熱釋光累積劑量環境監測結果影響因素分析

張偉珠，林淑倩，孔杜娟，周睿東

（廣東省環境輻射監測中心，廣州 510300）

熱釋光劑量計（thermoluminescence dosimeter，TLD）因為能量響應好、靈敏度高、重復性強、簡單易用等優點［1，2］，成為一種理想的輻射劑量測量元件，被廣泛應用于環境監測［3，4］、輻射防護［5］、放射醫學［6］、考古地質測年［7，8］等領域。核電廠周圍環境TLD測量的輻射來源主要有天然源和人工源兩種。其中，天然源主要包括陸地γ輻射（地表天然放射性核素的輻射）、空氣中放射性（如氡及其子體和天然放射性7Be）、宇宙射線貢獻；人工源主要包括核電廠排放的流出物和核爆的沉積物。當TLD測量結果出現異常時，需要從天然源、人工源以及測量系統本身進行分析。

廣東省環境輻射監測中心（以下簡稱輻射中心）通過對大亞灣核電站周圍環境TLD多年測量結果的統計，發現某些季度或年度會出現系統性的偏差，對監測結果的可靠性造成明顯的影響。本文擬從TLD的分散性、刻度系數、不同批次和測量系統參考光源以及天然因素中的降雨量等因素，對環境熱釋光累積劑量測量的影響程度進行分析，找出系統偏差的原因，為熱釋光環境監測的質量保證提供技術支持。

1 測量系統及方法

1.1 測量系統

1.1.1 TLD劑量計

LiF（Mg，Cu，P）粉末真空密封玻璃管。

1.1.2 TLD退火爐

HW-Ⅱ型精密退火爐，參數設置：高溫退火“240℃”，低溫退火“140℃”。

1.1.3 TLD測量儀

RGD-3B型熱釋光測量儀，參數設置：劑量量程“2”，第 1 恒溫時間“0 s”，升溫速度“15℃ /s”，第2恒溫時間“18 s”，第2恒溫溫度“270℃”；參考光源：10 s計一次數，讀值穩定在196～204。

1.2 測量方法

環境監測TLD一般布放在周圍地勢開闊的地方，距離建筑物至少10 m，離地約1 m，布放周期約為3個月，TLD測量參照《個人和環境監測用熱釋光劑量測量系統》（GB/T 10264）執行，測量結果未扣除宇宙射線響應值。

2 影響因素分析

2.1 不同批次TLD

輻射中心長期使用TLD對大亞灣核電站周圍環境進行累積劑量監測。由于劑量計自身特性及使用過程中發生損耗等原因，每隔一定年限會更換不同批次生產的劑量計。2005年和2008年分別使用的是兩批TLD（以下簡稱05批次和08批次），2009—2010年選取9個布放點進行2年的同點驗證實驗（兩批TLD的布放時間、布放地點、測量過程和刻度均完全一致），發現這兩批TLD的年均值出現明顯的差異，08批次比05批次的整體偏低26%（如圖1所示）。

圖1 05批次、08批次TLD測量結果比較（修正前）Fig.1 Comparison of TLD results of batches 2005 and 2008 （before correction）

利用高純鍺γ譜儀分別對05批次（311片）和08批次（285片） TLD玻璃管中的40K進行測量，05批次每片凈計數率為4.54×10-5s-1，08批次為2.07×10-5s-1，兩者相差一倍。輻射中心1998、1999兩批TLD出現過類似的情況。結合文獻［9］的分析，說明08批次和05批次TLD監測結果差異的原因是對宇宙射線的響應以及玻璃管自輻照不一致。故在對兩批TLD做比較時，應扣除其宇宙射線和自輻照的影響，以陸地輻射值來表示測量結果，修正計算公式為：

式中：Dl為TLD陸地輻射值；Dg為TLD貫穿輻射測量讀數；Dyz為TLD宇宙射線和自輻照測量讀數；K為刻度系數。

為獲得05批次和08批次TLD的宇宙射線和自輻照值，將這兩個批次TLD放置在廣東萬綠湖水面航標上（水深大于3 m、離岸大于1 km）一個季度，得到兩個批次TLD對宇宙射線的響應值分別為 71.5 nGy·h-1、35.1 nGy·h-1。廣東適合宇宙射線測量的萬綠湖、鶴地水庫理論計算宇宙射線響應值差別不大，分別為28.4 nGy·h-1、26.3 nGy·h-1［10］。根據文獻［11］，理論計算廣東的宇宙射線值為27.4 nGy·h-1。由此可見，兩個批次TLD宇宙射線響應值相差約1倍，05批次的宇宙射線和自輻照值明顯偏高［11］。

按式（1）對05批次和08批次分別計算，結果如圖2所示。

圖2 05批次、08批次TLD測量結果比較（修正后）Fig.2 Comparison of TLD results of batches 2005 and 2008 （after correction）

從圖2可看出修正后兩個批次TLD差距從26%減少為-4%，可見這兩個批次的TLD對宇宙射線的響應和自輻照值差異明顯，造成同一測點輻射環境監測結果相對偏差約為30%。

因此，在采購新一批次TLD時，應對其進行宇宙射線和自身輻射本底測量，減少不同批次TLD測量結果產生差異的可能。

2.2 TLD的分散性

同批TLD在相同的退火、照射、測量條件下給出的一致性（均勻性）結果有一定程度的差別［12-14］。衡量這一差別的指標是TLD的“分散性”，實際上“分散性”是TLD的制作工藝、退火條件、照射、使用條件和測量儀器等因素的誤差的綜合反映。商購的玻璃管TLD都宣稱已經過初步選片，經對多年多批次實際測試，如不進行再次選片，將會引入較大誤差［14］，下面以2008年購批次為例進行說明。

輻射中心2008年購買了1批新的TLD，共8000片，廠家承諾分散性在3%之內。以分散性不大于4%的標準再次篩選，經退火爐240℃高溫退火10 min后，用60Co點源照射1 mGy劑量，隨機抽取100個劑量計測量，求出測讀平均值R。根據統計學原理，當標準偏差σ=4% 時，算術平均偏差δ=5%時，則選片區間為［R（1-0.05），R（1+0.05）］，為了充分地利用劑量計，又給出［R（1-0.15），R（1-0.05）］和［R（1+0.05），R（1+0.15）］兩個區間，余下的因響應過高或過低不予采用。測量情況見表1。

表1 劑量計篩選測量情況Table 1 Status of dosimeter screening measurement

按上述測讀值區間形成的3批片子送某研究院檢定后，得出刻度系數分別為：1.90、2.07、2.28，各組依次產生將近10%的差異，也即同一批片子如果不重新篩選，分散性最大約為20%，對測量結果將產生一定影響。因此，具體應用時在每個測點應同時布放多個TLD片，輻射中心在環境監測時一般每個測點放置10片，取平均值作為該測點的累積劑量。

2.3 刻度系數

劑量計在讀出器上的讀出值是一個無量綱的相對計數X，要將它轉換成劑量值，需進行劑量刻度 （標定），即每1個計數對應多少標準劑量，一般稱為刻度系數，用K表示。環境輻射劑量值D=K·X。

為保證測量結果的準確度，量值溯源是TLD測量環境累積劑量非常重要的工作。輻射中心2011—2015年均委托北京某計量檢測機構對TLD進行檢定，同批片子的刻度系數一直相對穩定，2016年委托上海某計量檢測機構進行檢定，2016年刻度系數比上一年低約8.6%。表2統計分析了大亞灣核電外圍環境布設的9個位置相對固定且在2011—2016年數據完整的TLD測點數據。

表2 2011—2016年TLD刻度系數及9個測點結果Table 2 TLD calibration coefficient and monitoring results of 9 points from 2011 to 2016

由表2可見，2011—2016年 9個點位儀器 測 讀 年 均 值 范 圍 為 60～62 nGy·h-1，其 中2014年最低，為 60 nGy·h-1，與最高值之間相差3.2%，換算為劑量值后年均值范圍為119～130 nGy·h-1。2016年更換了計量檢測機構檢定，由于刻度系數的差異，雖然測讀均值X與上年一致，但劑量值為119 nGy·h-1，比上年130 nGy·h-1低約8.5%，用2015年刻度系數修正2016年劑量值，以2016年（修）表示，9個點位測量結果比較如圖3所示。

圖3 2015年、2016年9個監測點測量結果比較Fig.3 Comparison of TLD results at 9 monitoring points between 2015 and 2016

圖4是2011—2016年大亞灣核電基地氣載流出物排放量與TLD測量結果的比對情況，可看出TLD測量結果的變化與氣載流出物排放量無正相關的關系。

圖4 大亞灣核電基地氣載流出物排放量與TLD測量結果的比較Fig.4 Comparison between the emission of airborne effluents from daya bay nuclear power base and TLD measuring results

通過圖3、圖4分析可認為，其間的核電氣載流出物對TLD測量結果沒有可察覺的影響，用2015年刻度系數重新計算后，測量結果兩年差異明顯減小，可認為不同計量檢測機構的TLD刻度系數的一致性對監測結果的變化有著明顯的影響。

2.4 參考光源的穩定性

熱釋光測量的精度與測量儀器參考光源的穩定性有密切關系。如果參考光源不穩定，將導致測量結果的系統變化。

用源強為0.27 mCi的226Ra源在1 m處對TLD進行劑量的照射，并在測量時分別用兩種不同的參考光源進行測量，以驗證參考光源對測量結果帶來的影響。測量結果見表3，表中數據已分別乘以相應的刻度系數。

由表3可知，TLD測量結果對不同的源照射劑量有良好的線性關系，說明讀出系統是穩定的，但在使用不同參考光源68和6.8下，TLD的測量值相差約10倍，并且與參考光源相差的倍數相一致，說明測量時參考光源的穩定性對測量結果有明顯的影響，并且參考光源的設置必須與TLD測量系統檢定時設定的參考光源保持一致，所得的測量結果才是可靠的。

表3 不同參考光源比較Table 3 Comparison of different reference light sources

2.5 季節降雨量

通過對大亞灣核電站2011—2015年的TLD監測結果分析發現，測量結果長期表現出冬季（一季度，12月至次年2月）、春季 （二季度，3～5月）較高，夏季（三季度，5～8月）、秋季（四季度，9～11月）較低的現象，測量結果比較如圖5所示。

圖5 2011—2015年各季度TLD測量結果Fig.5 TLD results of each quarter from 2011 to 2015

考慮到降雨量是季節變化的重要特征，且廣東省降雨與TLD季節變化規律基本一致，也基本表現為夏秋低、冬春高的變化規律。因此，為了解釋大亞灣核電TLD監測結果的季節變化規律，利用2019—2020年大亞灣核電的氣象觀測站雨量數據（按季統計日均值）與TLD測量結果進行皮爾遜相關性分析，分析結果見表4。由表4可知，1～9號布放點的 TLD測量結果與降雨量在0.01水平（雙側）上顯著負相關，10～16號布放點在0.05水平（雙側）上顯著負相關，17～25號布放點無顯著相關性。通過對表中數據進行分析，發現呈顯著相關的1～16號均為草地或草地與水泥地混合，降水可顯著影響土壤中的含水率。而土壤中水一方面可屏蔽部分地表輻射［15］，另一方面可影響土壤中氡的析出率［16，17］，最終導致TLD測量結果隨降雨的增加而降低。17～23號布放點地面介質均為水泥地，24號布放點為沙地，降雨對土壤中的含水率影響較小，25號布放點存在日常人工澆水影響土壤含水率的情況。因此17～25號布放點未觀察到TLD測量結果與雨量之間有顯著相關性。可以看出，降雨是TLD季節變化的一個重要影響因素。

表4 大亞灣核電TLD測量結果和雨量的相關性分析Table 4 Correlation analysis between TLD results and rainfall around daya bay nuclear power base

為了方便在數據異常時對TLD測量結果進行解析，建議在條件允許的情況下，TLD環境監測點可與氣象觀測場或地面型大氣輻射自動站共址，這樣除了站址環境較為穩定外，還可同時獲取雨量、連續瞬時γ劑量率等相關性參數。布放點的地面介質最好為泥地，且日常無人工澆水等情況。

3 結論

TLD在輻射環境監測應用中受影響的因素主要有以下幾種。

（1）同一廠家生產的不同批次產品對宇宙射線及自輻照的響應差異會引起同一地點不同年度測量結果的變化，這種變化難以通過計量刻度進行修正，需要對出現較大偏差批次的TLD進行宇宙射線及自輻照修正，以保證測量結果的一致性、可比性。

（2）同一批次TLD的分散性和不同年度的刻度系數也會引起測量結果的變化，在實際布放監測前應對TLD進行選片，同一測點放置多個TLD片，以減少分散性對測量結果的影響。如果更換不同檢定單位或刻度系數發生較大變化，應對測量結果的一致性進行比較，分析是否因為新刻度系數的引入而產生較大的系統誤差，建議非必要不更換檢定單位。

（3）測量過程的參考光源穩定性對測量結果有直接影響，測量全過程需保證參考光源讀數與檢定時一致。

（4）自然因素中的降雨量與在無人工澆水干預的草地或泥地上布放的TLD測量值呈顯著負相關。建議布放點地面介質最好為泥地，且日常無人工澆水等情況。