優化組合激光場驅動原子產生高次諧波及單個超短阿秒脈沖理論研究*

漢琳 苗淑莉 李鵬程?

1) (汕頭大學理學院物理系,先進光學與光子學研究中心,汕頭 515063)

2) (蘭州大學物理科學與技術學院,蘭州理論物理中心,甘肅省理論物理重點實驗室,蘭州 730000)

高次諧波是獲得阿秒紫外光源最主要的方法之一,是強場超快領域研究的熱點問題,具有非常廣泛的應用前景.本文圍繞如何產生超連續高次諧波平臺及單個超短阿秒脈沖面臨的問題,概述了這方面研究的進展,并從理論上展示了一種有效可行的方案,即將強激光場中的含時薛定諤方程與非約束優化算法相結合,以擴展諧波平臺最寬為目標函數,分別優化雙色和三色組合激光場并驅動氦原子產生超連續高次諧波譜.優化后的雙色組合激光場驅動氦原子產生的超連續諧波譜平臺達到了100 階,疊加獲得了最短25 as 的單個阿秒脈沖;優化后的三色組合激光場驅動氦原子產生的超連續諧波譜平臺寬度達到了170 階,疊加獲得最短17 as的單個阿秒脈沖,同時諧波轉換效率也有所提高.為了給實驗提供切實可行的參考,本文以優化的雙色組合激光場情況為例,基于同時求解含時薛定諤方程和麥克斯韋方程,進一步考慮了介質宏觀演化效應對單原子層次產生阿秒脈沖的影響,發現利用遠場軸外量子通道的空間選擇性可以獲得更短的單個阿秒脈沖.

1 引言

激光與物質相互作用可以產生許多非線性光學現象,如多光子電離[1–7](multiphoton ionization,MPI)、閾上電離[8–12](above-threshold ionization,ATI)、隧穿電離[13–19](tunneling ionization,TI)、高 次諧波[20–24](high-order harmonic generation,HHG)等,其中高次諧波輻射是產生阿秒相干遠紫外輻射源最有前途的方法之一.阿秒脈沖可以實時探測物質中電子動力學過程,使得研究物質結構的層次從分子擴展到原子內部,為理解和控制微觀世界的動力學過程提供了強有力的工具[25].

幾十年來,高次諧波及阿秒脈沖產生的研究引起了人們極大的興趣.1987 年,McPherson 等[26]利用波長248 nm 的KrF 激光與稀有氣體Ne 原子相互作用,首次在實驗上觀測到了高達17 階的高次諧波輻射.1988 年,Ferray 等[27]用1064 nm的Nd:YAG 激光與稀有氣體Xe 原子相互作用,觀察到了高達33 階的高次諧波.1993 年,L’Huilier和Balcou[28]用1053 nm 的Nd:Glass 激光分別與稀有氣體Xe,Ar,Ne 原子相互作用,對應觀測到了29 階、57 階以及135 階高次諧波輻射.同年,Macklin 等[29]利用800 nm 的紅外激光與Ne 原子氣體相互作用,觀察到了109 階高次諧波.高次諧波特征譜擁有獨特的頻譜結構[30],低階諧波隨著諧波階次增加呈指數型衰減,緊接著出現了一個平臺區,諧波強度隨諧波階次的增加無明顯變化,最后在特定階次出現一個諧波強度快速下降的截止.

Corkum[31]和Kulander 等[32]分別提出了半經典的“三步模型”,很好地解釋了強場高次諧波的產生過程.首先,庫侖場在外加激光場作用下被壓低形成勢壘,電子可以隧穿通過勢壘,緊接著在激光場作用下加速獲得能量,當激光場反向時電子開始減速,部分電子反向加速回到母核附近與母核碰撞復合,釋放出多余能量,并輻射出高次諧波.電子復合輻射出的光子能量是電子動能和電離勢能的總和,最大瞬時動能約等于 3.17Up,Up為有質動力能,所以高次諧波截止位置的能量[31]ECutoff=Ip+3.17Up,其中Ip代表原子的電離能.Lewenstein等[33,34]基于量子理論提出了一種強場近似模型(strong-field approximation,SFA),該模型計算簡單,可以解釋大多數強激光場與原子分子相互作用產生的非線性光學現象,但是該方法沒有考慮庫侖勢的影響,并且忽略了原子激發態對諧波的貢獻,無法精確描述原子分子在強激光場中強烈的非線性動力學過程.數值求解含時薛定諤方程(timedependent Schr?dinger equation,TDSE)可以避免強場近似理論的不足,但是求解過程計算量大,非常耗時.Kulander[35]和Krause 等[36]提出了簡化的單電子(single-active-electron,SAE)模型理論,極大地減少了計算量,可以基于TDSE 更精確地模擬強激光場與原子分子相互作用產生的非線性光學現象.對于多電子體系,以最簡單的兩電子He 原子為例,完全求解TDSE 需要在超級計算機上進行,很難實現.1984 年,Runge 和Gross[37]發展了含時密度泛函理論,用含時的電子密度代替含時電子波函數,體系的維數不再隨電子數目增加,大大減少了計算量,使得處理強激光場中復雜多電子體系的模擬成為可能.

當前,高次諧波的產生研究主要集中在兩個方面: 一是增強高次諧波的發射效率;二是擴展高次諧波的平臺.高次諧波的發射效率受電子復合概率和空間傳播相位匹配等因素的影響[38].高次諧波平臺截止頻率正比于Iλ2,其中I代表激光場強度,λ代表激光場波長.通過增加驅動激光場的強度,可以增加電子電離概率,實現電子復合概率的增加,也可以達到擴展高次諧波平臺的目的.1997年,Spielmann 等[39]和Chang 等[40]利用鈦藍寶石激光器產生中心波長為800 nm 的短波長高強度激光,并驅動He 原子產生了接近500 eV 的高次諧波譜.相比其他中性稀有氣體原子,He 原子的飽和強度最高,可承受的激光強度最高,但是He 原子產生的高次諧波效率比其他氣體原子低幾個數量級[41].由于受限于電子電離飽和效應,不可能無限制地增加驅動激光的強度來擴展諧波平臺,因此增加驅動激光的波長就成為另一個必然的選擇[42–53].雖然利用長波長驅動可以增大諧波截止頻率,但是會出現諧波效率降低的問題.已有研究表明[54],諧波效率受波長影響,轉換效率以波長標定為λ-5.5±0.5.為了克服這些困難,人們提出了多色組合激光場[55–72]驅動原子分子的方案,目的是獲得兼具高發射效率和超寬平臺的諧波輻射.實驗研究方面,Shelton等[73]通過控制兩路同步飛秒激光產生了短阿秒脈沖;Hassan 等[74]和Wirth 等[75]利用飛秒鈦寶石激光多路參量放大的方案,開展了三路飛秒激光相干合成的實驗研究;Hassan 等[76]進一步采用四路可見光波段的飛秒激光調控合成激光的電場波形得到了380 as 脈沖.理論研究方面,Takahashi等[59]通過混合多周期雙色激光場產生連續高次諧波譜,獲得強的單個阿秒脈沖.Feng 和Chu[77]通過控制三個激光場的激光參數,研究了He 原子在三色場中產生超短阿秒脈沖的最佳條件,表明通過合成兩色或三色組合激光場,優化激光場波形,不僅可以增加諧波的截止頻率,還可以在不增加激光總功率的情況下增強諧波強度到兩個數量級,從而產生更強更短的單個阿秒脈沖.

實際上,理論模擬高次諧波及阿秒脈沖的產生還需考慮宏觀介質演化效應的影響,求解宏觀介質演化效應需結合含時薛定諤方程和麥克斯韋方程,計算工作量巨大.Jin 等[78]基于強場近似的重散射模型(quantitative rescattering theory,QRS)結合麥克斯韋方程求解兩色和三色組合激光場,研究了宏觀相位匹配效應對Ne 原子氣體產生高次諧波的影響,該方法計算量相對較小,還可以解釋大部分實驗現象.為了更精確描述強激光場驅動原子分子產生高次諧波及單個阿秒脈沖,更深層次理解背后的物理機制,同時求解了含時薛定諤方程和麥克斯韋方程[79–82],首次將非約束優化算法(NEW unconstrained optimization algorithm,NEWUOA)[83]和含時薛定諤方程相結合,以擴展諧波平臺最寬為目的構造目標函數,分別優化雙色和三色組合激光場,并驅動He 原子產生超寬平臺高次諧波及單個阿秒脈沖,同時基于求解麥克斯韋方程考慮了宏觀演化效應的影響.研究結果表明,盡管宏觀演化效應對單原子層次獲得的阿秒脈沖產生有影響,但利用遠場軸外量子軌道的空間選擇性可以獲得更短的單個阿秒脈沖,本文的研究為實驗上產生單個超短阿秒脈沖提供了一種實際可行的新思路.

2 理論方法

在偶極近似和長度規范下,強激光場中原子的含時薛定諤方程為(原子單位):

其中,H0表示無外場時原子的哈密頓量,U(r,t) 表示原子與激光場的相互作用項,分別表示如下:

式中,Vl是He 原子模型勢,是球諧函數,f(t) 是激光場包絡,E0是激光場電場振幅,ω0是激光場頻率,?是相位.為了精確計算He 原子的諧波譜,構造了角動量依賴的模型勢[84],表示如下:

式中,α是 He+偶極極化率;rc為有效核半徑;N=1;S,A1,B1,A2,B2分別為常數,Wn為截斷函數,表示如下:

表1 給出了He 原子角動量依賴模型勢的具體參數.

表1 He 原子模型勢參數(原子單位制)[65]Table 1.Model potential parameters for He (in a.u.)[65].

利用偽譜法(generalized pseudospectral method,GPS)[83]精確數值求解了含時薛定諤方程(1).偽譜法數值求解有兩方面優點: 首先,偽譜法在空間采用非均勻離散,在核附近離散取點較密,而離核較遠取點較稀疏,與傳統的等間距網格離散方法相比,不但計算精度高,而且計算效率也成倍提高;其次,偽譜法把空間徑向坐標從 (0,rmax] 轉換到[-1,1],有效地解決了庫侖奇點的問題.

采用分裂算符方法處理含時演化問題,含時演化波函數表示如下:

一旦得到隨時間變化的波函數ψ(r,t),就可以計算加速度形式下誘導偶極矩的期望值:

通過對加速度形式誘導偶極矩做傅里葉變換,可以得到單原子層次的高次諧波譜:

宏觀介質中的傳播效應需要同時考慮激光場和諧波場的演化,由麥克斯韋方程描述.對于激光場的演化,三維的麥克斯韋方程表示如下:

式中,El(r′,z′,t)是激光脈沖的電場分量,Jabs(t) 是由于介質的電離作用而引起的吸收項,ηeff是氣體的有效折射率,Jabs(t) 和ηeff分別表示為

其中,γ(t)是電離率,Ip是電離勢,η0是考慮中性原子的折射和吸收效應,η2描述的是依賴瞬時激光強度I(t)的非線性光學克爾效應,ωp為等離子體頻率,可以通過自由電子密度ne(r′,z′,t) 來計算,表示為

在圓柱坐標中,r'是徑向距離,z'是軸向傳播距離.

對于諧波場演化,三維的麥克斯韋方程表示如下:

其中,極化場D(r′,z′,t) 可以分為線性分量Dl(r′,z′,t)和非線性分量Dnl(r′,z′,t).線性分量包括高次諧波的色散和吸收效應,非線性分量和介質有關.在本文的計算中,氣體壓強較低,色散和吸收效應貢獻很小[85],所以線性分量可以忽略.非線性分量Dnl(r′,z′,t)可以表示為

其中,n0是中性原子密度,dA(r′,z′,t) 是單原子加速度形式偶極矩.三維的麥克斯韋方程(9)和方程(13)在頻域空間通過Crank-Nicolson 方法數值求解,獲得宏觀高次諧波譜,表示如下:

相應的阿秒脈沖強度由下式得出:

為了更好地分析高次諧波譜的發射特性,利用小波變換[86]對時間域諧波譜Eh(t′) 進行時頻分析,

式中,W[ω(t′-t)] 是Morlet 小波變換的窗函數:

3 結果與討論

3.1 雙色組合激光場優化及其驅動原子產生高次諧波和單個阿秒脈沖

首先利用NEWUOA 算法,基于優化控制理論(optimal control theory,OCT)對雙色組合激光場進行優化.優化過程中,固定第一色激光場波長和強度以及第二色激光場強度,優化第二色激光場波長和兩束激光場之間的延遲時間,以擴展諧波平臺最寬為目標函數,表示如下:

其中,

式中,ωL和ωH分別是優化目標函數對應積分頻率的下限和上限.

計算中采用的雙色組合激光場為

其中,E1(t)為第一色激光場,E2(t) 為第二色激光場,分別表示如下:

式中,A1,A2分別為雙束激光場的電場振幅;ω1,ω2分別為兩束脈沖的角頻率;τ1,τ2為兩束脈沖的持續時間;td為兩束脈沖間的延遲時間.

圖1(a)給出了優化前和優化后的雙色組合激光場.初始激光場波長分別設定為800 nm 和400 nm,強度分別設定為 3.0×1014W/cm2和0.8×1014W/cm2,半高全寬均為8 fs 的高斯包絡激光脈沖.數值求解含時薛定諤方程的過程中,結合NEWUOA 算法,以構造的目標函數優化迭代計算,優化得到第二色激光場波長為2754.9 nm,兩束脈沖之間的延遲時間為 0.022T1(T1= 2π/ω1).可以看出優化后的激光場波形相比優化前變化很大.圖 1(b)給出了相應的利用優化前和優化后的雙色組合激光場驅動He 原子產生的高次諧波譜.優化后的諧波平臺相比優化前擴展了130 多階,諧波從70 階到截止位置附近變得光滑連續,即優化后的激光場驅動He 原子產生了超連續平臺,但是諧波強度有所下降,這是因為優化后的組合激光場有效波長增大.事實上,諧波轉換效率降低這一不利因素可以通過宏觀相位匹配來增強[87].

圖1 (a) 優化前和優化后的雙色組合激光場;(b)優化前和優化后的雙色組合激光場驅動He 原子產生的高次諧波譜Fig.1.(a) Initial laser field and the optimized two-color laser field;(b) corresponding HHG power spectra.

為了進一步理解諧波的發射特性,利用小波變換對優化前和優化后的高次諧波譜進行了時頻分析.圖 2(a)為優化前高次諧波譜的小波時頻分析結果,很明顯諧波的發射是周期性變化的,在70 階左右發射效率迅速降低,這與圖 1(b)對應的諧波截止位置符合.在一個光學周期內,諧波的發射主要是由長軌道電子和短軌道電子貢獻產生.根據半經典“三步模型”,長軌道電子為先電離后返回,短軌道電子為后電離先返回.圖 2(b)為優化后高次諧波譜的小波時頻分析結果,對比圖 2(a)可以看出,諧波平臺得到了極大的擴展,優化后的諧波在180 階之后效率迅速降低,與圖 1(b)對應的諧波截止位置一致,另外,諧波的發射時間主要集中在8.25 光學周期,短軌道電子貢獻被抑制,長軌道電子貢獻增強,這種一個量子軌道被抑制,另外一個量子軌道被增強的現象有利于超連續結構的產生.

圖2 (a) 優化前高次諧波時頻分析圖;(b)優化后高次諧波時頻分析圖Fig.2.Wavelet time-frequency of the HHG spectra for the cases of (a) initial and (b) optimized two-color laser fields.

為了進一步闡明長軌道電子和短軌道電子對每一階次諧波發射的貢獻,圖 3(a)給出了從70 階到170 階給定階次諧波發射強度隨時間的變化,在8.0 光學周期附近諧波的發射被抑制,而在8.2到8.3 光學周期發射比較集中,幾乎是同時的,這與圖 2(b)中短軌道電子貢獻被抑制,長軌道電子貢獻被增強是一致的.已有的研究結果表明[88],如果諧波發射相位是鎖定的,就具有超連續平臺結構,疊加這些諧波可以產生更強更短的阿秒脈沖.為了證實我們的判斷,我們疊加了70 階到170 階的諧波譜,獲得了能帶寬度為155 eV 的25 as 單個阿秒脈沖,如圖 3(b)所示.為了方便比較優化前與優化后合成的阿秒脈沖,圖 3(b)中優化后的阿秒在強度上乘了7 倍,與優化前獲得的最短單個阿秒脈沖相比,單個阿秒脈沖形狀經過優化更加規則光滑,同時阿秒脈寬從130 as 縮短到了25 as.

圖3 (a) 優化后給定階次高次諧波強度隨時間變化關系;(b)對比優化前后單個阿秒脈沖的產生Fig.3.(a) Dipole time profiles of harmonics from the 70th to the 170th harmonic order;(b) attosecond pulse generation for the cases of the initial and optimized two-color laser fields.

3.2 三色組合激光場優化及其驅動原子產生高次諧波和單個阿秒脈沖

為了得到更短的單個阿秒脈沖,接下來利用NEWUOA 算法對三色組合激光場進行優化.計算中,固定三色激光場波長和強度,優化第一色激光場與第二色激光場之間的延遲時間和第一色激光場與第三色激光場之間的延遲時間,以擴展諧波平臺最寬為目標函數,構造目標函數如下:

其中,

式中,ωL和ωH分別是優化目標函數對應積分頻率的下限和上限.

利用三色組合激光場驅動He 原子產生高次諧波及單個阿秒脈沖,計算中采用的三色組合激光場為

其中,三束激光場分別對應為E1(t),E2(t) 和E3(t),表達式為

式中,A1,A2,A3分別為三束激光場的電場振幅;ω1,ω2,ω3分別為三束脈沖的角頻率;τ1,τ2,τ3分別為三束脈沖的持續時間;td2,td3分別為第一束脈沖與第二束脈沖間的延遲時間,第一束脈沖與第三束脈沖間的延遲時間.

圖4(a)給出的是優化前和優化后的三色組合激光場.初始激光場波長分別為800,2400 nm 和1600 nm,對應強度分別為I1=3.0×1014W/cm2,I2=0.8×1014W/cm2和I3=0.2×1014W/cm2,半高全寬均為15 fs 的高斯包絡激光脈沖.數值求解含時薛定諤方程的過程中,結合NEWUOA 算法,以構造的目標函數優化迭代計算,優化得到第一色激光場與第二色激光場之間的延遲時間為-0.2308T1(T1=2π/ω1),第一色激光場與第三色激光場之間的延遲時間為 -0.2764T1.對比優化前后的三色組合激光場,激光場峰值強度基本沒有改變,但是激光場波形被改變,這種變化使得組合激光場有效波長增大,有利于擴展高次諧波平臺.圖 4(b)給出了相應的優化前和優化后三色組合激光場驅動He 原子產生的高次諧波譜,優化前的高次諧波譜有三個平臺,第一個平臺在150 階左右截止,第二個平臺在220 階左右截止,第三個平臺在260 階左右截止,即最大截止位置.優化后的諧波譜平臺減少為兩個,130 階之前為第一平臺,130—290 階為第二平臺區,而且第二個平臺區變得相對規則光滑,諧波效率也有所增強.另一個明顯的變化是優化后諧波的第一平臺截止位置相對優化前的情況向低階諧波移動了20 階左右,為獲得更寬諧波平臺創造了條件.最終優化后有效諧波平臺比優化前擴展了80 階左右.

圖4 (a) 優化前和優化后的三色組合激光場;(b)優化前和優化后的三色組合激光場驅動He 原子產生的高次諧波譜Fig.4.(a) Initial laser field and the optimized three-color laser field;(b) corresponding HHG power spectra.

如圖 5(a) 利用小波變換對優化前三色組合激光場驅動He 原子產生高次諧波譜進行了時頻分析,優化前高次諧波譜的發射主要由4 部分組成,分別位于14.7,16.3,17.7 和19.3 光學周期,對應的最大階次分別為150 階、260 階、210 階和75 階.其中,平臺最大峰值和次最大峰值發射都比較強,對最小峰值75 階次以下諧波發射都有強烈的貢獻,導致截止峰值75 階次在圖 4(b)中并不明顯.實際上,在圖 5(b)中優化后高次諧波譜的發射也主要由四部分組成,但主要的貢獻來自于16.3 和17.7 光學周期的發射,對應的截止峰值分別為130階次和290 階次,與圖 4(b) 結果一致.特別需要指出的是,在16.15 光學周期處出現了一個非常集中的發射區域,即從130 階到280 階諧波的發射幾乎是同時的.對比優化前后的時頻分析結果,發現長軌道電子貢獻增強,短軌道電子貢獻被抑制,這有利于單個阿秒脈沖的產生.

圖5 (a) 優化前高次諧波時頻分析圖;(b)優化后高次諧波時頻分析圖Fig.5.Wavelet time-frequency of the HHG spectra for the cases of (a) initial and (b) optimized three-color laser fields.

圖6(a)給出了110—200 階給定諧波階次發射強度隨時間變化的結果.諧波發射主要集中在16.1—16.2 光學周期 (o.c.),這些階次諧波的發射幾乎是同時的,有利于單個阿秒脈沖的生成.圖6(b)中疊加了110—280 階的諧波譜,獲得了能帶寬度為260 eV 的17 as 單個阿秒脈沖,相比優化前90 eV 的29 as 單個阿秒脈沖,通過優化獲得了小于一個原子單位時間(24 as)的單個阿秒脈沖.

圖6 (a) 優化后給定階次高次諧波強度隨時間變化關系;(b)優化前后單個阿秒脈沖的產生Fig.6.(a) Dipole time profiles of harmonics from the 110th to the 200th harmonic order;(b) attosecond pulse generation for the cases of the initial and optimized three-color laser fields.

3.3 介質演化效應對產生高次諧波和阿秒脈沖的影響

以上討論了單原子層次雙色和三色組合激光場優化及其驅動He 原子產生高次諧波及單個阿秒脈沖,表明優化的雙色和三色組合激光場驅動He 原子可以得到更寬的諧波平臺和更短的單個阿秒脈沖.事實上,實驗中激光場振幅在空間有一定的分布,成千上萬個原子(分子)在激光場中感受到的光強是不一樣的,并且發出的高次諧波輻射在空間受到介質演化效應的影響.接下來討論介質演化效應對產生高次諧波和阿秒脈沖的影響.為了最大程度上減小宏觀介質演化效應對單原子層次優化激光場波形的影響,選取了較低的氣體壓強和束縛較松的激光脈沖束腰.以優化的雙色組合激光場驅動He 原子產生高次諧波及單個阿秒脈沖為例,結合激光場中含時薛定諤方程和介質演化效應的麥克斯韋方程,討論宏觀介質演化效應對產生高次諧波和單個阿秒脈沖的影響.宏觀介質演化效應需要同時考慮激光場的演化和諧波場的演化.計算中,激光聚焦強度、中心波長、以及脈寬等參數與單原子優化后雙色組合激光場情況一致.空間依賴的雙色組合激光場表達式如下:

其中,E1(r′,z′) 和E2(r′,z′) 表示空間依賴的第一束和第二束激光場電場分量,f1(r′,z′,t) 和f2(r′,z′,t-td)分別表示兩束激光場的高斯激光包絡,ω1和ω2是對應的雙色激光場的頻率,?1和?2是相位,td是兩束激光脈沖間的延遲時間,兩束激光的聚焦強度分別為I1=3.0×1014W/cm2和I2=0.8×1014W/cm2.兩束激光脈沖聚焦處束腰均為50 μm,He 原子氣體靶位于激光聚焦位置處,氣體長度為0.5 mm,氣體壓強為30 Torr (1 Torr≈133.322 Pa).

圖7 (a)是優化后雙色組合激光場進入氣體靶前的空間分布,圖 7(b)是相應演化后的激光場空間分布.很明顯激光場場強在空間不同位置強度是不同的.為了更清楚地展示激光場演化前后的區別,圖 7(c)給出了演化前與演化后的軸上激光場對比,在峰值處,演化前后強度有所不同.為了參考,圖 7(d)比較了單原子層次優化后的雙色組合激光場和宏觀演化后軸上激光場,因為計算過程中采用的氣體壓強較小,激光脈沖束腰較松,所以在峰值位置處強度的差別很小,但是對比仍可以發現介質演化效應對激光場波形存在一定影響.

圖7 優化的宏觀雙色組合激光場空間傳播效應 (a)演化前激光場;(b)演化后激光場;(c)軸上演化前和演化后激光場對比;(d)驅動單原子激光場與宏觀演化后軸上激光場對比Fig.7.Macroscopic propagation effects of the optimized two-color laser fields: (a) Entrance;(b) exit;(c) comparison of entrance and exit on axis;(d) comparison of the fields for single-atom case and mac-field on axis.

圖8(a)是雙色優化后組合激光場考慮介質宏觀演化效應的高次諧波空間分布,計算中設置在激光聚焦位置后30 cm 的遠場處收集諧波.從圖中可以看出,諧波的空間分布是不均勻的,在軸上的分布比較強,遠離軸的分布比較弱.軸上100—190 階出現了超連續空間分布結構,與單原子情況相符合.圖 8(b)給出的是遠場諧波對空間求和的結果,為了比較列出了單原子結果,單原子諧波譜在強度上抬高了12 個量級.比較而言,宏觀諧波譜更加光滑規則,超連續平臺向較低諧波區域移動.圖 8(c)給出了疊加諧波譜從60 階到200 階得到的阿秒脈沖空間分布.由于在軸上和軸外諧波的傳播距離不同,導致在軸外的區域阿秒脈沖發射有延遲,即阿秒脈沖空間分布在軸外有明顯向右的移動.由于軸外各點位置激光強度不同,諧波截止頻率也不一樣,用同樣范圍的諧波譜疊加獲得阿秒脈沖波形會有很大的差異,但由于量子軌道的空間選擇性,總可以在軸外合適的位置獲得單個超短阿秒脈沖.

圖8 (a) 遠場高次諧波空間分布;(b)單原子與遠場高次諧波對比;(c)遠場阿秒脈沖空間分布Fig.8.(a) Spatial distribution of far-field HHG;(b) comparison of single atom and far-field HHG;(c) spatial distribution of far-field attosecond pulse.

圖9(a)和圖 9(b)給出的是遠場軸上和軸外0.37 mm 處(圖 8(c)中綠點線所示)的高次諧波時頻分析.對于軸上的情況,發射主要集中在8.2到8.3 光學周期,與單原子情況一致,也就意味著在本文采用的激光場和靶結構參數下,介質演化效應對軸上諧波影響不大.對于軸外情況,不同空間位置長軌道電子和短軌道電子的貢獻是不一樣的,離軸越遠,長軌道電子貢獻越強,短軌道電子貢獻越弱,諧波發射的同步性越好,有利于產生更短的單個阿秒脈沖.如圖 9(c)所示,疊加軸上第66—191 階諧波得到了28 as 的單個阿秒脈沖,與單原子結果相差不大,而軸外0.37 mm 處疊加第65—200 階諧波得到最短為18 as 的單個阿秒脈沖.為了方便比較,軸外單個阿秒脈沖強度乘了300 倍.結果表明,利用量子軌道的空間選擇性,可以在軸外獲得更短的單個超短阿秒脈沖.

圖9 (a) 軸上高次諧波時頻分析;(b)軸外0.37 mm 處高次諧波時頻分析;(c)軸上與軸外0.37 mm 處獲得的單個最短阿秒脈沖Fig.9.(a) Wavelet time-frequency of the HHG spectra on axis;(b) wavelet time-frequency of the HHG spectra at 0.37 mm off axis;(c) on-axis and off-axis attosecond pulse generation.

最后,為了檢驗原子氣體靶的位置對高次諧波超連續譜的影響,將He 原子氣體靶分別放置在激光聚焦位置前和激光聚焦位置后2 mm 處,其他參數與圖 7 的情況完全一致,計算了相應的軸上單個阿秒脈沖的產生,如圖 10 所示.激光聚焦位置前(–2 mm)、激光聚焦位置處(0 mm)和激光聚焦位置后(2 mm)分別在軸上得到了最短25 as,28 as,28 as 的單個阿秒脈沖,阿秒結果相差不大,但激光聚焦位置之后的單個阿秒脈沖更加規則光滑,因為氣體靶放置在激光聚焦位置之后高次諧波相位匹配更好,這一結論與實驗結果一致[89].

圖10 軸上不同氣體靶位置產生的單個阿秒脈沖對比Fig.10.Comparison of single attosecond pulse for the different target position.

4 總結與展望

利用優化組合激光場驅動原子分子在強激光場中發射的高次諧波是合成超短阿秒脈沖的主要方案之一,高次諧波及阿秒脈沖的產生是強場超快過程的前沿研究領域,涌現出了許多重要研究成果,限于篇幅,不能一一提及.本文僅從理論方面研究了利用優化組合雙色和三色激光場驅動原子發射的高次諧波及合成單個超短阿秒脈沖的最優方案,并展示了研究結果.將含時薛定諤方程和NEWUOA 優化算法相結合,通過優化激光場波形,極大地增加了諧波的截止頻率,對于雙色和三色激光場優化及其驅動He 原子分別獲得了最短25 as 和17 as 的單個阿秒脈沖.同時以雙色激光場優化為例,基于同時求解含時薛定諤方程和麥克斯韋方程,進一步考慮了宏觀介質演化效應對高次諧波和阿秒脈沖產生的影響,發現在遠場軸外通過量子通道的空間選擇性可以獲得更短更規則的單個18 as 超短阿秒脈沖,相關研究為實驗提供了更精準的理論參考.隨著激光技術的發展,實驗室中已經可以產生任意波形的激光脈沖,結合優化控制理論,優化組合激光場驅動原子分子產生高次諧波及單個超短阿秒脈沖具有非常明顯的優點,使獲得更短單個阿秒脈沖光源成為可能,并將成為揭示新物理機制的重要手段.

感謝西北師范大學王志斌博士和陳陽陽碩士的討論.