基于介質超表面角度復用的太赫茲增強吸收譜

李向軍，馬 嬋，嚴德賢，裘國華,2，趙 楊，楊 佶，郭世輝

（1. 中國計量大學 浙江省電磁波信息技術與計量檢測重點實驗室, 浙江 杭州 310018；2. 中國計量大學 太赫茲研究所, 浙江 杭州 310018；3. 浙江中環檢測科技股份有限公司, 浙江 溫州 325000）

1 引 言

太赫茲通常指頻率為0.1～10.0 THz (1 THz=1012Hz) 的電磁波[1-2]，該波段空間分辨率比下臨的微波波段更好，穿透性也比上臨紅外線更強。不僅如此，太赫茲的頻段能夠直接探測到有機生物分子的獨特指紋譜，在生物安全、國土安全、環境保護等領域具有巨大應用價值[3-6]。然而，微量物質的太赫茲吸收譜測量仍非常有挑戰性。目前通過壓片技術測量固體樣品的太赫茲吸收譜，通常需要幾百毫克至幾克的待測物。為了測量微量樣品對太赫茲波的響應，需要額外的增強結構增強待測物與電磁波的相互作用，如光子晶體光纖[7]、諧振腔[8]、金屬光柵[9]、金屬開口諧振環超表面[10-11]、全介質超表面[12]、石墨烯[13]等結構。與可見光和紅外波段類似[14-16]，太赫茲亞波長結構陣列組成的超表面結構是一類主要的敏感結構[17-18]。

然而，目前多數太赫茲或其他波段超表面高靈敏度傳感器是基于高Q諧振結構的單頻率諧振峰隨微量待測物折射率變化的原理制備的。這些高Q結構只能在單頻點增強波與物質的相互作用，不能識別微量待測物較寬的特征吸收譜。而參數復用太赫茲超表面可以利用多個不同尺寸單元結構的超表面或多個入射波角度產生一系列諧振峰增強波與物質的相互作用，特別是這些諧振峰的峰值隨待測物吸收譜的改變而改變，包絡線與待測物特征吸收譜的形狀一致，而幅度比未增強吸收譜大幅度提高。該復用機制可以直接顯著增強微量待測物的太赫茲指紋吸收譜，因此擁有巨大的應用價值。

2019 年，A. Leitis 等人發現支持連續域束縛態（Bound State in the Continuum, BIC）的高Q全介質超表面在角度復用后，諧振峰在中紅外波段覆蓋較寬頻帶，特別是其峰值幅度隨微量待測物的吸收譜發生等比例劇烈改變，諧振峰包絡組成的待測物吸收譜幅度是直接測量的 50 倍，檢測靈敏度可達3 000 分子/μm2[19]。在他們另外的工作中，相同單元結構經過幾何復用后，吸收譜增強了60倍[20]。隨后Y. Zhong 等基于類似形狀的BIC 結構利用角度復用得到了5 μm 厚乳糖薄膜太赫茲增強吸收譜[21]，探測靈敏度達到59.35 mg·cm-2。但該結構需要將硅片減薄和與石英基底鍵合，制作工藝相對復雜。J. Zhu 等基于光柵結構利用角度復用的方法在紅外波段模擬增強了hBN 的吸收譜，增加幅度大約為31.6 倍左右[22]，在太赫茲波段模擬增強了乳糖和2.4-DNT 的吸收譜，幅度平均達到20 倍左右[23]。

本文提出了一種基于角度復用介質超表面用于乳糖的太赫茲吸收譜增強。超表面由高阻硅襯底上的十字形硅陣列組成，具有高Q諧振特性[24]，同時與金屬光柵或金屬超表面相比，該超表面的材料具有低損耗特性，使得局域場的能量更多地被待測物而不是被金屬結構吸收。這有利于進一步提高待測物吸收譜的增強效果。其單元結構為對稱的十字結構，與襯底材料相同，減少了加工難度，有利于實際應用。通過改變太赫茲波的入射角度，該介質超表面諧振峰頻率可覆蓋0.50～0.57 THz。同時，在該超表面上覆蓋0.5～2.5 μm厚的α-乳糖作為待測物時，仿真分析了經超表面角度復用后的吸收譜。結果表明：超表面吸收譜的諧振峰幅度隨待測物的吸收譜大幅度改變，其包絡線組成的增強吸收譜比沒有單元結構時增強最多可達82.59 倍。仿真結果表明：經過角度復用，該介質超表面對增強太赫茲吸收譜方面有很大潛力，經過針對不同波段的優化設計，可用于檢測不同特征峰微量有機物質，尤其是制作工藝相對簡單，易于實際應用。

2 工作原理與結構設計

本文設計的介質超表面及角度復用結構工作原理如圖1(a)(彩圖見期刊電子版)所示，由十字型結構周期性排列在襯底上組成，結構與襯底都采用高阻硅，太赫茲波段高阻硅的介電常數實部為11.9，虛部損耗很小，仿真計算中不予考慮。圖1(b)(彩圖見期刊電子版)為介質超表面的單元結構，其中單元周期px=175 μm、py=145 μm，十字結構的硅條長度為l=145 μm，寬度為w=39 μm，高度為h=108 μm，襯底的厚度為t=48 μm。為了驗證超表面的吸收譜增強能力，這里利用基于有限元方法的電磁仿真軟件計算其太赫茲波段的響應特性，仿真過程中將x和y方向設為周期性邊界，z方向設為開放邊界，同時xoz平面內太赫茲TM 波以入射角α入射到超表面上。多個入射角將得到多條響應曲線，用于增強待測物的吸收譜。

圖1 基于介質超表面角度復用的太赫茲吸收譜增強檢測原理示意圖。（a）全硅介質超表面角度復用原理；（b）超表面的單元結構Fig. 1 Schematic diagram of enhanced detection of terahertz absorption spectrum based on dielectric metasurface angle multiplexing. (a) Angle multiplexing principle for all-silicon dielectric metasurface; (b)unit structure of the metasurface

接下來，將研究太赫茲波入射角以及超表面單元幾何參數與反射曲線中形成的高Q諧振峰的關系。已知高Q諧振峰意味著峰值頻率對應的電磁波在介質超表面結構周圍形成較強的局域場，從而可以增強電磁波與超表面微量待測物間的相互作用，是后續吸收譜增強的重要物理基礎。Q值用以下公式計算

其中f是諧振頻率，Δf定義為反射率達到最高值一半時的諧振峰頻譜寬度。

經過電磁仿真軟件計算，得到了改變太赫茲波入射角以及超表面單元幾何參數時超表面在0.5～0.6 THz 波段內的反射曲線，如圖2(彩圖見期刊電子版)所示。其中太赫茲波入射角α的變化范圍為0°～80°，超表面單元結構中硅條長度l的變化范圍為80～160 μm，寬度w的變化范圍為40～80 μm，高度h的變化范圍為60～100 μm。幾何參數掃描時，入射角度為α=30°，其他參數值與圖1 一致。通過優化單元結構使得諧振峰具有較高的Q值，同時，其位置接近0.53 THz，這樣可以通過隨后的大幅度角度掃描(以α=30°為中心)，使諧振峰位置覆蓋以0.53 THz 為中心的較寬頻帶。各參數掃描仿真結果如下：α在0°～80°掃描時，諧振峰發生紅移，基本覆蓋范圍為0.5～0.6 THz；其它幾何參數掃描增加時，諧振峰發生紅移，移動的范圍比較小，覆蓋范圍為0.01 THz～0.03 THz。諧振頻率隨參數增加而紅移的原因是掃描過程中角度變化或幾何參數增加造成等效超表面諧振體積增加，從而使響應的諧振頻率變小。

圖2 超表面的反射曲線隨（a）太赫茲波入射角α，（b）h，（c）w 及（d）l 的變化情況Fig. 2 The reflections of the metasurface with changing of (a) the incident angle, (b) h, (c) w and (d) l

同時，圖3 給出了太赫茲波入射角改變以及單元幾何參數掃描時超表面反射曲線對應的Q值變化情況。其中當入射角從0°增加到80°，以及l從80 μm 增加到160 μm，Q值逐漸增加并保持在100 以上，表明單元結構具有良好的電磁場約束能力。同時當h從60 μm 增加到100 μm以及w從40 μm 增加到80 μm 時，Q值從100 以上逐漸減少，相應超表面的電磁場約束能力有所減弱。根據仿真結果綜合考慮加工制作難度，確定幾何參數l、w和h的值，圖1 所示，作為超表面角度復用時用于待測物太赫茲吸收譜增強的最終方案。

圖3 超表面反射曲線的Q 值隨（a）太赫茲波入射角，（b）高度h，（c）寬度w 及（d）長度l 的變化情況Fig. 3 Q values of the reflection curve of the metasurface varying with (a) the incident angle of the terahertz wave, (b) h, (c) w and (d) l

3 結果和討論

為了驗證本文提出的超表面對于微量待測物太赫茲吸收譜增強的有效性，采用α-乳糖作為待測物進行仿真驗證。α-乳糖是一種大分子有機物，廣泛用作分析試劑、生物培養基等，在0.529、1.20 和1.38 THz 等頻率附近具有較大的吸收系數，形成具有指紋特征的吸收峰[16]。這里把0.529 THz 處的特征吸收峰作為吸收譜增強的目標頻率。α-乳糖在0.529 THz 附近的介電常數如圖4(a)(彩圖見期刊電子版)所示，可以用一階洛倫茲模型表示[25]

圖4 α-乳糖在0.45 THz～0.6 THz 范圍內的介電常數以及硅基底上涂布乳糖薄膜的響應曲線（0.50 THz～0.55 THz）。（a）介電常數；（b）反射率；（c）透射率；（d）吸收率Fig. 4 The dielectric constant of α-lactose at 0.45 THz～0.6 THz and the response curve of a film of lactose coated on a silicon (0.50 THz～0.55 THz). (a) dielectric constant; (b) reflectance; (c) transmittance; (d) absorptivity

式中，ε∞表示高頻介電常數，ωp和γp分別表示諧振角頻率和阻尼率，Δεp是振蕩強度因子，這里ε∞= 3.145，ωp=0.529×2π×1011rad·s-1，γp=1.59×1011rad·s-1和Δεp=0.052。

如果直接在硅基底涂敷0.5～2.5 μm 厚的乳糖薄膜，太赫茲波垂直入射時，經過有限元仿真計算得到的反射率、透射率和吸收率如圖4(b)～4(d)(彩圖見期刊電子版)所示。這里吸收率a由以下公式計算

其中，t是透射率，r是反射率。

圖4(d)是在硅基底上直接涂敷α-乳糖薄膜的吸收率曲線，可以看到在0.53 THz 附近直接測量的峰值吸收率非常小，對于2 μm 乳糖薄膜只有0.006 左右。這在實際測量中很容易被噪聲淹沒，無法測量。因此，需要利用超表面提供局域增強的電磁場增強與待測物的相互作用。如圖5(a)所示，在十字形單元表面涂敷2 μm 薄膜，太赫茲TM 入射角從0°增加到80°，步長為5°。從圖5(b)和圖5(c)可以看到：在沒有涂敷乳糖薄膜的時候，超表面的反射率和透射率的諧振峰幅度隨入射角變化時基本保持不變。而從圖5(d)和圖5(e)可以看到：在涂敷2 μm 乳糖薄膜時，超表面的反射率和透射率的諧振峰幅度隨入射角的變化發生顯著變化。圖5(f)為由公式（3）計算出的隨入射角變化時的超表面吸收率，這些諧振峰連接而成的包絡線可以作為增強的乳糖吸收譜。具有十字單元的超表面增強后的乳糖薄膜吸收譜（諧振峰包絡線）與沒有十字單元襯底上直接仿真計算的乳糖薄膜吸收譜相比，吸收譜峰值幅度增強了51.67 倍。由此看出，本文提出的介質超表面對微量待測物吸收譜的增強效果非常明顯。

圖5 基于角度復用介質超表面的乳糖太赫茲吸收譜增強。（a）涂敷乳糖薄膜的介質超表面單元結構；（b）超表面沒有涂敷乳糖的反射率；（c）超表面沒有涂敷乳糖時的透射率；（d）超表面涂敷2 μm 乳糖的反射率；（e）超表面涂敷2 μm 乳糖的透射率；（f）超表面涂敷2 μm 乳糖的吸收率與無涂敷情況對比Fig. 5 Enhancement of the terahertz absorption spectrum of lactose on the dielectric metasurface based on angle multiplexing.(a) The metasurface unit structure of the medium coated with lactose film; (b) the reflectance of the metasurface without lactose coating; (c) the transmittance of the metasurface without lactose coating; (d) the reflection of metasurface coated with 2 μm lactose; (e) the transmittance of metasurface coated on the 2 μm lactosee; (f) absorption of metasurface with and without lactose coating

為了進一步說明本文提出的介質超表面吸收譜增強機理，給出了涂有2 μm 乳糖薄膜的單元結構在4 個不同入射角度下諧振頻率的電場強度分布。如圖6(a)～6(d)(彩圖見期刊電子版)所示，這4 個角度分別是25°、35°、45°和55°，對應的諧振頻率分別為0.561、0.543、0.529、0.517 THz?？梢钥闯觯寒斨C振頻率接近乳糖特征吸收0.529 THz 時，圖6(b)和6(c)所示的十字硅棒周圍的場強分布要高于圖6(a)和6(d)所示的場強分布。這說明乳糖薄膜的吸收峰和介質超表面的吸收諧振峰發生有效的耦合，而且隨著頻率的變化，乳糖吸收率可以顯著影響超表面吸收諧振峰所在頻率的電場強度，從而達到增強乳糖吸收譜的效果。

圖6 涂有乳糖薄膜介質超表面在角度復用時的電場分布。（a）α=25°（0.561 THz）；（b）α=35°（0.543 THz）；（c）α=45°（0.529 THz）；（d）α=55°（0.517 THz）Fig. 6 Electric field distributions of the dielectric metasurface coated with lactose film by multiplexing incident angle. (a) α=25° (0.561 THz); (b) α=35°(0.543 THz); (c) α=45° (0.529 THz); (d) α=55°(0.517 THz)

在進一步研究中發現：乳糖的厚度也會影響吸收譜增強效果。本文研究了介質超表面涂敷0.5～2.5 μm 乳糖薄膜的吸收譜增強效果，厚度變化步長為0.5 μm。經過介質超表面諧振峰的提取和包絡鏈接可以得到各個厚度乳糖的增強吸收譜曲線，如圖7(a)～7(e)(彩圖見期刊電子版) 所示。7(f)(彩圖見期刊電子版)給出了不同厚度乳糖的增強吸收譜曲線，可以發現增強吸收譜的峰值隨乳糖厚度的增加而增加，但是增加的幅度逐漸變小。對比沒有增強結構硅片上的相同厚度的薄膜乳糖，可以發現介質超表面對于0.5 μm 乳糖吸收譜峰值增強了82.59 倍；對于1.0 μm 乳糖增強了71.16 倍；對于1.5 μm 乳糖譜增強了55.87 倍；對于2.0 μm 乳糖增強了51.67 倍；對于2.5 μm 乳糖增強了45.35 倍。

圖7 介質超表面涂敷不同厚度乳糖的增強吸收譜。（a）0.5 μm 乳糖；（b）1.0 μm 乳糖；（c）1.5 μm 乳糖；（d）2.0 μm 乳糖；（e）2.5 μm 乳糖；（f）0.5～2.5 μm 乳糖增強吸收譜（包絡曲線）Fig. 7 Enhanced absorption spectra of dielectric metasurface coated with different thicknesses of lactose. (a) 0.5 μm lactose;(b) 1.0 μm lactose; (c) 1.5 μm lactose; (d) 2.0 μm lactose; (e) 2.5 μm lactose; (f) 0.5-2.5 μm lactose enhanced absorption spectra as envelope curves

為了進一步說明本文結構對微量樣品太赫茲吸收譜的增強效果，表1 列出了目前基于介質超表面或超光柵結構的最大增強倍數。結果表明本文所提出的介質超表面吸收譜增強效果有較大提高，具有測量更加微量物質的太赫茲特征吸收譜的能力。

表1 本文結構與其它介質超表面或超光柵結構的吸收譜增強效果對比Tab.1 Comparison of absorption enhancement performances for the structure proposed in this paper and other metasufaces and metaragratings

4 結 論

本文設計了一種基于角度復用太赫茲吸收譜增強介質超表面。超表面的單元結構由高阻硅襯底上的十字形硅陣列組成，可激發高Q諧振響應曲線。首先通過有限元電磁仿真軟件模擬和分析不同幾何參數對諧振峰Q值以及與諧振頻率和入射角的關系，實現了Q因子、諧振峰頻率可調諧范圍針對特定待測物即乳糖薄膜的優化。設計結果是當TM 偏振模式太赫茲波以20°～80°的入射角入射超表面，得到的諧振峰頻率可覆蓋0.50～0.57 THz，Q值達到100 以上。在該介質超表面上覆蓋0.5～2.5 μm 的α-乳糖作為待測物，逐漸改變入射角度，吸收曲線諧振峰幅度隨待測物的吸收譜大幅度改變，其包絡線組成的吸收譜比直接測量的增強最多82.59 倍。本文提出的基于角度復用的太赫茲吸收譜增強高Q介質超表面，在針對特定待測物進行優化后，其吸收譜得到有效增強，為對其進行微量甚至痕量檢測提供有力工具。本文所設計的結構通過角度復用可以覆蓋0.5～0.57 THz 的頻率范圍，其它太赫茲頻率范圍可以通過改變單元結構結合角度復用覆蓋，因此該結構具有更寬頻率吸收譜增強的潛力。