低溫環境下鋰離子電池荷電狀態與超聲透射飛行時間的關系研究

吳立峰 劉 昊 林仲欽 徐 策 馬國明

低溫環境下鋰離子電池荷電狀態與超聲透射飛行時間的關系研究

吳立峰 劉 昊 林仲欽 徐 策 馬國明

（新能源電力系統國家重點實驗室（華北電力大學） 北京 102206）

為掌握低溫下鋰離子電池荷電狀態（SOC）與超聲檢測特征量之間的關系，開展了圓柱卷繞型鋰離子電池荷電狀態超聲檢測與理論分析。設計了一種超聲換能器固定裝置來提高超聲信號檢測的穩定性和靈敏度。建立特征提取算法，提取超聲信號幅值和超聲飛行時間兩個特征參量，獲得低溫環境下鋰離子電池的最大可用容量。結果表明，在低溫環境下，超聲飛行時間特征量相較于超聲信號幅值特征量能更準確地反映鋰離子電池的荷電狀態。該文還研究了低溫對鋰離子電池負極材料彈性模量、質量、長度的影響，建立了低溫環境下鋰離子電池荷電狀態與超聲透射飛行時間量化方程，量化方程與檢測數據之間的擬合決定系數為0.966 8。該研究可為低溫環境下鋰離子電池SOC的準確檢測提供參考。

低溫 鋰離子電池 荷電狀態 超聲透射方法 超聲信號幅值 超聲飛行時間

0 引言

鋰離子電池在便攜式電子產品、新能源汽車和儲能電站等領域被廣泛使用[1-2]。鋰離子電池的荷電狀態（State of Charge, SOC）是表征電池健康狀況的重要指標[3-5]，但低溫對鋰離子電池材料有較大影響，導致電池容量顯著下降，因此開展低溫環境下鋰離子電池荷電狀態的準確檢測十分必要[6-8]。

鋰離子電池的荷電狀態是指在特定放電條件下，電池剩余容量占額定容量的百分比。目前對鋰離子電池SOC的檢測方法主要有開路電壓法、內阻檢測法、安時積分法和基于智能優化算法的等效電路模型等方法[9-12]。申彩英等在室溫下對18650磷酸鐵鋰電池進行充放電試驗，采集不同SOC下的開路電壓，獲得了開路電壓與電池SOC之間的關系[13]。楊文榮等提出通過建立電池等效模型檢測電池初始SOC，提高了基于安時積分法的電池SOC檢測精度[14]。梁培維等基于數據驅動方法，在室溫下對鋰離子電池進行放電試驗，記錄電池的歐姆電阻與放電容量，并以三次樣條插值算法建立他們之間的關系來檢測電池SOC[15]。宮明輝等在建立電池二階RC電路模型的基礎上提出模糊自適應擴展卡爾曼濾波器算法，提高了算法收斂速度，相較于傳統卡爾曼濾波算法對鋰離子電池SOC在線實時檢測更具有實用性[16]。

上述研究方法存在檢測速度慢、只能離線測量、等效電路難以反映電池內部物理化學過程等問題，因此國內外學者開始探索運用超聲檢測技術來檢測鋰離子電池的荷電狀態。

華中科技大學黃云輝教授課題組基于超聲檢測法開展了鋰離子電池負極析鋰等現象的研究，并基于檢測結果預測電池壽命[17-19]。馬里蘭大學M. Pecht教授課題組對容量急劇衰減和完好的同一種棱柱形鋰離子電池進行超聲檢測，發現容量急劇衰減后的電池接收到的超聲信號幅值（Signal Amplitude, SA）更低[20]。維爾茨堡大學G. Sextl教授課題組對方形軟包鋰離子電池進行超聲檢測，發現超聲透射信號中，慢縱波的信號幅值、超聲飛行時間（Time of Flight, TOF）與電池的容量密切相關[21]。普林斯頓大學D. A. Steingart教授課題組對方形軟包鋰離子電池進行超聲檢測試驗，結果表明，在鋰離子電池充電時，TOF不斷降低，SA不斷增大；放電時則相反[22]。普林斯頓大學K. W. Knehr教授課題組運用超聲波透射技術對經過幾百個循環后的方形軟包鋰離子電池進行試驗研究，提取了超聲飛行時間和信號幅值，結合端電壓數據通過機器學習的方法構建SOC預測模型[23]。

綜合國內外研究現狀分析，目前超聲檢測鋰離子電池荷電狀態方法存在以下不足：①試驗均在室溫環境下進行，然而低溫對鋰離子電池SOC造成顯著影響，該方法能否實現低溫下SOC檢測尚未可知；②研究對象多為棱柱形和方形軟包鋰離子電池，對于復雜結構的圓柱卷繞型鋰離子電池研究較少，超聲在圓柱卷繞型鋰離子電池內部傳播衰減大，很難檢測；③運用超聲信號特征量檢測鋰離子電池荷電狀態時，缺乏超聲透射飛行時間與鋰離子電池荷電狀態及溫度的量化關系，難以基于超聲透射飛行時間結果計算不同溫度下的鋰離子電池荷電狀態。

為解決上述問題，本文在-20～10℃環境下搭建了圓柱卷繞型鋰離子電池荷電狀態檢測試驗研究平臺，開展了超聲透射方法在低溫環境下對SOC檢測的可行性研究，建立了低溫環境下鋰離子電池荷電狀態與超聲透射飛行時間的量化方程，確定了其中的關鍵參數。本研究可為低溫環境下不同類型鋰離子電池SOC的準確檢測提供研究思路與數據參考。

1 超聲檢測鋰離子電池荷電狀態原理

超聲波具有穿透性強、指向性好、便于檢測和接收等優點，被廣泛運用于工業無損檢測領域。

超聲波透射檢測技術將兩個超聲換能器分別放置在被檢試件的兩個相對面。一個超聲換能器用于發射超聲波，另一個用于接收穿透試件后的超聲信號，根據接收信號特征參數來評估被檢試件狀況。超聲波透射檢測技術方法如圖1所示。

圖1 超聲波透射檢測技術

超聲波透射檢測技術的機理為：超聲波遇到由聲阻抗不同的介質構成的界面時，將會發生反射與透射現象[24]。聲阻抗為

鋰離子電池充放電的本質是鋰離子Li+在正極與負極材料之間不斷地入嵌與脫嵌。充電時，Li＋從正極材料的空隙中脫出，經電解質傳輸，穿過隔膜，擴散至負極，并嵌入負極材料的層間，電子通過外電路到達負極，以此保持負極的電平衡；放電時則相反。在Li+入嵌與脫嵌的過程中，正負極材料的微觀結構和介質的物理參數也在不斷地發生變化。

超聲信號對其穿透過的介質物理參數變化十分敏感，主要表現為其關鍵特征量超聲飛行時間和信號幅值會出現明顯變化。在不同的荷電狀態下，電池內部材料的微觀結構將發生變化，導致電池材料的聲阻抗與彈性模量和密度變化，進而導致超聲信號在其內部傳播時發生衰減，傳播速度發生變化。超聲波在介質中的傳播速度[22]為

式中，為介質的彈性模量，Pa。

因此，超聲波透射檢測技術可以依據超聲飛行時間TOF和超聲信號幅值SA檢測鋰離子電池的荷電狀態。其中TOF主要由超聲波在介質中的傳播速度決定，SA主要由超聲波在介質中的衰減決定。

2 低溫鋰離子電池試驗研究平臺

2.1 測試樣品

本研究以松下公司生產的NCR18650B鋰離子電池作為研究對象。該鋰離子電池正極材料為鎳鈷鋁三元材料，負極材料為石墨，標稱電壓為3.6V，標稱容量為3.25A·h，放電截止電壓為2.5V，充電截止電壓為4.2V，放電溫度范圍為-20～60℃，充電溫度范圍為0～40℃，鋰離子電池結構如圖2所示。

圖2 鋰離子電池結構

2.2 測試方法

在低溫環境下，基于超聲透射技術對圓柱卷繞型鋰離子電池荷電狀態檢測開展試驗研究。使用美國物理聲學公司諧振頻率為150kHz的R15a超聲換能器作為超聲波的發射與接收裝置。根據鋰離子電池標準放電溫度范圍，本次試驗檢測環境溫度設置為-20～10℃，溫度梯度為5℃，溫度波動范圍為±0.5℃。利用單體電池測試儀對測試樣品進行0.5恒流放電試驗，容量每降低各檢測環境溫度下的最大可用容量的10%時進行一組超聲波透射檢測試驗。鋰離子電池SOC檢測平臺如圖3所示。

圖3 超聲檢測試驗平臺

圖3中，信號發生器發出重復頻率為50Hz、幅值為2V、脈寬為3.78μs的矩形脈沖激勵信號，經過電壓放大器放大后，幅值達到100V；示波器采樣頻率設置為12.5MHz。放大后的電壓信號激勵R15a超聲換能器發出超聲波。采用在耦合劑中添加一定量的無水乙醇來避免耦合劑在低溫環境下出現凝固問題。超聲換能器采用如圖4所示的固定裝置固定。該固定裝置可以消除超聲換能器兩端受力不均勻的問題，保證接收端信號的穩定性，排除人為誤差對檢測結果造成的影響。放電檢測開始前，將電池放置于試驗箱內，在目標溫度下靜置2h，以保證電池內外部溫度一致。

圖4 超聲換能器固定裝置

2.3 數據處理方法

圖5 同步觸發信號與檢測信號

圖6 互相關算法求解流程

3 試驗結果與量化關系研究

3.1 最大可用容量與溫度量化關系

隨著檢測溫度的降低，鋰離子在電池內部的遷移受阻，導致可脫嵌的鋰離子量減少，造成鋰離子電池能夠放出的最大可用容量不斷降低。因此需要通過研究，掌握最大可用容量與溫度的關系。

基于相關文獻[26-28]，可脫嵌的鋰離子量() （mol）可表示為

最大可用容量()（A·h）等于可用電荷量除以3 600s。由于可用電荷量等于基本電荷、阿伏伽德羅常數和可脫嵌的鋰離子量三者的乘積，因此，不同溫度下的最大可用容量()為

對式（6）兩端同時取對數，得到

因此，可以建立不同檢測溫度下鋰離子電池的最大可用容量與溫度的量化關系，即

式中，、為對應項系數。

本研究中使用單體電池測試儀以0.5恒流放電至截止電壓（2.5V）。靜置1h后，再次恒流恒壓充至滿電，重復3次試驗，以此確定鋰離子電池在目標溫度下的最大可用容量。低溫環境下鋰離子電池實際檢測參數見表1。

表1 各溫度下鋰離子電池檢測參數

Tab.1 Lithium-ion battery testing parameters at various temperatures

通過擬合不同檢測溫度下鋰離子電池最大可用容量，建立了ln-關系曲線，如圖7所示，擬合方程為

圖7 不同環境溫度下鋰離子電池容量變化對數曲線

Fig.7 Logarithmic curve of lithium-ion battery capacity change under different ambient temperatures

圖7中擬合曲線決定系數為0.990 6，方均根誤差為0.063 8。這表明建立的關于鋰離子電池的最大可用容量與溫度的模型可以很好地逼近-20～10℃范圍內的ln-關系式，且具有較高的精度。

3.2 超聲信號特征選取

為實現基于超聲信號特征的鋰離子電池荷電狀態檢測，需要首先選取可準確反映荷電狀態的超聲信號特征。

分別在環境溫度為-20℃、-15℃、-10℃、-5℃、0℃、5℃和10℃下以0.5放電倍率對鋰離子電池進行放電試驗，當容量每降低最大可用容量的10%時，進行一組超聲波透射試驗，每組試驗采集5次超聲透射信號波形；計算出透射信號幅值，并將透射信號與基準信號做互相關運算，求出信號之間的時延，依據式（3）求出各容量狀態下對應的實際超聲飛行時間；對每個容量步長下對應的5組數據取平均值以避免試驗結果出現偶然性。得到不同檢測溫度下超聲透射信號幅值和超聲飛行時間與鋰離子電池荷電狀態之間的擬合曲線，分別如圖8和圖9所示，其擬合曲線決定系數見表2。

圖8 不同溫度下超聲透射信號幅值與荷電狀態之間的擬合關系

圖9 不同溫度下超聲飛行時間與荷電狀態之間的擬合關系

表2 不同溫度下SA和TOF與鋰離子電池SOC之間的擬合曲線決定系數

Tab.2 Coefficient of determination of fitting curve between SA and TOF and lithium-ion battery SOC at different temperatures

從表2中可以看出，低溫環境下，相比超聲信號幅值特征量，超聲飛行時間特征量與SOC之間的線性關系更好。這是由于在低溫環境下，鋰離子電池材料對超聲波的粘滯衰減較大，導致超聲波波形畸變，進而降低了超聲信號幅值讀取的準確度，造成無法用超聲信號幅值準確表征鋰離子電池的荷電狀態。而由于超聲飛行時間是通過互相關算法求取，受信號波形畸變的影響較小，因此在低溫環境下可以用超聲飛行時間表征鋰離子電池的荷電狀態。

3.3 超聲飛行時間與溫度及荷電狀態量化關系

超聲飛行時間TOF與鋰離子電池SOC的關系受環境溫度影響（如圖9所示），為使建立的超聲飛行時間模型更加準確，應該同時考慮SOC和環境溫度對TOF的影響，即TOF=(SOC,)。

超聲飛行時間由信號在電池正極、隔膜和負極中的傳播時間之和決定，由于溫度和荷電狀態的變化對超聲信號在正極與隔膜中的傳播時間影響較小[30-32]，超聲飛行時間主要由超聲信號在負極材料中的傳播距離和傳播速度所決定，即

式中，為信號在負極材料中的傳播距離，即為負極材料的長度（m）；為負極材料彈性模量（Pa）；為負極材料質量（g）；為負極材料體積（m3），且等于假定不變的橫截面積與負極材料長度的乘積；為超聲信號在正極與隔膜中的傳播時間（μs）。從式（10）可知，TOF主要受負極材料的彈性模量、質量和長度的影響。

首先分析負極材料彈性模量對TOF的影響，基于文獻[33]，不同鋰含量下負極材料的彈性模量E與可脫嵌的鋰離子量有關，即

式中，為負極材料中鋰離子含量；為負極材料中鋰的彈性模量（Pa）；為負極材料中碳的彈性模量（Pa）；Li為負極材料中鋰離子量（mol）；C為負極材料中碳原子量（mol）。

負極材料中鋰離子量Li為鋰離子電池在SOC=1時的負極材料中的鋰離子量減去放電過程中從負極材料中脫嵌的鋰離子量，即

參考文獻[34]，不同鋰含量的負極材料彈性模量與溫度的關系為

式中，0為絕對零度下負極材料彈性模量（Pa）；為彈性模量溫度系數。

綜上分析，在不同檢測溫度下，鋰離子電池放電過程中，負極材料彈性模量為

接下來分析負極材料質量對TOF的影響。放電過程中負極材料的質量變化主要由負極材料中脫嵌的鋰離子質量所決定，即

由式（6）和式（9）可知，可脫嵌的鋰離子量()為

則放電過程中可脫嵌的鋰離子質量為

然后分析負極材料長度對TOF的影響。根據相關文獻，傳播距離在低溫下的增長符合相似的阿倫尼烏斯方程[35]，即

綜合上述分析，TOF=(SOC,)擬合關系設置如式（20）所示，擬合結果如圖10所示。

式中，本模型中橫截面積S假定不變，為0.003 3m2。

圖10中擬合曲面的決定系數為0.966 8。擬合方程為

為了進一步評估擬合曲面與試驗值的相對誤差，以超聲飛行時間的方均根誤差（Root Mean Squared Error, RMSE）為指標，即

超聲飛行時間曲面擬合的方均根誤差為0.624 4μs，這表明建立的TOF=(SOC,)模型可以很好地逼近-20～10℃范圍內實際的TOF-SOC關系式，且具有較高的精度。

為驗證本文所建立的模型與關鍵參數的準確性，開展了10組不同環境溫度、不同SOC值的檢測試驗，檢測結果見表3。

表3 SOC估計試驗結果

Tab.3 Results of SOC experiments

（續）

對表3中數據進行分析，絕對誤差絕對值的平均值為2.23%。測試結果證明了本文所建立的模型與參數的準確性。

4 結論

本文研究證實了低溫環境下超聲透射技術檢測圓柱卷繞型鋰離子電池荷電狀態的可行性。研究結果表明，在低溫環境下，相較于超聲信號幅值特征量，超聲飛行時間特征量能更準確地表征鋰離子電池的荷電狀態。考慮低溫對鋰離子電池負極材料彈性模量、質量、長度的影響，建立了超聲透射飛行時間與鋰離子電池荷電狀態及溫度三者之間的量化方程，確定了其中的關鍵參數。結果表明，所提出的方程與試驗數據的擬合決定系數為0.966 8，方均根誤差為0.624 4μs。并開展了10組不同環境溫度、不同SOC值的檢測試驗，SOC絕對誤差絕對值的平均值為2.23%。試驗結果表明在低溫環境下，可以運用超聲透射技術檢測圓柱卷繞型鋰離子電池的荷電狀態。本研究可為低溫環境下不同類型鋰離子電池荷電狀態的準確檢測提供研究思路與數據參考。

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Relationship between State of Charge of Lithium-Ion Battery and Ultrasonic Transmission Flight Time at Low Temperature

Wu Lifeng Liu Hao Lin Zhongqin Xu Ce Ma Guoming

（State Key Laboratory of Alternate Electrical Power System with Renewable Energy Sources North China Electric Power University Beijing 102206 China）

To obtain the relationship between state of charge of lithium-ion battery and ultrasonic transmission features at low temperature, experiments and theory analysis on ultrasonic detection of the state of charge of cylindrically wound lithium-ion batteries were carried out. A fixing device was developed to improve the sensing stability and sensitivity. The feature extraction algorithm was proposed to extract ultrasonic signal amplitude (SA) and ultrasonic time-of-flight (TOF). The research on SOC detection by ultrasonic transmission method at low temperature was carried out. The maximum usable capacity of lithium-ion batteries was obtained. The results show that, the TOF is more accurate than the SA in state of charge detection of the lithium-ion battery at low temperature. The effects of low temperature on the elastic modulus, quality, and length of lithium-ion battery anode materials were investigated, and the quantified equations for the state of charge and ultrasonic transmission flight time of lithium-ion battery at low temperature were established. The coefficient of determination of the fitting between the quantization equation and the test data is 0.9668. This study can provide a reference for the accurate detection of lithium-ion battery SOC at low temperature.

Low temperature, lithium-ion battery, state of charge, ultrasound transmission method, ultrasonic signal amplitude, ultrasonic time of flight

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.211237

TM912

國家自然科學基金（51977075）、北京市自然科學基金（3182036）、中國科協青年人才托舉工程（YESS20160004）、中央高校基本科研業務費（2019MS006）和新能源電力系統國家重點實驗室（華北電力大學）自主研究課題（LAPS2020-08）資助項目。

2021-08-09

2021-11-10

吳立峰 男，1997年生，碩士研究生，研究方向為鋰離子電池荷電狀態檢測。E-mail：120192201492@ncepu.edu.cn

馬國明 男，1984年生，教授，博士生導師，研究方向為電氣設備在線監測與故障診斷、高電壓與絕緣技術。E-mail：ncepumgm@163.com（通信作者）

（編輯 李冰）