基于OMI數據的福建省對流層臭氧總量時空分布特征研究*

任賽賽 鄧慧穎 蓋宸德 王 宏

(1.福建省災害天氣重點實驗室，福建 福州 350007；2.莆田市氣象臺，福建 莆田 351100；3.武夷山國家氣候觀象臺，福建 南平 354300；4.南平生態與農業氣象試驗站，福建 南平 354200；5.福建師范大學，福建 福州 350007；6.福建省氣象科學研究所，福建 福州 350007)

臭氧(O3)是大氣中復雜光化學反應的產物，是對流層和平流層大氣化學過程的核心，影響著大氣化學的循環和平衡，是全球環境變化的焦點。對流層臭氧既是全球性污染物，又是一種重要的溫室氣體，對氣候環境、生態環境及人類生存環境等產生重要影響，因此，開展對流層臭氧總量的監測及規律分析具有重要意義[1-3]。

近年來，對臭氧時空特征的研究取得了很多成果，但研究多局限于單點觀測，無法獲得立體與平面的高分辨率臭氧的空間分布結構。隨著遙感空間技術的發展，衛星遙感為獲取全球或區域尺度的臭氧監測數據提供了可能[4-6]。國內外學者常利用臭氧監測儀OMI(Ozone Monitoring Instrument)數據分析臭氧柱濃度變化特征，并將衛星反演結果和數值模式、激光雷達和地面臭氧監測數據等進行對比。Wang等[7]的研究表明，OMI反演數據和空氣質量模型的誤差范圍在10%以下。陳雪萍等[8]利用OMI傳感器衛星反演數據分析發現，2006—2016年寧夏地區對流層臭氧總量的年際分布呈先升后降的趨勢，季節變化規律為春季>冬季>夏季>秋季；空間分布上，臭氧柱濃度高值區分布在寧夏的北部及西南部地區，且隨著年際變化，高值區表現出由北向南、由東向西移動的變化特征。劉小正等[9]基于OMI數據，分析了我國中東部城市近地面臭氧時空分布特征，指出2005—2014年中國中東部地區近地面濃度明顯增加，京津冀地區的臭氧柱濃度漲幅超過長三角和珠三角地區；結合臭氧激光雷達和地面臭氧監測數據對衛星反演結果進行比較，三者顯示了較好的一致性，由此證明使用OMI衛星反演的數據來研究長時間范圍內近地層臭氧變化是一種可行的方法。鑒于此，本文描繪福建省對流層臭氧總量的時空分布特征，開展其與近地面受人為活動和經濟活動影響較大臭氧時空分布規律的對比分析，探究二者的異同點和影響因素，同時也為福建邵武臭氧探空觀測試驗獲取的對流層臭氧總量、校驗OMI衛星遙感反演的對流層臭氧總量做好前期數據準備工作。

1 資料來源與處理

對流層臭氧總量數據來源于搭載在EOS-Aura衛星上的OMI/MLS探測器的臭氧格網資料(單位：DU)，空間分辨率為1°×1.25°，通過Python處理原始文件，獲取1000hPa～150 hPa(13 km左右)福建省對流層臭氧總量，再運用ArcGIS軟件對每日點數據進行克里金插值、裁剪及月、季、年度平均值計算，根據最終結果繪制年均、季均和月均臭氧總量分布圖，得到福建省9個設區市的對流層臭氧柱濃度值，并與近地層臭氧分布規律進行對比。

近地層臭氧觀測資料來自2015—2020年福建省環境監測站國控點(排除清潔對照點)的臭氧質量濃度逐時連續監測數據。依照《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)和《環境空氣質量指數(AQI)技術規定(試行)》(HJ 633—2012)，處理和計算近地層臭氧濃度年平均、季平均和月平均等資料。

2 結果與分析

2.1 空間變化特征

圖1為基于OMI數據的2015—2020年福建省及周邊對流層臭氧總量空間分布圖，由圖1結合插值得到的福建省9個設區市(位置見圖2)對流層臭氧柱濃度數據，可見2015—2020年福建省對流層臭氧總量在空間上總體呈現西北部高、東南部低，與陳雪萍等[8]分析的寧夏地區臭氧總量空間分布規律類似。沿海地區人為活動頻繁、經濟發達的城市群對流層臭氧總量在空間上呈現北部沿海地區高于中南部沿海地區的態勢，這兩類空間分布規律與近地層因人為活動和經濟活動影響下臭氧的空間分布規律有很大差異。王宏等[10]研究表明，受地形地貌、植被分布、經濟發展水平、人口密度、汽車保有量等諸多因素影響，福建省近地層臭氧的空間分布規律是西北部低、東南部高，內陸地區明顯低于沿海地區，且中南部沿海地區明顯高于北部沿海地區，所以分析得到福建省對流層臭氧總量空間分布狀態與近地層臭氧分布空間規律呈現相反狀態。

(a)2015年

(b)2016年

(c)2017年

(d)2018年

(e)2019年

(f)2020年

對比福建省9個設區市(位置見圖2)，2015—2020年對流層臭氧總量平均值(見表1)，從高到低排序為南平市>寧德市>福州市>莆田市>泉州市>三明市>廈門市>漳州市>龍巖市，南平市對流層臭氧總量年平均值最高，為452.2 DU，龍巖市臭氧總量年平均值最低，為441.1 DU，自北而南依次降低(均值上標是排序序號)，特征明顯。

圖2 福建省城市分布示意圖(藍色方框內區域為近地層臭氧濃度高值區)

而近地層這6年的臭氧年平均濃度(臭氧8小時滑動平均最大值的年平均濃度)排序為莆田市>泉州市>漳州市>福州市>寧德市>廈門市>南平市>龍巖市>三明市(見表1)，莆田市近地層臭氧總量年平均值最高，為95.3 μgm-3，三明市年平均值最低，為69.7 μgm-3。該順序與人類活動、工業布局、經濟發展等導致臭氧前體物的排放量大小密切相關，由于莆田市和泉州市及其沿海興化灣、湄洲灣、泉港一帶(位于圖2藍色方框內)集中分布著江陰化工工業園、湄洲灣北岸工業園區、泉港石化工業園區和泉惠石化工業園區等，被大型污染源包圍的莆田市和泉州市臭氧前體物高，導致該區域臭氧濃度全省最高，臭氧污染天數全省最多[10]。

表1 2015—2020年福建省對流層臭氧總量和近地層臭氧濃度排序對比

2.2 時間分布特征

2.2.1 年際變化

從圖1可以看出，2015—2020年福建省對流層臭氧年總量變化特征明顯，對流層臭氧總量變化排序為2019年>2020年>2018年>2015年>2017年>2016年，總體上臭氧總量變化呈增加的趨勢，其中2019年最高，達到4190.7 DU，其次是2020年(4071.8DU)，2016年(3839.1DU)最低，這與近地層臭氧年際變化趨勢不同，近地層臭氧濃度年際排序為2018年>2017年>2019年>2020年>2015年>2016年，二者年際排序相關性較差。由于近地層臭氧濃度的變化受天氣氣候因素影響非常大[10-13]，主要有以下研究結果：①福建省近地層臭氧濃度的年際變化與ENSO的年際變化存在著一定的關系，O3 Z指數與Nio Z海溫距平指數呈現明顯的負相關關系，且在滯后3個月時二者相關(絕對值)達到最大，加權平均后，相關系數為-0.5102，通過α=0.01置信度檢驗[10]；②福建省近地層臭氧濃度與高溫、平均氣溫、日照時數、太陽總輻射呈現顯著的正相關關系，與云量、相對濕度、降水量呈現顯著的負相關關系，受偏南和偏東風影響時臭氧濃度較高，在SSE(南南東)方位上臭氧小時濃度超標率最高[11-12]；③臭氧超標日天氣型主要有變性冷高壓、地面倒槽和鋒前暖區等強暖性且非常不利于污染物擴散的天氣系統，導致臭氧平均濃度值最高的天氣型是臺風(熱帶輻合帶)外圍，最低的是低渦鋒面系統[12-13]。因此，前者的年際排序結果也間接地說明福建省對流層臭氧年總量變化受天氣氣候變化的影響不大。

2.2.2 季節變化

季節劃分以3—5月為春季，6—8月為夏季，9—11月為秋季和12月—次年2月為冬季[14]。經統計，對流層臭氧總量的季節分布呈現春季>夏季>秋季>冬季的趨勢(見圖3)，季節波動區間較小，在31.8～42.9DU之間。

(a)春季

(b)夏季

(c)秋季

(d)冬季

而近地層臭氧濃度季節波動大，近地層濃度最高(秋季)的臭氧平均濃度值是最低(冬季)的1.38倍(見圖4)，近地層臭氧季節分布規律呈現春季>秋季>夏季>冬季的趨勢，與前者不同的是近地層秋季臭氧濃度明顯高于夏季，與春季相當。王宏等[15]研究表明，在福建省一年中，春季和秋季是臭氧濃度最高、超標天數最多的季節，雖然夏季氣溫高、太陽輻射強、日照時間長，最有利于臭氧的形成，但由于夏季大氣熱力和動力條件較好，即大氣的垂直擴散能力較強，所以高濃度臭氧持續時間不長，夜里濃度值下降很快，且谷值很低，所以一般夏季只有午后臭氧峰值高，易出現小時濃度超標，但平均臭氧濃度不高，也不易形成超標現象。但對流層臭氧總量夏季是高于秋季和冬季的，說明太陽輻射強、高溫的氣象條件有利于對流層臭氧生成。

圖4 2015—2020年福建省對流層臭氧總量與近地層臭氧季節分布波動對比圖

2.2.3 月變化

分析福建省對流層臭氧總量的月分布狀況，得出以下結論：①對流層臭氧總量月分布呈現單峰型，峰值區出現在4—6月(見圖5)，最大值出現在5月，其次是4月和6月，3月與8—9月相當，最低值出現在1月；②9個設區市對流層臭氧總量月分布規律趨勢非常一致，只是在數據量有空間分布的差異，且7月和8月的離散度較大(即不同城市在7—8月對流層臭氧總量差異是一年中最明顯的)。該分布狀況與近地層臭氧有所不同，王宏等[15]分析得到，福建省近地層臭氧月分布呈現明顯的雙峰型結構，9—10月是臭氧平均濃度最高的月份，其次是4—5月(近6年平均是4—5月最高，9—10月次高)，最低值出現在12月—次年1月，且近地層臭氧濃度在6—8月是次低值，這是對流層臭氧總量月分布狀態最大的不同；另外，不同城市、相同月份臭氧濃度值均差異很大，即空間離散度很大，而對流層臭氧總量除了7月、8月，其他月份不同城市之間差異很小。

圖5 2015—2020年福建省對流層臭氧總量月分布圖

3 結論與討論

①福建省對流層臭氧總量空間分布總體呈現西北部高、東南部低的狀態，與我國對流層臭氧總量的分布狀態和緯向差異一致，與近地層臭氧分布空間規律呈現相反狀態，與人為活動、經濟活動的相關性不大。

②從時間分布規律看，2015—2020年福建省對流層臭氧總量年際變化呈現增加的趨勢，2019年達到最高值。四季臭氧總量表現為春季>夏季>秋季>冬季，且季節波動區間較小。對流層臭氧總量月分布呈現單峰型，峰值區出現在4—6月，最低值出現在1月。近地層臭氧濃度峰值出現在2018年，春季臭氧濃度最大，秋季臭氧濃度明顯高于夏季，冬季最低，且季節波動大。近地層臭氧濃度月分布呈現明顯的雙峰型結構，高值出現在9—10月和4—5月，最低值出現在12月—次年1月。

③對流層臭氧總量無論是年際分布、季節分布還是月分布規律與近地層有一些相同之處，但不同點更多，這表明對流層臭氧總量受天氣氣候變化、人為活動的影響不如近地層明顯。