基于灰色關聯度分析-長短期記憶神經網絡的鋰離子電池健康狀態估計

周才杰 汪玉潔 李凱銓 陳宗海

基于灰色關聯度分析-長短期記憶神經網絡的鋰離子電池健康狀態估計

周才杰 汪玉潔 李凱銓 陳宗海

（中國科學技術大學自動化系 合肥 230027）

電池的健康狀態是電池健康管理的核心，準確的鋰離子電池健康狀態估計對保證電池安全、可靠、長壽命運行具有重要意義。為此，該文提出了一種基于增量容量曲線和灰色關聯度分析（GRA）以及長短期記憶（LSTM）神經網絡的鋰離子電池健康狀態估計方法。該方法通過分析電池在老化過程中的充電增量容量曲線變化模式，提取電池老化特征。為了降低計算復雜度，引入灰色關聯度分析法進行特征分析與篩選，并將其作為長短時間記憶神經網絡的輸入，進行網絡預訓練進而估計電池的健康狀態。最后，利用三種不同工況的電池加速老化測試數據集對所提出的健康狀態估計方法進行了驗證。實驗結果表明，所提出的方法表現出優秀的電池健康狀態估計性能，并在不同工況以及不同訓練循環周期數條件下表現出良好的魯棒性。

鋰離子電池 健康狀態估計 增量容量曲線 灰色關聯度分析 長短期記憶神經網絡

0 引言

能源危機和環境污染是威脅人類健康生活和可持續發展的兩大難題，大規模推廣和發展新能源電動汽車是解決上述問題的有效途徑之一。近年來在“碳達峰”與“碳中和”的戰略目標背景下，新能源汽車技術得到了迅猛發展。在各類儲能電池中，鋰離子電池以其能量密度高、自放電率低、無記憶效應等優點脫穎而出，成為電動汽車首選的儲能部件[1]。為滿足負載的電壓和功率需求，動力電池組通常由成百上千節單體電池串并成組使用。由于生產工藝、成組方式、散熱條件的差異，電芯工作時的電壓、電流、溫度等參數存在不一致現象，進而容易引起部分單體過充、過放等問題，加速壽命衰減，影響電池組可用容量、循環壽命，甚至威脅系統安全[2]。因此，研究動力鋰離子電池系統全生命周期壽命衰減機理和健康狀態（State of Health, SOH）估計理論方法是推廣和發展新能源電動汽車的重要基石[3]。

鋰離子電池SOH的定義主要可以從電池容量衰減及內阻增加兩個角度出發[4]，分別映射電池放電容量的衰減及運行功率的降低。本文主要從容量衰減的角度來研究電池的SOH，并分析電池的老化模式。目前主流的SOH估計方法可以大致分為三類：基于經驗/半經驗公式方法、基于模型的觀測器方法及基于數據驅動的方法[5]。

基于經驗/半經驗公式的方法通?；陔姵剡\行的歷史數據來構建電池的經驗老化公式，并進一步通過數理統計的方法，如粒子濾波與高斯過程回歸等[6]，來分析并估計電池的老化行為。He Wei等[7]通過歷史數據分析建立了基于鋰離子電池退化行為的指數模型，進一步使用貝葉斯蒙特卡羅算法進行模型參數的實時更新，以預測電池的剩余放電壽命。實驗結果表明，該模型可以準確地模擬電池容量衰減過程中的非線性特性，但是該方法難以描述電池擱置期間容量恢復的行為?？紤]鋰離子電池的非線性與非高斯容量衰減特性，Zhang Lijun等[8]提出了一種電池容量指數衰減模型，將該指數模型與粒子濾波相結合，實現了準確的鋰離子電池剩余壽命估計。基于電池的老化數據及阻抗譜測試數據，A. Guha等[9]將電池的容量衰減模型與內阻增長模型相結合，提出一種基于多項式和指數函數的混合老化模型，而后利用粒子濾波算法進行電池的剩余壽命估計，并進一步探討了模型參數變化對預測結果的影響，實驗結果表明該方法的估計準確性對電池數據的依賴性較強。這一類電池SOH估計方法的精度依賴于所構建的經驗/半經驗老化公式的精度，并且老化經驗公式的建立對電池老化數據的要求較高。

基于模型的觀測器方法是通過電池的數學模型來模擬電池容量衰減的特性，進一步將模型與先進的濾波算法相結合來實現準確的SOH估計[10]。常用的電池數學模型包含等效電路模型與電化學模型，其中等效電路模型使用基礎電子元器件來模擬電池的外部輸出特性，而電化學模型則是通過一系列復雜的偏微分方程來描述電池內部的動力學特性[11]。等效電路模型通常使用電池內阻增長來刻畫電池的SOH，如程澤等[12]將二階等效電路模型與自適應平方根無跡卡曼濾波算法相結合，實現了電池SOH與荷電狀態（State of Charge, SOC）的聯合估計，但該模型無法直接刻畫電池的容量衰減或內部特性的變化。電化學模型能夠直接反映電池內部的老化機理，如固體電解質膜（Solid Electrolyte Interface, SEI）的增加、鋰的電鍍及活性材料的損失等，從電化學角度來刻畫電池的老化狀態[13-14]。M. T. Lawder等[15]將多孔電極偽二維模型和SEI形成副反應相結合來模擬電池內部的SEI膜生長過程，在此基礎上應用偽二維模型的數學重構方法來降低模型復雜度以減少計算成本。結果證實，該方法對各種化學成分和電池類型具有較高的魯棒性。單粒子模型是在全階偽二維模型的基礎上的簡化[16]，通過忽略電解質中的動力學方程并假設電解質相中鋰離子濃度和電位保持不變，大大降低了計算成本。J. Li等[17]提出了一種鋰離子損耗模型與單粒子模型相結合的電池老化模型，實現了隨循環次數和溫度變化的快速容量預測，同時還提供了SEI膜生成和擴展的量化信息，以及由此產生的電池容量衰減和功率損耗，可直接應用于電池的SOH估計。上述基于模型的方法擁有較高的精度且能夠刻畫電池的內外部特性，但其等效電路模型難以描述電池的容量特性，而電化學模型受限于復雜的偏微分方程和高度耦合的模型參數，使其求解變得較為困難，因此基于模型的方法難以得到實際應用。

上述方法的固有缺點是對模型精度的依賴性強，而基于數據驅動的方法是將電池實際運行的歷史和實時數據與機器學習、神經網絡等智能算法相結合來估計電池的SOH。與前述兩類方法相比，數據驅動的方法往往具有更強的非線性逼近能力，并且對不同電池與工況具有較強的適用性[18]，但其預測的精度依賴于提取的老化特征。傳統的特征提取方法通常直接使用電池運行過程中電流、電壓等數據作為老化特征，這類數據具有較高的測量噪聲，且通常無法直接準確地表征電池的老化狀態。近年來，電池的增量容量（Incremental Capacity, IC）曲線分析方法受到了廣泛關注[19]。IC曲線被描述為連續電壓階躍上的增量容量，是通過將恒流充電階段的容量增量與電壓變化進行比較而獲得的。研究結果表明，鋰離子電池的IC曲線包含了電池老化的諸多特征，并且還可以進一步反映電池的老化機理[20]。D. Anseán等[21]將IC曲線與物理模型仿真相結合，量化分析了鋰離子電池不同的老化因素，如不可逆的鋰電鍍及活性材料損失等，進一步拓展了IC曲線在分析電池老化機理中的應用，但受限于不同老化因素間的高度耦合與非線性關系，并未給出準確的SOH評估。M. Maures等[22]根據IC曲線峰值跟蹤方法，將基于IC曲線的電池老化估計方法擴展到了電池高充電倍率條件，減少了SOH的估計時間。Li Xiaoyu等[23]將IC曲線與高斯過程回歸模型相結合，使用均值和協方差函數分別預測電池的SOH及其不確定性，實現了準確魯棒的電池SOH估計。

本文提出了一種基于數據驅動的電池SOH估計方法。該方法將電池的IC曲線與長短期記憶（Long Short-Term Memory, LSTM）神經網絡相結合，通過分析電池老化過程中IC曲線變化趨勢，提取老化特征進行LSTM網絡的訓練與估計。為了提升網絡的估計精度并降低訓練復雜度，引入了灰色關聯度分析法（Gray Correlation Analysis, GRA）進行特征篩選。最后將該方法在三種不同循環老化工況的電池上進行了驗證。實驗結果表明，鋰離子電池的老化有較強的工況敏感性，不同的充放電倍率對電池的老化速率有較大的影響，而所提SOH估計方法在不同的老化工況下均取得了較好的估計結果，并且針對不同比例的訓練循環數表現出較好的魯棒性。

1 電池老化數據集

為了分析電池老化過程中IC曲線的變化模式，并進一步驗證所提GRA-LSTM電池SOH估計方法的性能，本文進行了三種不同工況的循環老化測試。實驗所用電芯為力神的LR1865SZ，該款電芯的標稱容量為2.5A·h，額定開路電壓及充電電壓分別為3.6V和4.2V，最大充放電電流倍率分別為1和3，工作環境溫度為0～45℃。

實驗配置方案如圖1所示，實驗裝置包含用于控制充放電電流的電池測試系統（NEWARE CT—4001—5V12A）、用于控制實驗環境溫度的恒溫箱（SUYIDA GDW—100L）及用于記錄實驗數據的上位機。為了分析不同的因素對電池老化的影響以及驗證所提方法在不同工況下的適用性，基于上述電芯和實驗裝置進行了三種不同工況的循環老化測試，并構建了對應的循環老化數據集見表1。由表1可知，三款相同電芯所對應的老化工況分別為1充電+1放電、1充電+2放電及0.5充電+2放電，環境溫度均為25℃。為了分析電池在不同老化階段的動態特性及模擬電池容量回升現象，在電池老化循環中對電池間隔進行了標準測試，其中標準測試包含擱置、定容測試及動態測試。標準測試的間隔均為25個循環。數據集2由于實驗設定誤差，循環間隔產生了一定的偏差，但通過后文分析可知，容量再生現象是在循環充放電過程中引入擱置所引起。

圖1 實驗配置方案

表1 循環老化實驗配置

Tab.1 Battery cyele aging experiment settings

2 老化特征提取與分析

2.1 增量容量曲線提取

電池的增量容量描述為電池恒流充電階段連續電壓階躍上的容量增量。如式（1）～式（3）所示，通過將充電電流轉換為容量對電壓的導數，可得連續的-方程，即

式中，為充電容量；為充電電流；為充電時間；為電池端電壓。通過式（3）可知，增量容量表達式d/d可以轉換為電壓電流關系式，而電池的充電電壓和電流信號可通過采樣得到，進而可以使用差分方程描述，將連續的-關系式離散化得

2.2 老化特征提取

電池SOH的容量定義為電池的當前最大可用容量與初始標稱容量的比值，即

式中，Cap為電池的當前最大可用容量；Cape為電池的初始標稱容量。在實際運行過程中，電池的最大可用容量通常難以直接測量?，F有的研究表明，電池的IC曲線能夠很好地表征電池的SOH。為了進一步分析電池老化過程中IC曲線的變化模式，基于數據集1的電芯循環老化數據，求得不同老化循環下的IC曲線，如圖2所示。由圖2可知，隨著電池循環次數的增加，IC曲線的峰值高度及其對應的電壓值發生了明顯的變化。另外，從圖2中可以看到，每隔25個循環的標準測試所導致的容量再生，在IC曲線上表現為曲線高度的短暫回升。由此可以看出電池的IC曲線能夠很好地表征電池的SOH。

上述分析可知，IC曲線高度能夠直觀表征電池的SOH。因此，本文提取電池充電過程中五個電壓特征點FP1～FP5所對應的IC曲線值作為電池的老化特征。五個電壓特征點分別選取3.6V、3.7V、3.8V、3.9V以及4.0V。

2.3 老化特征分析

為了降低計算復雜度，本文引入灰色關聯度分析法來量化所提特征與電池SOH的關聯度。

灰色關聯度分析是一種基于灰色系統理論的多因素統計方法，通過分析各因素變化趨勢的相似程度來判斷因素之間的關聯程度，進而計算關注的指標與因素之間的相關性。具體的灰色關聯度分析方法為：在每個時間步下，利用相關性公式計算不同的特征因素x()與老化狀態()之間的關聯系數，進一步求取整個時間尺度下關聯系數的平均值，即可得到不同老化特征與電池SOH的關聯度r。其流程為：

（2）當= 1, 2,…,時，重復執行步驟（3）與步驟（4）。

（3）計算關聯系數，即

針對三種不同工況所對應的電芯，分別提取并計算五個不同特征點與電池SOH的灰色關聯度，見表2，不同老化特征點與電池SOH之間的關聯度各有不同，并且三種數據集對應的關聯度結果也存在較大差異。最后，以灰色關聯度為指標，提取關聯度最大的三個老化特征作為后續神經網絡的輸入。

表2 灰色關聯度

Tab.2 Gray correlation analysis

3 GRA-LSTM框架

3.1 LSTM網絡單元

S. Hochreiter等[24]對傳統的循環神經網絡進行了改進，引入了三種邏輯門結構以及記憶單元來保留歷史信息，從而解決長序列訓練過程中的梯度消失與梯度爆炸等問題。LSTM神經網絡的單元結構如圖3所示。其中，和分別表示時間步電池老化特征序列輸入及SOH估計輸出。為記憶單元，其存儲了當前時刻神經網絡的狀態信息并傳遞給下一時刻，其計算依賴于上一時刻的網絡狀態信息以及當前的輸入，從而保證了歷史信息在長序列訓練下的保留與傳遞。

圖3 LSTM神經網絡框架

狀態信息及當前的輸出的計算依賴于三種邏輯門，即遺忘門、輸入門及輸出門。其具體的計算公式為

遺忘門用于控制上一時刻的狀態信息輸入保留至當前狀態的比例。若趨近于0，則表示當前的網絡狀態不依賴于之前的信息；若趨近于1，則表示完全保留之前的狀態信息。輸入門與輸出門的作用與遺忘門類似，分別用于控制狀態更新比例以及狀態輸出比例。

獲取當前的網絡狀態量后，最終通過輸出門計算得到當前網絡的輸出值，即

3.2 SOH估計框架

基于上述鋰離子電池IC曲線的分析及LSTM神經網絡的介紹，進一步構建如圖4所示的GRA-LSTM框架用于實現SOH估計。整個框架大致由三個部分組成：

（1）實驗數據獲取。通過圖1所示的實驗裝置進行循環老化實驗，測量并記錄電池運行的電流、電壓及充放電容量數據。

（2）IC曲線特征提取分析。基于式（1）～式（5）及電池運行歷史數據，計算不同循環下的IC曲線。為了獲取平滑的曲線，引入滑動平均濾波方法對IC曲線進行處理。進一步如2.2節所述，基于所獲取的IC曲線提取五個不同特征點構成不同循環下的老化特征數據集。而后，將老化特征數據集劃分為測試數據集與訓練數據集，并基于訓練數據集和灰色關聯度分析法對兩種數據集進行特征分析與篩選。

圖4 GRA-LSTM電池健康狀態估計框架

（3）LSTM網絡訓練與預測。根據提取的特征點數構建網絡結構，基于（2）中的訓練數據集對網絡進行預訓練。最后，基于測試數據的老化特征實現電池SOH的估計。

4 實驗結果分析

4.1 準確性分析

基于力神LR1865SZ電芯的多工況循環老化測試數據集，本節進一步分析并討論所提GRA-LSTM電池SOH估計方法的實驗結果。三種不同老化工況SOH的估計結果如圖5所示。三種老化工況均以前50%的循環用于網絡訓練，后50%的循環用于SOH估計。從圖5可以看到，所提方法的估計結果能夠很好地跟蹤電池真實SOH的變化。雖然隨著電池循環數的增加，SOH的估計偏差會略有增加，但估計誤差仍能控制在2%以內。每次擱置后，電池的容量會產生較為明顯的再生，圖2顯示出IC曲線對電池容量再生的直觀反映，而實驗結果進一步驗證了所提方法對電池擱置所導致的容量再生的跟隨性能。雖然在每次容量再生點仍存在一定的SOH估計誤差，但最大的估計誤差仍被控制在5%左右。

為了更好地評價所提GRA-LSTM框架的SOH估計精度，引入方均根誤差（Root Mean Square Error, RMSE）及絕對平均誤差（Mean Absoulte Error, MAE）來度量誤差大小，即

表3 GRA-LSTM健康狀態估計誤差

Tab.3 Errors of SOH estimation results

4.2 魯棒性分析

為了分析所提SOH估計方法在不同訓練循環數下的魯棒性，基于數據集2分別采用前1/2、1/3及1/4的老化循環數據對LSTM網絡進行預訓練，而后面的循環數據用于SOH估計。實驗結果如圖6所示，訓練循環部分的結果表現出較好的一致性，而隨著循環次數的增加，SOH估計結果開始出現較為明顯的偏差。訓練循環數量越少，所提方法的SOH估計結果的誤差逐漸增大。誤差的增加具體表現在電池老化的后半段，即伴隨著循環數的增加而增加。通過表3中具體的誤差數據可知，盡管減少訓練循環數會降低SOH的估計精度，但即使僅用前1/4的循環數據進行網絡訓練，最終的平均估計誤差仍能控制在4%以內。因此，所提方法對不同的訓練循環數條件具有較好的魯棒性。

圖6 不同訓練循環數的實驗結果

電池老化涉及較為復雜的內部電化學反應過程，其老化速率往往呈現較強的工況敏感性。進一步分析圖5可以發現，相同的充電倍率下，電池的放電倍率越大，電池的老化速率越快（對比數據集1和數據集2）；相同的放電倍率下，電池的充電倍率越大，電池的老化速率越快（對比數據集2和數據集3）。經過交叉對比，還可以進一步發現充電倍率對電池老化速率的影響大于放電倍率對電池老化速率的影響（對比數據集1和數據集3）。雖然不同的工況對電池的老化有較大的影響，所提SOH估計方法對不同工況仍表現出較好的估計性能，進而驗證了所提方法在不同老化工況條件下的魯棒性。

通過上述對實驗結果的分析討論可知，所提SOH估計方法具有較高的精度，并且對不同工況與訓練數據量條件具有較好的魯棒性。

5 結論

準確的鋰離子電池SOH估計對保障電池安全可靠運行起到關鍵作用。本文基于電池的充電IC曲線分析，提出了一種基于GRA-LSTM的SOH估計方法。該方法將電池IC曲線與LSTM神經網絡相結合，利用電池的充電IC曲線來分析并提取電池的老化特征，進一步訓練LSTM神經網絡以進行SOH估計。為了提升神經網絡的訓練效率，進一步引入GRA方法對老化特征進行分析篩選。應用所提GRA-LSTM方法對三種不同循環老化工況的電池運行數據進行了驗證分析。實驗結果表明，該方法在多種不同老化工況下都取得了較好SOH估計結果，平均估計誤差約為1%。并且，該方法在不同比例訓練數據下也表現出了較好的魯棒性，最大的平均誤差也不超過4%。

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State of Health Estimation for Lithium-Ion Battery Based on Gray Correlation Analysis and Long Short-Term Memory Neural Network

Zhou Caijie Wang Yujie Li Kaiquan Chen Zonghai

（Department of Automation University of Science and Technology of China Hefei 230027 China）

The state of health is the core of battery health management. An accurate estimation of the state of health is of great significance to ensure the safe, reliable, and long-life operation of lithium-ion batteries. To this end, this paper proposes a method for estimating the state of health of lithium-ion batteries based on incremental capacity curves and gray correlation analysis long short-term memory neural networks. This method extracts several different aging characteristics by analyzing the attenuation mode of battery charging incremental capacity curves during the aging process. In order to reduce the computational complexity, the gray correlation analysis method is introduced for features analysis and screening. Then, the extracted aging features are used as the input to train the long short-term memory network and estimate the battery health status. Finally, accelerated battery aging tests based on three different working conditions are conducted to verify the proposed method. The experimental results show that the proposed method exhibits excellent performance in estimating the state of health of the battery, and it shows good robustness under different working conditions and different number of training cycles.

Lithium-ion battery, state of health estimation, incremental capacity curve, gray correlation analysis (GRA), long short-term memory (LSTM) neural network

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.211366

TM911

國家自然科學基金項目（61803359）、安徽省高校協同創新項目（GXXT-2019-002）和中國科學技術大學“統籌推進世界一流大學和一流學科建設專項資金”（YD2350002002）資助。

2021-09-03

2022-04-15

周才杰 男，1997年生，碩士研究生，研究方向為鋰電池建模、狀態估計與充電優化控制。E-mail：cjzhou19@mail.ustc.edu.cn

汪玉潔 男，1990年生，博士，副研究員，研究方向為節能與新能源汽車技術，復雜系統建模、仿真與控制，燃料電池系統管理與優化控制，人工智能方法在能源系統中的應用等。E-mail： wangyujie@ustc.edu.cn（通信作者）

（編輯 李冰）