基于熵權法結合層次分析法和反向傳播神經網絡優選大皂角油制工藝

王唱唱，左蓓磊，彭 新，朱建光，周 寧, 2，李紅偉, 2，張振凌, 2，李 凱, 2*

基于熵權法結合層次分析法和反向傳播神經網絡優選大皂角油制工藝

王唱唱1，左蓓磊1，彭 新1，朱建光1，周 寧1, 2，李紅偉1, 2，張振凌1, 2，李 凱1, 2*

1. 河南中醫藥大學，河南 鄭州 450046 2. 河南省中藥特色炮制技術工程研究中心，河南 鄭州 450046

優選大皂角酥油制、羊脂油制炮制工藝，并評價不同油制對大皂角飲片質量的影響。采用正交試驗設計，以刺囊酸、色度值、飲片外觀性狀、總皂苷、水溶性浸出物、總多糖、得率為指標，采用熵權法-AHP計算復合評分，對輔料用量、烘烤時間、烘烤溫度3個因素進行考察，同時采用BP神經網絡尋求最佳工藝參數，優選大皂角酥油制、羊脂油制炮制工藝，并采用多元相關性分析評價不同油制大皂角飲片質量。酥油制大皂角的最佳工藝為每50克大皂角，用酥油7.5 g，烘烤時間20 min，烘烤溫度160 ℃；羊脂油制大皂角的最佳工藝為每50克大皂角，用羊脂油5.0 g，烘烤時間20 min，烘烤溫度140 ℃。相關性分析結果顯示，刺囊酸含量與*、*、*、*ab均呈顯著負相關，水溶性浸出物含量與*、*、*ab均呈顯著正相關。油制大皂角飲片質量與色度值存在一定的相關性，所優選的大皂角酥油制、羊脂油制工藝穩定，簡便易行，為大皂角相關產品的開發奠定基礎。

大皂角；炮制工藝；BP神經網絡；熵權法；層次分析；色度值；刺囊酸；水溶性浸出物

大皂角為豆科皂莢屬植物皂莢Lam.的干燥成熟果實，始載于《神農本草經》，具有祛痰開竅、散結消腫的功效，用于中風口噤、昏迷不醒、癲癇痰盛、關竅不通、喉痹痰阻、頑痰喘咳、咳痰不爽、大便燥結等[1-2]。大皂角中三萜類皂苷被認為是發揮生物活性的物質基礎之一，已有研究表明刺囊酸具有抗炎、抗氧化以及鎮痛活性[3-5]。

油制是傳統的炮制方法，炮制輔料常為羊脂油、酥油、麻油等。大皂角的炮制方法始載于《金匱要略》[6]，以酥油為輔料進行炮制，后世《三因及一病癥方論》[7]中也收載羊脂油作為輔料的炮制方法。為更好傳承大皂角油制方法，比較2種不同輔料對大皂角炮制后化學成分的變化，本實驗在查閱相關文獻以及預實驗的基礎上，以刺囊酸、色度值、飲片外觀性狀、總皂苷、水溶性浸出物、總多糖、得率等為指標，采用能更加全面評價炮制品質量的熵權法-AHP法，對炮制后的大皂角飲片進行綜合評分[8-10]。本實驗在正交試驗的基礎上，運用具有很強的非線性映射能力和柔性網絡結構的BP神經網絡[11]，對范圍內參數進行尋優，以期篩選大皂角的最佳炮制工藝，同時對油制大皂角飲片主要化學成分含量與色度值進行相關性分析，探討油制大皂角飲片質量與色度值的關系，為傳統以顏色評價質量的經驗性方法提供依據。

1 儀器與材料

1.1 儀器

島津LC-20ADXR高效液相色譜儀，日本島津公司；VA-400 IRIS視覺分析儀，阿默思上海儀器貿易有限公司；UV-3200S型紫外可見分光光度計，上海美譜達儀器有限公司；GTR16-2型高速冷凍離心機，北京時代北利離心機有限公司；Sartorius BT25S型十萬分之一電子分析天平，賽多利斯科學儀器有限公司；SX811便攜式pH計，上海三信儀表廠；優普超純水機，四川優普超純科技有限公司；KQ-500DV型數控超聲波清洗器，昆山市超聲儀器有限公司；HWL-125型電熱恒溫干燥箱，天津市萊玻特瑞儀器設備有限公司；HH-S2s數顯恒溫水浴鍋，金壇市大地自動化儀器廠；FA2104B型電子天平，上海越平科學儀器蘇州制造有限公司；LT3001E電子天平，常熟市天量儀器有限責任公司；ZNHW型智能控溫電熱套，上海科興儀器有限公司；SC-150T型粉碎機，上海尚層工貿有限公司。

1.2 材料

大皂角（編號S0）購自山東濟寧，經河南中醫藥大學藥學院李凱教授鑒定為豆科皂莢屬植物皂莢Lam.的干燥成熟果實；輔料酥油購自拉薩市城關區北京路沖賽康，昌都市軍親農業科技開發有限公司，批號20211116；羊脂油購自鄭州姚橋農貿批發市場，河北龍翔油脂有限公司，批號20190216；對照品刺囊酸（批號BL10B051）購自成都普思生物科技有限公司；對照品齊墩果酸（批號HA0820KA14）、無水葡萄糖（批號Y19F11J108781）及試劑磷酸二氫鉀（批號M22A11H111606）均購自上海源葉生物科技有限公司，質量分數均≥98%；甲醇、乙腈，色譜純，購于安徽天地高純有限公司；磷酸，色譜純，天津市科密歐化學試劑有限公司；其他試劑為分析純；實驗用水為雙蒸水。

2 方法與結果

2.1 大皂角的炮制

取大皂角（生品S0），刮去表面黑皮，洗凈，潤透，切長段，干燥，分別加入酥油、羊脂油拌勻，放入烘箱中烘烤，其中酥油制標記為S1～S9，羊脂油制標記為S10～S18。

2.2 總皂苷和總多糖含量測定[12-14]

2.2.1 對照品溶液的制備 精密稱取齊墩果酸對照品適量于10 mL量瓶中，用甲醇溶解并稀釋至刻度，得質量濃度為1.20 mg/mL的對照品溶液，備用。精密稱取無水葡萄糖對照品適量于10 mL量瓶中，用蒸餾水溶解并稀釋至刻度，得質量濃度為1.00 mg/mL的對照品溶液，備用。

2.2.2 供試品溶液的制備

（1）總皂苷供試品溶液：精密稱取大皂角樣品粉末（過4號篩）0.25 g，加含1%氨水的甲醇25 mL，精密稱定質量，超聲1 h（功率500 W），再次精密稱定質量，補足損失的質量后濾過，收集續濾液，即得。

（2）總多糖供試品溶液：精密稱取大皂角樣品粉末（過4號篩）0.8 g，加36 mL 80%乙醇超聲提取2次，每次1 h（功率500 W），提取液進行離心（3000 r/min、15 min、離心半徑10 cm），棄去上清液，揮干乙醇，加28 mL蒸餾水于50 ℃超聲提取2次，每次30 min，離心（3000 r/min、15 min、離心半徑10 cm），吸取上清液，即得。

2.2.3 紫外光譜法檢測

（1）總皂苷：精密吸取齊墩果酸對照品溶液及供試品溶液各100 μL，置10 mL具塞試管中，70 ℃水浴揮干溶劑，加入0.2 mL 5%香草醛-冰醋酸溶液，加入0.8 mL高氯酸，搖勻，55 ℃水浴20 min，流水冷卻至室溫，加入4 mL冰醋酸，另以甲醇同法顯色處理作為空白溶液，于556 nm處測定吸光度（）值。

（2）總多糖：精密吸取無水葡萄糖對照品溶液及供試品溶液各200 μL，置10 mL具塞試管中，精密加入5%苯酚溶液（4 ℃保存）1 mL，搖勻，迅速精密加入硫酸5 mL，搖勻，室溫放置5 min，置沸水浴中加熱10 min，取出，置冰水中冷卻，取出，另取空白對照溶液200 μL，于490 nm處測定值。

2.2.4 方法學考察

（1）線性關系考察：精密吸取不同稀釋倍數的齊墩果酸、無水葡萄糖對照品溶液，按“2.2.3”項下方法制備不同質量濃度的對照品溶液及空白溶液，分別于556、490 nm處測定值。分別以齊墩果酸、無水葡萄糖的質量濃度為橫坐標（），以值為縱坐標（）繪制標準曲線，得齊墩果酸回歸方程為＝1.248 2＋0.024 3，2＝0.999 3；無水葡萄糖回歸方程為＝0.973 0＋0.066 6，2＝0.998 8。結果表明，齊墩果酸在4.00～15.00 μg/mL與值呈良好線性關系，無水葡萄糖在2.00～13.40 μg/mL與值呈良好線性關系。

（2）精密度試驗：精密吸取齊墩果酸、無水葡萄糖對照品溶液，按“2.2.3”項下方法制備對應的對照品溶液及空白溶液，齊墩果酸對照品溶液于556 nm處測定值，重復6次，RSD值為0.12%，無水葡萄糖對照品溶液于490 nm處測定值，重復6次，RSD值為0.50%，表明該方法精密度良好。

（3）重復性試驗：精密稱取大皂角粉末6份，按“2.2.2”項下方法分別制備成供試品溶液，按“2.2.3”項下方法測定總皂苷、總多糖。結果總皂苷平均質量分數為3.89%，RSD值為1.60%，總多糖平均質量分數為2.01%，RSD值為1.78%，表明該方法重復性良好。

（4）穩定性試驗：精密稱取大皂角粉末，按“2.2.2”項下方法分別制備成供試品溶液，按“2.2.3”項下方法每隔20 min測定值，計算得到總皂苷、總多糖的RSD值分別為1.28%、1.08%，表明樣品溶液在2 h內穩定。

（5）加樣回收率試驗：精密稱取已測定總皂苷和總多糖含量的大皂角粉末，每份約0.125 g，0.400 g，各平行6份，分別精密加入與樣品中含量相當的對照品溶液，按“2.2.2”項下方法分別制備成供試品溶液，按“2.2.3”項下方法測定總皂苷及總多糖的值，計算平均加樣回收率。結果總皂苷及總多糖平均加樣回收率分別為101.37%、100.17%，RSD值分別為1.85%、1.60%，表明所建立含量測定方法準確度良好。

2.3 刺囊酸含量測定

2.3.1 色譜條件[5]色譜柱Zorbax Eclipse XDB- C18柱（250 mm×4.6 mm，5 μm）；流動相為乙腈-磷酸二氫鉀溶液（64∶36），以磷酸調pH 3.2；體積流量為1 mL/min，檢測波長為210 nm，色譜柱溫度為30 ℃，進樣量為10 μL。

2.3.2 供試品溶液的制備[15]精密稱取大皂角粉末2.0 g（過4號篩），用濾紙包裹，置索式提取器中，加三氯甲烷80 mL，水浴加熱索氏提取1 h（80 ℃），放冷，回收三氯甲烷溶劑。藥粉揮干溶劑，再次置索氏提取器中，加入甲醇80 mL，繼續提取4 h，揮干溶劑，加入80 mL新配置的20%鹽酸，回流2 h，放冷，抽濾，去除水相，收集沉淀物，揮干，用濾紙包好干燥物，置索氏提取器中用甲醇提取至無色，精密量取甲醇提取物10 mL，稀釋至25 mL，經0.22 μm有機微孔濾膜濾過后作為供試品溶液。

2.3.3 對照品溶液的制備 精密稱取刺囊酸對照品4.15 mg，置5 mL量瓶中，加入甲醇溶解并稀釋至刻度，搖勻，即得到質量濃度為0.83 mg/mL的刺囊酸對照品儲備液。

2.3.4 線性關系考察 將“2.3.3”項下配制的對照品溶液按照分別配置成質量濃度為221.360、110.680、55.340、27.670、13.835 μg/mL的溶液，按“2.3.1”項所述的檢測條件進行分析，以對照品的質量濃度為橫坐標（），相應峰面積為縱坐標（），繪制標準曲線，刺囊酸回歸方程為＝5.0×106－6 713.3，2＝0.999 7，線性范圍為13.835～221.360 μg/mL。

2.3.5 專屬性考察 精密吸取供試品溶液、對照品溶液以及甲醇溶液按“2.3.1”項色譜條件進樣測定，色譜圖見圖1。

圖1 甲醇(A)、刺囊酸對照品(B)、大皂角樣品(C)的HPLC圖

2.3.6 精密度試驗 取質量濃度為0.276 7 mg/mL的對照品溶液，按“2.3.1”項下色譜條件連續進樣6次，刺囊酸峰面積的RSD值為0.33%，表明該儀器精密度良好。

2.3.7 重復性試驗 取樣品6份，按照“2.3.2”項下方法制備供試品溶液，按“2.3.1”項下色譜條件測定刺囊酸的峰面積，計算刺囊酸的平均質量分數和RSD值，分別為0.31%、1.36%，表明本方法重復性良好。

2.3.8 穩定性試驗 精密吸取同一供試品溶液，分別在不同時間（0、2、4、6、8、10、12、24 h）進行分析，刺囊酸峰面積的RSD值為0.83%，結果表明供試品溶液在24 h內穩定性良好。

2.3.9 加樣回收率試驗 精密稱取已知含量的大皂角粉末，平行6份，分別精密加入與樣品中含量相當的刺囊酸對照品溶液，按照“2.3.2”項下方法制備供試品溶液，以“2.3.1”項下色譜條件進行分析，計算平均加樣回收率為98.20%，RSD值為2.06%。

2.4 水溶性浸出物含量測定

按照《中國藥典》2020年版四部浸出物測定法（通則2201），采用熱浸法，測定浸出物的含量。

2.5 色度值的測定

2.5.1 測定方法 開機穩定后，校正鏡頭曝光度和焦距，并用24色色彩校正板放入托盤中進行校準，使用Basler-12 mm鏡頭，光源D 65，頂部及底部照明，重復拍照模式。取大皂角粉末適量于樣品盤中，均勻鋪平，重復3次，消除背景后記錄顏色亮度（*）、紅綠色度（*）、黃藍色度（*），取平均值，計算總色度值*ab［*ab＝(*2＋*2＋*2)1/2］，結果見表1。

2.5.2 精密度試驗 取生品粉末適量，重復測量6次，結果*、*、*的RSD分別為0.23%、0.17%、0.22%，表明儀器精密度良好。

2.5.3 重復性試驗 取生品粉末適量，精密稱定6份，每份測量1次，結果*、*、*的RSD分別為0.13%、0.56%、1.15%，表明該方法重復性良好。

2.5.4 穩定性試驗 取生品粉末適量，分別于0、2、4、6 h，進行樣品顏色測定，結果*、*、*的RSD分別為0.20%、0.18%、0.41%，表明該樣品在6 h內穩定性良好。

2.6 外觀性狀評分

油制品外觀性狀一般應呈焦黃色、質地酥脆、且輔料油被吸盡。外觀評分采用總分100分制，評分項目包括表面顏色、酥脆程度、輔料吸收情況；其中表面焦黃，計30～40分；表面微黃，計20～30；表面深黃，計10～20分。質地酥脆，計30～40；質地較脆，計20～30；質地不酥脆，計10～20分。油被吸盡，計15～20；油有剩余，計10～15；油量不足，計5～10分。飲片性狀評分通過10名專家同時評分取平均值，結果見表1。飲片外觀性狀及顏色見圖2。

表1 大皂角不同炮制品及生品的色度值

圖2 GSF飲片外觀性狀及顏色

2.7 熵權法-AHP計算復合評分

2.7.1 熵權法確定權重 熵權法是一種根據多項指標所提供的信息來確定各指標權重的客觀賦權法。信息熵作為體系混亂程度的度量，指標熵值越小，它所蘊涵的信息量越大，在綜合評價中所起作用也越大，其權重也應越高[16]。各項指標數據經標準化、歸一化（P*）、信息熵（Q）計算，最終計算得到指標權重（W）。酥油制大皂角，飲片外觀性狀、刺囊酸、總皂苷、總多糖、水溶性浸出物、得率的權重分別為0.175 2、0.208 9、0.109 8、0.161 5、0.219 6、0.125 0；羊脂油制大皂角，飲片外觀性狀、刺囊酸、總皂苷、總多糖、水溶性浸出物、得率的權重分別為0.129 8、0.245 6、0.078 1、0.192 8、0.236 9、0.116 7。

指標標準化值＝(實測值－最小值)/(最大值－最小值)

P*＝P/P

W＝(1－Q)/(－∑Q)（為指標個數）

2.7.2 AHP確定權重 AHP法是根據指標成對比較的優先判斷矩陣方法。根據2種不同輔料對大皂角進行炮制后各指標性成分的增減變化，將各指標成分的含量、炮制得率作為權重指標予以量化，即6項指標分成6個層次，確定各指標的優先順序為外觀性狀＞刺囊酸含量＞水溶性浸出物含量＞總皂苷含量＞總多糖含量＞得率，構建成對比較的優先判斷矩陣，并賦予各項指標的相對評分[17]。根據評分結果，6項指標飲片外觀性狀、刺囊酸、總皂苷、總多糖、水溶性浸出物、得率經層次分析后得到的權重系數分別為0.382 5、0.250 4、0.100 6、0.064 1、0.159 6、0.042 8，用r表示。一致性比例因子 （CR）＝0.019 4＜0.10，即指標優先比較判斷矩陣合理，權重系數有效。

2.7.3 熵權法-AHP權重系數確定 熵值表現了指標的離散程度，離散程度大的指標具有較大的權重，因而僅憑借熵權法賦權可能使重要指標因離散程度小而權重較小；AHP法側重于決策者的主觀愛好，而熵權法側重于挖掘數據本身所蘊含的客觀信息，因此，將主觀權重與客觀權重綜合考慮，采用AHP得主觀權重系數（r），運用熵權法得客觀權重系數（W），將主觀權重系數和客觀權重系數綜合考慮，按照下列公式計算綜合權重（Z）。

Z＝rW/rW

酥油制大皂角飲片外觀性狀、刺囊酸、總皂苷、總多糖、水溶性浸出物、得率的復合權重分別為0.345 9、0.309 5、0.060 9、0.061 1、0.193 1、0.029 5；羊脂油制大皂角飲片外觀性狀、刺囊酸、總皂苷、總多糖、水溶性浸出物、得率的復合權重分別為0.285 0、0.353 1、0.045 1、0.071 0、0.217 1、0.028 7。

2.7.4 熵權法-AHP的可行性驗證 將不同輔料（酥油、羊脂油）炮制大皂角的熵權法、AHP 2種評分方法的指標賦權值分別導入SPSS 25.0軟件進行Pearson相關性分析，不同輔料炮制的熵權法和AHP權重的相關系數分別為0.508 0、0.169 0，表明采取熵權法和AHP計算綜合評分的方法不具有相似性；將兩種方法所得權重系數計算各自的綜合評分，再進行Pearson相關性分析。結果顯示，不同輔料炮制的熵權法和AHP權重的相關系數分別為0.846 0、0.673 0，值分別為0.004 0、0.047 0，表明2種方法可相互借鑒，具有良好的可行性。

2.8 正交試驗設計及復合評分結果分析

取同一批大皂角飲片18份，每份50 g，按表2實驗設計，其中9份加入酥油拌勻，9份加入羊脂油拌勻，分別置烘箱內烘烤，取出放涼，即得。基于文獻及預實驗，輔料用量為15%時可基本吸盡，故設置為10%、15%、20%，烘烤的最佳時間范圍為

15～25 min，烘烤時間定為15、20、25 min，烘烤的溫度最佳時間范圍為120～160 ℃，烘烤溫度定為120、140、160 ℃。2種不同輔料（酥油、羊脂油）對大皂角進行炮制的各指標數據見表3，復合評分結果見表4，直觀分析見表5、6，方差分析結果見表7、8。

表2 正交因素水平

方差結果顯示，酥油制大皂角炮制工藝僅AHP綜合評分存在顯著差異，熵權法所得各因素對綜合評分無顯著性差異。各因素對熵權-AHP復合評分的影響順序為A＞B＞C，最佳工藝為A2B2C3，即每50克大皂角，用酥油7.5 g，烘烤20 min，烘烤溫度160 ℃；羊脂油制大皂角優選的最佳工藝為每50 g大皂角，用羊脂油5.0 g，烘烤15 min，烘烤溫度140 ℃。

表3 油制大皂角飲片各指標結果

表4 酥油制和羊脂油制大皂角熵權-AHP復合評分的正交試驗結果

表5 酥油制大皂角正交試驗直觀分析

表6 羊脂油制大皂角正交試驗直觀分析

表7 酥油制大皂角方差分析

表8 羊脂油制大皂角方差分析

2.9 BP神經網絡建模及工藝優化

借助Matlab R2018a軟件建立反向傳播（BP）神經網絡模型[18]。輸入層為輔料用量、烘烤時間及烘烤溫度，輸出層為熵權-AHP復合評分，隱藏層節點為4，訓練函數、學習函數、激活函數均為默認創建網絡。

分別將酥油制及羊脂油制的9組正交試驗數據以留一交叉法進行訓練，再分別將9組數據作為訓練集和驗證集，通過誤差值對模型進行評估，9組數據預測的絕對誤差，其中酥油制均≤0.004 5，羊脂油制均≤0.011 7，表明模型具有較好的精度。

由圖3-1A可知，樣本迭代到第5步達到最好的網絡驗證性能；由圖3-2A可知，樣本迭代到第4步達到最好的網絡驗證性能。均方誤差值分別為0.007 055、0.012 946。

將9組數據實測值與預測值進行比較（圖3-1B、3-2B），表明所建立的模型穩定可靠，其中圖3-1A、B為酥油制；圖3-2A、B為羊脂油制。再分別以9組數據作為訓練集，在上述建模條件對復合評分進行預測。在正交試驗參數基礎上，設置各輔料用量為10%～20%（步長2.5%），烘烤時間15～25 min（步長2.5 min），烘烤溫度120～160 ℃（步長5 ℃），通過所建立的模型計算復合評分，預測評分結果見表9、10。

由表9可知，酥油制時，隨著酥油用量的增加，復合評分總體呈先升高后降低的趨勢，酥油用量為15%時復合評分最高；當酥油用量適宜時，復合評分隨烘烤時間增加而升高，隨著烘烤時間的延長，復合評分呈降低的趨勢（22.5～25 min），所以烘烤時間不易太長，隨著烘烤溫度增加，復合評分呈升高的趨勢，酥油制大皂角的最佳工藝為15%，烘烤20 min，溫度155 ℃。

由表10可知，羊脂油制時，隨著羊脂油用量的增加，復合評分呈降低的趨勢，說明輔料不宜太多，羊脂油用量為10%時復合評分最高，隨著烘烤時間的增加，綜合評分呈升高的趨勢，隨著溫度的升高，復合評分先升高后降低，溫度為145 ℃時復合評分最高。羊脂油制大皂角的最佳工藝為10%，烘烤時間15 min，烘烤溫度145 ℃。

1-酥油制 2-羊脂油制 A-網絡驗證 B-預測值與實測值比較

表9 酥油制大皂角BP神經網絡預測評分

表10 羊脂油制大皂角BP神經網絡預測評分

2.10 工藝驗證

分別以BP神經網絡篩選的最佳工藝、正交試驗篩選的最佳工藝（A2B2C1）及最高復合評分工藝（A2B2C3），以酥油為輔料炮制9批次飲片，編號1～9；分別以BP神經網絡篩選的最佳工藝、正交試驗篩選的最佳工藝（A1B2C2）及最高復合評分工藝（A1B2C2），以羊脂油為輔料炮制9批次飲片，編號10～18，各項指標結果見表11。結果顯示，正交試驗篩選的最佳工藝與BP神經網絡預測最佳工藝評分相近，說明BP神經網絡預測結果良好。

表11 油制大皂角工藝驗證結果

2.11 油制大皂角有效成分含量與色度值相關性分析[19]

按照所優選油制工藝炮制6批大皂角飲片，采用SPSS 25.0統計軟件將總皂苷、總多糖、刺囊酸、水溶性浸出物含量與色度值*、*、*、*ab進行相關性分析，見表12。結果顯示，刺囊酸含量與*、*、*、*ab均呈顯著負相關，水溶性浸出物含量與*、*、*ab均呈顯著正相關。

表12 6批油制大皂角飲片有效成分含量與色度值相關性分析

3 討論

3.1 大皂角指標成分的選擇及炮制工藝篩選方法的確立

大皂角中主要含有皂苷和多糖類成分，其中皂苷類成分有抗癌、抗病毒、調節免疫功能、防治心血管疾病等功效；大皂角主要用來祛痰，其發揮祛痰作用的機理為刺激性祛痰，但水溶性多糖類成分含量較高時可能導致刺激性較大，所以本研究將總多糖該指標設定的權重較低。刺囊酸為五環三萜類皂苷元，已有研究表明刺囊酸具有抗炎、抗氧化以及鎮痛活性。其次外觀性狀也是評價飲片質量至關重要的因素，所以本研究通過測定不同炮制品的色度值、并結合外觀評分對外觀性狀進行比較。同時通過主客觀因素（AHP-熵權法）進行復合評分，主觀評分采用層次分析法（AHP），客觀評分采用熵權法。除此之外，主觀評分法還包括G1法，客觀評分法還包括主成分分析法[20]。

3.2 炮制前后各指標變化情況

以2種不同輔料（酥油、羊脂油）對大皂角進行炮制后，各指標成分含量較生品均發生變化。其中刺囊酸、總皂苷的含量明顯升高，可能在炮制過程中溫度適中（文火），沒有造成皂苷類成分的降解，同時總皂苷在炮制過程中有一部分會轉變成皂苷元，從而使刺囊酸含量增加[21]；水溶性浸出物的含量有升有降，可能是因為大皂角中含有較大一部分的皂苷和水溶性多糖，在炮制前需要對大皂角浸潤、切段，導致水溶性浸出物的含量降低，而炮制過程中的烘烤溫度以及時間適宜時會促使大皂角組織結構變得疏松，從而利于成分的溶出，水溶性浸出物的含量升高；總多糖的含量較生品升降不一，總體呈降低趨勢，可能與炮制過程中具有刺激咽喉的水溶性多糖的降低有關，這與炮制消除刺激性認識是相符的[22]。

3.3 不同輔料對大皂角炮制的差異性分析

不同輔料對大皂角進行炮制，各成分含量也不相同。顯著性分析結果顯示，酥油炮制大皂角，其刺囊酸、總皂苷、總多糖含量較羊脂油炮制時高，而水溶性浸出物含量則呈現相反的結果，這可能與酥油和羊脂油中主要化學成分不同有關。酥油中不飽和脂肪酸高于40%，功能性脂肪酸包括共軛亞油酸、二十碳五烯酸、二十二碳六烯酸、α-亞麻酸、花生四烯酸等含量較高[23-24]，羊脂油中含有大量脂肪酸類成分，如油酸、硬脂酸、棕櫚酸、甘油酯等。不同油制大皂角飲片有效成分含量與色度值進行相關性分析，結果表明，刺囊酸含量與*、*、*、*ab均呈顯著負相關，水溶性浸出物含量與*、*、*ab均呈顯著正相關，表明通過對顏色的量化可以客觀地初步判斷油制大皂角中刺囊酸含量、水溶性浸出物的變化趨勢。從2種不同輔料炮制大皂角得率來看，羊脂油制的大皂角得率更高，可能與羊脂油較酥油更易被吸收，導致不同輔料炮制后各成分含量存在差異，但其具體原因還需要進一步研究。現在已有研究表明羊脂油中脂肪酸類成分具有脂肪長鏈以及表面活性，可以促進形成膠束、囊泡等多種藥物載體的超分子自組裝體結構[25-26]，然而酥油是否具有這些作用還有待考證。

本研究通過使用不同油為輔料對大皂角進行炮制，采用正交試驗設計，優選最佳炮制工藝，同時采用BP神經網絡對最佳炮制工藝進行預測。分別運用最佳油制工藝對大皂角進行炮制，并采用多元相關分析研究不同油制大皂角飲片顏色與飲片質量的相關性，探討了輔料油對油制大皂角飲片質量的影響，同時為油制大皂角特色炮制品的傳承以及臨床合理應用奠定一定的基礎。

利益沖突 所有作者均聲明不存在利益沖突

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Optimization ofoil processing technology based on entropy method combined with analytic hierarchy process and BP neural network

WANG Chang-chang1, ZUO Bei-lei1, PENG Xin1, ZHU Jian-guang1, ZHOU Ning1, 2, LI Hong-wei1, 2, ZHANG Zhen-ling1, 2, LI Kai1, 2

1. Henan University of Chinese Medicine, Zhengzhou 450046, China 2. Henan Research Center for Special Processing Technology of Chinese Medicine, Zhengzhou 450046, China

To optimize the best way to process Dazaojiao(, GSF) using two different ingredients named butter and suet oil, and explore the influence of different kinds of oil on the quality of the oil made GSF.Based on the orthogonal experiment, the contents of the echinocystic acid, chromatic value, appearance characteristics of the pieces, total saponins, water-soluble leachate, total polysaccharide in GSF and yield were taken as indexes. The entropy-AHP was used to calculate the composite score, the influence of the ratio of ingredients (include butter and suet oil), baking time, baking temperature on the quality of GSF was investigated, at the same time, BP (back propagation) neural networks was used to seek the best processing parameters and optimize the best way to process GSF. Multivariate correlation analysis was used to evaluate the quality of different oil made GSF.The best processing method of butter made GSF was as follows: 50 g of GSF, 7.5 g of butter, 160 ℃ of butter processing temperature and 20 min of butter processing time. The best processing method of suet oil made GSF was as follows: 50 g of GSF, 5.0 g of suet oil, 140 ℃ of suet oil processing temperature and 20 min of suet oil processing time. Correlation analysis results showed that the content of echinocystic acid was showed a negative correlation with chromatic values*,*,*,*ab, the content of water-soluble leachate showed a positive correlation with chromatic values*,*,*ab.The quality of oil made GSF has certain correlation with chromatic value, the preferred GSF butter, suet oil production process is stable, simple and easy to carry out, laying the foundation for the development of GSF related products.

; processing technology; BP neural networks; entropy method; analytic hierarchy process; chromatic value; echinocystic acid; water-soluble leachate

R283.1

A

0253 - 2670(2022)15 - 4687 - 11

10.7501/j.issn.0253-2670.2022.15.012

2022-02-13

河南省高校科技創新人才支持計劃（21HASTIT047）；河南省中醫藥科學研究專項課題（20-21ZY1007）；河南省中醫藥科學研究專項課題（20-21ZY2155）

王唱唱（1996—），女，碩士研究生，主要從事中藥炮制物質基礎及炮制機制研究。E-mail: 2461024874@qq.com

通信作者：李 凱，男，教授，博士生導師，從事中藥炮制研究。Tel: (0371) 65962746 E-mail: cpulikai@163.com

[責任編輯 鄭禮勝]