中紅外激光場下閾上電離能譜中的低能結構*

肖智磊 全威 許松坡 柳曉軍 魏政榮? 陳京

1) (湖北大學物理學院,武漢 430062)

2) (中國科學院精密測量科學與技術創新研究院,波譜與原子分子物理國家重點實驗室,武漢 430071)

3) (北京應用物理與計算數學研究所,北京 100088)

強激光誘導原子閾上電離中的低能結構(low-energy structure,LES)是當前強場領域的研究熱點,其背后的動力學過程引起了廣泛討論.本文基于半經典模型、SCTS (semi-classical two-step)量子軌道模型和數值求解含時薛定諤方程(time-dependent Schr?dinger equation,TDSE)方法,研究了中紅外激光場下Xe 原子閾上電離中的LES 隨激光脈沖寬度的依賴.發現LES 隨脈沖寬度的減小向更低能量方向移動.分析表明: 長脈寬條件下,能譜中的多峰結構(LESn)與電子前向散射的階次n 及電子初始橫向動量密切相關,而極低能結構(very-low-energy structure,VLES)主要由更高階次前向散射的電子軌道貢獻;少周期脈沖條件下,LES 峰值位置隨載波包絡相位(carrier-envelope phase,CEP)的移動可歸因于激光場矢勢和離子實庫侖勢的共同作用隨CEP 的變化,其中庫侖勢導致的電子聚束效應是LES 峰形成的主要原因.

1 引言

強激光場下原子分子的電離動力學是近幾十年來強場領域關注的重要問題之一.基于Keldysh 理論,閾上電離(above-threshold ionization,ATI)可根據Keldysh 參數(γ=)的大小劃分為多光子電離(γ?1)和隧穿電離(γ?1)兩種過程[1].當激光波長較短、光強較弱時,以多光子電離主導;當波長較長、光強較強時,主要以隧穿電離主導.在隧穿電離區域,電子動力學過程可用重散射模型來描述[2,3]: 首先,在激光場作用下勢壘的一側被壓低,導致原子最外層電子通過隧穿成為自由電子;然后,隧穿電子在激光場作用下演化;最后,部分電子有可能在激光場反向時回到離子實附近,并與之發生碰撞.電子與離子實可能發生彈性碰撞、非彈性碰撞或與離子實復合,進而產生一系列高階非線性現象,如高階閾上電離(high-order above-threshold ionization,HATI)[4,5]、非順序雙電離(nonsequential double ionization,NSDI)[6-8]、高次諧波產生(high-order harmonic generation,HHG)[9,10]、里德伯態激發(Rydberg states excitation,RSE)[11-13]等.

電離閾值附近豐富的電子動力學過程引起了廣泛關注.2009 年,Blaga 等[14]和Quan 等[15]各自獨立地發現中紅外激光場下原子閾上電離能譜的低能量區域出現一個峰狀結構,即LES.不僅如此,Quan 等[15]還發現在更低能位置存在一個極低能結構(very-low-energy structure,VLES).隨后幾年里,陸續涌現了一系列工作.2012 年,Wu 等[16]實驗發現一維離子動量譜中的LES 表現為關于動量零點對稱的雙峰結構(double-hump structure,DHS).2013 年,Guo 等[17]發現考慮基態原子布居隨電離的消耗后,S-Matrix 理論可重現能譜中的LES,并將LES 歸因于長程庫侖勢的作用.事實上,研究發現庫侖勢效應不僅會導致非順序雙電離過程中“膝蓋結構”[18]、“手指結構”[19]的形成,而且對光電子動量譜出現LES、VLES、以及零能結構[20,21]也扮演非常重要的角色[22,23].2014 年研究人員發現能譜分布中的LES 實際是由一系列分立的小峰組成,這些小峰與電子在庫侖勢作用下多次返回到離子實附近并與其發生前向散射的過程有關[22,24].研究者[25-27]發現不同階次的LES結構與電子重散射次數有關且LES1 大概位于0.1Up處,Up=為有質動力能,E0和ω分別為激光電場振幅和頻率,并且強烈依賴于光強和波長.

盡管研究者已經對光電子能譜中LES 和VLES 結構開展了大量研究,但主要集中在長脈寬激光場中,少周期激光場條件下的LES 和VLES 還研究較少.最近的實驗研究發現激光脈沖寬度變化會使得LES 的位置發生偏移,在少周期激光場下LES 對應能量更低[28,29],但該現象背后的物理機制,尤其是高階的LES 小峰對脈沖寬度依賴的機制,目前尚未研究清楚.

基于此,本工作利用半經典模型、SCTS (semiclassical two-step)量子軌道模型和數值求解含時薛定諤方程(time-dependent Schr?dinger equation,TDSE)方法系統研究了中紅外激光場下Xe 原子閾上電離中的LES 隨激光脈沖寬度的依賴.理論模擬發現LES 的位置隨脈沖寬度減小而向更低能量方向移動.分析表明,長脈寬條件下,能譜中出現的多峰結構(LESn)與電子前向散射的階次n以及電子初始橫向動量均密切相關.而VLES 主要由更高階次前向散射的電子軌道貢獻;少周期脈沖條件下,LES 峰值能量隨CEP 的移動主要源于激光場矢勢和離子實庫侖勢的共同作用隨CEP 的變化,而LES1 致的電子聚束效應是LES 峰形成的主要原因.

2 理論方法

使用三維半經典方法模擬原子與強激光場的相互作用.下面介紹該方法的主要步驟(注: 本文采用原子單位制a.u.).

首先,電子以一定概率從庫侖場與激光電場形成的聯合勢壘中發生隧穿;隧穿后的連續態電子在強激光場中的運動可用牛頓運動方程來描述.電子隧穿時刻的位置可由電子在電場E中的薛定諤方程求出[30]:

這里需要考察能量為K=-Ip/4 的電子從有效勢U(η)=隧穿的過程,求解方程K=U(η)可確定電子的隧穿出口[31].

線偏振激光場下電子的初始位置和動量在直角坐標系下分別為:x0=y0=0,z0=和vx0=vpercosθ,vy0=vpersinθ,vz0=0,θ為vper與x軸的夾角.

這里采用Delone 等[31]得到的線偏振激光場下原子價電子隧穿電離時的電子初始橫向動量分布:

其中w(0)=|vper|(2Ip)1/2/(|E|π) 為歸一化系數.在線偏振激光場下,電子初始縱向動量的大小相對于末態動量可忽略,將其取為0.每條電子軌道的權重可表示為

電子通過隧穿成為自由電子之后的演化規律遵循牛頓運動方程,

其中,E(t)=(0,0,F(t))是線偏振激光場,F(t)=a(t)F0cos(ωt+φ0),F0為電場峰值強度,φ0為載波-包絡相位(carrier envelope phase,CEP),

其中T為激光光學周期,N為激光脈沖內光學振蕩周期數.

采用四階-龍格庫塔算法求解演化方程,并將激光脈沖結束時的電子總能量作為判據選擇電離軌道.在計算中,將激光場可能的載波-包絡相位進行24 等分(ΔφCEP=15°),每個CEP 等分下計算 5×105條軌道.當時間演化到激光脈沖結束時,得到電子的坐標和動量,并結合開普勒定律解析求解,得到電子在無窮遠位置的末態動量[32].

3 分析討論

利用半經典模型計算得到2000 nm 波長條件下Xe 原子在長脈寬(20T)和少周期(4T)線偏振激光場下的光電子能量譜(如圖1(a)(b)所示)和二維動量分布(如圖1(c)(d)所示),激光強度為 0.8×1014W/cm2.從光電子能譜中可以看到,長脈寬條件下能譜中出現了4 個小峰,分別為LES1,LES2,LES3 和VLES,相應譜峰的能量分別為2.25,0.96,0.56 和0.06 eV;而在少周期激光場作用下光電子能譜中僅出現了1 個峰(LES1),且譜峰能量為0.42 eV.通過對比可知,隨著激光脈沖寬度的減小,LES1 的位置會往更低能量方向移動,少周期激光場下LES2,LES3 和VLES均消失.由于構成低能結構的電子出射角大都在0°(激光偏振方向)附近,這里選取電子末態出射角與z軸的夾角為±5°度范圍內的電子軌道.為在二維動量譜中分辨出上述一系列低能結構,對二維動量譜的縱軸取對數,如圖1(c),(d)所示.在二維動量譜的零動量附近出現一系列峰狀分布,對應低能結構LES 和極低能結構VLES(黑色箭頭標注處)和零動量處的零能結構ZES[21].本文主要關注LES 和VLES,對ZES 不做過多討論.

圖1 計算得到CEP 平均后Xe 原子在光強 0.8×1014 W/cm2,波長2000 nm 線偏振激光場下的光電子能譜,其中激光脈沖寬度分別為(a) 20T 和(b)4T;(c),(d) 光電子二維動量分布(縱軸為對數坐標).第一、二、三階低能結構(即LES1,LES2,LES3)、極低低能結構(VLES)和零能結構(ZES)在圖中都用箭頭標出Fig.1.The calculated CEP-averaged photoelectron energy structures (PES) of Xe atom with laser intensity of 0.8× 1014 W/cm2,wavelength of 2000 nm and the laser pulse durations of 20-cycles (a) and 4-cycles (b),respectively;(c),(d) the corresponding photoelectron momentum distributions with p⊥ on logarithmic scales.The first-,second-and third-order LESs (LES1,LES2,LES3) and the very low energy structure (VLES) and zero energy structure (ZES) are indicated by arrows in all panels.

隨后采用考慮電子軌道相位的SCTS 量子軌道模型[33,34]和TDSE 方法[35,36]分別模擬了長脈寬和少周期激光場條件下光電子能量和動量分布.可以發現,考慮電子軌道相位后可在動量譜中看到顯著的干涉結構(如圖2(c)所示).在二維動量譜中選取立體出射角在±5°范圍的光電子進行統計獲得能量譜,發現無論是長脈寬還是少周期,光電子能量譜中依然能看到清晰的低能結構(如圖2(a)所示),且能量峰的位置與半經典模型計算結果基本一致.此外,TDSE 方法獲得的光電子能量譜中呈現與半經典模型定性一致的低能峰結構,且隨激光脈沖寬度的演化規律基本與半經典模型一致(如圖2(b)所示).通過對比3 種理論方法計算結果,發現考慮電子量子軌道之間的干涉不會影響低能結構的能量峰位置.

圖2 使用SCTS 量子軌道模型(a)和TDSE 方法(b)計算得到Xe 原子在不同脈寬線偏振激光場下的光電子能量譜;SCTS 量子軌道模型(c)和TDSE 方法(d)少周期激光場中二維光電子動量分布,其中激光脈沖的CEP=0Fig.2.The calculated PES of Xe atom under different laser pulse durations with SCTS model (a) and TDSE (b),respectively;(c),(d) the corresponding photoelectron momentum distributions under few-cycle laser fields with CEP=0.

為理解不同低能結構峰形成背后的物理機制,分別統計了長脈寬激光場下LESn和VLES 結構對應光電子前向散射次數的分布,如圖3 所示.電子返回離子實附近并穿過以核為中心、半徑為15 a.u.球面時,可看作電子發生1 次前向散射,將電子在第n+1 次返回核附近時發生的前向散射稱為第n次前向散射.由圖3(a)可知,LES1 結構對應的所有光電子軌道中單次前向散射占主導,大于1 次散射次數的軌道貢獻均比較小.類似地分析了LES2 和LES3 譜峰對應電子前向散射次數分布(如圖3(b),(c)所示).可見,貢獻最大的分別為2 次和3 次前向散射的電子軌道.對于VLES 結構,第4 次前向散射電子軌道貢獻最大,即更高階前向散射過程對其產生主要貢獻.已發表關于VLES 結構產生機制的文章中未見類似結果報道.由此可知,某一LESn峰的幅度及能量與其對應的特定次數的電子前向散射過程密切相關,而VLES則可認為是更高階的LES,且不同散射次數的電子軌道共同對其產生貢獻.由圖1(b),(d)可知,由于周期數太少,少周期激光場下電子最多只發生1 次前向散射過程,所以在能譜中只出現了一個LES1 能量峰.

為解釋不同階次的低能結構LESn恰好對應不同前向散射次數電子這一現象,分析了LES1和LES2 電子的電離時刻t0和最后一次發生前向散射的時刻tr的概率分布(如圖4(a)所示).發現LES1 和LES2 均在激光電場峰值附近發生電離,且LES2 的電離時刻相較于LES1 更加貼近電場峰值,而LES1 的電離時刻位于在激光電場峰值之后的下降沿.對比前向散射時刻tr分布發現,LES1 結果對應電子軌道主要在1.6T處發生第一次前向散射,而LES2 對應電子軌道主要在2.58T處發生第二次前向散射,而這些軌道在第一次前向散射返回時刻(1.68T處)的貢獻非常小,該結果與圖3(a),(b)中的散射次數概率分布一致.進一步分析LES1和LES2 的tr分布中最大概率的兩個峰對應的電子初始橫向動量p0分布,如圖4(b)所示.通過對比發現,LES2 電子相較于LES1 具有更大范圍的初始橫向動量,且最大概率處的電子橫向動量更大,可見電子的初始橫向動量在其中扮演著非常重要的角色.在激光場的演化過程中,隧穿電子在激光場反向時有一定概率返回到離子實附近,在隧穿后的前幾個光學周期電子都在接近離子實的范圍(＜100 a.u.)內運動,所以庫侖勢對于電子橫向的聚焦效應將不可忽視,且其對不同橫向動量電子的聚焦效果存在差異.由于LES1 電子初始橫向動量較小,所以只需1.6T的演化時間就可以將電子聚焦至可以發生散射(即軟碰撞)的程度;對于LES2 電子,由于初始的橫向動量較大,則需要花費更多的演化時間,在電子下一次返回離子實時才能達到發生前向散射的效果.

圖3 長脈沖激光場下LESn (a)—(c)與VLES (d)結構對應的光電子產量隨前向散射次數的分布Fig.3.The distributions of photoelectron yields of the LES1 (a),LES2 (b),LES3 (c) and VLES (d) corresponding to the forward scattering times in multi-cycle laser field.

圖4 (a) 不同階次LESn(n=1,2)對應電子電離時刻t0 和最后一次發生前向散射時刻tr 的概率分布,紫色線為激光電場;(b) LES1 第一次前向散射以及LES2 第二次前向散射對應的電子初始橫向動量分布Fig.4.(a) The distributions of tunneling instant t0 and last forward scattering instant tr for LES1 and LES2,respectively,the laser field is shown by the purple line;(b) the initial transverse momentum distributions of the first forward scattering photoelectron trajectory in LES1 and the second forward scattering photoelectron trajectory in LES2.

為給出更加清晰的物理圖像,分別分析了長脈寬激光場下LES1 和LES2 的典型電子軌道(如圖5所示).由空間演化軌跡(左側所示)可知,LES1和LES2 典型電子軌道分別在離子實附近發生了1 次和2 次的前向散射.在電子動量隨時間演化軌跡(右側所示)中可以更清晰地看到,每演化一個光學周期時電子的橫向動量都會由于離子實的散射出現一次顯著的減小.圖5(b),(d)中紅色箭頭分別標示出LES1電子第1 次前向散射和LES2 電子第2 次前向散射時刻.前向散射過程主要影響電子的橫向動量,平行動量并未出現顯著動量突變.通過分析典型電子軌道的演化為LESn的出現提供了清晰的物理圖像,即隧穿電子在激光場作用下會與離子實發生多次前向散射過程,每一階低能結構LESn主要由相應發生n次前向散射的電子軌道貢獻.

圖5 (a),(c) 長脈沖激光場下光電子能譜中LES1,LES2 結構對應的典型軌道;(b),(d) LES1 和LES2 對應典型光電子軌道的橫向動量、平行動量隨時間的演化Fig.5.The typical orbitals corresponding to the LES1 (a) and LES2 (c) in the photoelectron spectra in multi-cycle laser field;the corresponding temporal evolution of transverse momentum (p⊥) and parallel momentum (p//) of the two typical orbits of LES1 (b)and LES2 (d),respectively.

在圖1 中可看到,少周期激光場下電子能譜中LES1 的能量相比長脈寬發生顯著變化,為闡明該現象背后的物理機制,在圖1(b)中CEP 平均的少周期激光場計算結果基礎上,進一步分析了不同CEP 對少周期激光場下光電子能譜影響,如圖6(a)—(d)所示.可以看到,光電子能譜強烈依賴少周期激光場的CEP.當CEP=0.25π 時,LES1的能量最高,為0.54 eV.當CEP=0.75π 時LES1已經無法有效分辨,只能在能譜中分辨出ZES.而當CEP=0 和0.5π 時,LES1 能量位置分別為0.32 eV 和0.45 eV.經過CEP 平均之后獲得最終處于0.42 eV 的LES1.為理解背后的物理機制,分析了少周期不同CEP下的LES 以及長脈寬激光場下LES1 對應的前向散射電子在電離時刻的激光場矢勢A(t0)分布(如圖6(e)所示).由矢勢分布可知,前向散射電子的矢勢分布大致與能譜結構中LES 峰的位置對應,如CEP=0,0.25π,0.5π,0.75π時LES 電子矢勢峰值分別為—0.16 a.u.,0.22 a.u.,0.18 a.u.和0.08 a.u..通過矢勢計算得到電子在激光場中獲得的能量總是略大于LES 譜峰的能量,這是由于庫侖勢的作用使得光電子能量發生衰減(衰減幅度約為10%—20%).此外,長脈寬下LES1前向散射電子的矢勢(～0.4 a.u.)與能譜中LES1位置幾乎一致,可見長脈寬條件下庫侖勢對LES結構的影響更小.圖6(f)及插圖表示長脈寬和少周期激光場結束時LES1 前向散射電子的電離產率關于庫侖勢大小和電子與離子實距離的分布.對應CEP=0,0.25π 兩種情況,少周期激光場結束時電子分別位于核外40 a.u.和60 a.u.處,而長脈寬激光場條件下,相應的距離為1100 a.u.從對應的庫侖勢分布也能明顯看出,少周期激光場下電子庫侖勢大小約為長脈寬激光場時的10—20 倍.因此,脈沖寬度變化以及少周期下CEP 變化導致的LES1 峰值位置移動來自于激光場矢勢和離子實庫侖勢的共同作用,其中電子能量獲取主要來自于激光場矢勢,而庫侖勢效應對于低能電子動力學過程的影響將在圖7 中進行分析.

圖6 (a)—(d) 少周期激光場下光電子能譜隨CEP 的依賴,對應CEP 從上至下分別為0πi,0.25π,0.5π,0.75π;(e)少周期激光場中不同CEP 條件下LES 電子前向散射軌道電離時刻激光場矢勢A(t0)分布和長脈寬激光場條件下LES1 電子前向散射電離時刻激光場矢勢A(t0)分布,其中黑色虛線為0π 時矢勢在正方向的鏡像;(f) 少周期和長脈寬激光場結束時刻電離產率關于庫侖勢大小的分布,插圖為電離產率關于電子與離子實距離的分布Fig.6.(a)—(d) The distributions of PES with different CEPs in few-cycle laser field,the corresponding CEPs are 0π,0.25π,0.5π,0.75π from top to bottom;(e) the ionization yields with respect to the vector potential of rescattering photoelectron trajectories relevant to the LES at these CEPs in the case of the few-cycle laser pulse case and also the corresponding data of the photoelectron trajectories relevant to the LES1 in the multi-cycle pulse case;(f) the ionization yields with respect to the strength of the Coulomb potential when laser field ends,the inset shows the ionization yields with respect to the distance between the photoelectron and the core.

最后分析少周期CEP=0 時LES 前向散射電子中不同初始條件的4 條軌道正則動量隨時間的演化情況(如圖7(a)所示).需要指出的是,這里的正則動量是去除激光場矢勢作用的結果,實線為半經典模型下考慮庫侖勢作用時的結果,虛線為Simpleman 模型下的結果.由圖可知,電離時刻為1T,1.5T,2.0T附近的電子軌道隨激光場演化后動量均趨于一致,而Simpleman 模型下的動量始終保持恒定.這一差別與電子在演化過程中的庫侖勢效應有關,由于庫侖勢的影響,電子會在演化一定時間后返回離子實并發生前向散射,而電子橫向動量在前向散射過程中顯著減小,導致大量前向散射電子軌道產生聚束(bunching)現象,這是LES 能量峰形成的主要原因.為理解CEP 變化導致LES峰能量變化背后的物理機制,分析了CEP=0 和0.25π 時前向散射電子的散射時刻tr和電離時刻t0的分布以及兩個時刻相對延時Δt的分布(如圖7(b)所示).由插圖可知,當CEP=0 時電子t0主要分布在1.48T和2T兩處,而tr主要分布在2.76T和3.28T附近,且tr分布范圍更廣;當CEP=0.25π時t0分布于1.36T和1.88T處,tr分布于2.72T和3.3T附近.由圖7(b)中Δt分布可知,兩時刻的時間間隔也會隨CEP 的變化而發生移動,當CEP=0時Δt=1.26T處概率最大,而CEP=0.25π 時Δt=1.36T時概率最大.可見CEP 變化會導致電離時刻與散射時刻均發生變化.由于電離時刻分布決定了電子在激光場中累積的動量大小,電子在前向散射時動量減小的程度也與散射時刻的分布有關,因此CEP 變化導致的電離時刻的差異以及散射延時的差異是導致發生電子聚束效應時電子動量大小出現差異的主要原因,從而導致LES 能量峰的位置發生移動.

圖7 (a) 少周期CEP=0 時不同初始條件的4 條軌道正則動量隨時間的演化情況,實線為考慮庫侖勢,虛線為不考慮庫侖勢的情況;(b) 少周期CEP=0 和0.25π 時電離概率關于前向散射電子的重散射時刻相較電離時刻延遲的分布,插圖為兩CEP 條件下電子電離時刻t0 和散射時刻tr 的概率分布Fig.7.(a) Temporal evolution of drift momenta of four trajectories with different initial conditions with (solid line) and without(dotted line) Coulomb potential with CEP=0;(b) the distribution of the delay time between rescattering time (tr) and tunneling time (t0) in few-cycle laser fields with CEP=0 and 0.25π.The inset shows the t0 and tr distributions for the two CEPs.

4 結論

本文利用半經典模型、SCTS 量子軌道模型和TDSE 方法系統研究了中紅外激光場下Xe 原子閾上電離中的LES 隨激光脈沖寬度的依賴.理論模擬發現LES 的位置隨脈沖寬度的減小而向更低能方向移動.分析表明,長脈寬下的LESn結構與電子前向散射的階次n以及電子初始橫向動量均密切相關,初始橫向動量越大的電子可更多次返回離子實,從而發生更高階次的前向散射,而VLES 主要由更高階次前向散射的電子軌道貢獻;少周期脈沖條件下,LES 峰值位置隨CEP 的移動可主要歸因于激光場矢勢和離子實庫侖勢的共同作用隨CEP 的變化,其中庫侖勢導致的電子聚束效應是LES 峰形成的主要原因.