微米級單顆粒鋁粉加壓著火燃燒特性

秦丁益，楊 越，栗 晶，柳朝暉，秦 釗，儀建華

(1.華中科技大學(xué) 煤燃燒國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430074；2.西安近代化學(xué)研究所，陜西 西安 710065)

引 言

鋁粉具有較高的體積和質(zhì)量能量密度，能在提高固體推進(jìn)劑比沖的同時增大推進(jìn)劑的密度，目前被廣泛應(yīng)用于航空航天及固體火箭推進(jìn)劑等。但鋁粉顆粒在推進(jìn)劑中的燃燒過程復(fù)雜且迅速，需要高溫高壓的極端環(huán)境，因此，還原鋁粉顆粒高溫高壓的燃燒環(huán)境，并示蹤其詳細(xì)的加壓著火燃燒過程，對充分解釋鋁粉燃燒釋能過程具有重要意義。

國內(nèi)外學(xué)者對鋁粉顆粒著火燃燒過程的研究方法主要有熱分析法[1]、激光點(diǎn)火法[2]、激波管法[3]和平面火焰燃燒法[4]。其中，平面火焰燃燒器和激光點(diǎn)火裝置因其高溫、高顆粒升溫速率且過程易觀察等優(yōu)點(diǎn)，更適合探究金屬顆粒的燃燒。Braconnier等[5]采用激光點(diǎn)火研究了粒徑30～130μm單顆粒鋁液滴在靜電懸浮下的燃燒過程，發(fā)現(xiàn)0.1～1MPa壓強(qiáng)和不同氣氛下鋁粉的燃燒特性差異較大。Lianbo.Li等[6]采用激光點(diǎn)火對鋁鎂復(fù)合推進(jìn)劑及材料進(jìn)行研究，認(rèn)為隨著壓強(qiáng)從0.1～1.4MPa和氧氣濃度從0～40%的增加，點(diǎn)火延遲時間逐漸縮短，且壓強(qiáng)對點(diǎn)火延遲時間的影響小于氧濃度。馮運(yùn)超等[7]通過平面火焰燃燒器探究了常壓下環(huán)境溫度對40～160μm單顆粒鋁粉著火燃燒過程的影響，并收集分析了燃燒產(chǎn)物的組分。通過顯微高速攝像直接拍照和激光全息法[8]等可以對顆粒燃燒過程的微觀形貌進(jìn)行觀察，但由于鋁粉燃燒過程復(fù)雜而快速，尤其是小粒徑的微米級離散單顆粒，更難以精確捕捉每個過程的動態(tài)變化，且高精度的光學(xué)測量無論對硬件設(shè)施還是對圖像處理算法的開發(fā)都有很高的要求。

目前，已有的平面火焰燃燒器對單顆粒鋁粉的探究多集中于常壓環(huán)境，多側(cè)重于氧濃度及粒徑[7]變化等參數(shù)，對于加壓狀態(tài)下的研究多為瞬時激光點(diǎn)火裝置下對鋁粉堆積顆粒或鋁粉藥條等材料的燃燒，但顆粒之間的相互干擾會對其著火燃燒特性產(chǎn)生影響，缺乏離散單顆粒加壓著火燃燒特性(包括著火延遲及燃燒持續(xù)時間等)的定量實(shí)驗(yàn)結(jié)果。此外，加壓密閉環(huán)境對光學(xué)診斷的準(zhǔn)確性及實(shí)用性具有更大考驗(yàn)，因此，目前對單顆粒著火燃燒，尤其是加壓條件下的單顆粒著火燃燒過程缺乏有效的研究手段，使得對于鋁粉的加壓著火燃燒特性及反應(yīng)動力學(xué)的認(rèn)識還存在很多不足，對于燃燒過程中的碰撞、團(tuán)聚、爆裂等現(xiàn)象仍需要進(jìn)一步深入研究。

基于此，本研究旨在構(gòu)建新的可視化加壓Hencken平面火焰攜帶流反應(yīng)系統(tǒng)，通過顯微高速攝像和單反長曝光拍攝相結(jié)合，探究加壓下微米級離散單顆粒鋁粉著火與燃燒的微觀過程，同時研究微米級離散單顆粒鋁粉的加壓著火燃燒特性，從而構(gòu)建全新的、適用于加壓燃燒過程中金屬燃料理化特性演變過程檢測方法，探明金屬燃料釋能過程的物理、化學(xué)變化過程及相互耦合關(guān)系，以期能進(jìn)一步解析金屬燃料詳細(xì)釋能過程。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

實(shí)驗(yàn)所用的鋁粉由上海水田科技有限公司提供，與目前文獻(xiàn)[7，9，10]實(shí)驗(yàn)采用原料廠家一致。通過真密度檢驗(yàn)、掃描電子顯微鏡(SEM)以及粒度分析等進(jìn)行鋁粉物理特征參數(shù)實(shí)驗(yàn)分析，其平均密度為2.71g/cm3，比表面積為0.0761m2/g，表面積平均粒徑D3,2為78.9μm。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置與實(shí)驗(yàn)條件

為模擬單顆粒鋁粉實(shí)際燃燒過程中高溫、高壓、高加熱速率的燃燒環(huán)境，搭建了基于平面火焰燃燒器的可視化加壓攜帶流反應(yīng)系統(tǒng)[11]，如圖1所示。該系統(tǒng)可實(shí)現(xiàn)環(huán)境溫度1200～2400K、加熱升溫速率105～106K/s、壓強(qiáng)0.1～3.5MPa以及不同氧濃度范圍的O2/N2與O2/CO2氣氛。為實(shí)現(xiàn)單顆粒的燃燒方式，加壓攜帶氣流從裝置下方噴入料倉將鋁粉顆粒變?yōu)榕R界流化態(tài)，隨后將離散顆粒自下而上帶入燃燒室，從而實(shí)現(xiàn)0.1～2g/h極小給粉量的精確控制；同時配備震動單元，通過震動壓電陶瓷高震蕩的方式，保證給粉的穩(wěn)定性。

圖1 加壓平面火焰可視化實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Visualization experimental device of pressurized flat flame

經(jīng)絕熱火焰溫度理論[12]計(jì)算得到不同工況氣氛配比，從上方取樣煙道正中插入定制的B型熱電偶，取11個高度點(diǎn)進(jìn)行環(huán)境溫度測量，得到整個爐膛內(nèi)的溫度沿高度的分布情況，經(jīng)溫度修正后[13]，得到測溫曲線。

1.3 光學(xué)測量系統(tǒng)

自行搭建的光學(xué)測量系統(tǒng)采用高速攝像相機(jī)(型號Photron MiniAX200)配合長距離微距顯微鏡頭(型號Quester QM1)對顆粒進(jìn)行連續(xù)拍攝，同時配備LED背光光源示蹤無自發(fā)光的未燃顆粒。配備一臺135mm鏡頭的單反相機(jī)(型號尼康D90)通過1s的曝光時間同步捕捉燃燒過程全貌。高速顯微測量系統(tǒng)最高可實(shí)現(xiàn)1μm/pixel分辨率下6400FPS的全幅拍攝速率，本實(shí)驗(yàn)采用曝光時間為0.005ms和0.0625ms，光圈F2.8，分辨率4.35μm/pixel。燃燒特性參數(shù)的處理方式主要是基于自行開發(fā)的顆粒追蹤圖像高溫計(jì)(PTIP)[14]，結(jié)合顆粒追蹤(PTV)算法，實(shí)現(xiàn)離散單顆粒的連續(xù)追蹤：首先對圖片進(jìn)行背景降噪過濾，識別出拍攝到的每一個顆粒，得到其灰度、尺寸及位置等信息；逐一選擇每一個顆粒，以此為起點(diǎn)，沿著流向(y方向)和法向(x方向)以其預(yù)估速度的最大值結(jié)合兩幀圖像間的時間間隔，畫出查問區(qū)間，投射到下一幀圖像中，框出的顆粒即為該顆粒在下一幀圖像中匹配的候選顆粒；逐一選取候選顆粒圖像與前一幀原始顆粒圖像進(jìn)行互相關(guān)計(jì)算，互相關(guān)系數(shù)最大的粒子即為前一幀顆粒的匹配粒子。除此之外，由于鋁粉燃燒過程復(fù)雜，且會出現(xiàn)偏焦、重疊、破碎等現(xiàn)象造成統(tǒng)計(jì)誤差，因此，后續(xù)程序?yàn)轭w粒追蹤技術(shù)中異常顆粒提取算法，可實(shí)現(xiàn)微米級單顆粒鋁粉著火燃燒過程的原位多參數(shù)準(zhǔn)確測量，其中光斑尺寸測量誤差≤10.8%，速度測量誤差≤3.3%[11]。

1.4 單反相機(jī)圖像處理

單反相機(jī)拍攝的顆粒長曝光圖像如圖2(a)所示，轉(zhuǎn)為灰度圖2(b)后進(jìn)行邊緣檢測開區(qū)間處理圖2(c)，隨后生成的二值圖經(jīng)過二次膨脹填充復(fù)原2(d)便可得到清晰的顆粒燃燒軌跡，假設(shè)所得顆粒軌跡即為鋁粉著火后的燃燒過程。每個工況采集100～200張長曝光圖片，滿足統(tǒng)計(jì)樣本數(shù)量。

圖2 顆粒軌跡剝離方法Fig.2 Stripping methods of particle trajectories

2 結(jié)果與討論

2.1 實(shí)驗(yàn)用鋁粉SEM圖像及熱電偶測溫校正結(jié)果

鋁粉顆粒掃描電鏡圖像如圖3所示。從圖3中可看出，所用鋁粉顆粒球形度與分散度較好，沒有明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象，但由于制備工藝影響，仍包含部分非球形顆粒及表面不光滑現(xiàn)象。

圖3 粒徑79μm鋁粉顆粒的掃描電鏡圖像Fig.3 SEM of aluminum powder with 79μm particle size

圖4為爐膛環(huán)境溫度曲線，由于給粉管出口處受中心低溫?cái)y帶氣流影響較大，因此溫度略低，而在9～30mm處大致為鋁粉顆粒著火燃燒階段，此高度范圍溫度趨于穩(wěn)定，認(rèn)為環(huán)境溫度為該處平均溫度。隨后通過實(shí)測溫度對工況進(jìn)行微調(diào)，最終確定不同氣體組分的配比及實(shí)際溫度如表1所示。

圖4 氣流溫度變化曲線Fig.4 The air flow temperature change curve

表1 實(shí)驗(yàn)工況設(shè)置Table 1 Experimental conditions settings

2.2 鋁粉單顆粒著火-燃燒微觀過程

綜合顆粒位置與顆粒運(yùn)動速度信息，可以將顆粒所在高度換算成相應(yīng)的停留時間，將不同高度下典型的顆粒序列組合在一起，可獲得鋁粉“預(yù)加熱-著火-燃燒”全過程的顯微圖像序列。圖5所示為0.3MPa、20%氧濃度工況鋁粉單顆粒著火燃燒微觀過程示意圖。

圖5 鋁粉單顆粒著火-燃燒過程微觀形貌變化圖Fig.5 Microstructure morphology change diagram of aluminum single particle during ignition-combustion process

由圖5可知，No.1～19為預(yù)加熱熔融態(tài)，近似于液滴燃燒。典型顆粒見圖6(a)，為背光下真彩色微觀圖像；No.20處狀態(tài)變化明顯，顆粒光斑直徑與灰度驟增，產(chǎn)生鋁蒸氣火焰，著火過程開始，見圖6(b)；No.20～26過程中鋁蒸氣火焰直徑線性增大，灰度達(dá)到最大值；No.27～47氣相火焰直徑趨于穩(wěn)定，此過程中氧化鋁層破裂，分散在鋁蒸氣火焰中的液相氧化鋁逐漸凝聚，見圖6(c)；No.48～66，當(dāng)鋁液滴在高溫下不斷蒸發(fā)，和附著在其表面的凝聚的氧化鋁氧化帽形成蒸汽壓，從而導(dǎo)致高溫區(qū)的氧化帽破裂，聚集的鋁蒸氣向外噴射使鋁蒸氣火焰發(fā)生爆裂，光斑尺寸激增，鋁核暴露，瞬間發(fā)生劇烈反應(yīng)，蒸汽向外噴射，在重力作用下受到扭矩產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)，見圖6(d)～(f)；No.67～88時，旋轉(zhuǎn)后期鋁蒸氣火焰逐漸消失，鋁核逐漸反應(yīng)生成氧化鋁，燃燒過程趨于平穩(wěn)，隨著溫度降低，鋁核反應(yīng)完全后，鋁粉顆粒燃燒過程至此燃盡結(jié)束。其中，No.71處，當(dāng)燃燒過程接近結(jié)束后，根據(jù)顆粒形態(tài)及大小不規(guī)則地發(fā)生第二次爆裂或氧化鋁直接噴射后燃盡。結(jié)果表明，所有著火的鋁粉顆粒均會在燃燒前期，即鋁蒸氣火焰擴(kuò)散后，發(fā)生爆裂及劇烈噴射，這是由于生成的氧化鋁不斷增多并聚集，當(dāng)聚集到氧化鋁與鋁核接觸碰撞時，蒸汽氣壓達(dá)到極限從而爆裂。國防科技大學(xué)馮運(yùn)超等[9]也曾提出過鋁粉顆粒的燃燒物理模型，認(rèn)為在燃燒末期由于著火過程中顆粒表面覆蓋了大量氧化物形成氧化層，該氧化層對其內(nèi)部高溫鋁液滴的沸騰和蒸發(fā)具有束縛作用，在燃燒過程中，當(dāng)內(nèi)部的鋁液滴掙脫其表面氧化層束縛并打破氧化層的包裹時，會發(fā)生微爆現(xiàn)象，本研究也可作為該模型的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。因此，鋁粉著火-燃燒過程可分為4個階段：預(yù)加熱緩慢氧化階段、鋁蒸氣擴(kuò)散劇烈燃燒階段、破碎爆裂旋轉(zhuǎn)加速階段以及燃盡階段。

圖6 鋁粉單顆粒著火燃燒微觀過程示例圖像Fig.6 Example images of microscopic process of ignition and combustion of single aluminum powder

2.3 壓強(qiáng)和氧濃度對鋁粉單顆粒著火延遲時間的影響

通過對高速相機(jī)圖片處理，得到0.1、0.3、0.5、0.7MPa下4個壓強(qiáng)梯度及20%、30%兩個氧濃度(體積分?jǐn)?shù))下鋁粉單顆粒燃燒過程顆粒速度與顆粒光斑直徑隨時間的變化曲線，如圖7所示。

圖7 顆粒速度和顆粒光斑直徑隨時間變化曲線Fig.7 Changing curves of particle velocity and particle spot diameter

為避免熱伴流氣體速度及顆粒攜帶流速度對結(jié)果產(chǎn)生影響，由圖7(a)可知，顆粒位于給粉管出口處的速度約為0.5～0.7m/s，各工況下基本保持一致。在著火瞬間，在氣流對燃燒顆粒的曳力作用下，由于表觀曳力系數(shù)增大，顆粒運(yùn)動速度和氣流速度間的相對滑移變小，從而使得顆粒速度明顯增加。

不同氧濃度的各工況下，顆粒光斑直徑隨壓強(qiáng)變化出現(xiàn)明顯遞進(jìn)梯度如7(b)所示。20%氧濃度下，隨著壓強(qiáng)升高，鋁粉顆粒著火延遲時間縮短，常壓下顆粒著火延遲時間約為21.25ms，而0.7MPa下著火延遲時間縮短至約10.75ms；同樣，30%氧濃度工況下，常壓下顆粒著火延遲時間約為19.67ms，而0.5MPa下著火延遲時間縮短至約14.86ms，此結(jié)果與先前Friedman等[4]的平面火焰燃燒實(shí)驗(yàn)及模擬得到規(guī)律一致，該團(tuán)隊(duì)在0.1及0.3MPa下開展了10～100μm鋁粉顆粒燃燒的實(shí)驗(yàn)研究，發(fā)現(xiàn)鋁粉顆粒著火溫度近似為氧化層的熔點(diǎn)，且燃燒速率及著火延遲時間隨壓強(qiáng)升高而縮短，但該實(shí)驗(yàn)壓強(qiáng)梯度有限且未得到微觀層面的進(jìn)一步分析。此外，Lianbo.Li[5]也提到，隨著壓強(qiáng)增大，熱解氣的擴(kuò)散速度減弱，擴(kuò)散距離減小。同時，燃燒器近表面區(qū)域的氧濃度增加，燃燒反應(yīng)更加強(qiáng)烈。綜合以上結(jié)果分析認(rèn)為，造成該結(jié)果的原因大致為：一是隨著壓強(qiáng)增大，顆粒周圍的氣體的導(dǎo)熱系數(shù)增大，加速了周圍空氣的熱傳導(dǎo);二是壓強(qiáng)增大后，火焰更加靠近燃燒器表面，增加了火焰下端的熱反饋。

圖8為0.5MPa相同壓強(qiáng)下，不同氧濃度下鋁粉顆粒速度和光斑直徑與同時段內(nèi)微觀圖像對比圖。與20%氧濃度相比，30%氧濃度下顆粒速度出現(xiàn)兩次速度抬升。該結(jié)果表明，第一次速度增加時，顆粒光斑直徑未出現(xiàn)明顯變化，結(jié)合微觀圖像發(fā)現(xiàn)此階段未燃的鋁粉單顆粒從無自發(fā)光的狀態(tài)轉(zhuǎn)變成暗紅色熔融狀態(tài)，當(dāng)溫度積累至一定值后鋁粉開始著火，此時鋁粉顆粒由固體迅速形成擴(kuò)散的氣相火焰，光斑直徑線性增大，顆粒運(yùn)動速度也出現(xiàn)激增，直至顆粒劇烈燃燒。王架皓等[15]曾通過熱重對鋁粉燃燒前期進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)，微米級鋁粉顆粒著火前經(jīng)歷一段熔融狀態(tài)的緩慢氧化過程，此過程可近似為液滴燃燒過程，鋁粉吸熱升溫融化成小液滴，引起表面氧化鋁層破裂，隨后鋁核蒸發(fā)后與燃燒氣進(jìn)行反應(yīng)形成鋁蒸氣開始著火階段。因此認(rèn)為高氧濃度下的兩次速度增大對整體試驗(yàn)結(jié)果無較大影響，該狀態(tài)下顆粒仍是未著火狀態(tài)，光斑直徑不會驟增。

圖8 0.5MPa下20%和30%氧濃度工況鋁粉燃燒階段劃分Fig.8 The combustion stages division of Al powder with 20% and 30% oxygen concentration at 0.5MPa

2.4 鋁粉單顆粒燃燒持續(xù)時間計(jì)算

由于鋁粉著火過程極其復(fù)雜，顆粒著火點(diǎn)位置受顆粒直徑及形態(tài)等變化影響較大，較難用短曝光的高速攝像捕捉出清晰的燃燒持續(xù)時間，因此，采用單反相機(jī)的長曝光拍攝進(jìn)行輔助驗(yàn)證測量。Yong Tang等[10]在常壓下對45μm和125μm單顆粒鋁粉進(jìn)行研究，驗(yàn)證了高速攝像和單反相機(jī)長曝光圖片處理的可行性。圖9為不同壓強(qiáng)及氧濃度下鋁粉燃燒過程長曝光圖像，統(tǒng)計(jì)結(jié)果如圖10所示。

圖9 長曝光處理后鋁粉顆粒燃燒運(yùn)動軌跡Fig.9 Combustion trajectory of aluminum powder particles after long exposure treatment

由圖10可知，在0.1MPa至0.5MPa及20%～30%氧濃度下，鋁粉顆粒的著火延遲時間分別為21.91、20.24、17.38、16.75、13.33和11.54ms，燃燒持續(xù)時間分別為4.85、5.24、6.01、6.26、8.05和8.21ms。表2為著火延遲時間及燃燒持續(xù)時間結(jié)果與圖7所示結(jié)果的對比，藍(lán)色背景表示壓強(qiáng)影響下差值比，橙色背景表示氧濃度影響下的差值比，結(jié)果表明，壓強(qiáng)升高對著火延遲時間及燃燒持續(xù)時間的影響比氧濃度的影響作用更大。

圖10 鋁粉顆粒著火延遲時間及燃燒持續(xù)時間統(tǒng)計(jì)結(jié)果Fig.10 Statistical results of ignition delay time and combustion duration of aluminum particles

表2 著火延遲時間及燃燒持續(xù)時間結(jié)果匯總Table 2 Summary of the ignition delay time and the durationresults

由表2可見，隨著壓強(qiáng)和氧濃度的升高，鋁粉顆粒的著火延遲時間均縮短，而燃燒持續(xù)時間均增大。鋁粉顆粒劇烈燃燒時期，液相氧化鋁液滴隨溫度升高不斷蒸發(fā)，蒸氣壓也隨之升高，當(dāng)環(huán)境壓強(qiáng)升高后，附著在鋁核表面的氧化帽需要更大的壓強(qiáng)進(jìn)行破裂噴射，因此導(dǎo)致燃燒持續(xù)時間短暫延長[12]。鄧哲[16]、Prentice[17]和Yunan.Zhou[18]等通過實(shí)驗(yàn)均得到了氧濃度對鋁粉燃燒性能的影響，同樣證明，氧濃度越高，鋁粉的著火延遲時間縮短。由于燃燒過程由Al和O的擴(kuò)散控制，O在高氧氣氛中擴(kuò)散較快，因此，隨著氧濃度的增加，著火溫度降低，更有利于鋁粉顆粒的著火。同時，環(huán)境氧含量相同時增加壓強(qiáng)實(shí)際增加了氧濃度，燃燒時反應(yīng)更劇烈，致火焰溫度升高，所以環(huán)境壓強(qiáng)與環(huán)境氧含量之間的關(guān)系呈正相關(guān)[19]。此外，環(huán)境中氧含量的增加使得鋁顆粒周圍氣相燃燒火焰燃燒溫度升高，蒸汽層破裂需要更多的化學(xué)反應(yīng)能量，因此造成了燃燒持續(xù)時間的延長。

3 結(jié) 論

(1)基于平面火焰燃燒器的可視化加壓攜帶流反應(yīng)系統(tǒng)，開發(fā)了一套離散單顆粒鋁粉的圖像處理方法，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)鋁粉顆粒著火-燃燒過程可分為4個階段：預(yù)加熱緩慢氧化階段、鋁蒸氣擴(kuò)散劇烈燃燒階段、破碎爆裂旋轉(zhuǎn)加速階段以及燃盡階段。

(2)高溫高加熱速率下，微米級離散鋁粉著火燃燒存在二次爆裂行為：隨著鋁液滴在高溫下不斷蒸發(fā)和覆蓋在表面的氧化帽形成逐漸升高的蒸汽壓，從而導(dǎo)致高溫區(qū)的氧化帽破裂，聚集的鋁蒸氣向外噴射發(fā)生第一次爆燃，該爆裂導(dǎo)致了鋁粉顆粒的旋轉(zhuǎn)燃燒；燃燒后期，表面的氧化鋁逐漸燃盡后，包覆的鋁核暴露升溫產(chǎn)生第二次爆裂，該爆裂則促進(jìn)了鋁粉顆粒迅速燃盡。

(3)壓強(qiáng)和氧濃度升高，使得燃燒器近表面區(qū)域的氧濃度增加，燃燒反應(yīng)更加強(qiáng)烈，燃燒溫度隨之升高，對顆粒旋轉(zhuǎn)速度進(jìn)行促進(jìn)，因此壓強(qiáng)和氧濃度增大縮短了鋁粉顆粒的著火延遲時間，且受壓強(qiáng)的影響更明顯。

(4)壓強(qiáng)的升高抑制了氧化帽的爆裂噴射，氧濃度的增大使得氧化層厚度加厚，均延長了鋁粉燃燒階段的時間，因此鋁粉顆粒的燃燒持續(xù)時間隨壓強(qiáng)和氧濃度的增大而增大，且同樣受壓強(qiáng)的影響更明顯。但從燃燒總時間看來，壓強(qiáng)和氧濃度的升高加快了整個鋁粉顆粒的燃燒進(jìn)程，提高了燃燒效率。