電四極躍遷對電子束離子阱等離子體中離子能級布居的影響*

孟舉 何貞岑 顏君 吳澤清 姚科? 李冀光? 吳勇3) 王建國

1) (北京應用物理與計算數學研究所 計算物理重點實驗室,北京 100088)

2) (復旦大學核物理與離子束應用教育部重點實驗室,上海 200433)

3) (北京大學應用物理與技術研究中心,北京 100871)

在穩態近似下,通過構建三能級體系碰撞輻射模型,解析研究了電四極(E2)躍遷對等離子體中離子能級布居的影響.研究發現,隨著原子序數增加,E2 躍遷速率逐漸增強,E2 躍遷在低電子密度條件下對離子能級布居的影響愈發顯著.進一步地,以電子束離子阱中類鐵鉬(Z=42)和鈾(Z=92)等離子體為例,數值求解了包含不同退激通道的離子能級布居.在此基礎上,分析了考慮E2 退激通道導致的能級布居變化對基組態磁偶極(M1)躍遷線強比的影響,并指出在利用高離化態離子M1 躍遷線強比進行等離子體電子密度診斷時E2 退激發通道的重要性.

1 引言

等離子體電子密度是表征等離子體狀態的一個基本物理量,對該物理量的準確確定比較困難[1,2].另一方面,等離子體電子密度直接影響等離子體內多種原子動力學過程反應速率,各種原子動力學過程相互競爭會導致特定躍遷譜線強度對等離子體電子密度十分敏感,因此利用等離子體光譜對其診斷是常用的方法之一.黃文忠等[3]根據類銅銀離子的4d2D5/2-4f2F7/2和4p2P3/2-4d2D5/2兩條譜線的線強比診斷得到了激光加熱銀靶產生等離子體的電子密度.Feldman 等[4]研究了類鈦離子(Xe32+,Gd42+,W52+,Bi61+,U70+)基組態中處于可見光和近紫外(UV)波段的磁偶極(M1)躍遷線隨等離子體電子密度的變化規律,并指出來自于J=2 →J=3的M1 躍遷可以作為高溫托卡馬克裝置的密度診斷工具.作為該工作的延續,Doron 等[5]于同年報道了鎢、鉛、鈾等若干個高離化度離子的N 殼層(4pk和4dk)基組態中處于UV 波段的M1 躍遷線,預言了若干條能夠在電子束離子阱(EBIT)和托卡馬克裝置中觀測到且較亮的躍遷線,以及部分對電子密度敏感的譜線強度比.Ralchenko 等[6]對類鎳鎢(W46+)的基組態3d10和第一激發組態3d94s 之間的電四極(E2)與磁八極(M3)躍遷之間的線強比進行了細致研究,發現該線強比呈現出較強的電子密度依賴性,可以用于托卡馬克等離子體的密度診斷.之后,他們又對W48+-W53+的基組態能級間的M1 躍遷線強比進行了研究,報道了若干組對電子密度敏感的線強比[7].近來,丁曉彬等[8]報道了類鎘鎢基組態間的可用于等離子體電子密度診斷的躍遷線及線強比.Silwal等[1]對高離化態釔(Y)離子的光譜進行了細致的實驗和理論研究,并分析了Y26+-Y33+離子之間的M1 躍遷與電偶極躍遷(E1)線強比對等離子體電子密度的依賴關系,報道了若干組在聚變等離子體密度診斷方面具有潛在應用價值的線強比.最近,復旦大學現代物理研究所利用新建的低能EBIT裝置(CUBIT)對類鐵和類錳鉬離子(Mo16+,Mo17+)的基組態M1 躍遷進行了觀測,首次測量得到10 條M1 躍遷線的波長和強度,并預言了若干組對電子密度敏感的線強比,建議這些譜線可以作為潛在的等離子體電子密度診斷工具[9].

EBIT 裝置被廣泛用于實驗室產生等離子體,是獲取高精度原子參數、研究等離子體中各種原子過程的有力實驗平臺.在EBIT 裝置中,對等離子體的約束時間(電子作用時間)維持在秒量級,而在電子作用下,一般過程的特征時間在毫秒量級或者更短,所以在約束時間內EBIT 等離子體很容易達到穩態.因此,為了研究EBIT 等離子體中譜線強度與等離子體電子密度的依賴關系,理論上需要構建碰撞輻射模型(CRM)并求解穩態速率方程得到離子能級布居.基于EBIT 等離子體的特點,通常只需要考慮同價離子不同能級間的輻射退激發及電子碰撞激發和退激發過程[5,10-13].對于輻射退激發,理想的情況是包含所有類型的輻射躍遷,但是這會大大增加計算規模,因此需要根據具體的研究對象選取主要的輻射退激通道.一般地,由于E2 或者更高階的禁戒躍遷速率較小,它對退激過程的貢獻可以忽略,因此輻射退激過程只需考慮E1 和M1 躍遷.但是E2 躍遷與原子序數Z和有效電荷Q的標度關系可以達到AE2∝Z5Q11[14],而M1 和E1 躍遷率對于原子序數的標度關系分別為AM1∝Z3Q9和AE1∝Z3Q7,對于Z較高的離子,E2躍遷速率可以與M1、甚至E1的躍遷速率相比,這些通道可能引起能級布居變化,此時在CRM 中是否考慮E2 躍遷是一個值得細致研究的問題.

本文將圍繞E2 躍遷通道對等離子體中離子能級布居和譜線強度的重要性開展研究.首先通過三能級原子模型解析分析了E2 躍遷通道在不同電子密度下對能級布居的影響;進一步以EBIT 中原子序數較小的Mo(Z=42)和原子序數較大的U(Z=92)等離子體為例,研究不同電子密度條件下E2躍遷通道對類鐵Mo16+和U66+離子布居、譜線強度和線強比的影響,并討論其對基組態M1 躍遷強度比進行等離子體密度診斷產生的影響.

2 理論方法和三能級原子模型

等離子體中處于特定離化態的離子能級布居可以用碰撞輻射速率方程表示為

其中Ni表示第i能級的離子布居,Aji表示第j能級到第i能級的輻射躍遷速率,ne表示電子數密度,cji表示第j能級到第i能級的碰撞激發速率系數,dji表示對應的碰撞退激發速率系數.碰撞速率系數可以通過對電子速度分布函數和碰撞截面的卷積得到.由于EBIT 中電子能量的準單能性,電子速度分布采用高斯分布,電子的能量在相應電離閾附近取值.根據穩態近似和歸一化條件,通過求解速率方程可以得到EBIT 等離子體的離子能級布居.

為了能夠得到較為普遍的規律,首先以三能級原子系統為研究對象,構建并解析求解速率方程.在速率方程中,將離子態用φ 表示,并假定按激發能升序分別記為φ1,φ2,φ3;同時φ3到φ1和φ2的退激發為M1 躍遷,φ2到φ1退激發為E2 躍遷,相應的速率系數標記與方程(1)一致;與每個態相關的速率和布居分別用下標1,2,3 表示,比如3 個態的布居分別為N1,N2,N3.構建兩個碰撞輻射模型,模型I 不包含E2 躍遷,此時的輻射退激通道只包括φ3→φ2,φ3→φ1,即在不考慮E2 躍遷的情況下φ2為亞穩態,只能通過碰撞過程退激發;模型II 包含E2 躍遷,此時需要考慮φ2→φ1,φ3→φ2,φ3→φ1輻射退激,即3 個態之間的躍遷均可發生,如圖1 所示.除此之外,兩個模型包含的碰撞激發和退激發通道是相同的,即3 個態之間均可通過碰撞過程相互到達.分別求解模型I 和模型II的速率方程,可以得到兩個模型的解析解,分別如下:

圖1 三能級原子體系能級圖 (a) 模型I 不包含E2 躍遷;(b) 模型II 包含E2 躍遷示意圖Fig.1.Energy levels of the three-level atomic system: (a) Model I without the E2 transition;(b) Model II with inclusion of the E2 transition.

式中,U和U'分別是模型I 和模型II 中3 個態布居表達式中的所有分子項之和，其表達式分別為

從(2)—(4)式可以看出,離子態布居表達式中的分子和分母項均可以寫成關于電子數密度的二次項表達式,其系數是關于躍遷速率或者碰撞速率系數之間乘積的和,并且能量越高的激發態,其分子項的個數越少.

下面我們分析解析解在低電子密度和高電子密度極限情況下的表達形式.當電子數密度趨于0 時,模型I 和模型II的布居結果為

通過(7)—(9)式可以看出,在模型I 中,φ2能級會分布有一定的布居數,該布居數值與電子數密度無關,只與各個躍遷通道和碰撞的速率系數有關;而對于模型II,所有能級布居都會集中在基態,激發態的布居為0.由此表明,E2 躍遷在低電子密度條件下對離子布居會產生較大影響.在等離子體中,離子的能級布居主要是輻射和碰撞過程的競爭所決定.在低電子密度條件下,當等離子體中電子碰撞速率小于輻射躍遷速率時,輻射退激發過程占主導作用,此時新的輻射躍遷通道對于離子布居就會產生較大的影響,特別是對于只能通過新打開的躍遷通道退激發的能級.

當電子密度趨向于無窮大時,模型I 和模型II的結果可以寫成下面的形式:

從(10)—(12)式可以看出,模型I 和模型II 計算得到的離子布居數相等,即當電子密度很大時,是否包括E2 躍遷通道對最終的離子布居沒有影響,只與碰撞速率系數相關.這是因為在高電子密度條件下,等離子體內部碰撞速率遠大于輻射躍遷速率,此時等離子體的離子能級布居主要由碰撞過程決定,輻射過程對于布居的影響可以忽略,因此打開新的輻射躍遷通道對布居幾乎沒有影響.

3 應用與討論

3.1 E2 躍遷對類鐵鉬和鈾等離子體能級布居的影響

第2 節中以三能級原子體系為對象,針對電子密度極低和極高的情況,解析研究了E2 退激發通道對等離子體中離子能級布居的影響.實際上,原子能級遠多于3 個,等離子體中離子能級布居需要對速率方程進行數值求解得到.另外,等離子體中的電子密度往往不處于極限情況,各種原子動力學過程之間的競爭也隨密度改變,對能級布居的影響也會不同.為了分析E2 退激通道對實際等離子體中離子能級布居的影響,以EBIT 中類鐵鉬和鈾等離子體為例進行研究.圖2 分別給出了類鐵鉬離子和鈾離子3d8基組態能級和躍遷示意圖,圖中實線表示M1 躍遷,虛線表示E2 躍遷.需要注意的是,由于高Z體系中相對強的相對論效應導致類鐵鈾離子基組態中較大的精細結構分裂,甚至部分能級順序不同于等電子系列中的低Z體系,因此對于兩個體系序號相同的能級并不一一對應.從圖2可以看出,根據躍遷選擇定則類鐵鉬離子的4 號能級類鐵鈾離子的1 號能級和2 號能級均不能通過M1 躍遷通道到達基態,只有當考慮E2 躍遷之后,這些激發態才能通過輻射退激發到達基態.

圖2 類鐵鉬(Mo16+)離子(a)和鈾(U66+)離子(b)基組態內的禁戒躍遷,其中實線為M1 躍遷,虛線為E2 躍遷,圖中的數字(0,1,2,···)表示能級序號Fig.2.Energy-level diagram of the ground state configuration of Fe-like Mo16+ (a) and Fe-like U66+ (b) ions.Solid lines represent the M1 transitions and dashed lines represent the E2 transitions.The numbers (0,1,2,···) correspond to the energy levels labels.

利用FAC 程序[15]的CRM 模型[16-19],數值求解了兩種等離子體的離子能級布居.精確的能級布居依賴于CRM 模型中包括的原子態是否完備及相關原子參數的精度.在目前的CRM 模型中,包含的能級涉及3d8,3d74l(l≤3),3d75l(l≤4),3p53d9,3p53d84l(l≤3),3s13d9,3d64s2,3p43d10組態.相關的原子參數采用相對論多體微擾方法(RMBPT)計算得到.該方法的主要思想是將組態空間分成M 和N 兩個子空間,M 空間包含與當前研究相關的重要組態,N 空間是由M 空間的組態經過單雙激發產生的組態構成.通過引入投影算符,可以將體系的哈密頓量本征值問題轉化成有效哈密頓量的本征值問題,最后對角化有效哈密頓量可以得到本征態能量及波函數[20,21].在當前計算中,將CRM中的組態全部包含在M 空間中,對于N 空間,將單電子激發和雙電子激發中的第一個電子可以激發的最大主量子數(n1)設置為170,將雙激發中的第二個電子能夠激發的最大主量子數(n2)設置為65.表1 列出了計算得到的Mo16+和U66+基組態能級的激發能和Mo16+離子的NIST 結果[22,23].從表1可以看出,RMBPT 結果和NIST的結果符合得很好,兩組數據的最大誤差和平均誤差分別為0.35%和0.09%,由此可以得出當前的理論計算結果是可靠的.對于CRM的完備性驗證,構建了新的CR模型,新模型在原有模型的基礎上增加了新的組態,比如3d76l(l≤5),3p53d85l(l≤4),3s13d84l(l≤3).為了保證計算可行,新增加的組態采用相對論組態相互作用方法并且忽略與其他組態間的相互作用得到.計算結果表明新增加的組態對離子布居影響很小,可以認為CRM 中包含的原子態是完備的.另外,實際計算中電子速度分布采用高斯型分布,對于鉬離子和鈾離子,其電子的能量分別為640 eV和8145 eV,半高寬基于EBIT 實驗參數采用電子能量的5%.與分析三能級體系類似,構建兩個模型分別記為模型I 和模型II,模型I 只考慮E1 和M1 輻射退激通道,模型II 在模型I的基礎上增加了E2 躍遷通道.除此之外,兩個模型采用的其他原子參數均相同.

表1 類鐵鉬離子和鈾離子的基組態精細能級激發能Table 1.Excitation energies of the lowest excited levels of Fe-like Mo16+,U66+ ions.

圖3 分別給出了類鐵鉬離子和鈾離子的3d8基組態精細能級布居隨電子密度的變化關系,圖中實線是模型I的計算結果,用E1M1 表示,虛線是模型II的計算結果,用E1M1E2 表示.圖3(a)展示了類鐵鉬離子的計算結果,從圖3 可以看出,當電子密度較大時(大于1015cm—3),模型I 和模型II 計算得到的各能級布居差異很小,這說明E2 躍遷通道在電子密度較高時對鉬離子布居幾乎沒有影響,該結論也與三能級原子模型一致.而在電子密度小于106cm—3的區間,由于E2 躍遷的影響,兩個模型計算的部分能級布居存在一定差異,特別是對于4 號能級模型I 和模型II 計算的布居明顯不同.模型I的計算表明該能級仍會存在一定數量的布居,占比0.2%,但是根據模型II的計算,該激發態能級的布居已經趨近于0.這是因為模型I 中沒有包含E2 躍遷通道,4 號能級只能通過碰撞退激過程退激發,在低電子密度環境下其碰撞速率很小,因此它們具有一定的布居;而模型II 包含了E2 躍遷,使得該能級可以借助于E2 通道到達基態,故其布居在低電子密度時趨近于0.同時可以看出,對于類鐵鉬離子,由于E2 躍遷速率較小(最大速率僅47 s—1),只在較低的電子密度下E2 躍遷速率才會超過碰撞退激發速率發揮作用,因此在很寬的電子密度區間E2 躍遷對能級布居的影響都很小.

圖3 類鐵鉬離子(a)和鈾離子(b)處于基組態3d8 能級的離子布居對密度的依賴關系,圖中的數字(0,1,2,···)對應于圖1 中類鐵鉬離子和鈾離子的能級序號Fig.3.The electron-density dependence of the population distribution of energy levels belonging to 3d8 configuration of Fe-like Mo16+(a) and U66+(b) ions.The numbers (0,1,2,···) correspond to the energy levels of Mo16+ and U66+ of Fig.1.

圖3(b)展示了類鐵鈾離子的計算結果.從圖3(b)可以看出,在電子密度大于1019cm—3時,兩個模型計算得到的基組態能級布居差別很小.隨著電子密度的降低,除了1 號能級和2 號能級外,模型I 和模型II 計算得到激發態能級布居均很快趨近于0.根據模型I的計算,當電子密度小于107cm—3時,激發態仍會占據一定數量的布居,分別占比22%和4%,但是模型II的計算結果表明其布居在該電子密度區間趨近于0.如前所述,此二能級和不能通過M1 輻射退激到基態,所以當CRM 中不包含E2 躍遷通道時,它們只能通過碰撞過程退激發,在低電子密度環境下其碰撞退激發速率很小,因此在模型I 中它們具有一定的布居,這也與三能級模型得到的結論一致.值得注意的是,類鐵鈾離子的E2 躍遷率達到105s—1,比類鐵鉬離子大了幾個量級,因此對能級布居產生影響時的電子密度也較高.

通過圖3 兩種離子能級布居結果的比較可以看出,隨著電子密度的降低,E2 躍遷對類鐵鈾離子布居的影響要大于其對類鐵鉬離子的影響,而這主要是由于E2 躍遷速率增大造成的.對于Mo 離子,原子序數相對較小,最大的E2 躍遷速率僅為最大的M1 躍遷速率的1%,因此在電子密度從高到低的變化過程中,E2 躍遷對能級布居的影響并不顯著;而對于高Z的鈾離子,E2 躍遷速率增大了近4 個量級,對能級布居產生的影響也相對更大.此外,由于鈾離子中各種輻射退激發速率比鉬離子的大,與碰撞速率達到可比擬時所需要的電子密度相應增大,因此鈾離子的布居對電子密度敏感的位置相較于鉬離子整體向高密度區間移動.

3.2 E2 躍遷對類鐵鉬和鈾離子譜線強度的影響

對等離子體中電子密度敏感的躍遷線是因為等離子體內部輻射、碰撞等原子動力學過程對產生譜線的上能級布居的貢獻相當,且相互競爭的結果.這樣如果其中一個物理量發生變化就會導致布居出現明顯變化,從而使譜線強度產生改變.因此,E2 躍遷對布居的影響會直接影響譜線強度,同時譜線強度對電子密度的依賴關系也會發生改變.基于此原因,在本節中就E2 躍遷對M1 譜線強度的影響作進一步詳細的研究.

表2 列出了所研究的類鐵鉬和鈾離子的M1躍遷,其中包括躍遷涉及的上下能級、躍遷能和波長,躍遷速率和振子強度.圖4 呈現了這些M1 躍遷的相對譜線強度隨電子密度的變化關系.實線是速率方程求解離子布居中只考慮E1 和M1 躍遷的計算結果,虛線是包含了E2 躍遷的結果.對于圖中的譜線線強進行歸一化處理.從圖4 中可以看出,E2 躍遷在高電子密度情況下對鉬離子和鈾離子的譜線強度影響很小;但隨著密度降低這種影響在類鐵鈾離子中愈發顯著,某些譜線強度隨密度的改變有數倍的變化.由于譜線強度與對應躍遷上能級布居和躍遷速率有關,所以E2 躍遷對譜線強度的影響來源于其對布居的影響.也就是說,對于等離子中原子序數較高的離子,E2 等高階禁戒躍遷對布居和譜線強度的影響是不能被忽略的.

圖4 類鐵鉬離子(a)和鈾離子(b)基組態內M1 躍遷譜線強度對密度的依賴關系,圖中的(0 —1,···)是相應躍遷,數字表示該躍遷的下能級和上能級序號Fig.4.The electron-density dependence of the intensity ratios for the M1 transitions from the ground configuration of Mo16+(a) and U66+(b).The numbers (0 —1,···) correspond to the lower and upper energy levels of the lines,respectively.

表2 類鐵鉬離子和鈾離子的基組態M1 躍遷的躍遷能ΔE、波長λ、躍遷速率A 和振子強度gfTable 2.Transition energies ΔE,wavelengths λ,transition rates A and oscillator strength gf for the M1 transitions in the ground configuration of Fe-like Mo16+ and U66+.

3.3 E2 躍遷對類鐵鉬和鈾離子線強比的影響

如前所述,高離化度離子的M1 躍遷譜線在天體和實驗室等離子體診斷方面有著重要作用[6,7,24-26].在之前的工作中,針對低Z的16 價和17 價鉬離子基組態中M1 躍遷譜線開展了實驗和理論研究,并發現了若干組對等離子體電子密度敏感的M1 線強比[9].本工作進一步研究了E2 躍遷對M1 線強比與等離子體電子密度依賴關系的影響.圖5 展示了E2 躍遷對類鐵鉬離子和類鐵鈾離子線強比的密度依賴性的影響,圖中的實線和虛線分別是不包含和包含E2 躍遷的計算結果.圖中選擇了較為敏感的線強比進行說明,對于鉬離子選擇的線強比分別為9/1,9/4,9/7,2/1,2/4,對于鈾離子選擇的線強比為7/2,7/4,7/8,3/2,3/4,這里的羅馬數字對應于表1 中的躍遷序號.從圖5 可以看出,類鐵鉬離子的線強比在109—1013cm—3電子密度區間最為敏感,該密度區間與EBIT 裝置的典型密度區間重合,可用于EBIT 等離子體的密度診斷,鈾離子的密度敏感區間位于1016—1019cm—3范圍,該敏感區間趨向于更高的電子密度,其原因是鈾離子中更大的輻射退激發速率,碰撞過程和輻射過程達到可比擬時需要的電子密度更大.此外,從圖5 中可以看出,在高電子密度區間,E2 躍遷對鉬離子和鈾離子的線強比影響都很小;隨著電子密度降低,E2 躍遷對譜線線強比的影響增強,并且E2 躍遷對類鐵鈾離子的影響大于類鐵鉬離子的影響.因此,E2 躍遷對能級布居的影響可能會直接導致電子密度診斷的偏差,所以對于原子序數較大的原子體系,E2 躍遷通道必須予以考慮.

圖5 類鐵鉬離子(a)和鈾離子(b)的密度敏感線,圖中的數字(9/7,···)對應于躍遷標號,與表1 一致Fig.5.Density-sensitive line radios for Mo16+(a) and U66+(b).The numbers (9/7,···) correspond to the transitions in Table 1.

4 結論

本文從解析模型和大規模數值模擬兩方面研究了電子束離子阱等離子體中E2 躍遷對離子能級布居的影響.首先,通過求解三能級原子體系穩態近似下的速率方程得到了離子布居的解析表達式,并對其在高、低電子密度極限的表達形式進行分析,得到如下結論: E2 退激通道在高電子密度條件下對離子布居影響很小,在低電子密度條件下對離子布居影響較大.進一步,本文選擇類鐵鉬和鈾等離子體,構建并數值求解穩態近似下的碰撞輻射模型,討論了E2 躍遷對類鐵鉬和鈾離子基組態能級布居和相應M1 譜線強度對電子密度依賴關系的影響.研究結果表明E2 躍遷通道在高電子密度情況下對兩個離子能級布居和譜線強度的影響都較小,隨著電子密度降低,對鈾離子的影響強于鉬離子.此外本文還分析了E2 躍遷對類鐵鉬離子和鈾離子中若干對電子密度敏感的譜線強度比的影響,并指出對于高Z原子體系,E2 躍遷對于M1 譜線線強比有著不可忽略的貢獻.