近玻爾速度不同離子碰撞產生Al 的K X 射線*

周賢明 尉靜 程銳 梁昌慧 陳燕紅 趙永濤3) 張小安?

1) (咸陽師范學院,離子束與光物理實驗室,咸陽 712000)

2) (中國科學院,近代物理研究所,蘭州 730000)

3) (西安交通大學,理學院,西安 710049)

在玻爾速度附近能區,測量了H+,He2+和I22+,Xe20+離子作用于Al 靶時碰撞激發靶的K 殼層X 射線.得到了相應X 射線的發射截面,并與不同理論模型進行對比.研究表明,單核子能量相同時,輕離子入射激發的X 射線產生截面比高電荷態重離子轟擊時小了大約4 個數量級.質子、He2+離子激發的實驗截面可以由ECPSSR 理論來很好的估算,而I22+,Xe20+的實驗結果與考慮有效電荷、低速庫侖偏轉修正的BEA 理論計算符合較好.

1 引 言

帶電離子轟擊固體靶材表面,與靶原子發生近距離相互作用會引起內殼層電子的電離,相應空穴的回填過程向外輻射X 射線或者發射俄歇電子.相應X 射線的輻射測量,作為原子結構探索,物質成分分析的一種重要方法,不僅對于原子分子反應動力學、溫稠密物質X 射線診斷和天體物理等基礎研究具有重要的意義,而且在考古研究、環境檢測、生物醫藥分析、新能源開發等方面具有廣泛的應用[1?7].隨著加速器技術的發展和探測技術的進步,高電荷態離子與物質相互作用的相關研究也一直備受關注.大量研究表明,對于輕離子入射,或者炮彈離子(Z1)遠小于靶原子(Z2)的碰撞,靶的電離主要以直接的庫侖散射為主,該過程可以由經典的兩體碰撞近似(BEA)[8],或者量子的平面波波恩近似(PWBA)以及ECPSSR 理論模型,即修正的PWBA (PWBA 添加了能量損失Energy?loss,庫侖偏轉Coulomb?repulsion,束縛電子的微擾Per?turbed?Stationary?State,相對論處理Relativist等修正)來描述[9,10].在近對稱碰撞過程中,除了直接電離,電子轉移機制對于內殼層空穴的產生也起到了重要的作用,這可以用準分子(quasi?molecular?orbital,Mo)模型來估算[11].然而,對于低速Z1＞Z2的非對稱碰撞體系,特別是在近玻爾速度附近能區,入射離子不僅具有足夠的動能與軌道電子發生彈性碰撞,也具有足夠的時間與靶原子發生相互作用并釋放勢能,對于內殼層的電離,除了直接的庫侖電離外,也可能存在電子轉移,準分子晉升等機制,如何利用現有的模型對該過程進行定量的估算,目前尚無定論,還需要進一步實驗進行分析.

實驗方面,基于粒子激發X 射線輻射(PIXE)元素分析標準數據測量和內殼層電離相關碰撞理論模型檢驗的需求,對質子碰撞產生靶原子X 射線的發射截面已經積累了豐富的數據.但是對于重離子入射的情況,尤其是對于玻爾速度附近能區的低速離子,受到加速器的限制,以及現有理論分析的局限性,相關的研究還比較少[12?15].Al 在地殼中具有豐富的含量,也是合金材料中的主要元素,得益于其多種優良的性能,在生活和工業上具有廣泛的用途.作為固態靶,Al 的原子結構比較簡單,K 殼層X 射線發射的原子數據只含有Kα譜線,相關理論模型的對比分析較為簡單.因此,本文選擇固體Al 靶作為研究對象.

本實驗用50—300 keV H+(vp=(1.41—3.46)v0,vp表示入射離子(projectile)的速度,v0=2.19 ×106m/s 是玻爾速度)、100—600 keV He2+(vp=(1.00—2.40)v0)、2.0—5.0 MeV I22+(vp=(0.79—1.25)v0)和1.2—6.0 MeV Xe20+(vp=(0.61—1.36)v0)離子作用于固體Al 靶表面,測量了Al 的特征X 射線.計算了其發射截面的實驗數據,PWBA,ECPSSR 和BEA 以及添加不同修正的理論數據;并將實驗和理論進行了對比.討論了有效電荷、低速庫侖偏轉修正對BEA 模型在估算低速高電荷態離子激發內殼層電離過程中的影響.

2 實驗裝置

本實驗是在中國科學院近代物理研究所320 kV 實驗平臺1#終端上進行的,相關裝置和技術已在原有工作中介紹[16,17],實驗裝置示意圖如圖1.實驗所需離子,在電子回旋共振離子源中,由14.5 GHz 的饋入微波離化產生,特定電荷態由90°磁鐵偏轉選擇得到,不同能量在加速管中由調節加速電壓獲得.然后,束流經過偏轉、聚焦和限束校正后垂直入射到靶材中心,束斑面積約為7 mm2.炮彈離子計數由Labview 讀取電流表上的積分電量計算得到[18].實驗譜線由硅漂移X 射線探測器(SDD)記錄.SDD 置于靶面45°方向上,立體角約為0.0011 rad.其探測效率取決于密封鈹窗的透射率和探頭的靈敏度,在0.5—4.0 keV 能量范圍內,如圖2 所示.

圖1 實驗裝置示意圖(1—離子源;2—分析磁鐵;3—高壓加速平臺;4—光闌;5—90°偏轉磁鐵;6—四級透鏡;7—60°偏轉磁鐵;8—超高真空靶室;9—靶;10—X 射線探測器;11—X 射線記錄系統;12—穿透式法拉第筒;13—法拉第筒;14—離子計數記錄系統;FC 為束流線上可插拔式法拉第筒)Fig.1.Schematic drawing of experiment setup: 1—ECR ion source;2—analyzing magnet;3—high volt accelerate plat?form;4—barrier;5—90° deflection magnet;6—magnetic quad?rupled lens;7—60° deflection magnet;8—ultrahigh vacuum target chamber;9—target;10—silicon drift detector;11—X?ray recording system;12—penetrable faraday cup;13—common faraday cup;14—projectile number recording system,FC is the faraday cup.

圖2 SDD 在0.5—4 keV 范圍內的探測效率Fig.2.Efficiency of the SDD detector in the energy region of 0.5—4.0 keV.

3 實驗結果與討論

3.1 Al 的特征X 射線輻射譜

不同離子轟擊時碰撞產生Al 的典型X 射線譜如圖3,利用非線性曲線擬合的高斯程序進行分析,發現實驗譜線略有不同.H+,He2+離子入射時,譜線形狀是對稱的高斯線型,中心能量約為1.488 keV和1.490 keV,與標準的原子數據1.487 keV 基本一致[19,20].Al 的原子結構為1s22s2p63s23p1,3p 上僅有一個電子且不存在更外殼層的電子,Kβ的熒光產額僅為Kα的0.6%[21,22],所以K X 射線的原子譜主要是Kα譜線,包括Kα1和Kα2兩條線,分別來自于2p3/2和2p1/2電子向1s 殼層的躍遷.Al 的2p3/2和2p1/2軌道上的電子束縛能分別為72.55 和72.95 eV[23],退激到1s 空穴對應兩條譜線的能量差約為0.40 eV,目前的X 射線探測器無法分辨,可認為是一條譜線.所以,實驗測到輕離子激發的Al 的譜線主要是KαX 射線.

圖3 不同離子入射激發Al 的典型X 射線譜(曲線為高斯擬合,xc 為譜線中心能量,W 為譜線的半高全寬)Fig.3.Typical X?ray spectrum of Al induced by various projectile (The curve is Gauss fitting,xc and W is the central energy and full width at half maximum of the spectral line,respectively).

I22+,Xe20+離子入射時,譜線的右翼出現了非對稱的增強和延長,并且主線的中心位置向著高能方向出現了藍移,中心能量分別為1.506 keV 和1.501 keV.可認為這是由于重離子入射時產生L 殼層的多電離引起的,延長的右翼為增強的KβX 射線[24?28].所以,重離子激發Al 的特征譜線包括Kα和KβX 射線.

3.2 Al 的K X 射線發射截面的實驗結果

本文H+,He2+,I22+,Xe20+離子在Al 靶中的最大射程分別為2.80,2.05,1.74,1.88 μm,均小于靶材厚度0.05 mm,X 射線的實驗產生截面σx可由厚靶公式計算得到[29]:

其中,n為靶原子數密度,Y是X 射線的單粒子產額,dY/dE是產額?能量曲線斜率,dE/dR是炮彈離子的能損[30],μ為X 射線自吸收系數[31],θ,φ是束流方向、X 射線探測器探測方向與靶面法線之間的夾角[32].Nx,Np分別為X 射線和炮彈離子計數,η,Ω分別是X 射線探測器的效率和立體角[32].

表1 列出了本文實驗中不同炮彈轟擊時Al的K X 射線發射截面.其隨單核子能量的變化由圖4 給出.在本文能量范圍內,隨著炮彈離子入射能的增大,X 射線的發射截面也逐漸的升高,質子和He 離子激發的截面約為10—3—102barn 量級,I 和Xe 離子的數據約為101—102barn 量級.以相同單核子能量轟擊時,隨著炮彈離子的加重,X 射線的產生截面逐漸增大,例如,200,400,600 keV He2+離子的單核子能量為50,100,150 keV/u,其激發Al 的K 殼層X 射線的截面約為同等能量質子入射時的2.0,1.8,2.7 倍;6.0 MeV Xe20+(單核子能量約為47 keV/u)離子激發的截面約為50 keV 質子轟擊時的1.1 × 103倍,為200 keV He2+(50 keV/u)離子轟擊時的0.6 × 103倍;3 MeV I22+,Xe20+單核子的能量約為23.6,23.3 keV/u 與100 keV He2+的單核子能量(25 keV/u)相當,但是,其激發X 射線的截面約為He 離子轟擊時的1.0 × 104,1.1 × 104倍.

表1 不同離子激發Al 的 K X 射線實驗發射截面Table 1. Al K X?ray cross section excited by vari?ous projectile.

圖4 不同離子激發Al 的K 殼層X 射線產生截面隨單核子能量變化Fig.4.Al K X?ray cross section excited by various projectile.

3.3 理論截面的計算及修正

K 殼層X 射線截面的理論值可由1s 軌道電子的電離截面σk得到[33]:σx=σk×ωk(ωk為熒光產額).研究表明,高電荷態重離子碰撞可產生靶的多電離,伴隨靶原子單個K 電子的電離,L,M 等軌道電子將出現多電離的狀態.由于多電離使得部分軌道電子缺失,K 空穴退激的非輻射躍遷過程被減弱,導致X 射線輻射的幾率發生變化,所以,ωk的取值與外殼層電子的電離度有關.本文中,輕離子激發Al 的K X 射線能量沒有移動,與原子數據基本一致,說明其K X 射線輻射時,L 殼層電子處于滿殼層的原子狀態.所以,H+和He2+離子激發截面的計算,ωk取值為單電離原子參數0.039[23].重離子I22+和Xe20+入射時,Al 的譜線出現了明顯的能量藍移和β 線的輻射增強,說明L 殼層發生了多電離,發射截面理論計算的ωk為多電離修正值[34,35].

圖5 給出了質子入射時Al 的K 殼層X 射線產生截面的本實驗值、已有數據和不同的理論計算.可以看出,本文實驗數據與Brandt 等[36]、Basbas等[29]、Shima[37]的測量數據基本一致,而略大于Khan 等[38,39]的數據.能量大于100 keV 范圍內,BEA 估算小于實驗數據約1—2 個量級,并且隨能量的增大,兩者的差別越來越大,而能量小于70 keV 時,其估算又大于實驗數據.PWBA 理論值在整體上大于所有的實驗數據,且與實驗數據之間的差值隨能量的增大而逐漸減小.對于ECP?SSR 理論計算,除略大于Khan 等[38,39]的數據外,與其他實驗測量值符合得較好.這說明,對于輕離子激發K 殼層X 射線發射截面的預言,在速度小于3.5 倍玻爾速度的低速作用過程中,ECPSSR 是最為合適的理論模型.

圖5 H+激發的發射實驗截面與理論模擬Fig.5.Experimental cross section excited by H+,and the?ory simulations.

圖6 對比了He2+離子入射時激發Al 的K X 射線產生截面實驗值、已有數據以及不同的理論計算結果.本實驗數據與原有的Basbas 等[29]、Brandt 等[36]、Needham 等[40]以及Shima 等[41]的測量值基本一致.BEA 的估算,在300 keV 時與實驗結果較為接近,當入射能小于300 keV 時,大于實驗值,而后,隨著入射能的增大,又小于實驗值;在量級上與實驗值相當,但是隨能量的變化趨勢不同,理論計算的增大幅度小于實驗值的實際變化.PWBA 理論的計算,在增長趨勢上與實驗結果趨于一致,但是在數值上比實驗值整體上大了大約一個量級.在實驗誤差范圍內,除個別數據點外,ECPSSR 估算與本實驗結果完全符合.結果表明,對于He 離子轟擊激發靶原子K 殼層的電離過程,在(1—2.4)v0近玻爾速度的低能碰撞體系中,ECPSSR 理論模型仍然適用.

圖6 He2+激發的發射實驗截面與理論模擬Fig.6.Experimental cross section excited by He2+,and the?ory simulations.

高電荷態重離子I22+和Xe20+轟擊Al 靶激發其K X 射線發射截面實驗結果與PWBA,BEA以及考慮相關修正理論估算的比較,如圖7 和圖8 所示,ECPSSR 估算遠小于實驗,圖中未給出.分析發現,ECPSSR 的估算隨著能量的增大迅速增大,并且嚴重低估了實驗結果,例如,對于I22+離子,能量從2.0 MeV 到5.0 MeV,激發截面則由10—42barn 迅速增大到10—13barn,低估了實驗數值至少14 個量級;2.4—6.0 MeV Xe20+離子激發的截面為10—36—10—13barn,低于實驗結果也至少14 個量級.ECPSSR 模型,對輕離子入射激發的X 射線產生截面能夠很好的估算,但是,對于Z1?Z2的低速重離子入射的非對稱系統,對PWBA 的相關修正顯然過于嚴重,估算值過低,不再適用.對于PWBA 理論,在相對低能端低估了實驗結果,而在高能端高于實驗值約一個量級,并且隨入射能量的增大其增長速率大于實驗值的增幅;經過有效電荷修正后,其估算降低,但變化趨勢不變.相比之下,BEA 計算在量級上與現有的實驗結果最為相近,但還不能完全的符合.為進一步的比較實驗結果,考慮了低速重離子入射情況下BEA 模型的有效電荷和庫侖偏轉修正.

圖7 I22+激發的實驗發射截面與理論模擬Fig.7.Experimental cross section excited by I22+,and the?ory simulations.

圖8 Xe20+激發的實驗發射截面與理論模擬Fig.8.Experimental cross section excited by Xe20+,and theory simulations.

在經典BEA 理論中,靶原子的軌道電子被認為是自由電子,其電離被處理為炮彈離子原子核與目標電子兩者之間的庫侖散射過程,并不考慮炮彈離子的帶電問題和其與靶原子核之間的相互作用.而實際上,在炮彈離子速度遠小于目標軌道電子速度時,靶原子對炮彈離子的庫侖排斥(Coulomb repulsion,CR)作用較為明顯[42,43],不可忽略.

一方面,在靶原子核庫侖場的排斥作用下,炮彈離子速度減小并改變其運動路徑,降低了與目標電子的有效碰撞能量,從而改變了其散射截面.再一方面,由于庫侖排斥的減速,有效碰撞距離增大,電離發生時,靶中電子感受到的有效電荷不局限于炮彈的核電荷,而且還要考慮其攜帶剩余軌道電子的影響,此時的BEA 模型運用,不能將炮彈離子近似為裸核,其帶電量不能忽略,而是要將其作為整體處理,作為一個帶電原子實,靶原子軌道電子感受到這個原子實的電荷量才是引起其自身庫侖電離的碰撞有效電荷.計算時,入射離子參數Z1用有效電荷Zeff來代替.

綜合考慮低速庫侖偏轉和有效碰撞電荷修正后,K 殼層電子電離截面的BEA 估算公式可以寫為[42]

式中,N=2 是K 殼層電子數目,σ0=πe4,Uk是結合能,G(V)是約化函數(V=vp/vk,vk是K 殼層電子的速率).Ep=Ep0– Z1(Ee+U),為炮彈的有效碰撞能.Ep0是入射能量,Ee和U分別是K 電子的動能和束縛能.公式的第二項表示庫侖排斥引起有效碰撞能改變的修正.第一項與經典的BEA公式一致,此處將Z1換成了Zeff.本文中,Zeff由Slater法則給出:Zeff=Z1—δ,δ為屏蔽因子[44,45].Xe20+離子的核外電子排布為[Ar]3d104s24p4,屏蔽因子δ為29.52,有效電荷Zeff為24.48;I22+離子的剩余電子排布為[Ar]3d104s24p,屏蔽因子為38.45,有效電荷為24.55.

圖7 和圖8 展示了實驗與BEA 以及相應修正理論估算的比較.BEA?CR 表示只附加庫侖排斥作用.BEA?Zeff表示只考慮有效電荷的影響.BEA?Zeff?CR 為聯合運用有效電荷和庫侖排斥的修正估算.可以看出,庫侖偏轉的修正在相對低速時更為有效.例如,I 離子在2 MeV 時的修正截面比原來減小大約7.2%,在6 MeV 時修正值約為原始值的98.5%.相比庫侖排斥的修正,有效電荷的修正作用更為重要,對于I 和Xe,該修正結果分別約為原始值的17%和14%.

除Xe 的1.2 MeV 數據外,實驗值基本處于BEA 和BEA?Zeff?CR 估算之間,隨入射能的增大,BEA?Zeff?CR 估算與實驗值越來越接近,這說明,低速重離子入射時,綜合考慮庫侖排斥和初始帶電量的影響,靶原子K 殼層電子的電離,利用經典的兩體碰撞近似模型來處理更為合適.還可以看到,BEA 的模擬在數量級上與實驗結果一致,但是在隨能量的變化趨勢上不同,隨著能量的降低,實驗值的減小慢于理論計算.可認為,這是由電子俘獲機制引起的.在低速碰撞時,重離子碰撞產生的內殼層的電離,除了直接的庫侖激發外,還存在電子俘獲的作用,有效碰撞能越小,電子俘獲作用越明顯,直接電離截面在總截面中的比重就越小,所以實驗測量截面與BEA?Zeff?CR 估算之間的差異,隨入射能量的減小,越來越大.

4 結 論

在近玻爾速度的低能區,實驗測量了質子、He2+離子和高電荷態重離子I22+,Xe20+轟擊固體Al 靶時激發Al 的K X 射線產生截面,并與PWBA,ECPSSR 和BEA 等理論估算進行了比較.討論了高電荷態重離子低速碰撞時的相關修正.分析結果表明,隨著炮彈離子動能的增大,特征X 射線的實驗截面增大,同等單核子能量下,重離子激發的截面約為輕離子入射時的104倍.質子、He2+離子入射時,K 電子的電離以直接電離為主,X 射線的產生截面可由ECPSSR 理論很好的預言.而重離子I22+,Xe20+轟擊時,除了直接的庫侖相互作用,K 殼層的電離還存在電子俘獲的機制,電離截面的估算可近似由同時使用庫侖偏轉與有效電荷修正的BEA 模型給出.

感謝中國科學院近代物理研究所320 kV 實驗平臺工作人員對實驗的技術支持和幫助.