間處于靜小風狀態，污染物水平擴散條件差。從溫濕度來看，污染前期溫度、濕度波動上升，夜間逆溫增強，污染期間溫度和濕度分別較污染前期升高30%和60%，最高濕度超過80%，高濕促進氣溶膠的吸濕增長[15]，為氣態前體物向二次顆粒的轉化提供適宜的條件[16-17]。

2.3 污染物變化特征分析

結合氣象和成都預警響應情況，將污染過程分為3個階段：清潔時段(12月4—5日)、黃色預警期間(12月6—10日)、橙色預警期間(12月11—15日)，如圖3所示。

圖3 污染期間成都PM2.5組分及污染物小時變化Fig.3 Hourly changes of PM2.5 components and pollutants in Chengdu during the pollution period

1)清潔時段：成都SO2、NO2等前體物變化較平穩，平均質量濃度分別為8.8、58.1 μg/m3，PM2.5和PM10濃度較穩定，平均質量濃度為72.6、105.9 μg/m3，PM2.5/PM10值為0.69，處于秋冬季正常水平。

2)黃色預警期間：隨著擴散條件的迅速轉差，污染物濃度呈快速上升的態勢，NO2平均質量濃度為63.8 μg/m3，小時濃度超過110.0 μg/m3；SO2質量濃度變化較平穩，但易出現小時突變；PM2.5和PM10質量濃度快速上升，平均濃度分別為92.3、131.8 μg/m3，較清潔時段上升27.1%、24.4%；從PM2.5組分變化情況來看，硝酸根是對PM2.5貢獻最大的離子(26.7%)，結合硝酸根與硫酸根的比值(N/S值)可以初步判斷污染來源[18]。一般來說，汽車尾氣排放的N/S值約為8～13，燃煤鍋爐等排放的N/S值約為0.5[19]，黃色預警期間N/S值為3.22，說明受移動源影響更為明顯，但較清潔時段的3.97有所降低，說明燃煤源等貢獻在此期間有所增大；占PM2.5比例上升的組分有硫酸根離子(從清潔時段的7.6%上升至9.0%)、氯離子(從1.3%上升至1.8%)、鉀離子(從1.2%上升至2.1%)、有機物(從14.9%上升至16.5%)，氯離子主要來源于燃煤及垃圾焚燒、生物質燃燒等[20]，鉀離子主要來源于生物質燃燒排放[21]。說明此階段燃煤等工業源、生物質燃燒源、移動源等貢獻顯著。

3)橙色預警期間：各項污染物濃度保持平穩，尤其NO2峰值濃度降至100 μg/m3以下，平均質量濃度為66.4 μg/m3，較黃色預警期間僅增長4.1%。PM2.5濃度處于平穩緩慢下降的態勢，從11日的146.2 μg/m3降至15日的111.5 μg/m3。硝酸根、硫酸根離子濃度呈波動下降的趨勢，其占PM2.5的比例為23.0%、5.5%，較黃色預警期間下降3.7個百分點和3.5個百分點，有機物、鉀離子、鈣離子占比下降1.3個百分點、0.9個百分點和0.3個百分點，說明升級橙色預警后，移動源、燃煤等工業源、生物質燃燒源、揚塵源等管控效果凸顯，空氣質量未進一步惡化。

2.4 污染過程評估

根據四川省污染防治攻堅戰領導小組辦公室的相關文件，盆地內市(州)啟動預警情況如表3所示，成都、眉山、德陽、遂寧、內江、樂山、綿陽、自貢、瀘州、資陽、宜賓11個市(州)6日啟動區域黃色預警；宜賓、樂山于10日，成都、德陽、綿陽于11日，瀘州于12日，自貢于13日，內江于14日升級橙色預警，此次預警于17日解除。

表3 四川省各市(州)預警啟動時間與等級Table 3 Start time and level of early warning in each city in Sichuan Province

預警期間各地、各污染物總減排比例如表4所示。全省啟動預警的市(州)PM2.5總體減排8%，其中成都平原地區減排11%，川南地區減排8%，川東北地區減排4%；成都PM2.5減排比例最高，為21%，其次是樂山，PM2.5減排13%。NOx總體減排10%，其中成都平原地區減排10%，川南地區減排11%，川東北地區減排8%；成都、綿陽、樂山、眉山、瀘州、宜賓、內江等地NOx減排均超過10%。SO2總體減排14%，CO總體減排8%，PM10總體減排10%，VOCs總體減排5%。

表4 預警期間污染物減排比例Table 4 Percentage of pollutant emission reduction during the warning period %

該次重污染期間各城市應急響應及時，對減緩污染形成和重污染削峰起到了明顯效果。與未啟動預警的情景相比，區域PM2.5日平均質量濃度下降9.1%～13.1%，區域性污染形成時間推遲1 d，預警城市的重度污染天數總共減少13 d(該次污染過程實測未出現重污染天氣)，中度污染天數減少13 d，輕度污染天數減少7 d，如表5所示。

表5 各城市無減排情景下PM2.5濃度和重污染應急減排情景下PM2.5濃度(即實測)情況Table 5 The concentration of PM2.5 under the scenario of no emission reduction and heavy pollution emergency emission reduction(ie actual measurement) in each city μg/m3

根據數值模擬評估結果，預警市(州)的PM2.5濃度下降主要來自工業源、揚塵源和移動源的減排貢獻，平均減排貢獻比例分別為60.0%、31.3%和8.7%，如表6所示。工業源減排貢獻最大，各地減排貢獻為36.8%～77.6%，除資陽、達州外，各地的工業源減排貢獻均超過50%；其次是揚塵源，減排貢獻為17.1%～54.0%；移動源減排貢獻最小，僅宜賓、內江、綿陽、眉山、遂寧減排貢獻超過10%，其余市(州)均在10%以下。

表6 各市(州)污染源減排貢獻比例Table 6 Contribution of pollution sourcesemission reduction in each city %

3 結論

1)從氣象條件看，盆地獨特的地形和靜穩小風的氣象條件，加之高壓脊控制影響，前期出現連續晴好天氣，但夜間逆溫增強，邊界層快速下降，污染物累積迅速，濕度增大導致污染物二次轉化增強，是該次污染過程的重要外因。

2)污染過程中，PM2.5組分中硝酸根離子濃度及占比始終保持最大，NOx及其二次轉化的硝酸根離子是造成該次污染的主要原因。黃色預警未能有效抑制污染物濃度的增長趨勢，啟動黃色預警后NO2及其轉化后的硝酸根離子濃度以及PM2.5濃度仍呈上升趨勢。橙色預警效果明顯，空氣質量未進一步惡化，NO2平均質量濃度較為穩定，硝酸根離子占PM2.5的比例下降3.7個百分點，PM2.5濃度上升趨勢得到明顯遏制。

3)四川省重污染應急預警啟動及時，區域的協同減排對污染物峰值的削減和累積速率的減緩效果明顯。區域PM2.5日平均質量濃度下降9.1%～13.1%，區域性污染推遲1 d出現，預警城市的重度污染、中度污染、輕度污染天數分別減少13、13、7 d。

4)預警城市的PM2.5濃度下降主要來自工業源、揚塵源和移動源的減排貢獻，平均減排貢獻比例分別為60.0%、31.3%和8.7%，工業源減排貢獻最大，移動源減排貢獻最小。