14 MeV 附近191Ir(n,2n)190Ir 反應截面實驗研究*

朱傳新 秦建國 鄭普 蔣勵 朱通華 鹿心鑫

(中國工程物理研究院核物理與化學研究所,綿陽 621999)

銥元素是測量中子能譜的優質活化探測器.本文圍繞191Ir(n,2n)190Ir 反應截面開展了實驗研究,在PD-300 中子發生器DT 中子源上采用活化法以93Nb(n,2n)92mNb 反應截面為標準進行了14 MeV 附近9 個能點的191Ir(n,2n)190Ir 反應截面測量,活化產物采用高純鍺探測器進行了測量,獲得了13.40—14.86 MeV 范圍內191Ir (n,2n)190Ir 第2 激發態截面σm2,191Ir(n,2n)190Ir 基態與第1 激發態之和的反應截面σg+m1、總反應截面σg+m1+m2 和截面比σm2/σg+m1 等實驗數據,實驗不確定度在3.4%—3.5%,其中,14 MeV 對應σm2=(136.05 ± 4.93) mb,σg+m1=(1972.35 ± 67.06) mb,σg+m1+m2=(2108.40 ± 71.99) mb,截面比σm2/σg+m1=0.0690 ± 0.0024.實驗結果與文獻數據及ENDF/B-VIII.0 和JEFF3.0/A 數據庫評價數據進行了比較,結果表明: 第1 激發態與基態截面之和σg+m1 實驗結果與文獻數據取得了較好的一致性,ENDF/B-VIII.0 數據庫評價數據與本工作所得191Ir(n,2n)190Ir總反應截面σg+m1+m2 實驗數據較好地符合,對文獻數據分歧情況進行了分析和澄清;本實驗結果與文獻數據相較有更高的測量精度,本研究結果可為核數據評價相關工作提供重要參考.

1 引言

銥元素在醫藥、工業以及聚變堆材料等領域有廣泛的應用[1];同時,銥元素是測量中子能譜的優質活化探測器[2,3].診斷中子能譜需使用不同核反應以確定中子能譜中的不同能段信息,在這方面,天然銥元素的兩個核素191Ir 和193Ir 構成了一整套的放射化學探測器,對于幾MeV 能區的中子能譜可采用(n,n′)反應進行診斷,而對于更高能區范圍的中子能譜可采用(n,xn)反應進行診斷.銥元素的(n,2n)反應,對于(n,2n)閾能以上的高能中子診斷尤其靈敏,例如14 MeV 中子.對于191Ir(n,2n)190Ir 反應截面已開展了實驗研究[4-12],在191Ir(n,2n)190Ir 總反應截面測量方面: Qaim[4]與Konno 等[5]測得14 MeV 處的191Ir(n,2n)190Ir 總反應截面存在較大的差異(7%),并且測量結果的不確定度也較大: 7%—12%;Patronis 等[6]測量了10—11.3 MeV范圍內的191Ir(n,2n)190Ir 總反應截面;Kalamara 等[7]測量了15—21 MeV 范圍內的191Ir(n,2n)190Ir 總反應截面;Bayhurst 等[8]測量了15.3—20.9 MeV 范圍內的191Ir(n,2n)190Ir 反應截面σg+m1+0.086m2;Herman等[9]測量了15.3—20.9 MeV 范圍內的191Ir(n,2n)190Ir反應截面,測量結果的不確定度也較大: 6%—8%.對于191Ir(n,2n)190Ir 總反應截面測量的實驗數據稀少,文獻數據之間分歧較大;而國內已有的實驗結果[10]是對191Ir(n,2n)190Ir 反應截面σg+m1+0.086m2的測量,未進行激發態截面σm2的測量,尚無191Ir(n,2n)190Ir 總反應截面的實驗數據;Filatenkov 等[11]以及Bormann 等[12]進行了分反應截面測量.此外,190Ir的衰變綱圖[13]如圖1 所示,190Ir的第2 激發態m2對應自旋態11—相對于基態g 對應自旋態4—的高自旋差異,對于核素自旋分布研究是非常靈敏的,截面比參數σm2/σg+m1的測量對于該研究具有重要意義,國外開展的實驗研究也比較少[6,9],國內尚無相關實驗報道.因此,進一步深入開展14 MeV 附近191Ir(n,2n)190Ir 反應截面實驗研究對于提高實驗數據精度、澄清文獻數據的分歧、填補國內實驗數據空白等方面具有重要意義.

圖1 190Ir 衰變綱圖Fig.1.Simplified representation of formation and decay of 190Ir.

本文利用PD-300 中子發生器DT 中子源開展14 MeV 附近的191Ir(n,2n)190Ir 反應截面實驗測量工作,研制了(n,2n)激發函數實驗裝置,進行了樣品的中子輻照,利用高純鍺進行了活化測量,分別獲得了13.40—14.86 MeV 能區范圍內191Ir(n,2n)190Ir 反應第2 激發態截面σm2及基態、第1 激發態之和的反應截面σg+m1,并最終得到191Ir(n,2n)190Ir 總反應截面和截面比參數σm2/σg+m1的實驗結果,對實驗結果與文獻數據及國際上的評價數據庫進行了比較、分析,本工作所取得的實驗數據可為相關核數據評價提供重要參考.

2 基本原理

將標準截面活化片與待測片貼在一起,經過DT 中子輻照一定時間后,利用HPGe 探測器測量活化片的γ射線.以93Nb(n,2n)92mNb 作為標準反應截面[14],由所測實驗數據處理得到待測核素反應截面.樣品的基本參數列于表1.

表1 樣品參數Table 1.Sample characteristics.

根據活化法和相對測量的基本原理,使用下標X和Nb 分別代表待測量核素和Nb 核素,樣品X的反應截面σX的計算公式可表示為

公式中所使用的核素半衰期、分支比數據取自美國National Nuclear Data Center的同位素數據[15],見表2.93Nb(n,2n)92mNb 反應截面作為標準截面使用,對于評價標準截面通過插值的方法,得到對應中子能量的93Nb(n,2n)92mNb 反應截面.

表2 在實驗數據分析中使用的同位素參數Table 2.Details of radioactivity constants used in analysis of experimental data.

3 實驗

本次實驗所使用的(n,2n)激發函數實驗裝置是在實驗裝置[16,17]基礎上研制的,如圖2 所示.樣品的固定如圖3 所示,樣品距離氚靶中心20 cm.樣品位置處的中子能量由鈮鋯截面比方法測定[18].實驗中,將樣品分別固定在與靶管中心線及靶心夾角為: 0°—166°的9 個位置上,對應中子能量在13.4—14.86 MeV 范圍內.其中,1 片待測樣品夾于兩片Nb 樣品中.該實驗裝置具有樣品定位精確、結構材料少的優點,確保了樣品的準確定位,降低了裝置自身結構材料散射中子本底的干擾,散射中子干擾份額在0.5%以下[19].樣品及實驗裝置的照片示于圖4.

圖2 (n,2n)激發函數實驗裝置Fig.2.Experiment assembly of (n,2n) excitation fuction.

圖3 樣品放置Fig.3.Sample setting.

圖4 樣品及實驗裝置照片Fig.4.The picture of experiment assembly and sample.

基于PD-300 中子發生器d+T 反應產生中子,DT 中子源強采用伴隨粒子法進行分時監測,時間間隔為5 s.金硅面壘型α 探測器與D 束及氚靶中心成178°夾角.伴隨α 粒子信號經過前放和主放,放大成形,然后送入927 多道,得到α 譜,由主放的另外一路送入單道,通過調節單道的窗,卡掉幅度較小的躁聲本底,然后送入6612 計數器,利用計算機控制6612 計數器進行分時監測.

中子輻照結束后,樣品γ射線采用美國ORTEC公司生產的GEM-C7080 型高純鍺探測器測量.高純鍺探測器系統,由高純鍺探測器、鉛屏蔽室、數字化γ譜儀、計算機多道共同組成.HPGe 探測器效率刻度的準確性對于活化測量結果的準確性有重要影響,為此分別使用了241Am,133Ba,60Co,152Eu,166mHo 等γ射線面源,由以上γ射線標準源得到探測效率曲線示于圖5,探測距離為12.65 cm.探測效率曲線的擬合,采用多項式分能區擬合,擬合結果與實驗值的偏差控制在0.5%以內.擬合公式如下:

圖5 高純鍺探測效率曲線Fig.5.Efficiency-energy curve for Ge detector.

第1 能區,當0.059 MeV ≤E＜ 0.300 MeV 時,擬合公式為

第2 能區,當0.300 MeV ≤E＜ 0.611 MeV 時,擬合公式為

第3 能區,當0.610 MeV ≤E＜ 0.810 MeV 時,擬合公式為

第4 能區,當0.810 MeV ≤E≤ 1.408 MeV 時,擬合公式為

對于第2 激發態190m2Ir的測量在中子輻照結束后立即進行,對于基態190gIr的測量在樣品冷卻2 d以后進行,以將激發態190m2Ir 全部衰減至基態190gIr.銥樣品的基態和激發態γ譜如圖6—圖7 所示,在圖6 中除可觀察到基態190gIr的371.24 keV 和361.09 keV 特征峰外,還可以觀察到來自193Ir(n,2n)192Ir 反應產物192Ir的308.455 和316.506 keV特征峰.92mNb的γ譜如圖8 所示.

圖6 冷卻2 d 后的銥樣品γ 譜Fig.6.The γ-ray spectra of iridium sample with 2 d cooling time.

圖7 190Ir 激發態γ 譜Fig.7.The γ-ray spectra of 190m2Ir.

圖8 92mNb的γ 譜Fig.8.The γ-ray spectra of 92mNb.

4 結果與討論

4.1 數據處理

基于190Ir 衰變綱圖,根據基本原理及(1)式分別得到截面σg+m1+0.086m2和σm2實驗結果,由于總截面σ即為σg+m1+m2,因此,可由σm2對σg+m1+0.086m2中的σ0.086m2貢獻進行扣除,得到σg+m1,最后由兩者相加,得到191Ir(n,2n)190Ir 總反應截面,即(7)式—(8)式.

由此,191Ir(n,2n)190Ir 總反應截面:

4.2 實驗不確定度分析

(n,2n)反應截面實驗結果列于表3.表3 中分別給出了第1 激發態與基態截面之和σg+m1、第2激發態截面σm2、總反應截面σ和截面比參數σm2/σg+m1.

表3 191Ir(n,2n)190Ir 反應截面及截面比實驗結果Table 3.The 191Ir(n,2n)190Ir cross sections and cross section ratio from this work.

反應截面實驗測量不確定度分析: 實驗結果的不確定度,主要來源于93Nb(n,2n)92mNb 反應截面數據、HPGe 探測器效率刻度以及特征γ射線峰計數等因素.各不確定度因素及總不確定度列于表4.

表4 反應截面測量結果的不確定度Table 4.Uncertainties in the cross section.

4.3 與文獻值及評價數據的比較

191Ir(n,2n)190(g+m1)Ir 反應截面σg+m1實驗結果與文獻值及評價數據的比較示于圖9,其中,對于張鋒[10]的實驗結果中依據本實驗結果對激發態m2的貢獻進行了扣除.由圖9 可以看出,本實驗結果與Bayhurst 等[8],Herman 等[9]和張鋒等[10]的實驗結果在不確定度范圍內較好地吻合;而Filatenkov 等[11]的實驗結果整體偏低約8%,其使用特征峰371.24 keV 分支比0.228.而現在該參數為0.216,應用該分支比后,其測量結果將整體提高約6%,將與其他各組實驗結果在不確定度范圍內一致.ENDF/B-VIII.0[20]和JEFF3.0/A[21]提供了191Ir(n,2n)190(g+m1)Ir 反應截面σg+m1的評價數據,JEFF3.0/A 與本結果較接近,但截面隨中子能量的變化趨勢與本實驗結果相反;從截面數據變化趨勢上,ENDF/B-VIII.0 與本結果是一致的,即: 在14 MeV 附近σg+m1處于上升趨勢,但ENDF/BVIII.0 評價值整體高于本實驗結果約5%.

圖9 σg+m1 實驗結果與文獻及評價數據的比較Fig.9.Comparison with reference and the available evaluated data of σg+m1.

191Ir(n,2n)190m2Ir 反應截面σm2實驗結果與文獻值及評價數據的比較示于圖10.由圖10 可以看出,Qaim[4]的實驗結果高出本實驗值約30%,該實驗中測量了186.7 keV的產物核特征峰,而該特征峰中有190Ir 基態186.68 keV 峰的嚴重干擾,這應當是導致其測量結果顯著偏高的主要原因;從截面數據隨能量變化趨勢看,本實驗結果與Kalamara等[7]變化趨勢比較吻合;Herman 等[9]的實驗結果低于本實驗值約10%以上,這估計是由于其使用的半衰期為3.2 h,造成結果的偏低;Filatenkov[11]等的實驗結果與本實驗結果較為一致;Bormann 等[12]的實驗結果高出本實驗值約15%—40%,該實驗中使用了H(n,p)反應截面作為監測反應,所使用的半衰期和分支比數據也不準確,分析認為其所使用的監測反應和半衰期數據的不準確是導致其結果偏高的主要原因;JEFF3.0/A 數據庫評價數據低于本實驗結果約5%—20%,且隨著能量增加而偏差變大;ENDF/B-VIII.0 數據庫評價數據整體低于本實驗結果約10%,評價數據隨能量的變化趨勢與本實驗結果一致;這也表明,對于激發態191Ir(n,2n)190m2Ir 反應截面σm2的評價數據有待改進.

圖10 σm2 與文獻及評價數據的比較Fig.10.Comparison with reference and the available evaluated data of σm2.

191Ir(n,2n)190Ir 總反應截面σg+m1+m2的實驗結果與文獻值及評價數據的比較示于圖11.由圖11可以看出,Qaim[4]的實驗結果偏低于本工作實驗結果約8%;Konno 等[5]的實驗結果在13—15 MeV能區范圍內,比本實驗結果偏低約15%,其所使用的11.78 d,371.24 keV,分支比為0.227,當使用新的分支比數據0.216 后,其截面數據將上調5%,這種差異將變小至10%左右;而Kalamara 等[7]的實驗結果與本實驗結果由于沒有交叉能點,從趨勢上分析,在15 MeV 附近會存在較大分歧;Herman等[9]的實驗結果與本實驗結果在不確定度范圍內吻合.ENDF/B-VIII.0 數據庫的評價值在13.4—14.86 MeV 范圍內與本實驗結果符合較好,在變化趨勢上也較好地一致.JEFF3.0/A 數據庫在14.4—14.8 MeV 范圍內比本實驗結果偏低約4%,在隨能量變化趨勢上與本實驗結果有較大差異.從191Ir(n,3n)189Ir的反應閾能14.396 MeV 來分析,在13—15 MeV 能量范圍內,由于(n,3n)反應尚處于極低水平,其對于(n,2n)反應的競爭效應尚未顯現,因此,從本實驗結果對于14 MeV 附近多個能點的測量結果來看,在13—15 MeV 能量范圍內191Ir(n,2n)190Ir 反應仍然處于上升的狀態,無論是總的(n,2n)反應截面還是各個分反應截面測量結果,都給出了同樣的變化趨勢,從實驗角度印證了這一核反應變化過程的物理規律,加深了對于核反應物理機制的認識.JEFF3.0/A 數據庫的評價值在13—15 MeV能量范圍內呈現的下降趨勢則與實驗有比較大的分歧,而ENDF/B-VIII.0 數據庫的評價值在變化趨勢上是符合這一特點的.

圖11 σg+m1+m2 與文獻及評價數據的比較Fig.11.Comparison with reference and the available evaluated data of σg+m1+m2.

在截面比參數σm2/σg+m1方面,本實驗給出該參數在0.0630—0.0829 之間變化,呈現出隨中子能量變大的趨勢,與Patronis 等[6],Herman 等[9]截面比實驗結果的變化趨勢一致,其中,Herman 等的測量結果比本實驗值偏低約13%—21%,主要是由于其對激發態m2 反應截面σm2測量結果偏低引起的;本實驗結果可為相關核素自旋理論研究提供重要參考.

5 結論

本工作圍繞191Ir(n,2n)190Ir 反應截面開展了實驗研究,進行了(n,2n)激發函數實驗裝置研制,基于PD-300 中子發生器DT 中子以93Nb(n,2n)92mNb反應截面作為標準截面,通過活化法測量得到了13.4—14.86 MeV 范圍內9 個能點的191Ir (n,2n)190Ir反應截面實驗數據,分別給出了第1 激發態與基態截面之和σg+m1、第2 激發態截面σm2、總反應截面σg+m1+m2和截面比參數σm2/σg+m1等實驗數據.在國內首次獲得了13.4—14.86 MeV 范圍內191Ir (n,2n)190Ir 第2 激發態截面σm2,191Ir(n,2n)190Ir 基態與第1 激發態之和的反應截面σg+m1、總反應截面σg+m1+m2和截面比參數σm2/σg+m1等實驗數據,實驗數據不確定度: 3.4%—3.5%;其中,14 MeV 對應σm2=(136.05 ± 4.93) mb,σg+m1=(1972.35 ±67.06) mb,σg+m1+m2=(2108.40 ± 71.99) mb,截面比參數σm2/σg+m1=0.0690 ± 0.0024.實驗結果與文獻數據及評價數據庫進行了比較,得到以下幾個方面的結論:

1)對σg+m1測量結果分析表明:σg+m1實驗結果與文獻數據取得了較好的一致性;JEFF3.0/A評價數據給出的截面隨中子能量的變化趨勢與本實驗結果相反;從截面數據變化趨勢上,ENDF/BVIII.0 與本結果是一致的,即: 在14 MeV 附近σg+m1處于上升趨勢,但ENDF/B-VIII.0 評價值整體高于本實驗結果;

2)對σm2測量結果分析表明: 本實驗結果與Kalamara 變化趨勢比較吻合,Filatenkov的實驗結果與本實驗結果較為一致,對于其他各組文獻數據分析給出了分歧產生的主要原因;JEFF3.0/A數據庫評價數據低于本實驗結果約5%—20%,且隨著能量增加而偏差變大;ENDF/B-VIII.0 數據庫評價數據整體低于本實驗結果約10%,評價數據隨能量的變化趨勢與本實驗結果一致;對于激發態191Ir(n,2n)190m2Ir 反應截面σm2的評價數據有待改進;

3)對σg+m1+m2測量結果分析表明: Herman等的實驗結果與本實驗結果在不確定度范圍內吻合;ENDF/B-VIII.0 數據庫的評價值在13.4—14.86 MeV 范圍內與本實驗結果符合較好,在變化趨勢上也較好地一致;JEFF3.0/A 數據庫在14.4—14.86 MeV 范圍內比本實驗結果偏低,在隨能量變化趨勢上與本實驗結果有較大差異;

4)對截面比參數σm2/σg+m1測量結果分析表明: 本實驗給出該參數在0.0630—0.0829 之間變化,呈現出隨中子能量變大的趨勢,與Patronis 等、Herman 等截面比實驗結果的變化趨勢一致.

本實驗結果與文獻數據相較有更高的測量精度,對于文獻數據中存在的分歧進行了分析和澄清.15 MeV 以上能區仍然需要更多的實驗數據,以校驗理論評價數據的可靠性.本研究結果可為核數據評價相關工作提供重要參考.