基于修復效果的污染土壤修復工程環境足跡分析

劉文曉，夏天翔，張麗娜*，賈曉洋，朱笑盈，梁 競，蔡敏琦

1.北京市生態環境保護科學研究院，北京 100037

2.國家城市環境污染控制工程技術研究中心，北京 100037

3.污染場地風險模擬與修復北京市重點實驗室，北京 100037

工業企業改造搬遷后會遺留存在污染隱患的場地，給生態環境和人體健康帶來嚴重威脅[1].因此，工業場地在改變原土地使用性質時，必須進行場地調查，開展風險管控或修復[2-3].目前，我國開展的大量污染場地修復工程主要考慮修復目標達成及經濟成本投入，多采用高耗能、周期短的修復技術，對修復過程的環境影響考慮較少.但污染場地的修復過程本身消耗大量能源和其他自然資源，同時使用的化學品和排放的廢棄物等均會造成新的環境影響[4]，因此在場地修復過程中還應考慮修復過程自身對環境的影響[5-6]，關注碳匯指標、生物學指標和環境指標[7].

可持續修復旨在清除場地中污染物的同時最大限度減少修復過程的環境影響[8]，所以需要在修復過程的各階段采用提高能源效率、節約用水及減少溫室氣體排放的方法.生命周期評估(life cycle assessment，LCA)因可定量評估場地修復全過程的二次環境影響而被廣泛應用于各領域[9-10].生命周期管理能幫助選擇對生態系統和人類健康影響最小的修復方案[11].Page 等[12]計算了某鉛污染場地修復過程的能源消耗、固體廢物產生和污染物排放，證明LCA 有助于確定修復活動的環境負荷.Volkwein 等[13]利用LCA 對某多環芳烴污染場地的修復過程進行環境評估，其結果可用于修復方案的選擇.Cadotte 等[14]分析了不同修復方案在清理石油污染場地時的環境影響，發現原位修復會對環境帶來較大影響.由于LCA 所需數據量大、數據獲取不確定性高，直接將傳統LCA 應用于特異性強的污染場地會產生較大的不確定性.因此，美國環境保護局將環境足跡分析(environmental footprint analysis，EFA)作為綠色修復評價的重要方法，用于判斷不同修復方案或技術的環境影響[15].2011 年美國發布的《修復行業足跡分析和生命周期評估導則》指出EFA 比LCA 更簡明，可提供定性的決策支撐[16].同時，碳足跡、水足跡等指標廣泛用于量化環境影響，如碳足跡計算器被用來計算各種產品和技術對氣候變化的貢獻.歐美等國家基于環境足跡方法理論，也開發了多種針對污染場地可持續管理的決策支持工具，包括SiteWiseTM、SEFA 等.

在碳達峰、碳中和目標下，我國場地修復行業挑戰和機遇并存[17]，污染場地修復過程中二次環境影響愈發引起重視.因此，該研究針對北方某焦化廠有機污染場地原位熱脫附和阻隔通風施工運行過程(簡稱“工程”)，運用SiteWiseTM工具計算了各階段的環境足跡，分析了原位熱脫附和阻隔通風技術的環境足跡強度，以期為我國污染場地修復過程環境影響和修復技術選擇提供支撐，推動可持續修復的研究和實踐.

1 材料與方法

1.1 場地概況

案例焦化廠位于我國北方中緯度地帶，廠區地層表層為人工填土，其下為粉質黏土，再向下為卵石層.所在地區第四系含水層淺層地下水潛水位埋深在地表下30 m 左右，主要補給來源為地下徑流和地表降雨.案例精苯場地包含焦油和粗苯精制工段，在長期生產過程中由于原料產品堆放及泄露等導致土壤污染，特征污染物為多環芳烴和苯系物.場地調查及風險評估顯示，土壤中典型污染物苯和苯并[a]芘含量最大值分別為1 080、1 810 mg/kg，最大超標倍數分別為270、1 206 倍.

根據人體健康風險評估結果，結合GB 36600—2018《土壤環境質量 建設用地土壤污染風險管控標準》(試行)[18]，將苯含量高于40 mg/kg、苯并[a]芘含量高于15 mg/kg 的區域定義為高風險區；將苯含量低于40 mg/kg、苯并[a]芘含量低于15 mg/kg 的區域定義為低風險區，污染場地概況如表1 所示.

表1 污染場地概況Table 1 Overview of the contaminated site

1.2 工程概況

該工程對高、低風險區采用了不同的修復和風險管控技術，高風險區采用原位熱脫附技術(in-situthermal desorption，ISTD)，低風險區采用阻隔通風技術(in-situbarrier and bioventing，ISBB)，工藝原理如圖1 所示.

將整個工程分為3 個階段，分別為施工準備(Stage Ⅰ)、高風險區施工運行(Stage Ⅱ)、低風險區施工運行(Stage Ⅲ).施工準備階段周期約50 d，包括人員物資準備、場地清理、臨時設施施工等工作.高風險區施工運行周期約為200 d，分為兩部分：①熱脫附，包括加熱、抽提井施工、熱脫附設備安裝及加熱脫附等工作；②廢水廢氣處理，包括廢水廢氣設備安裝和運行.低風險區施工運行周期約360 d，分為水平阻隔、生物通風、廢氣處理三個部分，包括阻隔層建設、通風井管制作安裝、通風設備安裝運行、廢氣處理等過程.

1.3 工具及數據清單

目前常用的環境足跡評價工具包括SEFA 和SiteWiseTM，均基于Excel 平臺，其中SiteWiseTM由美國海軍、陸軍和巴特爾公司共同開發[19]，提供了溫室氣體排放、能源消耗、耗水量、空氣污染物排放等量化指標，能夠分析材料生產、運輸、設備使用和廢棄物處理等過程，采用模塊化計算方式，對于修復過程的各階段單獨計算[20].Kim 等[21]使用該工具對鉛污染射擊場地的土壤淋洗過程進行環境足跡分析，發現鹽酸和NaOH 等消耗性化學品、系統運行的電能消耗以及土壤挖掘設備的使用是土壤淋洗過程中環境污染的主要來源.

針對該場地高、低風險區施工運行的實際情況，考慮修復過程中能源消耗、材料使用、運輸、廢水廢氣處理等方面，使用SiteWiseTM工具計算各階段的環境足跡，修復工程的技術流程和系統邊界如圖2 所示.

該研究的環境足跡清單數據主要來自土壤修復工程施工方案、工程監理報告、環境監理報告、工程竣工報告、修復效果評估報告等相關資料，對于資料中未標明的數據采用軟件中默認參數.機械設備的燃油消耗根據現場作業機械設備的型號功率和作業時間計算，系統運行的電力消耗根據電力設備的功率與工作時間計算，其他能源(如天然氣)和使用材料(如混凝土、鋼鐵等)均根據現場消耗情況計算，材料和設備運輸的燃油消耗按車輛類型、里程和運載量計算.電力、柴油和主要材料的排放因子采用程序中的默認參數(見表2).

表2 土壤修復過程中使用的材料和能源Table 2 Materials and energy used in the soil remediation

2 結果與分析

2.1 修復效果分析

實施土壤修復和風險管控后，需進行效果評估[22]，進而判斷該地塊是否可以安全利用.從造成風險的“源—途徑—受體”關鍵環節分析，原位熱脫附是對污染源的削減或去除，阻隔通風是對污染物遷移途徑的限制或切斷，前者一般用修復后污染物含量與目標值的對比，后者需要根據阻隔設施參數、地塊開發用途等進行風險評估，確定風險管控實施后地塊風險是否達到可接受水平.

該地塊高風險區目標污染物苯和苯并[a]芘的原始含量與修復后含量分布如圖3 所示.由圖3 可見：經原位熱脫附修復后，土壤中苯含量最大值由1 080 mg/kg 降至2.89 mg/kg，平均值由51.91 mg/kg 降至0.26 mg/kg，低于修復目標值(4.00 mg/kg)；土壤中苯并[a]芘含量最大值由1 810 mg/kg 降至1.39 mg/kg，平均值由56.69 mg/kg 降至0.70 mg/kg，低于修復目標值(1.50 mg/kg).根據《污染地塊風險管控與土壤修復效果評估技術導則》(HJ 25.5—2018)[23]，高風險區土壤修復達到目標.

低風險區阻隔通風后土壤中苯含量的最大值由32.06 mg/kg 降至3.50 mg/kg，平均值由2.21 mg/kg 降至0.28 mg/kg，低于修復目標值(4.00 mg/kg)，達到修復目標.對于土壤中苯并[a]芘，需通過阻隔后風險變化情況判斷阻隔效果，一般可接受的致癌風險水平為1×10—6，可接受的危害商為1[24].阻隔通風前后風險評估關鍵參數取值如表3 所示.

表3 阻隔通風前后風險評估關鍵參數取值Table 3 Key parameters of risk assessment before and after ISBB

阻隔通風實施前后致癌風險和危害商變化情況如表4 所示，采用《建設用地土壤污染風險評估技術導則》(HJ 25.3—2019)[25]人體健康風險評估方法計算得到.阻隔通風實施前后苯的致癌風險分別為8.24×10—6和2.90×10—7，與阻隔通風后苯含量的降低和暴露途徑減少有關.阻隔通風實施前后苯并[a]芘的含量變化不大，致癌風險由9.51×10—6降至6.62×10—11，原因是阻隔后經口攝入、皮膚接觸、吸入土壤塵、吸入室外上層土壤揮發氣體四個暴露途徑均被切斷，只需考慮吸入室外下層土壤揮發氣體暴露途徑.

表4 低風險區阻隔通風實施前后致癌風險與危害商Table 4 Carcinogenic risk and hazard quotient before and after the ISBB in low-risk zones

2.2 環境足跡分析

工程各階段環境足跡和相對貢獻如表5 所示，輸出結果包括溫室氣體排放量、能源消耗量、耗水量、空氣污染物排放量的具體數值.由表5 可見：施工準備階段的材料、能源消耗最少，環境足跡在整個工程中的占比在1%左右；高風險區施工運行的能源消耗占整個工程的93.02%，溫室氣體和空氣污染物排放量占整個工程的62%～73%；低風險區施工運行的材料消耗和機械設備使用造成了30%左右的溫室氣體和空氣污染物排放，但能源消耗相對較少，占整個工程的6.77%.

表5 各階段環境足跡及其占比Table 5 Environmental footprint and percentage at each stage

2.2.1 溫室氣體排放

該工程各階段溫室氣體排放量如圖4 所示，工程的各項活動都會導致溫室氣體排放，包括設備運行、能源使用、材料生產以及人員、材料和設備的運輸等.在StageⅠ中，主要考慮了材料和人員運輸、場地清理、臨時設施施工，由于時間較短，能源和材料消耗較少，在整個工程中產生的環境足跡占比很小，溫室氣體排放量為104.34 t，其來源包括現場清理作業的機械燃油消耗和尾氣排放以及設備人員運輸產生的排放.Stage Ⅱ是產生溫室氣體的主要階段，在整個工程中的占比為63.39%，熱脫附和廢水廢氣處理兩個階段分別產生溫室氣體4 136.93、1 309.74 t.土壤加熱過程中天然氣的大量使用是導致該階段溫室氣體排放的主要原因.此外，由于材料生產(鋼材等)同樣被納入考慮范圍中，由此也產生大量的溫室氣體排放.Stage Ⅲ中3 個工程階段產生的溫室氣體排放量分別為1 845.46、667.50、528.51 t，在整個工程中占比為35.40%，來源包括機械設備使用、運輸以及電力使用等.綜上，原位熱脫附中天然氣的使用、系統運行的電能消耗以及現場機械設備的使用是該工程溫室氣體排放的主要來源.

溫室氣體排放量是全球化影響的重要考量指標之一，我國溫室氣體排放主要來源于電力、冶煉、石化等行業[26].污染土壤修復工程由于規模小、運行時間短，溫室氣體排放量遠小于上述工業企業.研究[27]顯示，某土壤氣相抽提工程年溫室氣體排放量僅相當于12 輛客車.現階段制定修復技術方案時多注重工程自身的周期與經濟成本[28-29]，對于修復技術方案的篩選多采用層次分析法[30-31]、PROMETHEE[32]、TOPSIS[33]、生命周期評價法[34]等.隨著我國碳排放交易體系逐步建設完善、污染場地修復市場的擴大及新興修復技術的出現，修復過程造成的碳排放也應引起重視.碳排放指標間接反映修復工程的能耗水平，作為評判修復技術的指標，在一定程度上可以減少決策者個人偏好的影響.

2.2.2 能源消耗量和耗水量

土壤修復過程中使用了各種類型的能源，包括用于熱脫附的天然氣、系統運行的電力，以及用于設備、人員運輸的燃油.相關研究[35]中原位熱脫附工程中能量利用率約60%.Heron 等[36]發現，修復過程的能源消耗為200～400 kW·h/m3，平均能耗為249 kW·h/m3.該工程各階段能源消耗量如圖5 所示.Stage Ⅰ的能源消耗在整個工程中占比僅0.20%，來源于車輛和現場機械設備的燃油使用.Stage Ⅱ是主要的能源消耗階段，其中貢獻最大的是土壤加熱過程的天然氣使用，在整個工程中占比達93.02%.Stage Ⅲ中現場機械設備作業的燃油消耗和各種設備(鼓風機、加熱板等)的電力消耗為主要的能源使用過程，在整個工程中占比約6.77%.

整個施工過程的水資源消耗量相對不大，修復過程未涉及土壤淋洗等工藝，僅考慮施工人員日常用水和設備車輛清洗等基礎用水情況，整個工程水資源消耗量為4 932.14 t，其中施工準備階段、高風險區施工運行階段和低風險區施工運行階段水資源消耗量占比分別為0.92%、72.82%和26.26%.

2.2.3 空氣污染物排放

NOx、SOx和PM10作為主要的空氣污染物，其排放也是重要的環境足跡.該工程NOx和SOx的排放主要與能源消耗有關，而PM10的排放主要來自重型機械和設備的使用.整個修復工程的空氣污染物排放量為81.47 t.Stage Ⅱ中大量使用能源和機械設備，NOx、SOx和PM10的排放量均高于其他階段(見圖6)，在整個工程中占比分別為71.99%、71.56%和62.87%.Stage Ⅲ中NOx、SOx和PM10的排放量在整個工程中的占比分別為26.95%、26.96%和36.01%，其空氣污染物排放主要來源于黏土和混凝土的大量使用以及現場作業機械尾氣排放和廢氣處理過程.

3 討論

3.1 修復單位方量土壤的環境足跡

通過環境足跡指標評估修復技術的環境影響，可為選擇可持續修復技術實現特定污染場地的修復目標提供參考.該場地修復單位方量土壤的環境足跡如表6 所示，不同修復技術產生的環境足跡差異較大，原位熱脫附技術的各項環境足跡為阻隔通風技術的6～50 倍，其中能源消耗量差異最大，前者為后者的49.70 倍，這表明土壤熱脫附技術中熱脫附環節會帶來較大的能源投入，這一結論在其他研究[37-38]中已被證實.該地塊原位熱脫附技術修復單位方量土壤的溫室氣體排放量為179.09 kg，阻隔通風技術為27.63 kg，前者為后者的6.48 倍.研究[39]表明，從土壤中去除1 kg 污染物會導致1.3～130 t CO2的排放，可見不同技術差異較大，以溫室氣體排放量為篩選指標，能幫助選擇和優化技術方案[40].其他指標如耗水量和空氣污染物排放量，原位熱脫附是阻隔通風的6～10 倍.整體看來，原位熱脫附技術修復單位方量土壤的環境足跡均高于阻隔通風技術，能源消耗尤為突出，如進一步比較二者的差異，需要結合修復效果進行分析.

表6 修復單位方量土壤的環境足跡Table 6 Environmental footprint per unit soil of remediation

修復工程的參數設計和運行效果受污染物含量和場地特征的影響而存在差異.如美國諸多場地原位熱脫附工程案例報告[41]顯示，不同的地層結構和土壤性質運行效果和能源消耗不同；同一修復技術的環境足跡也具有場地特異性，某場地原位熱脫附案例研究[42]表明，每處理1.0 m3污染土壤約消耗天然氣82.6 m3和電量40.5 kW·h，與筆者研究中污染場地具有一定差異.可見，環境足跡的計算方法應用以及基于場地實際修復效果的研究十分必要，可為修復技術的效益評估提供支撐.

3.2 環境足跡強度分析

修復單位方量土壤的環境足跡，僅反映該場地情況下所使用修復技術的環境影響大小.結合修復效果根據污染物含量和風險降低情況量化環境足跡指標，以期進一步反映不同場地情況下不同修復技術的環境影響.因此需要新的指標〔如能源效率(去除單位質量污染物所需的能量)和碳強度(處理單位質量污染物釋放的CO2)等[43]〕來評估不同場地情況下不同修復技術的環境影響.

基于實際場地修復效果，該研究采用兩種方法：一是根據修復前后污染物含量變化對各項環境足跡指標進行強度計算，進而結合不同指標權重確定該技術的綜合環境影響；二是基于減少潛在受體風險的目標，計算減少單位風險的環境足跡，對于阻隔等工程控制技術及監測自然衰減技術根據工程前后的風險評估結果，結合工程過程的環境足跡來評價其環境影響和適用性.

3.2.1 基于污染物含量變化的環境足跡強度

為考量修復技術的環境足跡強度，根據污染物含量變化進行標準化處理，以溫室氣體為例，使用降低目標污染物單位含量時單位方量土壤的溫室氣體排放量表示該修復技術的溫室氣體強度(IGHG)〔見式(1)〕，其他足跡指標(能源、水、NOx、SOx、PM10)強度定義及計算方法相同：

式中：E為溫室氣體排放量，t；w為修復土方量，m3；c0和c為修復前、后污染物含量，mg/kg.

該地塊高風險區按修復前后苯和苯并[a]芘含量的最大值和平均值計算環境足跡強度.該地塊低風險區通風階段對降低易揮發有機污染物苯含量的效果顯著，而阻隔屬于風險管控技術，通過阻斷污染源的暴露途徑從而降低環境和人體健康風險，這對降低苯并[a]芘的風險有重要作用，在實際工程中其含量變化不明顯，不予計算.

由表7 可見，高風險區基于污染物含量最大值所計算的苯的環境足跡強度比苯并[a]芘高57%～75%，以平均值計算的苯的環境足跡強度比苯并[a]芘高8%～10%.原位熱脫附對揮發性有機物的去除效果較好，但復合污染情況下需要兼顧半揮發有機物的修復效果，而造成揮發性有機物苯對應較高的環境足跡強度，這也是熱脫附過程中加熱溫度需以土壤中沸點最高的污染物為準的原因.對比高、低風險區苯的環境足跡強度，低風險區溫室氣體強度高于高風險區，原因是雖然熱脫附對污染物含量高的土壤效果顯著，但隨著污染物含量的下降，其去除難度會逐漸增加.而低風險區苯含量降低很少，此評價方法對阻隔通風技術適用性不強.

表7 基于污染物含量的環境足跡強度Table 7 Environmental footprint intensity based on contaminant concentration

3.2.2 基于風險變化的環境足跡強度

通過修復或風險管控技術削減污染場地的風險表現為風險概率的降低，以總致癌風險降低情況來計算環境足跡強度(IR)，計算公式：

式中：E0為環境足跡指標；w為修復土方量，m3；R0和R分別為修復前、后的風險概率值.

以修復前后污染物含量變化的最大值計算得到高風險區苯和苯并[a]芘修復前致癌風險分別為2.77×10—4和1.19×10—3，修復后分別為7.42×10—7和9.12×10—7，結合2.1 節中對低風險區風險水平的計算，基于風險變化的環境足跡強度如表8 所示.

表8 基于風險變化的環境足跡強度Table 8 Environmental footprint strength based on risk changes

由表8 可見，低風險區苯的風險降低程度較小，由此帶來的環境足跡強度較苯并[a]芘大.從污染物含量變化和環境風險降低的角度分析，高風險區的能源消耗量都高于低風險區.高風險區基于風險削減的各項足跡指標的環境足跡強度均高于基于污染物含量最大值變化的環境足跡強度，這一差異為決策者提供不同參考，也提示未來的研究需要建立不同場地情況下針對各修復技術的不同污染物的環境足跡強度指標，以期探明其內在聯系，建立具有決策指導意義的環境足跡強度指標.

4 結論

a)環境足跡計算結果表明，在整個工程中施工準備階段的環境足跡占比僅1%左右；高風險區原位熱脫附的溫室氣體排放量為5 446.67 t，其溫室氣體排放量、能源消耗量、耗水量、空氣污染物排放量在整個工程中的占比分別為63.39%、93.02%、72.82%和71.08%；低風險區阻隔通風的溫室氣體排放量為3 041.47 t，其溫室氣體排放量、能源消耗量、耗水量、空氣污染物排放量在整個工程中的占比分別為35.40%、6.77%、26.26%和27.74%.天然氣的使用、系統運行的電能消耗以及現場機械設備的使用是施工過程中環境足跡的主要來源.

b)從修復單位方量土壤的環境足跡來看，原位熱脫附技術的能源消耗量約為阻隔通風技術的49.70 倍，溫室氣體排放量、耗水量、空氣污染物排放量為阻隔通風技術的6.32～10.30 倍.

c)從不同污染物的環境足跡強度來看，原位熱脫附修復工程中苯的環境足跡強度高于苯并[a]芘.從不同修復技術分析，原位熱脫附的能源強度較高.基于污染物含量降低的環境足跡強度對量化原位熱脫附技術的環境足跡適用性較好，而基于風險削減的環境足跡強度適用于阻隔通風技術.