BRISOL鉀同位素放射性核束的產生

馬 燮，崔保群，唐 兵，馬瑞剛，陳立華，馬鷹俊，王云峰，黃青華，張一帆，于榮凱

(中國原子能科學研究院 核物理研究所，北京 102413)

北京放射性核束裝置(BRIF, Beijing Radioactive Ion beam Facility)是一臺質量分辨率為20 000的高質量分辨在線同位素分離(ISOL)型放射性核素裝置，可提供高純的短壽命放射性核束開展物理研究。該裝置由回旋加速器、在線同位素分離器(BRISOL)和HI-13串列加速器組成。回旋加速器可提供能量100 MeV、最大流強200 μA的質子束；BRISOL使用回旋加速器提供的質子束與靶材發生核反應生成放射性核素，經過電離、引出和分析后開展低能實驗或注入HI-13串列加速器進行后加速[1]，開展高能物理實驗。

近期物理用戶擬開展國內首個不穩定核素的共線激光譜實驗，對共線激光譜技術進行在線測試，同時實驗中將系統地測量37～43K+的電荷半徑和磁矩。實驗需求的放射性核素有37,38K+、42,43K+，同時要求放射性核束的產額不低于106pps。BRISOL裝置建立初期使用0.5 μA的質子束轟擊氧化鈣靶產生了37K+、38K+放射性核束，其中38K+的最高產額為1×106pps[2]。由于首次實驗使用的質子束流強很小，離子源參數未達到最優化，導致放射性核束的產額較低。為了增加BRISOL產生的鉀放射性核束的產額，并開發更多的放射性核束種類以滿足物理實驗的需求，本工作開展鉀放射性核束產生的系統研究。

1 鉀放射性核束的產生方法

1.1 靶材選擇

BRISOL裝置為一臺ISOL型放射性核束裝置，采用高能質子束與厚靶作用，發生核反應生成放射性核素。新生成的核素在高溫條件下，從靶內遷移并析出，傳送到離子源放電室電離形成離子束。這是一個復雜的多物理過程，因此用于放射性核束產生的靶材需具備如下條件：1) 靶材與前級質子束核反應生成目標核素且反應截面大；2) 靶材熔點高、高溫特性好，在1 500～2 000 ℃高溫條件下，蒸氣壓低、化學性質穩定；3) 具有微米量級的多孔微觀結構，便于放射性核束釋放；4) 靶材具有良好的導熱性，使得前級束流在靶材內沉積的功率能夠有效釋放，提升初級束流的利用率。

BRISOL初級質子束能量最高為100 MeV，需要選擇質量數與鉀接近的核素，從而獲得較大的反應截面。鈣與鉀質量最為接近，是靶材的理想選擇，但單質鈣的熔點太低，僅為842 ℃，不適合直接用于靶材的研制。通常情況下，碳化物或氧化物熔點較高，但由于碳化鈣化學性質活潑，遇水或濕氣反應生成易燃的乙炔，不適合用于制備靶材。氧化鈣熔點可達2 700 ℃，導熱系數在1 200 K時為7.035 W/(cm·K)[3]，是較為理想的靶材。鈣有5個穩定同位素，分別為40Ca、42Ca、43Ca、44Ca和46Ca，其天然豐度分別為96.94%、0.647%、0.135%、2.09%和0.187%。圖1為質子與鈣同位素核反應生成38K的截面分布[4]，其中質子與40Ca產生38K的最大截面可達1.57×10-25cm2。

圖1 質子與天然鈣反應生成38K的截面Fig.1 Cross section of 38K for p+natCa

1.2 靶材制備

制靶工藝選擇冷壓成型法，即通過將靶材與造孔劑等添加劑混合成型后再熱處理除去造孔劑，利用造孔劑在高溫下分解成氣體的方式在靶材內部生成多孔結構。使用羧甲基纖維素鈉(CMC:[C6H7O2(OH)2OCH2COONa]n)作為造孔劑和成型時的粘結劑。羧甲基纖維素鈉在高溫下可以產生H2O和CO2，有利于靶材微觀孔的形成。羧甲基纖維素鈉與去離子水混合均勻后為粘稠的塊狀物，不需要太大壓力即可使得靶材成型[5]，使用壓力機配合模具將靶材壓制為所需形狀。

由于羧甲基纖維素鈉粉末需要與水混合才能具有粘性，而氧化鈣會與水反應生成絮狀氫氧化鈣沉淀。為了制備氧化鈣靶材，制靶原料選擇氫氧化鈣，氫氧化鈣在500～600 ℃分解為氧化鈣和水，氧化鈣為目標靶材，水會在高溫下從靶材中除去。

制靶使用的試劑為：羧甲基纖維素鈉粉末；去離子水；氫氧化鈣粉末，分析純。由于靶材中顆粒尺寸在1～10 μm時有利于核反應生成的放射性核素釋放[6]，本文選擇的顆粒尺寸在8 μm。

制靶流程如圖2所示。首先稱取相應比例的羧甲基纖維素鈉和氫氧化鈣，將二者均勻混合，再加入相應比例的去離子水。由于羧甲基纖維素鈉溶于水較慢，在配制過程中需不斷攪拌，擠壓使混合物均勻，將混合物攪拌擠壓成粘稠塊狀物。然后將粘稠塊狀物放入模具，使用手動壓力機壓制成型。將壓制成型的粘稠靶材放置于空氣中，當靶材內水分揮發后靶材形態由粘稠轉變為堅硬，之后將靶材放入燒結爐進行熱處理。通過大量實驗研究，當羧甲基纖維素鈉、水、氫氧化鈣按質量比為1∶10∶16混合時，靶材具有較好的孔隙率和微觀結構。

圖2 冷壓成型法的制靶流程Fig.2 Process of cold pressing molding method

靶材的熱處理過程對成孔尤為關鍵，熱處理過程如下。

1) 在大氣下加熱至350 ℃，升溫速度為1 ℃/min，防止靶材內殘留水分蒸發和熱應力使得靶材破裂。羧甲基纖維素鈉在約300 ℃可以分解，生成H2O和CO2，從而在靶材內部產生孔隙，如果在真空環境(缺氧條件下)下加熱羧甲基纖維素鈉會發生碳化，成為渣狀顆粒，破壞靶材的形態，因此在靶材熱處理時選擇在大氣環境下進行。熱處理過程為在350 ℃保溫2 h，使得羧甲基纖維素鈉充分分解。

2) 以1 ℃/min升溫至600 ℃，氫氧化鈣在500～600 ℃分解為氧化鈣和水，在600 ℃保溫2 h，使得氫氧化鈣充分分解。

3) 以1 ℃/min升溫至1 200 ℃并在1 200 ℃保溫2 h，從而增加靶材強度。最后以1 ℃/min降溫至室溫，完成靶材的熱處理過程。圖3為制備氧化鈣靶材的實物圖和SEM圖。

由圖3可看到，靶材內顆粒尺寸在1～10 μm之間，靶材具有明顯的多孔結構。經計算靶材的平均密度為1.215 g/cm3，對應的孔隙率[7]約為63%。制備后的氧化鈣靶放置于靶筒中，靶筒內徑為φ18 mm，長度為106 mm，壁厚為0.1 mm，靶筒兩端使用鉭蓋密封，離線實驗時可通過對靶筒施加最大500 A電流進行加熱，靶溫可達2 000 ℃左右；在線實驗時根據質子束流強調節加熱電流從而優化靶筒的溫度，使得放射性核素能更快從靶材中釋放。

1.3 鉀核束產生離子源技術

圖4 離子源結構Fig.4 Structure of ion source

BRISOL所使用的離子源為電子束碰撞等離子體離子源(FEBIAD)[8]，其結構如圖4所示。離子源由靶筒、傳輸管、陰極、陽極、地電極等組成，靶筒內核反應生成的放射性核素通過傳輸管進入放電室，電離后通過地電極引出。該離子源具備電子束碰撞等離子體電離和表面電離兩種工作模式[9]。通過將陰極施加最大400 A的大電流，可將傳輸管和陰極加熱至2 200 ℃以上高溫，即可以保證從靶筒內釋放的放射性核素高效進入放電室，又可讓陰極達到足夠高的溫度，實現表面電離或電子發射。在電子束碰撞電離模式下，陽極設置為+300 V，陰極上發射的電子可在陰極和陽極電場作用下加速進入放電室，與中性核素碰撞并使之電離；在表面電離模式下，陽極設置為負電壓，堿金屬、堿土金屬等電離電位較低的核素與高溫陰極作用，實現表面電離并引出形成離子束。該離子源已成功用于氧化鎂靶的在線實驗，并產生了鈉、氖同位素放射性核束。

離子源的陰極使用鉭管制成，鉭的功函數僅為4.25 eV，而鉀的電離電位為4.34 eV。為了提高鉀同位素的表面電離效率，在陰極內壁上安裝0.1 mm厚的錸金屬內襯(錸的功函數為4.96 eV)以提高表面電離效率。

2 實驗結果與分析

2.1 離線實驗研究

圖5 離線實驗測量的氧化鈣靶質譜Fig.5 Off-line mass spectrometry of CaO target

使用SRIM程序模擬計算100 MeV質子束入射氧化鈣靶中的射程約74 mm，將41片氧化鈣靶裝入靶筒，總靶片長度為94 mm。由于目標核素鉀屬于堿金屬，表面電離對其電離效率較高且靶材的質譜成分相比電子束電離更簡單，因此離子源采取表面電離模式。實驗中分別在陰極電流為190 A(陰極功率約為400 W)、283 A(陰極功率約為1 000 W)時測量氧化鈣靶的質譜，結果如圖5所示。在陰極電流為190 A時，氧化鈣靶的質譜中主要由39K+、41K+及23Na+組成，未在質譜中測量到鈣同位素，其中39K+流強為350 pA，占總流強的比例為87.1%；當陰極電流提高至283 A時，質譜的主要成分為7Li+、23Na+、39K+、40Ca+、87Rb+等，其中40Ca+的流強達到3.5 nA，占總束流的比例為54.54%。這主要是因為鈣的電離電位較高，為6.11 eV，當陰極溫度較低時，對鈣的電離效率較低，離子束流小，隨著陰極電流的提高其電離能力更強，使得鈣被大量電離，從而占總束流的主要部分。

2.2 在線實驗研究

2021年9月，在BRISOL上開展了氧化鈣靶的在線實驗，BRISOL束線上設置了放射性核素鑒別裝置[10]，可以鑒別放射性核素種類和定量測量其束流強度。表1列出BRISOL在線實驗測量到的氧化鈣靶放射性核束產額，其中當質子束流強為10 μA時，38K+的最大產額為1.12×1010pps；當質子束流強為15 μA時，37K+的最大產額為4.62×107pps。圖6給出質子束流強為11 μA時，37K+產額與陰極電流的關系，其產額隨陰極電流增加先增大后減小，當陰極電流為230 A時，37K+產額最大。這主要是由于隨陰極電流的增加，鈣離子被大量電離，從而抑制了鉀離子的電離，這與離線實驗質譜符合。在實驗中將陰極電流設置為230 A，該陰極電流較小，有利于延長離子源的使用壽命。本次實驗除了成功產生37K+和38K+外，還產生了36～38K+、43K+、45～47K+等多種鉀同位素放射性核束，其中37，38K+、42，43K+放射性核素的產額均大于106pps。實驗中鉀放射性核素產額提高的主要原因為：1) 初級質子束流提升，上靶束流增加從而使得放射性核素的產額提高；2) 由于靶工作溫度優化使得放射性核素的釋放效率提高，從而使得產額提高；3) 離子源結構做了優化，陰極內增加了錸內襯，提高了功函數，從而提升了離子源對鉀的電離效率。

表1 氧化鈣靶產生的鉀同位素放射性產額Table 1 Radioactive yield of potassium isotope produced by CaO target

國際上在運行的大型ISOL設施主要有加拿大TRIUMF的ISAC[11]裝置以及歐洲CERN的ISOLDE[12]裝置，圖7為BRIF、CERN、TRIUMF上鉀放射性核素產額的對比。CERN、TRIUMF使用的前級束能量均大于BRIF，但BRIF的37K+、38K+產額與二者水平相當；BRIF上其余種類的鉀放射性核束產額低于國際水平。但需要指出的是，BRIF產生36K+、45～47K+時的前級束流強僅為5 μA，隨著初級束流的提升，BRIF上鉀放射性核素的產額仍有提高的空間。

圖6 37K產額與陰極電流的關系Fig.6 Relationship between 37K+ current and cathode current

圖7 BRIF、CERN、TRIUMF裝置鉀放射性核素產額的對比Fig.7 Comparison of yield of K radionuclide on BRIF, CERN and TRIUMF

3 結論

研制了用于放射性核束產生的氧化鈣靶材，并應用于BRISOL在線實驗，成功產生了36～38K+、43K+、45～47K+等多種放射性核束。37，38K+、42，43K+放射性核素的產額均大于106pps，其中38K+的最大產額為1.12×1010pps，為后期的物理實驗奠定了基礎。