泄爆和氮氣惰化耦合作用對氫-空氣爆炸影響的實驗研究*

張 凱，杜賽楓，陳 昊，郭 進，王金貴，洪溢都

（福州大學環境與安全工程學院，福建 福州 350116）

與石油和煤炭等化石燃料相比，氫是一種清潔高效的能源載體。目前，氫能的開發利用已呈可持續發展的趨勢。但是，氫氣具有可燃范圍廣、點火能量低、燃燒速度快等特點，當它在密閉空間內積聚，遇到意外火源時極易爆炸并產生超壓，會對臨近人員的安全和建筑結構的完整性構成威脅。如2011 年3 月11 日日本福島核事故和2018 年12 月26 日我國北京交通大學實驗室爆炸事故，主要就是由氫氣爆燃引起的。因此，在以氫能為基礎的工業中，控制氫氣爆炸已經成為一個急需解決的重要安全問題。

泄爆和抑爆是兩種常用的防爆減災措施[1-2]。泄爆是通過預設低強度材料為泄爆口，在爆炸早期提前泄壓；抑爆則是通過加入惰性物質來降低受限空間內爆炸性混合物中的氧濃度，抑制其反應性，減弱爆炸超壓。目前，學者們已通過大量實驗和數值模擬研究了泄放參數[3-7]（如燃料濃度、泄爆面積、點火位置、破膜壓力、障礙物和泄放容器等）對泄爆過程的影響，并闡明了爆炸容器內不同壓力峰值、亥姆霍茲振蕩和聲學振蕩及外部爆炸的形成機制[8-11]。近年來，學者們也大量研究了各種惰化劑的性質和濃度對氣體爆炸的抑制效果[1,12-14]。這些研究表明，單獨采用泄爆或惰化都可有效降低最大爆炸超壓。那么，這兩種方式的結合能否進一步降低爆炸超壓，值得深入研究。

崔益虎等[2]和Zhang 等[15]分別在不同的容器中研究了泄爆和CO2惰化共同作用對甲烷-空氣混合物爆燃的影響，證實與單一方法相比，二者的耦合作用可以顯著降低爆炸超壓。這個結論也在泄爆與細水霧耦合[16-17]或同時使用泄爆與細水霧、氮氣[18-19]對氫-空氣爆炸特性影響的實驗及數值模擬中得到驗證。此外，Wen 等[20]在有障礙物的泄放管道中研究了泄爆和超細水霧協同作用對氫-甲烷-空氣混合物爆炸特性的影響；Pei 等[21]則指出，泄爆與氮氣和超細水霧的聯合應用也可以顯著提高對管內瓦斯爆炸超壓的抑制效果；Ingram 等[22]還聯合使用氫氧化鈉細水霧和泄爆的方式來抑制H2/O2/N2預混氣體的爆炸過程。劉洋等[23]利用FLACS 軟件，模擬了在末端點火時長30 m 管道內不同濃度CO2、N2和水蒸氣分別與泄爆耦合作用對甲烷-空氣混合物的抑爆效果，發現當這3 種氣體的體積濃度分別為25%、26%和30%時能完全抑爆和抑制超壓振動。張迎新等[24]分別討論了泄爆與3 種不同體積分數的N2和CO2耦合對瓦斯爆炸超壓的影響，實驗指出瓦斯爆炸超壓會隨著惰性氣體添加量的增加而減小。Lu 等[25]在泄爆口附近及下游位置，通過噴射氮氣抑制甲烷-空氣爆炸發現，氮氣的噴出壓力決定能否防止泄爆過程中火焰的傳播。對泄爆和其他惰性劑如七氟丙烷[26]和碳酸氫鈉粉末[27-28]等耦合在抑爆方面的效果，也已有大量的研究。

以上表明，關于泄爆和惰化對氣體爆燃耦合效應的研究主要集中在碳氫化合物-空氣混合物，而對反應性和擴散性更強的氫氣的研究[16-19]卻十分有限；而且，之前研究人員注重于分析二者耦合作用對最大超壓峰值及其上升速度的影響，而對抑爆過程中火焰的演化、內部超壓不同峰值和振蕩的產生機制、外部爆炸的形成及其對內部壓力的影響等卻較少涉及。此外，使用水霧或同時水霧和氮氣作為惰性劑來抑制氫-空氣的爆燃，在一些特殊場所中是不允許的。因此，有必要進一步研究惰性氣體如氮氣，是如何緩解氫-空氣爆炸強度的。

本文中，在頂部泄放的矩形容器內，進行泄爆和氮氣惰化對內部火焰行為、外部爆炸形成和內外壓力曲線耦合效應的實驗，以期闡明氮氣添加量對恒定當量比氫-空氣混合物泄爆特性的影響。

1 實 驗

實驗是在高1 m、截面0.3 m×0.3 m 的豎直爆炸容器中開展的，如圖1 所示。泄爆口位于容器頂部中央，其面積為0.25 m×0.25 m；用法蘭固定的鋁膜作為泄爆封口，其靜態破膜壓力為(8±1) kPa。爆炸室中央有長0.75 m、寬0.3 m 的透明觀察窗，高速攝像機可通過該窗口以頻率2 kHz 記錄火焰圖像。內外壓力分別由4 個量程為0～150 kPa 的壓阻式壓力傳感器PS1～PS4 測量。其中，PS1～PS3 分別安裝在爆炸室內部距離泄爆口875、500 和125 mm 處；PS4 則安裝在爆炸室外，距離泄爆口350 mm。預混氣體在爆炸室中心被能量約500 mJ 的電火花點火器點燃。

圖1 矩形泄放容器Fig. 1 Rectangular vented vessel

在對爆炸容器配氣前，先用盲板將泄爆口密封，再用真空泵將容器抽至真空狀態，確保容器內壓沒有波動，通過頂部裝有壓力表的配氣柱，將氫氣、氮氣和空氣分別按道爾頓分壓定律的特定分壓充入容器內。配氣結束后，將盲板沿著容器頂端水平移開，同時沿著盲板挪開的方向密封一片鋁膜，然后在鋁膜上方用螺栓固定一塊方形法蘭。

混合氣體制備完成后，為確保其均勻性，在點火前保持靜止15 min。最后，由同步控制器輸出信號，同時觸發點火系統，高速攝像機和數據采集系統記錄數據。所有實驗均在初始壓力101 kPa 和初始溫度285 K 下進行。在實驗中，混合物的當量比均為1.6，而氮氣體積分數不同。

2 結果和討論

2.1 泄爆過程中的典型火焰

在實驗中，不同氮氣體積分數φ下的火焰演化行為相似，但亮度會隨著φ的增加而變得黯淡。以φ=20%為例，說明泄爆過程中爆炸室內外典型的火焰行為，如圖2 所示。

圖2 當φ=20%時容器內外火焰演化過程Fig. 2 Flame evolution inside and outside the vessel for φ=20%

圖2(a)為點火11 ms 后泄爆封口破裂時的火焰圖像，此時火焰的上鋒面仍遠離泄爆口，因此未燃燒的氫-氮-空氣混合物先排出容器，并在外部形成可燃氣云?；鹧嬉苍谛狗艢饬髯饔孟卤煌舷蛐贡冢鐖D2(b)所示。此外，圖2(b)中火焰的下鋒面較圖2(a)的更高，這個現象在φ更高時更加明顯。當內部火焰從泄爆口噴射出來后，外部的可燃氣云隨即被點燃，并由此觸發外部爆炸，該過程已經被通過紋影系統和示蹤粒子方式的研究[10-11,29]驗證。外部爆炸過程的獨特現象是，在很短時間內泄爆口附近形成了一個明亮的火球。

外部爆炸發生后，內部火焰的下鋒面開始上下劇烈地跳動，見圖2(d)～(f)。根據文獻[8,30]，這是亥姆霍茲振蕩現象。當火焰向下跳躍，即火焰內部低密度燃燒產物向容器底部高密度未燃燒氫-氮-空氣混合物加速時，就會在火焰下鋒面觸發形成瑞利-泰勒不穩定現象[30-31]，火焰下鋒面的泰勒不穩定現象將會導致火焰在容器內部的燃燒速率和燃燒面積增大[30]，如圖2(f)所示。隨著火焰的傳播，容器內外壓差逐漸減小，在阻力的作用下火焰下鋒面上下跳動的振幅隨時間逐漸減小，當火焰下鋒面接近容器底部時，幾乎無法分辨。與此同時，容器外的火球也逐漸變形為射流結構火焰。

圖3 為火焰上下鋒面在點火后的位置和傳播速度。位置是指火焰鋒面與點火電極之間的距離；火焰的速度是指火焰鋒面位移與時間之比，負值為朝向容器底部的運動。火焰位置和速度可以通過高速攝像機的火焰圖像計算。考慮火焰亮度對數據精度的影響，分析φ=0%時火焰上下鋒面的速度和位置在泄爆過程中的演變。

圖3 當φ=0%時點火后火焰鋒面的位置和速度Fig. 3 Flame front locations and velocities after ignition for φ=0%

在破膜前，由于浮力的作用[32-33]，火焰向上膨脹的速度較快。需要說明：由于火焰速度隨著爆炸容器內φ的增高而減小，因而浮力對內部火焰的影響在φ較高時會較突出；破膜后，火焰上鋒面在泄放氣流作用下向泄爆口明顯加速，同時下鋒面也朝著泄爆口的方向運動。當爆炸室外火球開始形成時，火焰上鋒面有最大速度約253 m/s，隨后迅速下降。此外，在外部爆炸發生后不久，火焰下鋒面開始劇烈振蕩，其最大速度至171 m/s、最小速度至-147 m/s。這種振蕩與內部超壓的亥姆霍茲型振蕩同時發生，將會在下節詳細討論。

2.2 氮氣體積分數對內部超壓的影響

圖4 為氮氣體積分數從0%增加到50%的內部壓力曲線，φ顯著影響內部壓力演變過程。當φ＜20%時，內部壓力曲線與φ=10%的類似，可見到兩個壓力峰值p1、p2和亥姆霍茲振蕩。p1由泄爆膜破裂而產生[7,34]，p2則是外部爆炸和火焰下鋒面泰勒不穩定耦合作用的結果[5,35]。外部爆炸降低了泄爆口內外壓力梯度，火焰下鋒面出現的泰勒不穩定則增加了火焰面積，這些因素的耦合將使內部壓力快速上升。

有學者認為，燃燒氣體泄放會造成爆炸容器內的體積流出率急劇增加，導致內部壓力迅速下降而形成壓力峰值p2，其出現的時間通常與內部火焰到達泄爆口時相對應[3,6]。但火焰傳播速度很快，使該峰值在很多情況下無法與外部爆炸導致的內部超壓正確區分，尤其是小尺度實驗容器。在本實驗中，當φ=10%, 25%時，結合同步的火焰圖像可發現，p2出現的時間始終滯后于火焰到達泄爆口處的時間；當φ=25%時，火焰到達泄爆口時并未導致內部壓力峰值，且外部壓力峰值甚至早于p2出現（下文將展示）。這些現象表明，p2在火焰沖出爆炸容器并觸發外部爆炸之后出現。

隨后，在壓力曲線出現了亥姆霍茲振蕩，它由外部爆炸發生后、內部火焰下鋒面持續上下跳動所導致。它如同活塞，以很高速度周期性地壓縮容器底部的未燃氣體。在所有實驗中，都可以觀察到亥姆霍茲振蕩，當φ＞20%時更易辨識。此外，這種活塞式運動會隨著時間逐漸衰弱，因此亥姆霍茲振蕩的振幅會逐漸減小。

當φ=25%, 30%時，內部壓力曲線上出現了頻率約1.25 kHz 的聲學振蕩和第2 個壓力峰值p3。由文獻[3,5,9]，這種類型的振蕩由混合氣體在容器底角的聲學增強燃燒引起。在有些情形中，p3甚至成為最大內部壓力峰值[9,30,36]，但在本文中，p3始終小于p2。當φ＞30% 時，聲學振蕩消失。聲學振蕩只在φ=25%, 30%時才出現，說明燃燒過程和聲波之間微妙的耦合作用只出現在特定情形。

由圖4 還可以發現，φ能顯著影響亥姆霍茲振蕩的頻率。這是因為，爆炸室聲速會隨著φ的增加而減小[8]，導致疊加在火焰下鋒面活塞式運動上的壓力振蕩，其頻率會從φ=0% 時的220 Hz 減小到φ=50%時的130 Hz。

圖4 容器內部壓力曲線Fig. 4 Internal pressure curves of the vessel

此外，當φ＜50%時，p2始終是最大的內部壓力峰值，而當φ=50%時，p1成為最大壓力峰值。由此可以推斷，當φ≥50%時，內部最大爆炸超壓將與φ無關，因為p1近似等于破膜壓力，而后者在燃燒速率低的混合氣體泄爆中幾乎不會變化[30]。

2.3 氮氣體積分數對最大內部超壓的影響

圖5 為爆炸容器內部最大超壓和氮氣體積分數的關系。顯然，對于給定的φ，3 個壓力監測點的pmax存在較大差異。除φ=0%，在其他實驗中，pmax都隨著壓力傳感器與泄爆口距離的增加而增加。而對φ=0%時的情形，可以由圖6 解釋：點火約13 ms 時，PS3 的壓力曲線出現了一個持續時間很短的壓力尖峰，幾乎與外部壓力峰值同時出現，這說明該壓力尖峰是由外部爆炸產生的沖擊波引起的。由于爆炸容器內部的壓力取決于燃燒的體積生成速率和泄放的體積流出速率。顯然，當φ=0%時，外部爆炸最劇烈，在此情形下外部爆炸產生的沖擊波最大限度地限制了爆炸室內部燃燒產物的體積流出速率，使PS3 的最大超壓大于PS2 的。

圖6 當φ=0%時容器內外壓力曲線Fig. 6 Internal and external pressure curves of the vessel for φ=0

由圖5 中還發現，PS1～PS3 的pmax的差值隨著φ的增加而減小，且當φ增加到50%時，壓差幾乎減小為零。在相同的壓力監測點，pmax總體上隨著φ的增加而減小。如，PS1 的pmax先從φ=0%時的145 kPa迅速減小到φ=35%時的19 kPa，后又緩慢減小到φ=40%時的12 kPa，最后隨著φ進一步增加到50%，pmax幾乎不再減小。pmax隨著φ的增大而減小的原因是，φ增加會降低內部氫-氮-空氣混合物的燃燒速率[37]。

圖5 容器最大內部超壓和氮氣體積分數的關系Fig. 5 Relations between maximum internal overpressures of the vessel and nitrogen addition ratios

2.4 氮氣體積分數對外部爆炸的影響

如上所述，外部爆炸由爆炸室外可燃云爆燃導致。外部爆炸會在容器外產生一個壓力峰值，典型的外部壓力曲線如圖7 所示。當φ＜40%時，外部壓力曲線與φ=20%的類似。其中，泄爆封口破裂會產生一個很小的壓力峰值。之后，由于外部爆炸，外部壓力曲線上會出現另外一個壓力峰值pext。而在本文實驗中，當φ更高時，可在外部壓力曲線中觀察到兩個壓力峰值pext,1和pext,2，外部壓力曲線與φ=40%的類似。這可通過容器外火焰的行為解釋，而后者又與可燃云團的形狀密切相關，下段作具體解釋。

圖7 當φ=20%, 40%時容器外部壓力曲線Fig. 7 External pressure curves of the vessel for φ=20%, 40%

Proust 等[11]通過在預混氣體中添加示蹤粒子（細二氧化硅顆粒）的方式，揭示了泄爆口外可燃云的形狀會從蘑菇狀變成射流結構。當φ＜40%時，未燃氣體會在泄爆口附近形成蘑菇狀可燃云。當蘑菇狀可燃云被點燃時，會形成單個火球并產生單個壓力峰值。然而，由于容器內混合氣體的燃燒速度會隨著φ的增加而降低，這會使火焰在容器內的傳播時間延長，為可燃氣云從蘑菇狀轉變為射流結構提供更長的時間。因此，當射流結構的可燃云被點燃時，會在幾毫秒內在外部流場中形成兩個明顯的火球，同步火焰圖像如圖8 所示，由此產生的兩個外部壓力峰值也能在外部壓力曲線中區分。

圖8 當φ=40%時容器外部火焰演變過程Fig. 8 External flame evolution of the vessel for φ=40%

圖9 為不同氮氣體積分數的最大外部超壓峰值。由文獻[6,10]，pext取決外部可燃云團的體積、形狀、湍流水平和反應性等。在本文實驗中，pext隨著φ的增加而單調減小的趨勢，主要由外部可燃云團活性的改變而導致。后者隨著φ的增加而降低，這同樣可通過外部爆炸發生時火球亮度的變化中得到證實。如圖10 所示，火球在φ=0% 時非常明亮，但隨著φ的增加，火球的亮度明顯變暗，當φ增加到50%時，外部火球甚至無法辨別出來。

圖9 容器最大外部超壓與氮氣體積分數的關系Fig. 9 Relations between maximum external overpressures of the vessel and nitrogen addition ratios

圖10 不同氮氣體積分數下最大外部超壓峰值時的火球Fig. 10 Fireballs at maximum external overpressure under different nitrogen addition ratios

由文獻[5,35,38]，外部爆炸會以降低泄爆口內外壓力梯度的方式來影響爆炸室內的泄放過程。在本文實驗中也存在這種現象，且與外部爆炸的強度無關。如圖6 所示，當φ=0%時外部爆炸會使容器內部出現一個振幅很大的壓力峰值。雖然φ的增加能夠顯著削弱外部爆炸的強度，如圖11 所示，當φ=25%,40%時，容器內的壓力峰值仍幾乎與外部壓力峰值同時出現。即使當φ=40%時，雖然兩個外部壓力峰值只有幾千帕，也能清晰地從PS3 的壓力曲線中區分相應的內部壓力峰值（見圖11(b)）。

圖11 容器外部爆炸對內部壓力的影響Fig. 11 Effects of external explosion on internal pressure of the vessel

3 結 論

(1) 泄爆容器內的最大壓力峰值和壓力振蕩取決于氮氣體積分數：當φ≤40%時，由外部爆炸導致的內部壓力峰值最大，而當φ＞40%時，則由泄爆膜破裂產生的壓力峰值最大；在所有實驗中，都觀測到了亥姆霍茲振蕩，且其頻率隨著φ的增加而降低；聲學振蕩只在φ=25%, 30% 時才出現，振蕩頻率約為1. 25 kHz。

(2) 內部最大爆炸超壓隨著氮氣體積分數和壓力監測點到泄爆口之間的距離而變化：對于給定的φ，pmax隨著壓力監測點與泄爆口之間距離的增加而增加，僅在φ=0%時，由于劇烈的外部爆炸，靠近泄爆口的pmax才略高于泄放容器中心的pmax。容器內部3 個測點間的壓差隨著φ的增加而減小，當φ≥40%時，壓差幾乎可以忽略不計?？傮w上，pmax隨著φ從0%增加、到50%降低。

(3) 在一些實驗中，外部壓力曲線中出現了由外部爆炸產生的兩個壓力峰值。外部爆炸的強度隨著φ的增加而降低。此外，外部爆炸顯著地影響內部壓力曲線，即使在外部爆炸超壓很低的情況下，也能觀測到由其導致的內部超壓峰值。

（4）本文實驗在小尺度的爆炸容器內開展，火焰圖像和壓力數據可為氫氣爆炸抑制機理的研究提供基礎數據。實驗結果可為氫能源在工業生產、儲運和利用過程中的防爆設計，開發和驗證氣體爆炸相關的CFD 軟件（如FLACS）等，提供參考。