海南島新生代玄武巖成因的PGE與Os同位素地球化學制約

王國慶, 郭 鋒, 趙 亮

海南島新生代玄武巖成因的PGE與Os同位素地球化學制約

王國慶1, 2, 郭 鋒1, 3*, 趙 亮1, 3

(1. 中國科學院 廣州地球化學研究所, 同位素地球化學國家重點實驗室, 廣東 廣州 510640; 2. 中國科學院大學 地球與行星科學學院, 北京 100049; 3. 中國科學院深地科學卓越研究中心, 廣東 廣州 510640)

本文對海南島新生代玄武巖開展了PGE和Re-Os同位素體系的系統研究, 結合全巖主量、微量元素和Sr-Nd-Pb同位素數據, 取得了如下認識: ①海南島新生代玄武巖根據PGE含量和配分模式可以劃分為兩類, 第一類PGE總量為1.88×10?9～4.54×10?9, 配分模式為相對平坦型(Pd/Ir<3.5), 高Os含量和低187Os/188Os值, 代表了來自虧損軟流圈地幔的熔體; 第二類PGE總量為0.35×10?9～2.67×10?9, 配分模式為向右上傾型(Pd/Ir>5.0), 低Os含量和高187Os/188Os值, 反映其熔融地幔源區包含了大量的再循環洋殼; ②海南島新生代玄武巖PGE地球化學特征受控于巖漿演化過程中硫化物的熔離作用; ③Os-Pb同位素模擬結果暗示海南島新生代玄武巖再循環洋殼的年齡在100～300 Ma之間, 為近期/同期俯沖的大洋板片。本次研究為進一步理解海南島新生代玄武巖源區的再循環組分來源、硫化物在巖漿起源與演化的作用以及地幔柱演化動力學方面提供了新的依據。

再循環洋殼; PGE; Re-Os同位素; 新生代玄武巖; 海南島

0 引 言

海南島及周邊地區包括雷州半島、南海海盆、北部灣地區、印支半島等地廣泛分布新生代玄武巖(圖1b), 前人對這些玄武巖進行了大量研究。Hoang and Flower (1998)認為在海南島周緣可能存在一個分散的大火成巖省, 其成因與地幔柱作用相關(Wang et al., 2012, 2013; Xia et al., 2016)。已有的年代學和巖石地球化學研究表明, 這些玄武巖主要噴發于晚新生代(Ho et al., 2000; 韓江偉等, 2009; Wang et al., 2012), 巖石類型包括拉斑玄武巖和堿性玄武巖, 微量元素蛛網圖特征與典型洋島型玄武巖(OIB)一致, 全巖Sr-Nd-Pb-Hf同位素結果指示玄武巖源區具有兩端元混合的特征, 即DMM和EM2, 且具有Dupal異常(Tu et al., 1992; Zou and Fan, 2010; Wang et al., 2012, 2013; Liu et al., 2015; 梅盛旺和任鐘元, 2019)。然而, 關于EM2的來源一直存在爭議, 有人認為其可能來源于陸下巖石圈地幔(Tu et al., 1992; Hoang et al., 1996),也有學者認為源于再循環到核?幔邊界的太平洋洋殼(Wang et al., 2013; Li et al., 2020)。

Re和Os具有強烈的親鐵和親銅性質, 在地球早期形成和分異過程中富集于地核, 而在地幔中含量較低。187Re可通過衰變形成187Os。在地幔熔融過程中, Re和Os表現出不同的地球化學行為, Os是相容元素, 易殘留在地幔中; Re是中等不相容元素, 傾向進入熔體及流體相中。基于Re和Os的地球化學性質, Re-Os同位素體系在大陸巖石圈地幔定年、示蹤殼幔演化和超基性?基性巖成因研究等方面都具有重要意義(Shirey and Walker, 1998; Gao et al., 2002)。

鉑族元素(PGE)包括鋨(Os)、銥(Ir)、釕(Ru)、銠(Rh)、鉑(Pt)和鈀(Pd)6個元素, 具高度親硫性(Barnes et al., 1985; Barnes, 1993)。根據耐熔性和化學性質, 鉑族元素可分為兩個亞組, 即相對易熔的PPGE(Rh、Pt、Pd)和難熔的IPGE(Os、Ir、Ru)(Pearson et al., 2004; Becker et al., 2006)。由于IPGE元素相容性遠大于PPGE, 在地幔分異過程中, Os、Ir、Ru傾向于保留在地幔殘留相, 而Rh、Pt、Pd傾向進入到熔體相。因此, 經歷了高度熔體提取的難熔克拉通型地幔具有PPGE相對IPGE虧損的特征, 而新生的飽滿型巖石圈地幔具有相對平坦的PGE配分模式(Lorand et al., 2013); 熔體相(玄武巖)則表現出IPGE相對PPGE的虧損配分模式。由于鉑族元素的親硫親銅性, 它們容易進入到硫化物中, 因此可以用PGE配分模式來判斷熔體中硫的飽和程度。基于鉑族元素具有不同于其他微量元素的特殊化學性質,運用PGE地球化學行為來示蹤鎂鐵質巖漿起源和演化過程中硫化物的貢獻, 為理解深部動力學過程提供依據。

圖b據Yan et al., 2018修改, 年齡數據來自Ho et al., 2000; 圖c據Wang et al., 2012修改。

本次對海南島新生代玄武巖開展PGE和Re-Os同位素體系綜合研究, 結合全巖的主量、微量元素和Sr-Nd-Pb同位素組成, 探討硫化物在巖漿起源和演化過程中的作用, 厘定再循環地殼組分的性質和可能滯留時間, 在此基礎上探討海南島地幔柱演化的深部動力學過程。

1 地質背景與樣品描述

海南島位于華南大陸的南端, 南海的北緣, 構造位置上位于歐亞板塊、太平洋(菲律賓)板塊和印度?澳大利亞板塊交匯點的前緣, 具復雜的構造背景和演化歷史(圖1a; Tu et al., 1992)。Ho et al. (2000)通過對雷瓊地區新生代玄武巖的年代學研究發現, 該區巖漿活動始于上新世(3.8～5.6 Ma), 廣泛分布于早更新世(2.0～8.0 Ma), 并持續到晚中更新世(0.1～0.7 Ma)。Wang et al. (2012)對海南島玄武巖開展了Ar-Ar年代學研究, 獲得了海南島玄武巖噴發年齡為0.7～ 12.9 Ma。火山活動主要沿著深大斷裂分布, 早期的火山巖主要為石英拉斑玄武巖和橄欖石拉斑玄武巖; 后期則以堿性橄欖石玄武巖為主。

本次研究對海南島新生代玄武巖開展系統的野外地質調查, 并采集了25件巖石樣品, 具體采樣位置見圖1c。在野外, 可觀察到玄武巖柱狀節理(圖2a), 所采集樣品均較為新鮮, 呈灰黑色?黑色, 無明顯蝕變現象。巖石為致密塊狀構造, 斑狀結構(圖2b), 斑晶礦物主要為橄欖石(圖2b、c), 顯示出自形?半自形粒狀晶, 斑晶未見蝕變, 含量在5%～8%之間。其中標號為YX樣品的橄欖石斑晶含量高達18%, 在橄欖石斑晶中可以觀察到尖晶石和硫化物包裹體(圖2c、d); 單斜輝石與斜長石斑晶少見; 基質主要由斜長石、橄欖石、輝石微晶以及玻璃和不透明礦物組成。標號HSL和GT的橄欖玄武巖樣品中可見地幔巖捕虜體, 捕虜體主要由單斜輝石、斜方輝石和橄欖石等礦物組成的尖晶石二輝橄欖巖,大者可達20 cm,小者約2～3 cm, 常呈橢圓狀或具菱角的四邊形。

(a) 海南島玄武巖柱狀節理; (b) 橄欖玄武巖的手標本照片; (c) 橄欖玄武巖中橄欖石為柱狀自形晶體, 包含有尖晶石; (d) 橄欖玄武巖中橄欖石內的硫化物包裹體。礦物代號: Ol. 橄欖石; Sp. 尖晶石; Py. 黃鐵礦。

2 分析方法

2.1 全巖主量、微量元素及Sr-Nd-Pb同位素

全巖的主量、微量元素分析測試在澳實分析檢測(廣州)有限公司完成。主量元素通過X射線熒光光譜儀(XRF)進行測定, 分析誤差通常<2%。微量元素含量采用電感耦合等離子體質譜(ICP-MS)分析獲得, 分析誤差在5%～10%之間(Zhou et al., 2014)。

全巖Sr-Nd-Pb同位素含量在中國科學院廣州地球化學研究所同位素地球化學國家重點實驗室完成。稱取巖石粉末樣品100 mg, 并置于干凈的Teflon杯中。加入1 mL 1∶1高純濃HNO3以及2 mL高純濃HF, 輕輕搖勻并將其封蓋。隨后, 將它們置于120 ℃電熱板上保溫7天, 使樣品充分溶解, 然后按照實驗室詳細的操作流程及規則依次進行全巖Sr-Nd-Pb同位素的分離工作。

通過AG1X8陽離子交換樹脂以及稀釋的HBr將Pb從樣品溶液中分離出來, 化學流程中空白樣品Pb<50 pg, 使用國際標準溶液SRM981作為Pb同位素的監測標樣(Chen et al., 2002), 本次分析過程中的SRM 981分析結果為:206Pb/204Pb=16.9422±0.0006,207Pb/204Pb=15.4857±0.0006,208Pb/204Pb=36.6968±0.0015。通過陽離子交換樹脂將Sr與REE從溶液中分離, Sr同位素詳細分離流程見韋剛健等(2002)。化學流程中空白樣品Sr<200 pg, 分析中使用Sr同位素國際標準樣品NBSSRM987(87Sr/86Sr=0.710238± 0.000010)進行數據監測, 采用86Sr/88Sr=0.1194進行Sr同位素數據校正。Nd與其他稀土元素使用HDEHP柱進行分離, 具體流程見梁細榮等(2003)。化學流程中空白樣品Nd<30 pg, 分析過程中使用Nd同位素國際標準樣品為Shin Etsu JNdi-1(143Nd/144Nd=0.512114± 0.000006)進行數據監測, 采用146Nd/144Nd=0.7219進行Nd同位素數據校正。

2.2 Re-Os同位素

為了避免樣品破碎過程中的污染, 用于Re-Os同位素和PGE分析的樣品, 在加工過程中用粗布或紙包裹樣品進行破碎。中碎和細碎分別在剛玉和瑪瑙內膽裝置中進行。將約2 g粉末樣品與190Os和185Re稀釋劑一起溶解在王水中, 在Carius管中冷凍并密封, 然后在240 ℃溶解24小時(Shirey and Walker, 1998)。打開Carius管后, Os被提取出來, 用CCl4并反萃取到HBr中(Pearson and Woodland, 2000)。將剩余的含Re溶液干燥并重新溶解在HCl中, 在陰離子交換柱(AG1X8樹脂, 100～200目)中分離和純化Re。最后, 通過同位素稀釋?電感耦合等離子體質譜法(ID-ICP-MS, Thermo-Scientific XSERIES-2)測量Re含量。進一步蒸餾純化的Os溶液在Thermo-Finnigan Triton上測量OsO3和ReO4的同位素豐度質譜儀處于負離子檢測模式(Creaser et al., 1991)。分別使用靜態多重法拉第收集器和脈沖計數電子倍增器測量Re和Os同位素組成。通過將測得的192Os/188Os比率歸一化為3.08271, 對Os的儀器質量分餾進行了校正。Re和Os均針對空白進行了校正, Re和Os總空白分別為5.2±1.3和0.60±0.14 pg, 空白187Os/188Os值為0.26572±0.03895,因此空白對樣品Os和Re含量的貢獻很小(<1%)。測試詳細流程見Li et al. (2010, 2014)。

2.3 PGE分析

全巖PGE分析測試在中國科學院廣州地球化學研究所同位素地球化學國家重點實驗室利用硫鎳火試金?碲共沉淀方法完成。稱樣10～20 g, 加入硫磺、羥基鎳、硼酸鈉、碳酸鈉、硼砂、面粉均勻混合后置于坩堝中, 再加Os同位素稀釋劑。在1150 ℃條件下加熱熔融1.5小時后將熔體注入鐵模, 冷卻后取出鎳扣。將鎳扣粉碎后用濃鹽酸溶解, 加入碲共沉淀后, 將不溶物濾出, 加入王水在100 ℃加熱溶解1小時, 轉入比色管中定容, 然后利用ICP-MS (TJAPQ-EXCELL)進行元素含量分析。分析測試過程中Os、Ir、Ru和Pd空白值小于0.03 pg, Pt和Rh空白值小于0.06 pg。詳細流程見孫亞莉等(1997)和李杰等(2011), 分析誤差小于10%。

3 分析結果

根據海南島玄武巖PGE和Re-Os同位素組成特征, 本次研究將海南島玄武巖分為高Os玄武巖(>40×10?12)和低Os玄武巖(<40×10?12)兩種類型進行討論。

3.1 主量、微量元素組成

海南島新生代玄武巖全巖主量、微量元素分析結果見表1。本次研究的海南島新生代玄武巖具有低的LOI(<2.0%), MgO范圍為6.03%～14.70%, NaO+K2O為3.33%～5.12%, 在TAS圖解中(圖3)落在玄武巖、玄武安山巖和粗面玄武巖范圍內, 與前人的分析結果相似。

在原始地幔標準化微量元素蛛網圖中, 海南島新生代玄武巖呈Nb-Ta正異常, HREE相對虧損, 總體上表現出與OIB相似特征(圖4a、c)。在球粒隕石標準化稀土元素配分模式圖中, 樣品呈右傾分布模式, 富集LREE, 虧損HREE, 具輕微Eu正異常(圖4b、d)。

前人數據源: Wang et al., 2012; Liu et al., 2015; 梅盛旺和任鐘元, 2019。

3.2 Sr-Nd-Pb-Os同位素組成

由于海南島玄武巖時代年輕(多小于5.0 Ma), 因此所測得同位素數據在誤差范圍內可認為是其初始同位素值, 因此不再進行同位素初始值校正。本次研究的海南島玄武巖Sr-Nd-Pb同位素分析結果見表2。玄武巖同位素組成變化較小,87Sr/86Sr=0.703220～ 0.704211,143Nd/144Nd=0.512803～0.512963,Nd=+3.22～ +6.34,206Pb/204Pb=18.5315～18.7571,207Pb/204Pb= 15.5166～ 15.6252,208Pb/204Pb=38.6847～38.9566, 與前人的結果基本一致。結合前人的相關數據, 在Sr-Nd同位素圖解中, 海南島新生代玄武巖表現出DMM和EM2兩端元混合的特征(圖5a), Pb同位素組成位于北半球參考線(NHRL)之上(圖5b、c)。

本次研究選取了Liu et al. (2015)、梅盛旺和任鐘元(2019)以及本次采集的高MgO樣品進行了Re-Os同位素分析, 結果見表3。高Os玄武巖的Re含量為36.1×10?12～131×10?12, Os含量為54.4×10?12～ 303×10?12,187Re/188Os值為0.85～11.5,187Os/188Os值為0.1251～0.1554, 變化相對較小, 虧損模式年齡MA介于32～347 Ma之間, 與Wang et al. (2013)報道的海南島Re-Os同位素數據相似。低Os玄武巖的Re含量為38.1×10?12～152×10?12, Os含量為2.9×10?12～ 38.4×10?12,187Re/188Os值為9.79～176.53之間,187Os/188Os值為0.1469～0.3018, 明顯高于軟流圈地幔值, 虧損模式年齡MA介于49～534 Ma之間。187Os/188Os-Os圖解顯示, 當Os>40×10?12,187Os/188Os值變化很小; 而當Os<40×10?12時, 隨著Os含量降低,187Os/188Os值顯著增加(圖5d); 且187Os/188Os<0.20低Os玄武巖樣品中, Os含量與187Os/188Os值之間顯示出一定的正相關關系。

圖4 海南島玄武巖原始地幔標準化微量元素蛛網圖(a、c)和球粒隕石標準化稀土元素配分模式(b、d)(粒隕石和原始地幔數據來自Sun and McDonough, 1989)

表2 海南島新生代玄武巖Sr-Nd-Pb同位素組成

前人數據來源: Wang et al., 2012, 2013; Liu et al., 2015; 梅盛旺和任鐘元, 2019。

為了理解巖石圈地幔對玄武巖成因的影響, 我們對海南島玄武巖攜帶的地幔橄欖巖包體(HN-1、2、3)進行Re-Os同位素體系分析測試, 其結果見表3。這些尖晶石二輝橄欖巖的Re含量為41.8×10?12～ 207×10?12, Os含量為2390×10?12～5944×10?12,187Re/188Os值為0.08～0.17,187Os/188Os值為0.1186～0.1227, 明顯低于軟流圈地幔值(0.129; Shirey and Walker, 1998)和海南島玄武巖的187Os/188Os值。其虧損模式年齡MA介于1150～2443 Ma之間, 顯示出古老巖石圈地幔的同位素特點。

3.3 PGE地球化學特征

海南島新生代玄武巖全巖PGE分析結果見表4。原始地幔標準化鉑族元素圖(圖6)顯示, 玄武巖樣品PGE含量明顯低于地幔橄欖巖包體, 其ΣPGE含量為0.35×10?9～4.54×10?9, 富集PPGE, 分布模式總體呈向右上傾趨勢, 與地幔柱來源的夏威夷玄武巖特征相似(Tatsumi et al., 1999; Bennett et al., 2000; Jamais et al., 2008), 但是明顯不同于大洋中脊玄武巖(MORB)強烈虧損Ir的特征(Barnes et al., 2015)。根據其配分模式, 把海南玄武巖分為兩類: 高Os玄武巖配分曲線近水平, Pd/Ir值較低, 總體小于3.5; 低Os玄武巖配分曲線為向右陡上傾, Pd/Ir值較高, 總體大于5.0。相對于低Os玄武巖, 高Os玄武巖具有較低Pd/Ir值和較高La/Sm值(圖7a)。在187Os/188Os-Pd/Ir圖解中, 高Os玄武巖Pd/Ir值與Os同位素組成之間相關關系不明顯, 而低Os玄武巖中則存在明顯的正相關關系(圖7b)。與兩類玄武巖明顯不同, 地幔包體的PGE配分曲線向右下傾, Pd/Ir值變化在0.4～0.8之間, 表現出巖漿抽提之后殘留地幔的特點。

表3 海南島新生代玄武巖Re-Os同位素組成

表4 鉑族元素分析結果(×10?9)

夏威夷玄武巖的PGE數據來源: Tatsumi et al., 1999; Bennett et al., 2000; Jamais et al., 2008。原始地幔值來自Becker et al., 2006。

4 討 論

海南島新生代玄武巖在噴發地表過程中要經過大陸巖石圈地幔和地殼, 因此在討論其成因和地幔源區之前很有必要討論其低溫巖漿過程, 如低溫蝕變, 地殼混染, 分離結晶等過程的影響。

4.1 低溫蝕變與地殼混染

海南島玄武巖樣品新鮮, 斑晶礦物表面蝕變較弱, 總體上具有低燒失量, 強不相容元素Ba、Sr、La、U和Nb(蝕變過程中穩定元素)呈明顯的正相關關系, 因此可以排除蝕變作用對全巖元素地球化學特征的影響。前人研究表明海南島地區新生代玄武巖受到地殼混染的影響可忽略不計(Wang et al., 2013; Liu et al., 2015; 梅盛旺和任鐘元, 2019)。本次研究的玄武巖樣品具有較高MgO(>8%)含量, 微量元素蛛網圖中具有正Nb-Ta異常, 與大陸地殼強烈虧損Nb-Ta的特征截然相反。Ce/Pb和Nb/U值分別為16.3～26.3與34.7～52.7, 與全球的MORB和OIB的一致(Ce/Pb=25±5, Nb/U=47±7; Hofmann et al., 1986),也說明地殼混染影響很小。玄武巖全巖Nd和Sr同位素組成較為均一, 隨著MgO含量降低并沒有表現出類似于地殼混染的趨勢, 因此其受到地殼混染的影響可以忽略。

通常認為, 玄武巖中Os>40×10?12的樣品遭受到地殼混染的概率較小(Molzahn et al., 1996; Widom, 1997)。在187Os/188Os-Os圖解中(圖5d), Os>40×10?12的樣品, 其187Os/188Os值變化較小(0.1251～0.1554), Os同位素基本沒有受到地殼混染的作用, 總體反映了源區的Os同位素組成。Os<40×10?12的樣品, 隨著Os含量降低,187Os/188Os值快速上升, 顯示出類似地殼混染作用的特征。但是187Os/188Os<0.20時, 低Os玄武巖樣品顯示出Os含量與187Os/188Os值的正相關關系, 顯然這種變化趨勢不適合采用地殼同化混染作用來解釋。對于187Os/188Os>0.20低Os玄武巖樣品, 隨著Os含量降低,187Os/188Os值大幅增加, 顯示為地殼混染/同化混染?結晶分異過程(AFC)的結果。這與鏡下觀察到橄欖石斑晶中的硫化物包裹體相一致。AFC模擬結果顯示, 地殼物質混染速率()變化在0.3～0.7之間時, 殘余巖漿比例為95%～97%, 可以較好地擬合部分低Os玄武巖的Os同位素變化(圖5d)。這么小比例的地殼同化混染作用對于全巖的主量、微量元素和Sr-Nd-Pb同位素的影響較弱。

4.2 部分熔融和分離結晶作用

海南島地區新生代玄武巖的巖相學特征和巖石地球化學特征均反映這些巖石經歷了不同程度的分離結晶作用。其中MgO和Ni、Co之間呈正相關關系, 指示了橄欖石的分離結晶作用; 而MgO和CaO/Al2O3之間無明顯的相關關系說明單斜輝石不是最主要的分離結晶相, 這與鏡下觀察到僅有少量的單斜輝石斑晶一致。本次研究中斜長石的分離結晶作用也很少, 在稀土元素配分模式上甚至出現了Eu的正異常, 這與鏡下所觀察到的橄欖石斑晶的廣泛分布, 少見有單斜輝石和斜長石斑晶的巖相學特征一致。

部分熔融程度可以導致PGE內部發生分餾作用(Barnes et al., 1985, 2015; Barnes, 1993; Shirey and Walker, 1998; Momme et al., 2003)。高部分熔融程度(>20%)的熔體, 例如科馬提巖, 通常為S不飽和巖漿, 熔融過程中, 源區的PGE能夠完全進入巖漿中, 這種熔體往往具有相對平坦的球粒隕石標準化PGE 模式(Pd/Ir值接近球粒隕石)和較高的PGE含量(Puchtel and Humayun, 2000; Puchtel et al., 2004)。相反, 較低程度的部分熔融熔體(<20%), 例如大多數玄武巖, 往往是S飽和的巖漿(Barnes et al., 2015), 導致地幔中硫化物的不完全溶解和部分殘留在源區。由于IPGE在單體硫化物(MSS)中是相容元素, 如果熔融過程中MSS進入熔體, 那么巖漿就會富集IPGE; 相反地, 如果部分MSS殘留在源區, 巖漿則顯示出IPGE的虧損, 如MORB具有非常低的Ir和Ru含量, 以及大部分OIB都顯示出IPGE的虧損(Barnes et al., 2015)。粒間富Cu硫化物(ISS)則不會產生IPGE與PPGE之間的分餾作用。地幔熔融過程中, ISS通常在MSS之前發生熔融, 由于源區存在MSS殘留, 導致衍生巖漿中PPGE與IPGE的分餾作用。海南島低Os玄武巖具有較低IPGE含量和較高的Pd/Ir值, PPGE與IPGE分餾作用較為明顯。如果低Os玄武巖的高Pd/Ir值反映了較低的地幔部分熔融程度, 其應該相對于高Os玄武巖具有更高的La/Sm值(La/Sm值與地幔熔融程度具有負相關關系)。然而, 在La/Sm-Pd/Ir圖解中(圖7a), 并沒有觀察到低程度部分熔融對應高的La/Sm值, 與此相反, 低Os玄武巖相對高Os玄武巖具有更低的La/Sm值, 這說明部分熔融程度不是導致兩類玄武巖具有差異性PGE配分模式的主要原因。因此兩類玄武巖不同的PGE配分模式可能與源區不均一性有關。

圖7 海南島玄武巖的La/Sm-Pd/Ir(a)和187Os/188Os-Pd/Ir(b)圖解

由于PGE在硫化物中具有極高的分配系數, 故巖漿中微量的硫化物熔離作用或者源區中極少量硫化物的殘留都會造成巖漿中PGE含量的明顯降低。在S不飽和巖漿中, Cu 和Pd 均為不相容元素, 因此原始巖漿的Cu/Pd值應接近地幔值(Cu/Pd≈10000)。如果部分硫化物殘留于地幔, 由于PGE在硫化物中的分配系數遠高于Cu, 故Cu/Pd值將高于地幔值(Fleet et al., 1996)。本區所有樣品的Cu/Pd值均高于地幔值, 且其PGE含量相對原始地幔明顯虧損, 說明巖漿上升過程中可能存在硫化物的熔離作用。實驗巖石學已證明PGE元素在硫化物和硅酸鹽中的分配系數差異很大(Bezmen et al., 1994), 因此海南島玄武巖中低Os玄武巖的PGE陡向上右傾斜的原始地幔標準化配分模式不能用硫化物的熔離作用來解釋。前人多認為這種差異反映巖漿演化歷史中, 分離礦物相的差異。比如, 鉻鐵礦的分餾可能導致IPGE的分餾, 因為鉻鐵礦可形成包裹IPGE的合金(Ballhaus et al., 2006)。不混溶硫化物中, 單硫化物的熔離也會導致IPGE與PPGE的分餾。因此我們推測低Os玄武巖的PGE配分模式是由于巖漿演化過程中富IPGE相的熔離(單硫化物或是賦存在鉻鐵礦中的IPGE合金)。而IPGE合金相在地幔源區的殘留可能是形成高Os玄武巖PGE配分模式的主要原因。

為了定量的評估硫化物對PGE的影響, 我們利用Cu/Pd-Pd圖解來模擬S飽和巖漿的熔融和分異過程。在該模型中, 用MORB地幔(DMM)的PGE含量作為初始值, 計算不同比例硫化物熔離作用或者殘留源區時Pd和Cu/Pd值的變化情況。模擬結果顯示,高Os玄武巖的Pd與Cu/Pd值的變化關系可以通過0.002%～0.001%的硫化物殘留在源區的熔融過程進行解釋; 低Os玄武巖極高Cu/Pd值則很可能是巖漿上升過程中硫化物分離結晶作用的結果(圖8)。

4.3 海南島新生代玄武巖源區性質

4.3.1 巖石圈地幔或軟流圈地幔？

海南島新生代玄武巖同位素特征反映該區玄武巖源區至少包含了虧損與富集兩種端元組分(圖5), 韓江偉等(2009)把海南島玄武巖富集不相容元素和同位素的地球化學特征歸結于陸下巖石圈的貢獻。范蔚茗等(1993)對該區地幔捕虜體的研究結果顯示, 其具有比寄主玄武巖具有更虧損的Sr-Nd同位素組成, 顯然說明了該區巖石圈的部分熔融不能產生富集的同位素特征, 也不能作為EM2的源區。

黑色曲線代表含殘余硫化物的橄欖巖的簡單分批熔化曲線。橄欖石、斜輝石、斜輝石和石榴石的 Pd 分配系數來自Chazey and Neal (2005)。橄欖石、斜輝石、斜輝石和石榴石對 Cu 的分配系數分別來自Yurimoto and Ohtani (1992); Hart and Dunn (1993); Klemme et al. (2006)。Pd和Cu在硫化物中的分配系數來自Mungall and Brenan (2014)。橄欖巖熔融過程中殘余相的比例假定為62%的橄欖石, 14.9%～14.9999%的單斜輝石, 15%的斜方輝石, 8%的石榴子石以及0.1%～0.001%的硫化物。DMM的數據來自Salters and Stracke (2004)。

本次研究的三個地幔包體Os同位素組成較為虧損,187Os/188Os值在0.1186～0.1227之間(表3), 如果此類物質的加入將會造成玄武巖Os含量的增加以及Os同位素比值的減少, 但在Os-187Os/188Os圖中并未見到這樣的趨勢, 同樣說明了大陸巖石圈地幔對其源區的影響很小。由于地幔包體相對于海南島高Os與低Os兩類玄武巖具有更高的Nd同位素組成(范蔚茗等, 1993), 巖石圈地幔的加入會同時導致187Os/188Os值降低、PGE含量和143Nd/144Nd值的增加, 然而高Os玄武巖盡管相對低Os玄武巖具有低187Os/188Os值和高PGE含量, 但是其143Nd/144Nd值總體較低Os玄武巖略低(表2), 顯然也不支持大陸巖石圈地幔的貢獻。因此, 高Os玄武巖相對平坦的分布模式(Pd/Ir值小)和變化較小的Os同位素組成反映其主要來源于軟流圈地幔。

近年來海南島地區開展詳細的地球物理和巖石地球化學研究, 普遍認為海南島新生代玄武巖為地幔柱作用的結果(Huang and Zhao, 2006; Zhao, 2007; Wang et al., 2012, 2013; Liu et al., 2015; Xia et al., 2016)。海南島玄武巖表現出類似夏威夷地幔柱起源玄武巖的PGE配分模式(圖6), 也支持其地幔柱成因。

4.3.2 再循環洋殼的貢獻

微量元素蛛網圖中, 研究區所有玄武巖樣品均顯示Nb、Ta富集和Th、U、LREE虧損(圖4c、d)。Nb、Ta是流體不流動元素, 在俯沖帶脫水過程中保留在洋殼中, 而 K、Li、Pb 和 LILE 是流體流動元素, 俯沖過程中轉移到上覆地幔楔(Elliott et al., 1997; Kessel et al., 2005)。因此, 大洋板塊經過俯沖脫水變成榴輝巖, Pb隨著流體被遷出, 而Nb和Ta則殘留在板片中, 這些富含Nb、Ta的板片在下沉過程發生部分熔融, 形成的熔體交代周圍地幔, 形成Nb-Ta正異常的OIB型地幔源區(Wu et al., 2020; Guo et al., 2021)。這些特征與海南島玄武巖的OIB型微量元素地球化學特征相吻合。此外, 巖石Sr和Eu正異常表明了源區中富含斜長石。一般來說, 地幔中有兩個潛在的富含斜長石的區域: ①輝長巖下洋殼(現在榴輝巖或輝石巖; Hofmann and Jochum, 1996); ②大陸下地殼(Rudnick and Fountain, 1995), 例如鎂鐵質麻粒巖。但是大陸下地殼的參與, 會導致Pb同位素比值降低, 與該區的Pb同位素組成不符。因此, 我們推斷, 作為俯沖地殼的一部分進入源區的再循環大洋輝長巖的存在, 可以較好地解釋Sr和Eu正異常特征(Wang et al., 2012; Liu et al., 2015; 梅盛旺和任鐘元, 2019)。

前人對夏威夷等地玄武巖Os同位素研究揭示, 放射性 Os 和Pb同位素組成為地幔中循環洋殼的存在提供了強有力的支持(Escrig et al., 2005; Dale et al., 2007; Day et al., 2009)。研究區沒有遭受地殼混染的玄武巖樣品, 其187Os/188Os值為0.1225～0.1554, 明顯高于原始地幔的值說明了源區中有循環洋殼的參與。

4.3.3 再循環洋殼年齡

關于海南島地幔柱再循環洋殼的年齡, Wang et al. (2013)通過Os-Pb同位素模擬結果認為地幔熔融源區中存在年輕洋殼(200～500 Ma)組分; 梅盛旺和任仲元(2019)通過對海南島新生代玄武巖的Pb-Pb同位素組成估算再循環洋殼年齡在1000 Ma以內, 并以此解釋為何海南島玄武巖沒有表現出洋島玄武巖的HIMU特征。Li et al. (2020)通過對海南島及東南沿海新生代玄武巖的Nd-Pb同位素組成進行計算, 認為海南島玄武巖的組分中包括了古老的再循環洋殼和太平洋地殼物質以及滯留的俯沖板片, 而滯留的年輕板片來自太平洋板塊。

研究區玄武巖Re-Os同位素數據顯示, Os模式年齡(MA)為32～534 Ma, 明顯低于上覆的大陸巖石圈地幔, 暗示其源巖為較為年輕的地幔源區。為了進一步限定再循環洋殼的年齡, 我們根據海南島全巖的Pb和Os同位素組成的變化特征進行了模擬計算。通過設置初始地幔、再循環洋殼/輝長巖洋殼的Pb含量、Pb同位素比值和Os含量以及Os同位素比值, 可以大體限制再循環洋殼的年齡。研究結果顯示再循環洋殼的年齡在100～300 Ma之間(圖9), 主要來源于周緣俯沖再循環洋殼。

通過對海南島新生代玄武巖以及巖石圈地幔包體的PGE和Re-Os同位素的綜合研究, 發現其地幔源區中缺乏古老巖石圈地幔的貢獻。新生代, 海南島經歷了多期次的大洋板塊俯沖作用, 包括太平洋、菲律賓、澳大利亞和古南海等板塊, 地幔柱物質在上升過程中被軟流圈強烈的對流作用驅散(Li et al., 2020), 或者被來自周圍的俯沖板片壓制而難以影響到巖石圈地幔(Wang et al., 2013)。另外, 海南島玄武巖中水含量研究顯示海南島地幔柱相對貧水(Gu et al., 2019), 因此其上升過程中源區熔融程度相對較低, 黏度較大, 對上覆巖石圈的影響較弱。Li et al. (2020)對海南帶及東南沿海地區新生代玄武巖的綜合研究也顯示海南島地幔柱的影響可能覆蓋了整個中國東南部, 但是地幔熱柱作用的表現為沿主要的巖石圈斷裂帶發育了玄武巖, 認為海南島地幔柱可能類似古生代的塔里木地幔柱(徐義剛等, 2013), 地幔柱的能量較低, 很可能屬于潛伏模式。

前人數據引自Wang et al. (2013); 計算方法據Wu et al. (2020); 循環洋殼和輝長巖的Os含量及組成來自Peucker-Ehrenbrink et al. (2012); 用Stracke et al. (2003)的方法計算不同循環年齡的Pb同位素組成。

5 結 論

(1) 海南島新生代玄武巖總體上具有相對原始地幔低的PGE含量, 可以劃分為兩種類型: PGE相對平坦型(低Pd/Ir值)和向右陡上傾型(高Pd/Ir值), 前者對應了較高Os含量和低187Os/188Os同位素比值, 代表了主要來自軟流圈地幔的熔體; 后者對應了低Os含量和高187Os/188Os同位素比值, 反映了源區中含有大量的再循環洋殼組分。根據Pb-Os同位素協變關系, 估計再循環洋殼的年齡在100～300 Ma之間, 主要來源于周緣俯沖再循環洋殼。

(2) 海南島玄武巖的PGE特征主要反映了巖漿在上升過程中發生了硫化物熔離作用, 熔融過程中可能伴隨有少量硫化物殘留源區。

(3) 海南島新生代玄武巖源區中缺乏上覆古老巖石圈地幔的貢獻, 暗示地幔柱物質在上升過程中被對流軟流圈或俯沖板片壓制, 從而導致潛伏的地幔柱側向流動到周緣的中南半島、南海和東南沿海地區, 形成彌散型的大火成巖省。

致謝:研究過程中得到了中國科學院廣州地球化學研究所任鐘元研究員的指導, 野外工作得到了中國科學院廣州地球化學研究所宋茂雙研究員和胡琪偉同學的大力協助, 中國科學院廣州地球化學研究所任鐘元研究員和云南大學王選策教授為本文提出中肯評審意見和建議, 在此一并致以誠摯的謝意。

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Origin of Cenozoic Basalts in Hainan Island: Constraints from Re-Os Isotops and PGE Geochemistry

WANG Guoqing1, 2, GUO Feng1, 3*, ZHAO Liang1, 3

(1. State Key Laboratory of Isotope Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510640, Guangdong, China; 2. College of Earth and Planetary Sciences, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; 3. CAS Center for Excellence in Deep Earth Science, Guangzhou 510640, Guangdong, China)

In this paper, we report PGE and Re-Os isotope compositions of the Cenozoic basalts in Hainan Island. In combination with the whole-rock major, trace element and Sr-Nd-Pb isotopic results, the following conclusions can be reached. (1) The Hainan basalts can be subdivided into two groups on the basis of chondrite-normalized PGE patterns. The high-Os (Os>40×10?12) basalts have PGE concentrations varying from 1.88×10?9to 4.54×10?9and show a relatively flat PGE pattern with Pd/Ir<3.5; whereas the low-Os (Os<40×10?12) basalts have PGE contents varying from 0.35×10?9to 2.67×10?9and demonstrate an upright-inclined PGE patterns with Pd/Ir>5.0. The high-Os basalts also have low187Os/188Os ratios (0.1251–0.1554), representative of melt from the depleted asthenospheric mantle. By contrast, the low-Os basalts have higher187Os/188Os ratios (0.1469–0.3018), suggestive of significant involvement of recycled crust either in the mantle source or during the magmatic differentiation. The samples with187Os/188Os<0.20 show a positive correlation between Os and187Os/188Os, which cannot be produced by crustal assimilation. The radiogenic Os compositions of the low-Os basalts might have primarily been derived from the recycled oceanic crust in the melting source. (2) The PGE geochemistry of the Cenozoic Hainan basalts might have been controlled by sulfide segregation during the magma differentiation. (3) The Os-Pb isotope modelling results imply that the age of recycled oceanic crust for the Cenozoic Hainan basalts varies between 100 and 300 Ma, which represents young or contemporaneous subducted oceanic slabs. The new geochemical results of Re-Os isotopes and PGE concentrations provide further insights into the recycled source mantle components and the role of sulfides in the origin and evolution of the primitive magma of the Cenozoic Hainan basalts, and the geodynamics of mantle plume activity.

recycled oceanic crust; PGE geochemistry; Re-Os isotopes; Cenozoic basalts; Hainan Island

10.16539/j.ddgzyckx.2022.03.006

2021-10-12;

2022-01-21

國家基金委NSFC–廣東省聯合基金項目(U1701641)和國家自然科學基金項目(41525006、42073032、42021002)聯合資助。

王國慶(1994–), 女, 碩士研究生, 地球化學專業。E-mail: wanggq@gig.ac.cn

郭鋒(1971–), 男, 研究員, 主要從事巖石學和大地構造學研究。E-mail: guofengt@263.net; fengguo@gig.ac.cn

P581; P595; P597

A

1001-1552(2022)03-0483-018