太赫茲時域光譜中脈沖太赫茲波全息探測*

王志全 施衛?

1) (西安理工大學應用物理系,西安 710048)

2) (西安理工大學,陜西省超快光電技術與太赫茲科學重點實驗室,西安 710048)

在太赫茲(THz)波與材料相互作用的研究中,傳統的太赫茲時域光譜(terahertz time-domain spectroscopy,THz-TDS)通常僅探測某一偏振方向的脈沖THz 波在與待測樣品作用前后的幅值信息和相位信息的變化.然而對于各向異性、手性特征等材料的檢測中,僅有樣品的幅值和相位信息并不能給出樣品物質完整的內在結構.各向異性、手性物質對不同偏振態的脈沖THz 是非常敏感的,要通過THz 光譜來反映這些手性物質的構型、構象等信息,就必須探測脈沖THz 波作用樣品前后的振幅、相位和偏振態.本文提出的脈沖THz 波全息探測器(pulsed terahertz holographic detector,PTHD)由相互垂直的光電導天線陣元組成,可以通過一次掃描檢測出脈沖THz 電場在任意方向的正交分量,從而可同時檢測出脈沖THz 波作用樣品前后的振幅、相位和偏振態的變化,故稱為脈沖THz 波全息探測器.實驗和理論分析都驗證了PTHD 測量脈沖THz 波偏振態的可靠性.同時,本文還利用響應矩陣分析了PTHD 在0.1—2.2 THz 光譜范圍內具有良好的對稱性.

1 引言

太赫茲(terahertz,THz)波是指頻率在0.1 到10 THz 之間的電磁波,這個區間覆蓋了紅外和微波光譜范圍之間的電磁波譜部分[1].在太赫茲時域光譜(terahertz time-domain spectroscopy,THz-TDS)中,根據THz 波電場的時域信號的傅里葉變換獲取THz 電場的頻譜信息,由此可將THz-TDS應用于安檢[2,3]、成像[4,5]、食品檢測[6,7]以及材料無損檢測[8-10]等領域的研究,此外,由于THz單光子能量較低,且恰好落在生物分子的轉動和振動能級范圍內[11-13],可應用于生物分子學的研究.

隨著對THz 波與物質相互作用研究的深入,對THz-TDS 的測量技術要求也越來越高.THz-TDS 的核心部件包括一個脈沖THz 波輻射源和一個脈沖THz 波探測器,而偶極子光電導天線是常用的脈沖THz 波輻射源和脈沖THz 波探測器[14].典型的偶極子光電導天線輻射源輻射線偏振脈沖THz 波,通過改變脈沖THz 光電導發射天線的電極形狀和坐標朝向獲得任意偏振態和偏振方向的THz 電場[15],而偶極子光電導天線探測器的特征是僅測量脈沖THz 電場在其電極間隙方向上的一個投影分量,而這個投影分量穿過材料后的幅值下降被解釋為由材料吸收和散射引起的[16],其相位變化僅能分析材料在這一個投影分量方向上的折射率.然而,在各向異性、手性特征等樣品材料與THz 波的相互作用中,不同偏振方向和偏振態的THz 脈沖不僅在材料內部的折射率和吸收系數不同,而且材料的入射面和材料的旋轉角度的變化也將導致不同的測量結果,因此,對這類材料的研究中需要獲取與材料作用前后THz 脈沖在幅值、相位、偏振態和偏振方向的全部變化信息,而僅靠測量THz 脈沖在某一方向的投影分量不足以理解材料在THz 波段的所有光學特性.例如在利用傳統方法對脈沖THz 波和手性材料相互作用的研究中,與左旋和右旋特性材料作用后的THz 信號幅值和相位信息是相同的,導致二者吸收光譜、折射率譜是沒有任何區分的[17].然而,在THz 波段,左手性和右手性材料的圓二色性(terahertz circular dichroism,TCD)和光學旋轉色散(terahertz optical rotary dispersion,TORD)等特性是不同的[17],因此,利用脈沖THz 波全息探測器對這類材料的研究是必需的和有意義的.

Makabe 等[18]報道了一種3 電極結構的THz波偏振探測器,相鄰電極之間成120°角,該探測器帶寬為1.75 THz,檢測角靈敏度為0.2°,動態范圍約106,但由于不是經典的正交分量的檢測方法,因此需要對采集數據進一步處理才有意義.Bulgarevich 等[19]設計了一種4 電極結構的光電導天線陣列探測器,該探測器具有四重結構對稱性,直觀上似乎與正交極化都同等地相互作用,他們研究了探測器對入射偏振角的線性角響應,實驗結果與FDTD 模擬結果具有一致性,但激光探測光束輕微的、偏離中心的對準將造成角度檢測響應的不對稱性.Niehues 等[20]對4 電極結構探測器進行了電極引線結構的優化,并利用響應矩陣對該THz 波偏振探測器進行了分析,結果表明電極引線將通過影響THz 波偏振探測器的對稱性進而影響探測的準確性,而且該THz 波偏振探測器僅適用于0.25—0.8 THz 范圍內的THz 偏振電場的檢測.然而,以上三種THz 波偏振探測器面臨著同一個缺點: 需要對激光光束對探測天線間隙的高度精確對準,且接收脈沖THz 波的有效區域不可拓展.文獻[21,22]設計了一種高效的2×2 THz 波光電導天線陣列探測器,該THz 波探測器通過切割相鄰天線陣元之間的襯底材料消除了天線陣元之間的反向電流,通過對陣元和陣列的單獨測試,獲得了最高99.9%的振幅合成效率,同時基于這種高合成效率的特性,設計了陣列的THz 脈沖偏振探測器,這對于提高探測器的信噪比和探測靈敏度具有重要意義.

在脈沖THz 波偏振測量技術中,傳統的脈沖THz 波探測器(電光晶體、偶極子光電導天線等)需多次旋轉探測器或太赫茲偏振片[15,23],但探測過程耗時較長、程序繁多.而光電導天線陣列探測器則可一次性測量多通道信號,使用方便且用時較少,可應用于脈沖THz 波偏振探測的研究,但目前該類型脈沖THz 波探測器還存在接收脈沖THz波的有效區域不可拓展或相鄰電極之間的反向電流干擾等問題.

本文設計了一種基于砷化鎵光電導天線陣列的PTHD,PTHD 可探測任意方向THz 脈沖在水平和豎直方向的正交偏振分量,并由此獲得THz電場的幅值、相位、偏振態和偏振方向.通過實驗測試PTHD 在不同角度下響應THz 電場的正交偏振分量,進一步分析PTHD 的對稱性,利用Stokes 參量計算全部偏振信息,利用瓊斯矩陣研究PTHD 對各向異性材料的量化和手性材料的表征,以及利用PTHD 進行天線輻射源處于不同激光激勵狀態下輻射THz 波偏振度(dependent degree of polarization,DOP)的研究.此外,該PTHD 接收THz 波的有效區域面積是可擴展的,同時消除拓展后相鄰天線陣元之間的反向電流干擾,這有利于提高探測器的信噪比和檢測靈敏度.

2 PTHD 設計及實驗裝置

2.1 PTHD 的設計

PTHD 的設計如圖1(a)所示.光電導天線的基底材料是采用分子束外延系統在(100)方向的半絕緣砷化鎵(semi-insulating gallium arsenide,SI-GaAs)上生長的低溫砷化鎵(low temperature gallium arsenide,LT-GaAs),通過電子束蒸發工藝將Ni/Au-Ge/Au 混合物沉淀在LT-GaAs 上,并通過快速熱退火(rapid thermal annealing,RTA)將其金屬化,通過精確控制RTA 的時間和溫度,AuGeNi 合金電極與LT-GaAs 襯底形成歐姆接觸.偶極天線長度l=990 μm,電極長度h=990 μm,偶極間隙g=50 μm,天線陣元有源區域0.03 mm×0.05 mm,PTHD 包含兩個相互垂直的光電導天線陣元,分別以天線A,B 區分,用以分別探測正交分量的脈沖太赫茲波,圖中紅點表示PTHD 旋轉軸位置,并利用黑色曲線表示電極引線,引線連接至同軸電纜并輸出到鎖相放大器.實驗中需設置PTHD 幾何中心、激光光斑中心和THz 光斑中心重合,具體方法為通過旋轉PTHD 角度為45°,調節所有天線陣元通態電阻相等且接收正交分量的THz 信號強度相同.所用脈沖THz 輻射天線為基于LT-GaAs 的光電導天線,其間隙為150 μm,圖中引線處標識分別代表對輻射天線施加外置偏置電壓的陽極和陰極,輻射THz 電場沿y軸方向偏振,如圖1(b)及其局部放大所示.

圖1 (a) PTHD 結構;(b) THz 波輻射天線結構;(c) THz-TDS 光路示意圖Fig.1.(a) Structure of PTHD;(b) the structure of the THz wave radiating antenna;(c) schematic diagram of THz-TDS optical path.

2.2 實驗裝置

如圖1(c)所示,THz-TDS 所用激光器為波長800 nm、脈寬70 fs、重頻80 MHz 的鈦藍寶石激光器(spectra-physics,MaiTai XF-1),經過分束鏡的飛秒激光一束用于對發射天線進行激勵,泵浦功率為200 mW,輻射天線偏置電壓為300 V.脈沖THz波經過兩對離軸拋物面鏡被聚焦到PTHD,第三個離軸拋物面鏡后THz 波聚焦光斑直徑約3 mm.另一束光經過延遲線和聚焦透鏡后被聚焦在PTHD上,將激光光斑直徑調整為3 mm,探測光功率為105 mW.

3 脈沖THz 偏振檢測分析

PTHD 的結構對稱性可以由響應矩陣進行分析,

其中w是THz 波段的電磁波頻率;Ex(w)和Ey(w)分別表示入射THz 電場在x和y方向的頻譜信號分量;SA(w)和SB(w)是PTHD 響應的時域信號SA(τ)和SB(τ)經傅里葉變換后的復頻譜振幅;M(w)為響應矩陣,

定義x軸方向為水平方向,當PTHD 相對于x軸旋轉θ角時,

其中E0x和E0y為初始恒定的電場分量.為了便于討論,省略了參數M,E0x,E0y,S和mi對頻率w的依賴.根據探測器在θ=±45°時的探測數據,可以計算出響應矩陣為

為了表征THz 電場的線偏振程度,使用偏振度DOP 來描述,DOP 是與頻率相關的,可描述為

其中,

其中I//(f)和I⊥(f)分別為θ=0°時天線陣元A,B 對THz 電場長軸分量和短軸分量響應的光譜強度.

同時,可以使用Stokes 參數表征THz 電場的偏振方位角Ψ:

其中δ為x方向和y方向偏振THz 波之間的相位差.

對于各向異性和手性材料的表征,需要兩組入射電場和出射電場的測量,且兩組入射電場和樣品之間具有不同的相對方向.入射電場為水平偏振的太赫茲波,將PTHD 探測穿過樣品后的水平和垂直分量記為,n表示第n次測量.由瓊斯矩陣

其中矩陣因子的第一下標字母表示入射偏振方向,第二下標表示用于檢測穿過樣品的出射偏振方向.

為方便起見,入射電場偏振方向與樣品方向之間相對角度設定為α,樣品初次測量,設定α=0°,PTHD 接收到的太赫茲波正交極化分量為

其中Sref表示PTHD 探測到的穿過空氣的太赫茲波信號.樣品二次測量,樣品旋轉角度α=90°,PTHD 接收到的太赫茲正交極化分量為

由(10)式和(11)式可得

通過先后改變入射電場和樣品之間的相對方向,利用PTHD 分別探測這兩組與頻率相關的復振幅太赫茲信號SSA,SSB及參考復振幅太赫茲信號Sref,根據(12)式進而獲取瓊斯矩陣因子參數.由已知的瓊斯矩陣,材料的各向異性可由與頻率相關的線二色性(terahertz linear dichroism,TLD)進行量化[24]:

同理,手性物質對太赫茲波左旋波和右旋波的吸收度不同,該值可由TCD 進行表征[24],且左手性和右手性物質的TCD 正負相反,在樣品定量的情況下TCD 大小相等且正負相反,因此可根據瓊斯矩陣研究手性物質的TCD 光譜特性,

4 實驗結果與分析

在—90°＜θ＜90°范圍內,實驗測試了PTHD對THz 電場的響應,如圖2(a)和圖2(b)所示,角度變化步長為15°.為便于展示,將天線在不同角度下響應的時域信號依次偏移8 ps,輻射天線的偏置電場是固定的.PTHD 在旋轉過程中THz 電場在天線陣元A,B 上的投影分量的變化是顯而易見的,當θ＜0°時,天線陣元B 所接收信號的電極發生對調,所接收信號峰值為負.通過擬合天線陣元A,B 所接收到的THz 電場振幅的峰峰值(所有信號幅值峰峰值均取值為正)發現,其峰峰值變化符合馬呂斯定律,這表明PTHD 在應用于偏振探測時的可靠性,如圖2(c)所示;并根據ETHz=計算PTHD 在不同角度下所響應到THz電場的幅值變化,擬合結果顯示PTHD 在180°范圍內太赫茲幅值變動小于7%,表明PTHD 探測太赫茲波具有穩定性.圖2(d)展示了天線陣元A 在0°＜θ＜90°時探測天線的頻譜,頻譜寬度2.2 THz,動態范圍約55 dB.

圖2 PTHD 在不同角度下天線A (a)和天線B (b) 的THz 電場響應;(c) 天線陣元A,B 響應的THz 電場振幅的擬合及THz 信號幅值的擬合;(d) 天線A 響應時域信號的傅里葉變換Fig.2.The THz electric field responses of antenna A (a) and antenna B (b) of the PTHD at different angles;(c) the fitting of the THz electric field amplitudes responded by the antenna A and B and the fitting of the THz signal amplitudes;(d) Fourier transform of the time domain signal received by antenna A.

為分析THz 電場的橢圓偏振態,圖3(a)展示了天線陣元A,B 分別探測到的水平和豎直偏振分量的信號對比.為便于觀察,將天線陣元B 的信號放大5 倍,綠色圓圈標記的為脈沖THz 前沿,可以觀察到明顯的相位延遲,并描繪出此部分的脈沖THz 電場的空間軌跡,如圖3(b)所示,EH,EV分別表示水平和豎直偏振分量的幅值,THz 電場表現為橢圓偏振態.根據(5)式和(8)式計算出與頻率相關的偏振態DOP(f)和THz 電場方位角,如圖3(c)和圖3(d)所示,在0.1—1.5 THz 范圍內,THz 電場的偏振度均大于98%,在0.1—1.5 THz范圍內,THz 電場的偏振度均大于99.7%.由(8)式提取復頻譜信號中的相位和振幅,通過計算與頻率相關的Stokes 參量(S1,S2,S3),在0.1—1.5 THz范圍內可獲取THz 電場方位角Ψ在—1.29°—15.67°之間隨頻率變化,如圖3(d)所示,在1.39 THz 處,THz 電場的方位角達到最大為15°.

圖3 (a) 水平和豎直偏振的THz 時域信號;(b) 圖(a)綠色圓圈部分的THz 脈沖的空間軌跡;與頻率相關的(c) DOP 和(d) THz電場方位角Fig.3.(a) THz time domain signal of horizontal and vertical polarization;(b) spatial trajectories of THz pulses in the green circle part of panel (a);frequency-dependent (c) DOP and (d) THz electric field orientation angles.

為計算響應矩陣,將探測器置于θ=±45°下,通過對天線A,B 陣元獲得的時域譜進行傅里葉變換得到復頻譜,結合(4)式計算出響應矩陣因子m1和m2,如圖4(a)和圖4(b)所示,在0.1—0.22 THz 的實部和0.1—0.28 THz 的虛部,m1≠m2,m1和m2之間的偏差可以由以下幾個方面解釋: 1) THz-TDS 系統信噪比影響矩陣因子計算的準確性;2)m1和m2的實部和虛部之間的振幅差異隨頻率的增加而減小,而高頻部分的矩陣因子m1=m2,這是由電極表面引線的不對稱性引起的;3) PTHD 的幾何中心與旋轉支架轉軸之間的偏移產生的系統誤差.因此,(2)式的響應矩陣可簡化為

圖4 響應矩陣因子m1 和m2 的實部(a)和虛部(b)與頻率的依賴關系Fig.4.Frequency dependence of the real (a) and imaginary (b) parts of the response matrix factors m1 and m2.

其中l和k都是常數且為復值,在高頻部分l=k,PTHD 的電極結構達到理想的對稱性,這對THz波偏振探測具有重要意義.

同時,PTHD 可應用于脈沖THz 波的DOP檢測.為保證DOP 檢測的精確性,進行了多組探測,對發射天線沿x軸方向對150 μm 的間隙劃分為4 個飛秒激光觸發點,觸發點間隔為30 μm,如圖1(b)的擴大圖所示,同時將PTHD 置于θ=0°.如圖5(a)所示,不同的激光觸發點所激發的THz波時域信號強度存在差異,距離陽極越近,輻射THz 波強度越強,其中天線陣元A,B 分別表示探測到的水平和垂直偏振電場分量,根據天線陣元A,B 所接收信號的幅值及相位偏移可初步判斷THz電場的橢圓偏振特性.如圖5(b)所示,由(5)式和(6)式得到與頻率相關的DOP(f)可做如下分析:1) 四組DOP(f)的曲線差異是由于輻射天線輻射強度差異造成的;2) 不同頻率下,THz 脈沖電場的偏振度不同,在0.1—1.5 THz 范圍內,DOP 均達到90%以上,在0.9 THz 處,DOP 均達到99.9%,處于線偏振狀態,在0.9 THz 以上,THz 電場的橢圓偏振程度逐漸變大,尤其在1.5 THz 以上DOP迅速降低;3) 四組DOP(f)的幅值和變化趨勢幾乎是一致的,這表明PTHD 用于脈沖THz 偏振檢測的可靠性.

圖5 輻射天線間隙內不同位置激發的(a) THz 時域信號以及(b)相應的DOP(f)Fig.5.(a) THz time domain signal and (b) corresponding DOP(f) excited at different positions of the radiating antenna gap.

5 結論

本文設計了一種可應用于研究THz 波與各向異性、手性特征等對偏振敏感材料相互作用的PTHD.相比于傳統的光電導THz 波探測器,THz波全息探測器可通過一次測量,獲取任意THz 電場振幅、相位、偏振態和偏振方向的全部信息,實驗測試了PTHD 在不同角度下對太赫茲波正交分量的探測,結果表明了探測器用于脈沖THz 波偏振探測的穩定性和可靠性,響應矩陣的分析表明該探測器具有良好的對稱性,同時對輻射天線的研究也表明了PTHD 用于脈沖THz 波偏振探測的可靠性.此外,PTHD 接收THz 波的有效區域是可拓展為N×N陣列的,且無相鄰陣元間的反向電流干擾.實驗與理論分析都表明了PTHD 在0.1—2.2 THz 光譜范圍內用于THz 電場偏振測量的可靠性以及良好的結構對稱性.