松陽茶園茶葉重金屬健康風險評價

吳林土，徐火忠，吳東濤，李貴松，葉春福，葉正錢

(1.松陽縣農業農村局，浙江 松陽 323400；2.麗水市土肥植保能源總站，浙江 麗水 323000；3.浙江農林大學 浙江省土壤污染生物修復重點實驗室，浙江 杭州 311300)

隨著工業化進程的加快，重金屬污染已經成為全球不容小覷的環境問題之一。作為植物的非必須元素，當環境中重金屬濃度超過一定閾值之后會對植物的生長造成傷害，進而通過食物鏈危害人類健康。茶葉是由茶樹的葉子制成，是世界上最受歡迎的植物飲料之一[1]。飲茶有助于人體對微量元素的吸收，對人體起到營養、保健的作用[2]，但當茶葉中鎘(Cd)、鉛(Pb)、汞(Hg)、砷(As)、鉻(Cr)含量超標時，不僅影響茶葉品質，更會危害人體健康[3-4]。調查分析茶葉中的重金屬含量，進行單因子指數評價、內梅羅綜合指數評價及茶葉健康風險評價，可為高品質茶葉的規模化種植提供參考。

已有許多學者開始研究全國各茶園中茶葉重金屬含量與人體健康的關系。林承奇等[5]研究表明，安溪鐵觀音茶園中茶葉存在人體可耐受的致癌風險，重金屬Pb、Cr的貢獻率達99%。胡承成等[6]研究表明，黎平茶園中茶葉中的重金屬平均個人年風險值依次為Cd>Cu>Cr>Pb。目前關于松陽茶園中茶葉重金屬含量特征以及茶葉健康風險評價等研究空缺，因此，有必要開展松陽縣茶葉重金屬元素的含量調查，分析不同人群的飲茶健康風險，有效保障茶葉安全生產和飲用者健康。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

浙江省麗水市松陽縣新興鎮下源口村地處十三都源流域沿線，背靠鳳凰山，依山傍水，又銜江南公路，交通發達，轄下源口和項宅2個自然村。村里經濟茶葉、茶苗為主商。現有茶園88 hm2(人均茶葉面積約0.1 hm2)。境內以平原為主，屬亞熱帶季風氣候，溫暖濕潤，四季分明，全年無霜期達240 d，土層深厚，森林覆蓋率高達75%。雨量充沛，平均降水量1 700 mm，以3—6月為多雨季節，平均降水量816.8 mm；7—8月高溫晴熱，易出現伏旱；11月雨量最小，僅40～50 mm；年日照時數1 840 h。

1.2 樣品采集與處理

根據松陽下源口村茶園地形地貌以及茶樹分布情況，選取具有代表性的樣點進行茶葉采樣分析。于茶葉成熟期進行樣品采集，于2021年4月采集大小相似的1芽2葉樣品共50份。茶葉品種主要為龍井43、烏牛早、浙農139。將樣品用去離子水清洗3遍，在60 ℃恒溫干燥箱中烘至恒重(12 h)，用手提式高速粉碎機磨碎茶葉，過0.075 mm孔篩后做標記密封保存。

1.3 分析方法

茶葉中的Cd、Pb、As、Cr采用標準的HNO3-HCl4浸提消煮后，用二乙氨基二硫代甲酸銀光度法測定As含量，用原子吸收分光光度法測定Cd、Pb、Cr含量；茶葉中的Hg采用V2O5-HNO3-H2SO4浸提消煮，KMnO4-鹽酸羥胺冷原子吸收法測定[7]。

1.4 茶葉健康風險評價方法

茶葉中的重金屬含量過高時，通過飲茶攝入會影響人體健康。采用以下健康風險評價：

其中，VEDI為估計每日攝入量(EDI)的值(mg·kg-1·d-1)；Ci為重金屬元素i的測定濃度(mg·kg-1)；FIR為飲茶率(g·d-1)，取值為10 g·d-1[8]；VTR為使用熱水浸泡茶葉時的茶葉轉化率，參考之前的研究[9-13]，設定Cd、Pb、Hg、As、Cr的轉化率分別為6.6%、19.8%、45.2%、16.2%、42.0%；WAB為人群平均體重，取成年男性、成年女性平均體重分別為70 kg和50 kg[14]，取兒童平均體重為32.7 kg[15]。

茶葉中的重金屬元素致癌風險采用以下公式計算：

其中，VTHQ為致癌風險指數(THQ)的值，VTHQ的數值大于1時，飲茶對人體有致癌風險；VRfD為重金屬的攝入量(mg·kg-1·d-1)，參考之前的研究[8-9,16-17]設定Cd、Pb、Hg、As、Cr的攝入量分別為1.0×10-3、3.6×10-3、2.0×10-4、3.1×10-4、1.5 mg·kg-1·d-1。

重金屬綜合危害指數(HI)表示綜合飲茶健康風險，采用以下公式計算：

HI在數值上等于5種重金屬THQ之和。HI<1時，飲用該茶葉不具有致癌風險。

1.5 茶葉重金屬污染評價標準

按照茶葉重金屬污染標準[18-20]，分別選取1.0、2.0、0.3、2.0和5.0 mg·kg-1作為無公害茶葉中Cd、Pb、Hg、As、Cr的限值。

1.6 數據處理

采用Excel 2016進行數據處理分析，并利用Arc GIS 10.2地理信息系統軟件中的地統計模塊Geostatisttical Analyst Tools數據探索工具集分析，采樣點分布圖與重金屬反距離權重空間分布特征圖的繪制采用Arc GIS 10.2完成。

2 結果與分析

2.1 茶葉重金屬含量特征分析

由表1可知，茶葉中5種重金屬元素含量較低，均未超過無公害茶葉重金屬元素的限值標準。各重金屬元素含量的平均值從高到低依次為Cr>Pb>As>Cd>Hg。Cd和Hg的變異系數較大，分別達到81.47%和143.12%，說明各采樣點茶樹的Cd、Hg含量具有較大的差異性。研究區茶園土壤中Cd背景值較高，但茶樹中的Cd含量較少，說明茶樹對Cd具有低吸收性。從重金屬層面來看，該地區茶葉總體處于安全水平。

表1 松陽茶葉重金屬含量特征

2.2 茶葉重金屬空間分布

茶葉重金屬空間分布如圖1所示，茶園西部的茶葉中Cd含量較高，而東部的茶葉中Cd含量較低。茶葉中的Pb含量高低總體呈斑塊狀分布，茶園的中部以及東部的茶葉中的Pb含量略高于西部。茶葉中的Hg含量總體呈現出中間高，東西兩側低的分布。中間自北向南的帶狀分布中又包括若干個含量較高的斑塊，茶葉中Hg含量的極大值分布在研究區東北部的斑塊內。茶葉中的As含量高低總體也呈現斑塊狀的分布特征，但茶園北部的茶葉中的As含量略高于南部的茶葉。茶葉中的Cr整體呈現出中部以及東部略高于西部的分布，茶園的西北部，中部以及東部的茶葉中的Cr含量均呈現較高的分布。

圖1 茶葉重金屬的空間分布

2.3 茶葉健康風險評價

松陽研究區茶葉的飲茶健康風險評價如表2所示，成年男性、成年女性以及兒童通過飲用松陽茶葉的5種重金屬估計日攝入量(EDI均值)從高到低依次均為Cr>Pb>As>Hg>Cd。松陽研究區茶葉的EDI值Cr最高，其次為Pb和As。Cr、As、Cd為化學致癌重金屬[21]，不同人群飲用茶葉的估計日攝入量表現為兒童>成年女性>成年男性，應注意兒童飲用茶葉時Cr和As的攝入。

表2 不同人群飲用松陽茶葉的重金屬估計日攝入量

重金屬在人體內代謝速率緩慢，長期飲用含重金屬的茶葉可能會對身體造成損傷[22]。松陽研究區茶葉的5種重金屬暴露危險指數THQ以及致癌風險指數HI如表3所示。成年男性、成年女性以及兒童通過飲用松陽茶葉的目標重金屬危害指數(THQ均值)從大到小依次均為As>Pb>Hg>Cd>Cr，與江西婺源綠茶的THQ值排序相似[9]。不同人群飲用松陽茶葉各重金屬的危害指數均小于1，表明單一重金屬對人體健康沒有危害。但茶葉中的重金屬并不是單一存在的，不同重金屬之間可能會產生復合污染[23]。松陽茶葉的多種重金屬復合的綜合危害指數HI均小于1，對不同人群均不存在致癌風險。

表3 不同人群飲用松陽茶葉的重金屬暴露危險指數和綜合危害指數

3 小結與討論

松陽研究區茶葉重金屬含量均未超過國家茶葉重金屬元素的限值標準。各重金屬元素含量從高到低依次為Cr>Pb>As>Cd>Hg。各采樣點茶樹的Cd、Hg含量具有較大的差異性。研究區茶園土壤中Cd背景值較高，茶樹中的Cd含量較少，茶樹對Cd具有低吸收性。

飲茶重金屬健康風險評價結果表明，成年男性、成年女性以及兒童通過飲用松陽茶葉的5種重金屬估計日攝入量(EDI均值)從高到低依次均為Cr>Pb>As>Hg>Cd。不同人群飲用茶葉的估計日攝入量表現為兒童>成年女性>成年男性，應注意兒童飲用茶葉時化學致癌重金屬Cr和As的攝入。各人群通過飲用松陽茶葉的目標重金屬危害指數(THQ均值)從大到小依次均為As>Pb>Hg>Cd>Cr，各重金屬的危害指數均<1，單一重金屬對人體健康沒有危害。多種重金屬復合的綜合危害指數HI均<1，對不同人群均不存在致癌風險。