千瓦級交錯流SOFC電池堆多物理場分布特性與性能

熊星宇，宋中輝，梁 考，武 鑫，巴黎明，彭蘇萍

(1.華北電力大學 能源動力與機械工程學院，北京 102206；2.中國礦業大學(北京) 煤炭資源與安全開采國家重點實驗室，北京 100083)

為積極應對全球氣候變化，我國公布了2030年實現碳峰值、2060年實現碳中和的戰略規劃?！半p碳目標”下，煤炭、天然氣等傳統化石能源亟需清潔化利用。固體氧化物燃料電池(Solid Oxide Fuel Cell，SOFC)是一種在高溫下通過電化學反應將燃料氣中的化學能直接轉化為電能的發電裝置，不需經過燃燒和中間機械能轉換過程，排放物無污染，不受卡諾循環限制，理論發電效率上限高。SOFC的燃料適用范圍廣，除氫氣外亦可直接使用各類碳基燃料，如煤制合成氣、天然氣、生物質氣等，發電效率可達55%～65%。此外SOFC是陶瓷基的燃料電池，不使用貴金屬，材料成本低且獲取容易。因此SOFC是化石燃料清潔化利用的一種重要技術路徑，其技術成熟，對我國實現雙碳目標具有重要意義。近年來，隨著相關理論提升與材料研究和制造水平的提高，SOFC技術迎來了新的發展機遇，SOFC固定式發電和熱電聯供技術在我國具有廣泛的應用示范場景。

SOFC電池和由數十個電池集成的電池堆是SOFC發電的核心部件，電池及其電池堆在結構上主要分為2種：管式和平板式。管式電池的密封、熱循環性能較好，同時可快速啟動，目前主要是日本等國家研究管式電池；由于平板式電池的平板結構能夠方便的將多片電池堆疊串聯，顯著減小電流流通路徑和歐姆損耗，在縮小體積的同時增加了輸出功率，因此得到學者的廣泛關注，逐漸成為主流的研究方向。

由于SOFC通常運行在700 ℃以上的高溫環境中，導致含有數十片電池的大型電池堆實驗研究成本高，且難以對電池堆內部運行狀態進行測量測試，因此仿真建模成為探究電池堆內部氣-熱-電分布特性的重要研究手段。目前，SOFC的數值模擬研究幾乎都集中于單個流道、單片電池以及幾片電池組成的小型電池堆等方面的研究，這主要是因為SOFC內部反應復雜，是化學反應、電化學反應和傳熱、傳質等多種物理場相互耦合的多場反應，對計算資源是極大的挑戰，不僅消耗大量硬件資源，更需要大量計算時間，此外大型電池堆的計算穩定性也是非常棘手的問題。因此目前多場耦合研究幾乎都停留在單片電池或較方便計算的小型順逆流電池堆上。

SOFC數值模擬計算的難點是降低對計算資源的消耗，同時還要能保證相對精確的結果。LI等通過優化陰極側的傳質方程使電池堆的計算更加穩定且更易收斂，模擬研究了30層電池堆的順逆流安排的多場分布特性，計算時間得到一定的縮短。NAVASA等通過均質化手段將電池堆內部分布模糊化處理，簡化了多場耦合模型，計算資源和計算時間得到了很大的降低，但其簡化手段過于粗略，堆得多場分布細節丟失嚴重，對于電池堆的優化并不是理想的選擇。SHEN等利用簡化維度的壁面方程進行SOFC的多物理場模擬，使用單流道模型進行多場分布特性研究，結果表明，其簡化的方程模型在網格數量和計算時間上均有巨大提升，同時多場分布細節等與精細的多場耦合模型相比，誤差在可接受范圍內。筆者團隊利用機器學習算法的強非線性擬合特性，將電池堆模型分解為獨立的小單元進行全耦合計算，再利用機器學習模型替代映射的方法對大堆進行計算，通過解耦合方式使SOFC的數值模擬計算得到了極大提升，但其沒有對更復雜的交錯流堆進行研究。

目前在整堆尺度上的數值模擬研究大多為簡化的計算模型，且在堆結構的計算上均以順逆流為主。然而在單層電池的順流、逆流和交錯流的3種流動方式研究中發現，交錯流電池表現出更好的溫度分布，因此交錯流電池堆的多場分布特性研究迫在眉睫。筆者采用基于BP神經網絡的多物理場解耦模型對千瓦級別的交錯流電池堆進行數值模擬研究，通過與實驗數據進行比對驗證了仿真模擬的準確性，同時研究了電池堆的多物理場的分布特性與結構優化思路。

1 數值模型與計算方法

基于有限元的思路進行建模時，將SOFC電池堆通過網格劃分為眾多的微小單元，因此若能將每個微小單元內的各數值特性進行快速描述，即可在宏觀上大量減少電池堆的計算時間。由于BP神經網絡非線性擬合能力可用來描述不同輸入條件下小單元的各數值特性分布，再利用商業求解器將小單元的特性與電池堆的CFD計算模型結合，可快速計算電池堆的多場耦合結果。本文的計算方法如圖1所示，利用Comsol軟件進行電池小單元的全耦合遍歷計算，遍歷計算的參數組合范圍包含電池堆內各處小單元可能具有的所有邊界條件，然后將得到的物質質量源項與反應的能量源項投送給BP神經網絡進行擬合訓練，最后利用Fluent軟件結合其自帶的UDF功能進行電池堆的多場耦合計算。

圖1 計算方法示意

1.1 幾何模型和網格信息

本文使用的電池堆仿真模型基于中國礦業大學(北京)自研的30層交錯流電池堆，該電池堆的最大輸出功率可達千瓦級，電池堆實物如圖2所示。該電池堆采用矩形電池，陽極燃料氣沿電池長邊流動，陰極空氣沿電池短邊流動，是一種交錯流結構的電池堆。氫氣從燃料氣進口進入電池堆，經過流道時通過陽極擴散層擴散進入陽極功能層，進而在高溫下發生陽極側的催化反應(式(1))。燃料氣中的氫氣與電解質中傳遞而來的氧離子結合生成水蒸氣并釋放出電子，未消耗的氫氣連同生成的水蒸氣從出口排出作為尾氣處理。空氣從空氣進口通入電池堆，通過空氣側流道和陰極擴散層進入陰極功能層發生反應(式(2))，氧氣在催化劑作用下消耗回路中的電子生成氧離子，氧離子經過電解質傳遞到陽極側形成閉環回路，電池堆的總反應如式(3)所示。電池堆幾何結構參數見表1。

表1 幾何結構參數

圖2 幾何結構與網格信息

(1)

(2)

(3)

1.2 數值模型與邊界條件

本文的電池陽極材料采用多孔Ni-YSZ，陰極采用多孔Ni-LSM，電解質材料為致密YSZ，基于現有成熟理論建立電池單元的多場耦合模型。對于SOFC多物理場耦合單元模型，燃料為氫氣與少量高溫水蒸氣混合的加濕氫氣，陰極側輸入氣體為氧氣與氮氣的混合，為了與后續計算軟件的聯動，小單元模型設置的掃描輸入氣體組分條件為不同組分的質量分數。小單元掃描參數有陽極進口氫氣質量分數(H)、陰極進口氧氣質量分數(O)、反應溫度和操作電壓；由于單元模型重復組成了電池反應區域，其幾何參數主要由表1給出。由于陽極功能層與陰極功能層的厚度與其余2個維度相比可忽略，故在厚度方向上進行平均化處理，同時，沿各自流道方向由于氣流擴散使各處的局部源項數值差別不大，因此SOFC單元模型的幾何變量只選取垂直交叉流道方向的位置變量。對于SOFC單元全耦合模型進行遍歷計算需進行多維參數的掃描，掃描參數設置見表2。

表2 SOFC單元模型參數掃描設置

基于參數化掃描結果，利用BP神經網絡算法進行小單元模型源項數據的擬合訓練，經過大量模型的測試最終確定BP神經網絡的結構為5-16-13-12-1的小型深度神經網絡模型，該結構能很好的擬合質量與能量源項數據，所有測試集誤差均小于1%，BP模型結構與訓練誤差結果如圖3所示。

圖3 BP神經網絡模型與源項測試驗證結果

經過訓練的神經網絡模型，可視為SOFC單元小模型源項數值的替代映射方程，其簡化了繁瑣且不穩定多場耦合計算，能夠直接通過輸入指定的條件快速計算出小單元內的源項分布，映射公式表示為

=[(+)+]+

(4)

其中，為源項(質量源/能量源)；為輸入特征；，分別為神經網絡中連續的權重矩陣與偏置矩陣；下標1,2,3為隱含層位置。通過替代映射公式，可利用商業求解CFD軟件Fluent結合其高度自由化的用戶自定義函數(UDF)功能進行電池堆的多場耦合計算模擬，計算方案如圖4所示。圖4計算方案中的虛框部分為替代映射方程實現的部分，首先通過控制臺利用Ansys提供的宏函數收集每個小單元的信息，然后利用收集的小單元信息在后續迭代計算過程中進行特征數據更新，這些數據包含氫氣質量分數、氧氣質量分數、溫度以及電壓，位置信息在計算時根據位置實時選取，再利用這些數據在能量與質量方程求解時快速求解源項以達到多場耦合的目的。

圖4 替代映射方程通過UDF的實現方法

利用Comsol軟件的多物理場全耦合模型的模擬數據，再通過BP神經網絡進行數據擬合替代映射，再結合Fluent的高自由度與強大的求解能力實現大型電池堆的計算，大大縮減了電池堆的計算時間。

參考實驗電池所處環境為保溫箱內，同時氣體壓力近似為大氣壓，所有外壁面均以絕熱壁面處理，氣體為不可壓縮氣體，燃料氣體H∶HO=0.97∶0.03，空氣側N∶O=0.21∶0.79(均為體積分數比)，工作電流為恒定模式。電池堆模擬操作條件見表3。

表3 電池堆操作條件

2 實驗驗證與結果分析

2.1 實驗驗證

圖5為電池堆模擬與中國礦業大學(北京)自主開發的30層交錯流電池堆實驗對比結果，在不同的入口操作溫度下，考察電池堆輸出電壓隨輸出電流的變化情況。電流在10～30 A時，不同進口氣體溫度得到的實驗值與模擬值的相對誤差均在±1.5%以內，表明本研究建立的數值模型能夠較準確的模擬電池堆性能，可對電池堆的多物理場分布特性進行研究。

圖5 不同入口溫度下的實驗驗證結果

2.2 氣體濃度分布

圖6為入口溫度1 023.15 K、燃料進氣流量為10.45 L/min(常溫下體積流量)、空氣進氣流量為90 L/min、電池堆輸出電流為25 A條件下，陽極功能層內的氫氣摩爾分數分布。隨著反應進行，氫氣摩爾分數不斷下降，在氣體進口端最高、出口端最低。

圖6 氫氣摩爾分數分布

2.3 電池溫度分布

圖7為電池堆內部以及配氣腔內的溫度分布，由于氫氣作為燃料，反應過程為放熱反應，因此氣體在從入口到出口的流動過程中溫度逐漸升高，靠近燃料進口與空氣出口附近溫度最高,為1 106 K，由于空氣過量，陰極溫度比陽極低；同時從圖7(b),(c)可以看出，由于氣體流量在電池堆內的分配不均以及局部反應放熱不同和傳熱的影響，導致不同層之間存在溫度差異，但溫度升高的趨勢一致。

圖7 電池堆溫度分布

從圖7可知，電池堆中的氣體流動是主要的散熱介質，沿途熱源不斷產生使氣流溫度升高，同時氣體的消耗導致熱源量不斷減小，氣流溫度升高的趨勢逐漸平緩，說明替代映射的方法能夠很好的描述每個小單元的變化特性，因此該模擬方法切實可行。

3 操作條件與結構參數對SOFC性能的影響

3.1 操作條件對輸出性能的影響

圖8為不同燃料氣進口流量、進氣溫度條件下的電池堆輸出性能變化。由圖8(a)可以看出，增加電池堆的進氣流量可提高不同輸出電流條件下的電池堆輸出電壓，即電池堆的輸出功率增大，這是因為更多的氣體流量使電池堆陽極流道內整體的氫氣摩爾分數增加，致使電池的能斯特電壓更高，電池的電化學反應也更劇烈。但由于進氣流量的增加會降低燃料利用率，導致整體電效率下降。圖8(b)為不同進氣溫度條件下電池堆-曲線。升高進氣溫度使電池堆的輸出功率增加，這是由于升高溫度，電極催化性能和氣體的活化性能均得到提升，電流不變時，溫度升高會使輸出電壓增加。由于電池堆內部多種結構之間的熱膨脹系數存在差別，且電池堆運行時其內部存在較大的溫度梯度，因此過高溫度使電池堆內部熱應力加大，也會使材料強度降低，易造成性能衰減、密封失效、電池損壞等問題，故在實際運行中應注意SOFC的熱管理，保證SOFC能夠安全運行。

圖8 不同操作條件對電池堆性能的影響

3.2 流道高度與配氣腔寬度對SOFC電池堆性能的影響

將陽極流道高度從0.4 mm變為0.3，0.5 mm時，電池堆性能變化不大，由圖9可知，陽極流道高度0.3 mm與0.5 mm相比，輸出功率在10 A電流下提升了1.57%，當電流增加到30 A時，其功率的提升了0.9%。改變陽極流道高度，會使電池堆內氣體分布均勻性發生變化。圖10為SOFC電池堆各層的流量均勻性分布與燃料利用率的分布狀態，由于電流大小固定，進氣量小的電池層燃料利用率偏高。降低流道的高度有利于各層的流量分配，均勻的流量分配能夠使電池堆的溫度分布更加均勻，同時可降低燃料局部耗盡的風險，但這會增加氣體流動的阻力，導致堆內壓力升高。

圖9 不同流道高度對電池堆性能的影響

圖10 電池堆流量均勻性分布與各層的燃料利用率分布

圖11為流道高度0.3，0.5 mm下的電池堆內部第1，15和30層的溫度分布。由于0.3 mm時電池堆的流量均勻性更高，因此其內部溫度分布更均勻，溫度梯度更小，同時最高溫度明顯下降，降低約26 K，表明流量均勻性對電池堆溫度分布有顯著影響。此外，由于在數值模型中將電池堆外壁面做絕熱壁面處理，計算得到的溫度場分布和最大溫差將比實際偏大。

圖11 不同流道高度條件下溫度與溫度梯度變化

圖12為陽極氣道高度0.5 mm時改變陽極燃料進口配氣腔寬度對電池堆整體流量均勻性的影響。減小配氣腔寬度時電池堆內部流量均勻性下降，這是因為減小配氣腔寬度相當于縮小配氣腔容積，氣體在配氣腔內充分發展的空間縮小，導致各層進氣量變化，空間越小越不利于各層的流量分布。由于減小配氣腔導致流量分布不均，使電池堆內的溫度梯度增大，因此考察電池堆熱管理和輸出性能時，合適的配氣腔大小也是必要的因素之一。

圖12 配氣腔寬度對電池堆內流量分布的影響

4 結 論

(1)建立了SOFC 30層交錯流電池堆的數值仿真模型，采用多物理場耦合單元模型結合BP神經網絡替代映射方法對數值模型進行解耦，通過實驗驗證和結果分析得出該方法可應用于大型電池堆的多物理場仿真計算。

(2)增加電池堆的燃料進氣量能提升電池堆的輸出性能。增加燃料進氣量，堆內整體的燃料濃度增加；反應物濃度增大，提升了電池的輸出性能，然而也會導致電池堆的燃料利用率下降，降低電池堆發電效率，因此，合理設置流量利用率是保證高發電效率的重要手段。

(3)進氣溫度升高，電池堆的輸出性能提升。更高的溫度使電池堆內催化劑和氣體的活躍度更高，電池的輸出性能也會隨之提升，然而也會導致內部的熱應力增大，產生結構損壞的風險。

(4)較低的流道高度能夠明顯改善燃料流量均勻性，并顯著降低電池堆的溫度梯度。但過低的流道高度使氣體流通阻力增大，產生密封失效的風險，因此設計大電池堆結構時需選取合適的流道參數。

(5)增大配氣腔的空間能提升SOFC電池堆內的流量均勻性。大的配氣腔空間能使氣流在進入流道前更充分的流動發展，使每層獲得的氣體流量更加均勻，由于氣體流量均勻性與電池堆內的溫度分布均勻性相關，因此合適的配氣腔大小設計是考慮電池堆熱管理時不可缺少的因素。